JP2010277701A - 二次電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の二次電池は、正極活物質を有する正極及び負極活物質を有する負極を有する二次電池において、正極及び負極の少なくとも一方が、正極活物質及び負極活物質の少なくとも一方を結着する親水性基をもつ有機レドックス化合物を有することを特徴とする。
【選択図】なし
Description
本発明の二次電池は、有機レドックス化合物が、親水性基の他に、R1〜R4の内、少なくとも1つに重合性基を持ち、化3式を繰り返し単位とするポリマーであるときに、化3式の化合物を繰り返し単位とするポリマーは、重量平均分子量が1,000〜1,000,000であることが好ましい。
上記したように、本発明の二次電池は、正極が、リチウム遷移金属複合酸化物よりなる正極活物質と、有機レドックス化合物と、を有するリチウムイオン(二次)電池であることが好ましい。
本発明の二次電池の製造方法は、電極活物質と、親水性基をもつ有機レドックス化合物と、を水系溶媒に分散してスラリーを調製する工程と、スラリーを集電体の表面に塗布する工程と、集電体に塗布されたスラリーを乾燥する工程と、を有すること以外は、従来公知の二次電池の製造方法を用いることができる。つまり、電極活物質と、親水性基をもつ有機レドックス化合物と、を水系溶媒に分散してスラリーを調製し、このスラリーを塗布、乾燥させることで、電極活物質と有機レドックス化合物を有する電極を製造することができ、この電極を用いること以外は従来公知の製造方法で二次電池を製造することができる。
上記したように、本発明の二次電池の製造方法は、正極が、リチウム遷移金属複合酸化物よりなる正極活物質であるリチウムイオン(二次)電池の製造方法であることが好ましい。
(共重合体の合成)
まず、ビス(カルボメトキシ)テトラチアフルバレン5gをシュレンクフラスコに計りとり、1N水酸化ナトリウム水溶液40ml、テトラヒドロフラン100mlを加え1時間還流した。その後、1N塩酸で中和して、生じた沈殿をろ取、洗浄、乾燥して下記の化5式で示される化合物(有機レドックス化合物)を3.8g得た。
正極活物質としてLiNi0.8Co0.17Al0.03O2を8質量部と、導電材としてアセチレンブラックを1質量部と、化5式の有機レドックス化合物(J.Org.Chem., Vol.41, No.17, 2855,(1976)参照)を0.4質量部と、ポリエチレンオキシド(PEO)を0.2重量部とを、水8質量部に分散させ、さらに結着材としてポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を0.4質量部追加し分散させて、スラリー状とした。正極スラリーが製造された。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)とを3:7の質量比で混合した有機溶媒に、LiPF6を1.0mol/Lの濃度となるように添加し電解液とした。
製造された本実施例の正極1を用いてコイン型電池を製造した。本実施例のコイン型電池1を断面図で図1に示した。
本比較例は、化5式の有機レドックス化合物に替えて、カルボキシメチルセルロース(CMC)を用いたこと以外は、実施例1と同様なリチウムイオン二次電池である。
本比較例は、化5式の有機レドックス化合物を用いないこと以外は、実施例1と同様なリチウムイオン二次電池である。
本実施例は、有機レドックス化合物として化6式で表される化合物(J.Org.Chem., Vol.41, No.17, 2855,(1976)参照)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして製造されたリチウムイオン二次電池である。
本実施例は、有機レドックス化合物として化7式で表される化合物(J.Chem.Soc.Chem.Commun., 751(1974)、J.Org.Chem., Vol.39, No.16, 2456,(1974)参照)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして製造されたリチウムイオン二次電池である。
本実施例は、有機レドックス化合物として化8式で表される化合物(J.Chem.Soc.Chem.Commun., 751(1974)、Organic Syntheses, Coll. Vol.10, p.256 (2004); Vol.76, p.110 (1999).参照)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして製造されたリチウムイオン二次電池である。
本実施例は、有機レドックス化合物及びPEOとして化9式で表される繰り返し構造を備えた化合物(J.Org.Chem., Vol.41, No.17, 2855,(1976)参照)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして製造されたリチウムイオン二次電池である。
本実施例は、有機レドックス化合物及びPEOとして化10式で表される繰り返し構造を備えた化合物(J.Org.Chem., Vol.41, No.17, 2855,(1976)参照)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして製造されたリチウムイオン二次電池である。
本実施例は、有機レドックス化合物及びPEOとして化11式で表される繰り返し構造を備えた化合物(J.Org.Chem., Vol.41, No.17, 2855,(1976)、Macromolecules, Vol.9, No.2, 360,(1976)参照)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして製造されたリチウムイオン二次電池である。
各実施例及び各比較例のリチウムイオン電池の評価として、4.2Vから2.0Vまで1時間で完全放電、満充電を繰り返し、所定のサイクル時の放電容量を測定した。放電容量の測定は、サイクル数が1回(1C)、10回(10C)、50回(50C)の時に行った。測定結果を放電容量比として表1に示した。なお、表1においては、初回放電容量を100とし、10,20サイクル目の放電容量と初回放電容量とから、下記式により放電容量比を求めた。なお、25℃の雰囲気で充放電及び放電容量の測定を行った。
2:正極 2a:正極集電体
3:負極 3a:負極集電体
4:電解液
50:正極ケース 51:負極ケース
6:ガスケット
7:セパレータ
Claims (12)
- 正極活物質を有する正極及び負極活物質を有する負極を有する二次電池において、
該正極及び該負極の少なくとも一方が、該正極活物質及び該負極活物質の少なくとも一方を結着する親水性基をもつ有機レドックス化合物を有することを特徴とする二次電池。 - 前記有機レドックス化合物は、親水性基の他に、R1〜R4の内、少なくとも1つに重合性基を持ち、前記化1式の化合物を繰り返し単位とするポリマーである請求項1〜2のいずれかに記載の二次電池。
- 前記有機レドックス化合物は、親水性基を有するポリマーに化学結合している請求項1〜3のいずれかに記載の二次電池。
- 前記有機レドックス化合物は、ポリアミン又はポリカルボン酸であり、ポリカルボン酸又はポリアミンとのアミド又はイミド結合により共重合体を形成するポリマーである請求項1〜4のいずれかに記載の二次電池。
- 前記正極は、リチウム遷移金属複合酸化物よりなる前記正極活物質と、前記有機レドックス化合物と、を有する請求項1〜5のいずれかに記載の二次電池。
- 電極活物質と、親水性基をもつ有機レドックス化合物と、を水系溶媒に分散してスラリーを調製する工程と、
該スラリーを集電体の表面に塗布する工程と、
該集電体に塗布された該スラリーを乾燥する工程と、
を有することを特徴とする二次電池の製造方法。 - 前記有機レドックス化合物は、親水性基の他に、R5〜R8の内、少なくとも1つに重合性基を持ち、前記化2式の化合物を繰り返し単位とするポリマーである請求項7〜8のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
- 前記有機レドックス化合物は、親水性基を有するポリマーに化学結合している請求項7〜9のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
- 前記有機レドックス化合物は、ポリアミン又はポリカルボン酸であり、ポリカルボン酸又はポリアミンとのアミド又はイミド結合により共重合体を形成するポリマーである請求項7〜10のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
- 前記電極活物質は、リチウム遷移金属複合酸化物よりなる正極活物質である請求項7〜11のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
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