JP2009502723A - 過酸化水素と有機化合物との反応の開始 - Google Patents
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Abstract
Description
a) 有機化合物が、アルコール、炭水化物、アルデヒド、ケトン、カルボン酸またはエーテルであり;
b) 触媒が、第7、8、9、10または11族遷移金属の少なくとも一種類を含有し;
c) H2O2:有機化合物中の原子炭素の比が、0.2:1〜6:1、好ましくは0.5:1〜6:1であり;かつ
d) 存在する全ての水:有機化合物中の原子炭素の比が、0:1〜2:1である;
(但し、有機化合物はメタノールであったりメタノールを含有したりしない。)
方法を提供する。
CH3CH2OH+H2O2+H2O→5H2+2CO2
CH3CH2OH+3H2O2→2CO2+3H2O+3H2
CH3CH2OH+2H2O2→2CO2+H2O+4H2
CH3CH2OH+H2O2→H2O+2CO+3H2
の少なくとも一種類を包含しうる。
2CH3COOH+H2O2→2CO2+2H2O+H2
3CH3COOH+H2O2→3CO2+2H2O+2H2
4CH3COOH+H2O2→4CO2+2H2O+3H2
CH3COOH+H2O2→CO2+2H2+H2O+CO
2CH3COOH+H2O2→2CO2+4H2+2CO
CH3COOH+2H2O2→CO2+H2+3H2O+CO
HCOOH+H2O2→2H2O+CO2
HCOOH+0.5H2O2→1.5H2O+CO2+0.5H2
CH3COOH+4H2O2→2CO2+6H2O
の少なくとも一種類を包含しうる。
CH3OCH3+H2O2→2CO+3H2+H2O
CH3OCH3+H2O2→CO+4H2+CO2
CH3OCH3+2H2O2→CO+3H2+H2O+CO2
CH3OCH3+3H2O2→3H2+2H2O+2CO2
CH3OCH3+4H2O2→2H2+4H2O+2CO2
の少なくとも一種類を包含しうる。
2CH2O+H2O2→CO+CO2+H2O+2H2
2CH2O+H2O2→2CO2+3H2
CH2O+H2O2→CO2+H2O+H2
CH3CHO+H2O2→CO2+CO+3H2
CH3CHO+2H2O2→2CO2+H2O+3H2
CH3CHO+2H2O2→CO2+CO+2H2O+2H2
CH3CHO+3H2O2→2CO2+3H2O+2H2
CH3CHO+4H2O2→2CO2+5H2O+H2
CH3CHO+5H2O2→2CO2+7H2O
の少なくとも一種類を包含しうる。
C6H12O6+12H2O2→18H2O+6CO2
C6H12O6+11H2O2→H2+16H2O+6CO2→17H2O+CO+5CO2
C6H12O6+10H2O2→2H2+14H2O+6CO2→15H2O+CO++H2+5CO2
C6H12O6+9H2O2→3H2+12H2O+6CO2→13H2O+CO+
2H2+5CO2
C6H12O6+81H2O2→4H2+1OH2O+6CO2→11H2O+CO+3H2+5CO2
C6H12O6+71H2O2→5H2+8H2O+6CO2→9H2O+CO+
4H2+5CO2
C6H12O6+61H2O2→6H2+6H2O+6CO2→7H2O+CO+
5H2+5CO2
C6H12O6+51H2O2→7H2+4H2O+6CO2→5H2O+CO+
65H2+5CO2
C6H12O6+41H2O2→8H2+2H2O+6CO2→3H2O+CO+
7H2+5CO2
C6H12O6+31H2O2→9H2+6H2O+6CO2→H2O+CO+8H2+5CO2
の少なくとも一種類を包含しうる。
過酸化水素および有機化合物を含み、有機化合物がアルコール、炭水化物、アルデヒド、ケトン、カルボン酸またはエーテルである(但し、有機化合物はメタノールであったりメタノールを含有したりしない。)、貯蔵手段;
第7、8、9、10または11族遷移金属触媒の少なくとも一種類、好ましくは白金含有触媒を含むハウジング;および
過酸化水素および有機化合物をハウジングの中に導入する手段;
を備える器械が提供される。
蟻酸と過酸化水素との混合物を2wt%Pt/Na2O/ZrO2 0.1gにポンピングする(CHOOH/H2O2/H2O=1:0.6:0.4;流速:0.2ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造され、触媒床の温度は150℃〜250℃に上昇し、外部加熱なしにこの範囲に維持される。
酢酸と過酸化水素との混合物を2wt%Pt/ZrO2 0.1gにポンピングする(CH3COOH/H2O2/H2O=1:2:0.8;流速:0.2ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造され、触媒床の温度は250℃〜300℃に上昇し、外部加熱なしにこの範囲に維持される。
エタノールと過酸化水素との混合物を2wt%Pt/ZrO2 0.1gにポンピングする(CH3COOH/H2O2/H2O=1:2:0.8;流速:0.2ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造される。定常状態における温度は約600℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
エタノールと過酸化水素との混合物を1wt%Pt/Al2O3 0.1gにポンピングする(CH3CH2OH/H2O2/H2O=1:2.5:1.1;流速:0.2ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造され、定常状態における温度は約580℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
エタノールと過酸化水素との混合物を0.9wt%Pt0.2Pd/0.5NaO/ZrO2 0.1gにポンピングする(CH3CH2OH/H2O2/H2O=1:3:1.2;流速:0.2ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造され、定常状態における温度は約520℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
アルデヒドと過酸化水素との混合物を0.9wt%Pt/5.6CuO/ZrO2 0.1gにポンピングする(CH3CHO/H2O2/H2O=1:2.6:1.2;流速:0.15ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造される。定常状態における温度は約600℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
エタノールと過酸化水素との混合物を1.5wt%Pt/2.5Na2O/ZrO2 0.1gにポンピングする(CH3CHO/CH3COOH/H2O2/H2O=1:0.5:2:1;流速:0.2ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造される。定常状態における温度は約540℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
メチルエチルエーテルと過酸化水素との混合物を2wt%Pt/α−Al2O3 0.09gにポンピングする(CH3CH2OCH3/H2O2/H2O=1:3:1.2;流速;0.2ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造される。定常状態における温度は約540℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
エタノールとオクタンとの混合物(ガソリンに相当)および過酸化水素を3wt%Pt/K2O変性ZrO2 0.1g上にポンピングする(CH3CH2OH/オクタン/H2O2/H2O=1:0.07:4:1.8;流速:0.3ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造される。定常状態における温度は約900℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
エタノール、アセトン、およびセタン(ディーゼルに相当)および過酸化水素を2wt%Pt/2.5wt%Na2O変性γAl2O3 0.1g上にポンピングする(CH3CH2OH/アセトン/セタン/H2O2/H2O=1:0.2:0.05:4.6:2.1;流速:0.3ml/分;室温において開始)。水素ガスが直ちに製造される。定常状態における温度は約820℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度範囲に維持される。
エタノールと酢酸と過酸化水素との混合物を1.2wt%Pt0.4wtRu/SiO2上に室温において開始してポンピングする。CH3CH2OH/CH3COOH/H2O2/H2O=1:0.4:3.5:1.2。室温において開始。水素ガスが直ちに製造される。定常状態における温度は約550℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。
乾燥支持体、γアルミナおよびZrO2それぞれ1gを2&Pt水溶液((NH4)2Pt(NO3)4由来のPt)1mlに浸漬し、2時間静置し、過剰の水を気化し、次に500℃において2時間焼成する。支持PtO触媒前駆体を得る。このPtO/Al2O3およびPtO/ZrO2を15ml/分のH2流中、2℃/分において400℃まで加熱して還元した。次に、この触媒0.1gをシリカウールで栓をした9mm(外径)石英チューブに加える。
特定量のグルコースを70%H2O2/H2O中に溶解して70%H2O2/H2O中の25%、30%、50%糖溶液を得る。次に、室温において、この糖/0H2O2溶液を、H2−還元触媒を加えた石英チューブにポンピングする。ガス生成物をAutosystem GCを使用して分析した。
グルコース25%、H2O2 53%および水12%からなるグルコースと過酸化水素との溶液を2Pt/γAl2O3 0.1g上に液体流速0.2ml/分において室温において開始してポンピングする。定常速度における温度は約500℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。水素収率は85%であり、一酸化炭素収率は15%であり、二酸化炭素収率は85%である。
グルコース35%、H2O2 46%および水19%からなるグリコースと過酸化水素との溶液を2Pt/γAl2O3 0.1g上に液体流速0.2ml/分において室温において開始してポンピングする。定常速度における温度は約450℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。水素収率は85%であり、一酸化炭素収率は20%であり、二酸化炭素収率は78%である。
グルコース30%、H2O2 50%および水20%からなるグルコースと過酸化水素との溶液を2Pt/γAl2O3 0.1g上に液体流速0.2ml/分において室温において開始してポンピングする。定常速度における温度は約350℃であり、外部加熱なしにおよそこの温度に維持される。水素収率は60%であり、一酸化炭素収率は50%であり、いくつかのO2が製造される。
Pt/Al2O3(Ptは(NH4)Pt(NO3)4由来、4wt%、粒径:0.2mm)0.2gを9mm(外径)石英チューブ反応器に加える。H2O2(38wt%/H2O(30wt%)/と可溶性デンプン(32wt%)との混合物をこのチューブに供給する。一旦反応物が触媒床に接触すると、触媒床温度が150℃に上昇し、H2、COおよびCO2を含有するいくつかのガスが製造される。2時間の反応後、触媒床はいくつかの炭素付着物を有し、ガス流中にいくつかの酸素が存在する。
PtPd/Al2O3触媒(0.1g、2wt%Pt、3wt%Pd)を9mm石英チューブに加え、H2O2(43wt%)/H2O(15wt%)と加熱小麦粉(42wt%)との混合物をこの触媒に0.15ml/分の速度でポンピングする。液体が触媒に接触すると、ガスが製造され、このガスはO2であると分析される。触媒床を120℃に加熱し、外部加熱源を除去すると、H2が60ml/分の速度で製造される。
H2還元5wt%Pd/Al2O3 50mg(アルミナ上にPd(NO3)2を浸漬することにより製造)を6mm(外径)石英チューブに加え、直立させる。56wt%H2O2/24wt%H2O/20wt%可溶性デンプンの液体混合物を反応に供給し、触媒床に上向きに流す。一旦液体混合物が触媒床に接触すると、蒸気およびCO2が製造され、触媒床温度が850℃に上昇する。
H2O2 70wt%/H2O(30グラム)を小麦粉4グラムと混合し、撹拌し、100℃に加熱して流動性スラリーを形成する。次に、このスラリーを、シリカチューブに加えられた2wt%Pt/ZrO2 100gを含む触媒床にポンピングする。液体混合物がチューブに接触すると、いくつかの酸素が製造され、温度はたったの60℃である。触媒床を200℃に加熱し、次に外部加熱源を除去すると、触媒床は赤色になり、蒸気およびCO2が主生成物である。触媒床温度は700℃に達する。
H2O2 50%/H2O(50g)を糖4.6gと混合し、透明の溶液を形成する。この溶液を、1wt%Pd、2wt%Pt/ZrO2(H2で500℃において2時間還元)0.2gを含む触媒床にポンピングする。一旦液体が触媒に接触すると、触媒床が赤色になる。温度は568℃に達し、主生成物は蒸気およびCO2である。
蟻酸と過酸化水素との混合物を2wt%Pt/Na2O/ZrO2 0.1gにポンピングする(CHOOH/H2O2/H2O=1:1:2(モル比);流速=0.2ml/分;室温において開始)。熱蒸気とCO2との混合物がこのガスストリーム中CO2濃度40wt%以下で直ちに製造され、触媒床の温度が150℃〜405℃に上昇し、外部加熱なしにこの範囲内に維持される。
Claims (32)
- 過酸化水素と有機化合物とを触媒存在下において液相中で接触させる工程を包含する、過酸化水素と有機化合物との反応開始方法であって、
a) 該有機化合物が、アルコール、炭水化物、アルデヒド、ケトン、カルボン酸またはエーテルであり;
b) 該触媒が、第7、8、9、10または11族遷移金属の少なくとも一種類を含有し;
c) H2O2:該有機化合物中の原子炭素の比が、0.2:1〜6:1であり;かつ
d) 存在する全ての水:該有機化合物中の原子炭素の比が、0:1〜2:1であり;
但し、該有機化合物がメタノールであったりメタノールを含有したりしない、過酸化水素と有機化合物との反応開始方法。 - 該金属が、ニッケル、コバルト、銅、銀、イリジウム、金、パラジウム、ルテニウム、ロジウムおよび白金の一種類以上から選択される、請求項1に記載の方法。
- 該金属が白金である、請求項2に記載の方法。
- 該金属が金属の形態である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法。
- 該触媒が一種類以上の触媒前駆体を含む、請求項1〜4のいずれか一項に記載の方法。
- 該過酸化水素が、過酸化水素少なくとも20vol%、好ましくは過酸化水素少なくとも30wt%を含有する水溶液、過酸化水素少なくとも6vol%を含有するアルコール溶液またはユリアペレットの形態である、請求項1〜5のいずれか一項に記載の方法。
- 該過酸化水素が、過酸化水素少なくとも51vol%を含有する水溶液の形態である、請求項6に記載の方法。
- 該過酸化水素が、過酸化水素少なくとも70wt%を含有する水溶液の形態である、請求項7に記載の方法。
- 該過酸化物と該有機化合物との反応が、水素、二酸化炭素、一酸化炭素、エタンおよび酸素の少なくとも一種類を製造する、請求項1〜8のいずれか一項に記載の方法。
- 該H2O2:該有機化合物中の原子炭素の比が0.5:1〜4:1、好ましくは1:1〜4:1である、請求項1〜9のいずれか一項に記載の方法。
- 該H2O2:該有機化合物中の原子炭素の比が1:1〜3:1である、請求項10に記載の方法。
- 該有機化合物が、炭素原子数2〜6のアルコールまたは炭素原子数1〜6のアルデヒド、ケトン、カルボン酸もしくはエーテルである、請求項1〜11のいずれか一項に記載の方法。
- 該有機化合物がエタノールである、請求項12に記載の方法。
- 該有機化合物が、糖、デンプン、セルロース、フラワーもしくはガムまたはそれらの混合物である、請求項1〜11のいずれか一項に記載の方法。
- 該糖が、グルコース、スクロース、フルクトースまたはマルトースである、請求項14に記載の方法。
- 該反応が、
CH3CH2OH+H2O2+H2O→5H2+2CO2
CH3CH2OH+3H2O2→2CO2+3H2O+3H2
CH3CH2OH+2H2O2→2CO2+2H2O+3H2O
CH3CH2OH+H2O2→H2O+2CO+3H2
HCOOH+H2O2→2H2O+CO2
HCOOH+0.5H2O2→0.5H2+CO2+1.5H2O
2CH3COOH+H2O2→2CO2+2H2O+H2
3CH3COOH+H2O2→3CO2+2H2O+2H2
4CH3COOH+H2O2→4CO2+2H2O+3H2
CH3COOH+H2O2→CO2+2H2+H2O+CO
2CH3COOH+H2O2→2CO2+4H2+2CO
CH3COOH+2H2O2→CO2+H2+3H2O+CO
CH3COOH+4H2O2→2CO2+6H2O
CH3OCH3+H2O2→2CO+3H2+H2O
CH3OCH3+H2O2→CO+4H2+CO2
CH3OCH3+2H2O2→CO+3H2+H2O+CO2
CH3OCH3+3H2O2→3H2+2H2O+2CO2
CH3OCH3+4H2O2→2H2+4H2O+2CO2
2CH2O+H2O2→CO+CO2+H2O+2H2
2CH2O+H2O2→2CO2+3H2
CH2O+H2O2→CO2+H2O+H2
CH3CHO+H2O2→CO2+CO+3H2
CH3CHO+2H2O2→2CO2+H2O+3H2
CH3CHO+2H2O2→CO2+CO+2H2O+2H2
CH3CHO+3H2O2→2CO2+3H2O+2H2
CH3CHO+4H2O2→2CO2+5H2O+H2
CH3CHO+5H2O2→2CO2+7H2O
C6H12O6+12H2O2→18H2O+6CO2
C6H12O6+11H2O2→H2+16H2O+6CO2→17H2O+CO+5CO2
C6H12O6+10H2O2→2H2+14H2O+6CO2→15H2O+CO++H2+5CO2
C6H12O6+9H2O2→3H2+12H2O+6CO2→13H2O+CO+
2H2+5CO2
C6H12O6+81H2O2→4H2+1OH2O+6CO2→11H2O+CO+3H2+5CO2
C6H12O6+71H2O2→5H2+8H2O+6CO2→9H2O+CO+
4H2+5CO2
C6H12O6+61H2O2→6H2+6H2O+6CO2→7H2O+CO+
5H2+5CO2
C6H12O6+51H2O2→7H2+4H2O+6CO2→5H2O+CO+
65H2+5CO2
C6H12O6+41H2O2→8H2+2H2O+6CO2→3H2O+CO+
7H2+5CO2
C6H12O6+31H2O2→9H2+6H2O+6CO2→H2O+CO+8H2+5CO2
の少なくとも一種類を包含する、請求項1〜15のいずれか一項に記載の方法。 - 該開始が、200℃未満、好ましくは80℃未満の温度において行われる、請求項1〜16のいずれか一項に記載の方法。
- 該開始が、30℃未満の温度において行われる、請求項17に記載の方法。
- 該開始が、室温付近またはそれ未満において行われる、請求項18に記載の方法。
- 該開始が、反応物の加熱なしに行われる、請求項1〜19のいずれか一項に記載の方法。
- 該存在する全ての水:該有機化合物中の原子炭素の比が0:1〜1.5:1である、請求項1〜20のいずれか一項に記載の方法。
- 該存在する全ての水:該有機化合物中の原子炭素の比が0:1〜1:1である、請求項21に記載の方法。
- 該有機化合物がエタノールであり、該存在する全ての水:該エタノール中の原子炭素の比が0:1〜1:1、好ましくは0:1〜0.5:1である、請求項1〜22のいずれか一項に記載の方法。
- 該有機化合物が酢酸または蟻酸であり、該存在する全ての水:該エタノール中の原子炭素の比が0:1〜1.5:1、好ましくは0:1〜0.5:1である、請求項1〜23のいずれか一項に記載の方法。
- 該反応が開始後に継続される、請求項1〜24のいずれか一項に記載の方法。
- 該反応が改質反応であり、二酸化炭素、水素および任意に一酸化炭素を含有する生成物ストリームを製造するかまたは該反応が、CO、O2、H2および/またはCOの少なくとも一種類と共に蒸気およびCO2を主生成物として含有する生成物ストリームを製造する、請求項25に記載の方法。
- 該生成物ストリームを水の存在下で水性ガスシフト触媒に接触させることによって、製造される全ての一酸化炭素を二酸化炭素に転化する、請求項26に記載の方法。
- 燃料電池中で行い、ロケットの動力を供給するか、エアバッグをふくらませるか、機械装置に圧力をかけるかまたは触媒排ガスコンバータもしくはNOx清浄器を迅速に始動する、請求項1〜27のいずれか一項に記載の方法。
- 過酸化水素および有機化合物を含む貯蔵手段であって、該有機化合物がアルコール、炭水化物、アルデヒド、ケトン、カルボン酸またはエーテルであり、但し、該有機化合物がメタノールであったりメタノールを含有したりしない、貯蔵手段;
第7、8、9、10または11族遷移金属触媒の少なくとも一種類を含むハウジング;および
該過酸化物および有機化合物をハウジングの中に導入する手段
を備える、改質反応を行う器械。 - 該ハウジングが白金含有触媒を含む、請求項25に記載の器械。
- 該ハウジングが、該白金含有触媒の下流に配置される水性ガスシフト触媒を更に含む、請求項29または30に記載の器械。
- 更に、該ハウジングの下流に燃料電池を備え、かつ該ハウジング中で製造される全ての水素を該燃料電池に移動する手段を備える、請求項29〜30のいずれか一項に記載の器械。
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