JPH05270802A - メタンと二酸化炭素を原料とする合成ガスの製造方法 - Google Patents
メタンと二酸化炭素を原料とする合成ガスの製造方法Info
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- JPH05270802A JPH05270802A JP4065954A JP6595492A JPH05270802A JP H05270802 A JPH05270802 A JP H05270802A JP 4065954 A JP4065954 A JP 4065954A JP 6595492 A JP6595492 A JP 6595492A JP H05270802 A JPH05270802 A JP H05270802A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
Abstract
(57)【要約】
【構成】 メタンと二酸化炭素を反応させて水素と一酸
化炭素を合成する方法において、触媒として担体にニッ
ケルおよび希土類金属酸化物の一種または二種以上の混
合物および白金族金属の一種または二種以上の混合物を
担持したものを使用することを特徴とする上記方法であ
る。 【効果】 ７００℃で９０％以上の転化率が達成され、
反応温度を１００℃以上低下させることができる。ま
た、触媒必要量および高価な白金族金属の必要量を低下
させることができ、従来の貴金属触媒に比べて大幅に活
性が向上する。
化炭素を合成する方法において、触媒として担体にニッ
ケルおよび希土類金属酸化物の一種または二種以上の混
合物および白金族金属の一種または二種以上の混合物を
担持したものを使用することを特徴とする上記方法であ
る。 【効果】 ７００℃で９０％以上の転化率が達成され、
反応温度を１００℃以上低下させることができる。ま
た、触媒必要量および高価な白金族金属の必要量を低下
させることができ、従来の貴金属触媒に比べて大幅に活
性が向上する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はメタンと二酸化炭素を反
応させて合成ガスを製造するための接触反応で使用され
る触媒に関する。
応させて合成ガスを製造するための接触反応で使用され
る触媒に関する。
【０００２】化石燃料の燃焼に伴う二酸化炭素の排出が
地球温暖化の主原因となって、人類生存の脅威になると
予想されている。このため燃焼により生成する二酸化炭
素を分離回収し、有効利用できれば、二酸化炭素排出が
軽減または抑制されることになり、そのための利用技術
の確立が強く望まれている。本発明はそのための二酸化
炭素利用技術を提供するものである。
地球温暖化の主原因となって、人類生存の脅威になると
予想されている。このため燃焼により生成する二酸化炭
素を分離回収し、有効利用できれば、二酸化炭素排出が
軽減または抑制されることになり、そのための利用技術
の確立が強く望まれている。本発明はそのための二酸化
炭素利用技術を提供するものである。
【０００３】
【従来の技術】メタンは天然ガスの主成分であり、地球
上に豊富に存在する炭化水素資源である。メタンの主用
途は燃料であるが、このほかに合成ガス（一酸化炭素＋
水素）に転化し、Ｃ1化学原料としてメタノール、ＦＴ
合成油、オキソアルコールが製造されている。
上に豊富に存在する炭化水素資源である。メタンの主用
途は燃料であるが、このほかに合成ガス（一酸化炭素＋
水素）に転化し、Ｃ1化学原料としてメタノール、ＦＴ
合成油、オキソアルコールが製造されている。
【０００４】メタンから合成ガスを製造する方法はスチ
ームをガス化剤とするスチームリフォーミング法が主流
となっている。
ームをガス化剤とするスチームリフォーミング法が主流
となっている。
【０００５】 ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ＝ＣＯ＋３Ｈ2 （１） 一方、二酸化炭素の有効利用のために、二酸化炭素をガ
ス化剤とする、いわゆる炭酸ガスリフォーミング法が研
究されている。
ス化剤とする、いわゆる炭酸ガスリフォーミング法が研
究されている。
【０００６】 ＣＨ4＋ＣＯ2＝２ＣＯ＋２Ｈ2 （２） 例えば、AshcroftらはＡｌ2Ｏ3にＮｉを担持した触媒
（ブリティッシュガス製、ＣＲＧ’Ｆ’スチームリフォ
ーミング触媒）にメタンとＣＯ2を等モル供給して常
圧、７７７℃、Ｗ／Ｆ（＝触媒重量／原料流量）０．０
０５ｇ／（Ｎｃｃ／分）で反応させメタン転化率８８％
で合成ガスを得た。しかし触媒上にカーボンが析出し触
媒活性が低下したと述べている。またＮｉの代わりにＲ
ｈ，Ｉｒなどの貴金属を１％担持した触媒を用いるとメ
タン転化率はほぼ同じでカーボンの析出はなかったと述
べている(Nature Vol. 352, 18 July 1991, 225〜226
頁）。
（ブリティッシュガス製、ＣＲＧ’Ｆ’スチームリフォ
ーミング触媒）にメタンとＣＯ2を等モル供給して常
圧、７７７℃、Ｗ／Ｆ（＝触媒重量／原料流量）０．０
０５ｇ／（Ｎｃｃ／分）で反応させメタン転化率８８％
で合成ガスを得た。しかし触媒上にカーボンが析出し触
媒活性が低下したと述べている。またＮｉの代わりにＲ
ｈ，Ｉｒなどの貴金属を１％担持した触媒を用いるとメ
タン転化率はほぼ同じでカーボンの析出はなかったと述
べている(Nature Vol. 352, 18 July 1991, 225〜226
頁）。
【０００７】また、Gustafson & WaldenはアルミナにＰ
ｔを１％またはＰｄを０．５％担持した触媒にメタンと
ＣＯ2をモル比０．９：１．０、１ａｔｍ、８５０℃、
Ｗ／Ｆ ０．００７ｇ／（Ｎｃｃ／分）で反応させ９６
％以上のメタン転化率を得ている（ＵＳ−５，０６８，
０５７）。
ｔを１％またはＰｄを０．５％担持した触媒にメタンと
ＣＯ2をモル比０．９：１．０、１ａｔｍ、８５０℃、
Ｗ／Ｆ ０．００７ｇ／（Ｎｃｃ／分）で反応させ９６
％以上のメタン転化率を得ている（ＵＳ−５，０６８，
０５７）。
【０００８】このように貴金属を担持した触媒を用いて
メタンの二酸化炭素によるリフォーミングを行う場合、
高転化率を達成するには８００℃以上の高温が必要であ
る。一方、内島らはシリカにＲｕ，Ｒｈを５％と多量に
担持した触媒にメタンとＣＯ2を等モル供給して常圧、
Ｗ／Ｆ ０．００５６ｇ／（Ｎｃｃ／分）で温度を変え
て反応させた試験結果から、７００℃でメタン転化率約
９４％および約７４％を得ている（触媒 Vol.33, No.
2, 99〜102頁のＦｉｇ．５）。
メタンの二酸化炭素によるリフォーミングを行う場合、
高転化率を達成するには８００℃以上の高温が必要であ
る。一方、内島らはシリカにＲｕ，Ｒｈを５％と多量に
担持した触媒にメタンとＣＯ2を等モル供給して常圧、
Ｗ／Ｆ ０．００５６ｇ／（Ｎｃｃ／分）で温度を変え
て反応させた試験結果から、７００℃でメタン転化率約
９４％および約７４％を得ている（触媒 Vol.33, No.
2, 99〜102頁のＦｉｇ．５）。
【０００９】このように担持量を多くすると７００℃程
度の比較的低温度でも転化率を向上させることが可能で
あるが、なお活性は十分とはいえない。
度の比較的低温度でも転化率を向上させることが可能で
あるが、なお活性は十分とはいえない。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】反応温度を低下させる
ことは反応器材料に要求される耐熱性を下げることが可
能となり、また反応器の壁を通して外部から加える熱流
束の増大が可能となり反応器の小型化が可能となるなど
実用装置として極めて大きな利益があるため、低温で高
活性な触媒の開発が望まれていた。
ことは反応器材料に要求される耐熱性を下げることが可
能となり、また反応器の壁を通して外部から加える熱流
束の増大が可能となり反応器の小型化が可能となるなど
実用装置として極めて大きな利益があるため、低温で高
活性な触媒の開発が望まれていた。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明者はカーボン析出
を極力抑制し、低温で高活性でかつ貴金属成分の担持量
が少なくて済む触媒について研究した結果、アルミナに
ニッケルおよび希土類金属酸化物および少量の白金族金
属を担持した複合触媒がメタンと二酸化炭素の反応に６
００℃程度の低温域で極めて高い活性を発現し、しかも
カーボンの析出がないことを見いだし本発明を達成し
た。
を極力抑制し、低温で高活性でかつ貴金属成分の担持量
が少なくて済む触媒について研究した結果、アルミナに
ニッケルおよび希土類金属酸化物および少量の白金族金
属を担持した複合触媒がメタンと二酸化炭素の反応に６
００℃程度の低温域で極めて高い活性を発現し、しかも
カーボンの析出がないことを見いだし本発明を達成し
た。
【００１２】すなわち、本発明はメタンと二酸化炭素を
反応させて水素と一酸化炭素を合成する方法において、
触媒として担体にニッケルおよび希土類金属酸化物の一
種または二種以上の混合物および白金族金属の一種また
は二種以上の混合物を担持したものを使用することを特
徴とする上記方法である。
反応させて水素と一酸化炭素を合成する方法において、
触媒として担体にニッケルおよび希土類金属酸化物の一
種または二種以上の混合物および白金族金属の一種また
は二種以上の混合物を担持したものを使用することを特
徴とする上記方法である。
【００１３】本発明における希土類金属酸化物として
は、例えば、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プ
ラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ），サマリウム
（Ｓｍ）などの金属の酸化物を挙げることができる。こ
のうちランタン、セリウムの酸化物が特に望ましい。
は、例えば、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プ
ラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ），サマリウム
（Ｓｍ）などの金属の酸化物を挙げることができる。こ
のうちランタン、セリウムの酸化物が特に望ましい。
【００１４】本発明における白金族金属としては、白金
（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、イリジウム（Ｉｒ）、
オスミウム（Ｏｓ）が好ましい。ルテニウム（Ｒｕ）、
ロジウム（Ｒｈ）も使用可能であるがメタン化活性が強
く使用条件が制限される。
（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、イリジウム（Ｉｒ）、
オスミウム（Ｏｓ）が好ましい。ルテニウム（Ｒｕ）、
ロジウム（Ｒｈ）も使用可能であるがメタン化活性が強
く使用条件が制限される。
【００１５】本発明における担体としてはアルミナ（Ａ
ｌ2Ｏ3）が適している。シリカ（ＳｉＯ2）は耐熱性が
低く実用には適さない。
ｌ2Ｏ3）が適している。シリカ（ＳｉＯ2）は耐熱性が
低く実用には適さない。
【００１６】本発明の触媒を構成する各成分の好ましい
組成範囲としては、ニッケルの希土類酸化物に対するモ
ル比が１／１０〜１／３の範囲が好ましく、特にモル比
１／５が適している。また白金族金属の希土類酸化物に
対するモル比は１／５０〜１／１０の範囲が好ましく、
特に好ましくは１／３０〜１／１０の範囲である。また
ニッケル、白金族金属および希土類酸化物の合計の担体
に対する重量比は１／１００〜１／３が適している。
組成範囲としては、ニッケルの希土類酸化物に対するモ
ル比が１／１０〜１／３の範囲が好ましく、特にモル比
１／５が適している。また白金族金属の希土類酸化物に
対するモル比は１／５０〜１／１０の範囲が好ましく、
特に好ましくは１／３０〜１／１０の範囲である。また
ニッケル、白金族金属および希土類酸化物の合計の担体
に対する重量比は１／１００〜１／３が適している。
【００１７】原料中の二酸化炭素とメタンの濃度比は従
来の触媒については、反応時、触媒表面にカーボンが析
出して触媒活性が低下する現象がしばしば見られるた
め、二酸化炭素のメタンに対するモル比を３以上にする
ことが適切とされたが、本発明の触媒を使用する場合に
おいては特に制限はない。
来の触媒については、反応時、触媒表面にカーボンが析
出して触媒活性が低下する現象がしばしば見られるた
め、二酸化炭素のメタンに対するモル比を３以上にする
ことが適切とされたが、本発明の触媒を使用する場合に
おいては特に制限はない。
【００１８】本発明の合成条件は従来の触媒の反応条件
で使用できるが、さらに穏和な条件も選択できる。
で使用できるが、さらに穏和な条件も選択できる。
【００１９】すなわち、反応温度は４００〜１０００℃
の範囲が好ましい。４００℃より低い温度では円滑な反
応の進行が確保できないことがあり、また１０００℃を
越えると触媒が劣化し易くなる。
の範囲が好ましい。４００℃より低い温度では円滑な反
応の進行が確保できないことがあり、また１０００℃を
越えると触媒が劣化し易くなる。
【００２０】反応圧力は減圧、常圧、加圧のいずれの条
件下でも行うことができる。特に本発明では、反応圧力
は１〜１００気圧の範囲内にするのがよい。
件下でも行うことができる。特に本発明では、反応圧力
は１〜１００気圧の範囲内にするのがよい。
【００２１】また、メタン、二酸化炭素（さらに希釈ガ
ス用いた場合には希釈ガス）の原料ガス全体の触媒への
接触時間はＷ／Ｆを尺度として通常０．０００１〜１．
０ｇ／（Ｎｃｃ／分）の範囲内とされる。
ス用いた場合には希釈ガス）の原料ガス全体の触媒への
接触時間はＷ／Ｆを尺度として通常０．０００１〜１．
０ｇ／（Ｎｃｃ／分）の範囲内とされる。
【００２２】
実施例１ （触媒の調製）直径８ｍｍの円盤状ファイバーフラック
ス（カーボランダム社製の耐熱性シリカ・アルミナファ
イバー、厚さ１ｍｍ）を硝酸アルミニウム水溶液に浸漬
後、アンモニアガスと接触させてゲル化させ、さらに加
熱脱硝してファイバーフラックスの表面にアルミナ層を
形成させてこれを担体とした。生成したＡｌ2Ｏ3はファ
イバーフラックスに対して１５重量％であった。次に塩
化白金酸水溶液に上記担体を浸漬後、乾燥させた。次に
硝酸ニッケルと硝酸セリウムの混合水溶液に浸漬して乾
燥させた。分析の結果、Ｐｔ，ＮｉおよびＣｅＯ2とし
て各成分の担持量は担体に対してそれぞれ１．６重量
％、１０．０重量％、５．６重量％であった。すなわ
ち、Ｐｔ／ＣｅＯ2のモル比は１／３０、Ｎｉ／ＣｅＯ2
のモル比は１／５であった。
ス（カーボランダム社製の耐熱性シリカ・アルミナファ
イバー、厚さ１ｍｍ）を硝酸アルミニウム水溶液に浸漬
後、アンモニアガスと接触させてゲル化させ、さらに加
熱脱硝してファイバーフラックスの表面にアルミナ層を
形成させてこれを担体とした。生成したＡｌ2Ｏ3はファ
イバーフラックスに対して１５重量％であった。次に塩
化白金酸水溶液に上記担体を浸漬後、乾燥させた。次に
硝酸ニッケルと硝酸セリウムの混合水溶液に浸漬して乾
燥させた。分析の結果、Ｐｔ，ＮｉおよびＣｅＯ2とし
て各成分の担持量は担体に対してそれぞれ１．６重量
％、１０．０重量％、５．６重量％であった。すなわ
ち、Ｐｔ／ＣｅＯ2のモル比は１／３０、Ｎｉ／ＣｅＯ2
のモル比は１／５であった。
【００２３】（触媒の前処理）内径８ｍｍの石英製流通
式反応器に上記触媒３枚を充填し、４００℃に加熱して
水素を３０分間流通させ、還元した（還元後の重量は７
２ｍｇであった。Ｐｔ担持量は０．９８ｍｇ）。
式反応器に上記触媒３枚を充填し、４００℃に加熱して
水素を３０分間流通させ、還元した（還元後の重量は７
２ｍｇであった。Ｐｔ担持量は０．９８ｍｇ）。
【００２４】（反応試験）触媒を充填した上記反応器に
メタン（１０ｖｏｌ％）、二酸化炭素（１２０ｖｏｌ
％）、窒素（８０ｖｏｌ％）の混合ガスを２５Ｎｃｃ／
分流通させ、反応温度３５０〜７００℃の範囲、常圧で
反応させた。空間速度は１００００ｈ-1であった。ま
た、触媒上へのカーボンの析出は認められなかった。反
応試験結果を表１に示す。
メタン（１０ｖｏｌ％）、二酸化炭素（１２０ｖｏｌ
％）、窒素（８０ｖｏｌ％）の混合ガスを２５Ｎｃｃ／
分流通させ、反応温度３５０〜７００℃の範囲、常圧で
反応させた。空間速度は１００００ｈ-1であった。ま
た、触媒上へのカーボンの析出は認められなかった。反
応試験結果を表１に示す。
【００２５】比較例１ Ｎｉ，ＣｅＯ2を担持する操作を行わないこと、および
ファイバーフラックスの代わりにハニカム（コージェラ
イト製、外径８ｍｍ）を使用することを除いて実施例１
と同じ方法で調製したＰｔのみ１．０％担持した触媒
（Ｐｔ担持量として１４．７ｍｇ）を使用して反応試験
を実施した。反応器および反応条件は実施例１と同じで
あった。また、触媒上へのカーボンの析出は認められな
かった。反応試験結果を表２に示す。
ファイバーフラックスの代わりにハニカム（コージェラ
イト製、外径８ｍｍ）を使用することを除いて実施例１
と同じ方法で調製したＰｔのみ１．０％担持した触媒
（Ｐｔ担持量として１４．７ｍｇ）を使用して反応試験
を実施した。反応器および反応条件は実施例１と同じで
あった。また、触媒上へのカーボンの析出は認められな
かった。反応試験結果を表２に示す。
【００２６】
【表１】
【００２７】
【表２】 ＣＯ、水素の生成率はメタンが１００％反応した場合に
（２）の反応式にしたがうものとして各生成量を換算し
た値である。
（２）の反応式にしたがうものとして各生成量を換算し
た値である。
【００２８】
【発明の効果】本発明の合成ガス製造法によれば７００
℃で９０％以上の転化率が達成され、反応温度を１００
℃以上低下させることができる。また、触媒必要量およ
び高価な白金族金属の必要量を実施例１と比較例１で対
比すると、触媒のＰｔ担持量は１／１５に低下すること
から、本発明の複合触媒は従来の貴金属触媒に比べて大
幅に活性が向上していることがわかる。
℃で９０％以上の転化率が達成され、反応温度を１００
℃以上低下させることができる。また、触媒必要量およ
び高価な白金族金属の必要量を実施例１と比較例１で対
比すると、触媒のＰｔ担持量は１／１５に低下すること
から、本発明の複合触媒は従来の貴金属触媒に比べて大
幅に活性が向上していることがわかる。
Claims (1)
- 【請求項１】 メタンと二酸化炭素を反応させて水素と
一酸化炭素を合成する方法において、触媒として担体に
ニッケルおよび希土類金属酸化物の一種または二種以上
の混合物および白金族金属の一種または二種以上の混合
物を担持したものを使用することを特徴とする上記方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06595492A JP3225078B2 (ja) | 1992-03-24 | 1992-03-24 | 合成ガス製造用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06595492A JP3225078B2 (ja) | 1992-03-24 | 1992-03-24 | 合成ガス製造用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05270802A true JPH05270802A (ja) | 1993-10-19 |
| JP3225078B2 JP3225078B2 (ja) | 2001-11-05 |
Family
ID=13301890
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP06595492A Expired - Lifetime JP3225078B2 (ja) | 1992-03-24 | 1992-03-24 | 合成ガス製造用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3225078B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002038268A1 (fr) * | 2000-11-08 | 2002-05-16 | Idemitsu Kosan Co., Ltd. | Catalyseur de reformage pour hydrocarbures et procede de reformage correspondant |
| US7067453B1 (en) | 2001-07-13 | 2006-06-27 | Innovatek, Inc. | Hydrocarbon fuel reforming catalyst and use thereof |
| US7700005B2 (en) | 2006-12-26 | 2010-04-20 | Saudi Arabian Oil Company | Oil-based thermo-neutral reforming with a multi-component catalyst |
| US7820140B2 (en) | 2004-12-23 | 2010-10-26 | Saudi Arabian Oil Company | Thermo-neutral reforming of petroleum-based liquid hydrocarbons |
| JP2015536894A (ja) * | 2012-10-31 | 2015-12-24 | コリア・インスティテュート・オブ・マシナリー・アンド・マテリアルズＫｏｒｅａ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ Ｏｆ Ｍａｃｈｉｎｅｒｙ ＆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ | 純酸素燃焼と触媒転換工程を連携した融合型二酸化炭素転換システム |
-
1992
- 1992-03-24 JP JP06595492A patent/JP3225078B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002038268A1 (fr) * | 2000-11-08 | 2002-05-16 | Idemitsu Kosan Co., Ltd. | Catalyseur de reformage pour hydrocarbures et procede de reformage correspondant |
| US7166268B2 (en) * | 2000-11-08 | 2007-01-23 | Idemitsu Kosan Co., Ltd. | Catalyst for hydrocarbon reforming and method of reforming hydrocarbon with the same |
| JP2008207186A (ja) * | 2000-11-08 | 2008-09-11 | Idemitsu Kosan Co Ltd | 炭化水素の改質触媒及びそれを用いた炭化水素の改質方法 |
| US7067453B1 (en) | 2001-07-13 | 2006-06-27 | Innovatek, Inc. | Hydrocarbon fuel reforming catalyst and use thereof |
| US7820140B2 (en) | 2004-12-23 | 2010-10-26 | Saudi Arabian Oil Company | Thermo-neutral reforming of petroleum-based liquid hydrocarbons |
| US7700005B2 (en) | 2006-12-26 | 2010-04-20 | Saudi Arabian Oil Company | Oil-based thermo-neutral reforming with a multi-component catalyst |
| JP2015536894A (ja) * | 2012-10-31 | 2015-12-24 | コリア・インスティテュート・オブ・マシナリー・アンド・マテリアルズＫｏｒｅａ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ Ｏｆ Ｍａｃｈｉｎｅｒｙ ＆ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ | 純酸素燃焼と触媒転換工程を連携した融合型二酸化炭素転換システム |
| US10180253B2 (en) | 2012-10-31 | 2019-01-15 | Korea Institute Of Machinery & Materials | Integrated carbon dioxide conversion system for connecting oxyfuel combustion and catalytic conversion process |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3225078B2 (ja) | 2001-11-05 |
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