JP2009206100A - 正極活物質及びこれを採用した正極とリチウム電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】下記化学式1のリチウム金属酸化物を含む正極活物質:<化1>Li[LixMeyMz]O2+d前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群から選択された一つ以上の金属であり、前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。
【選択図】図1
Description
<化1>
Li[LixMeyMz]O2+d
前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群から選択された一つ以上の金属であり、前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。
<化1>
Li[LixMeyMz]O2+d
前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群から選択された一つ以上の金属であり、前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。
<化2>
Li[LixMeyMoz]O2+d
前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群から選択された一つ以上の金属である。特に、前記zは、0<z<0.05範囲である。
<化3>
Li[LixNiaCobMncMz]O2+d
前記式で、x+a+b+c+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1、0<a<0.2、0<b<0.2、0<c<0.6;0≦d≦0.1であり、前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。特に、前記zは、0<z<0.05範囲である。
<化4>
Li[LixNiaCobMncMoz]O2+d
前記式で、x+a+b+c+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1、0<a<0.2、0<b<0.2、0<c<0.6;0≦d≦0.1である。特に、前記zは、0<z<0.05範囲である。
(実施例1:Li[Li0.2Ni0.16Co0.08Mn0.54Mo0.02]O2の製造)
出発物質として炭酸リチウム、酢酸ニッケル、酢酸コバルト、酢酸マンガン及びヘプタモリブデン酸アンモニウムを選定した。Li[Li0.2Ni0.16Co0.08Mn0.54Mo0.02]O2 0.04molを製造するために、Li、Ni、Co、Mn及びMo間のモル比を計算して前記出発物質を用意した。
Li[Li0.2Ni0.16Co0.08Mn0.54Mo0.02]O2 0.04molを製造するために、Li、Ni、Co、MnとMoとの間のモル比を修正して前記出発物質を用意したことを除いては、前記実施例1と同じ方法で実施した。
出発物質として炭酸リチウム、酢酸ニッケル、酢酸コバルト、酢酸マンガン及びヘプタモリブデン酸アンモニウムを選定した。Li[Li0.2Ni0.2Co0.08Mn0.48Mo0.04]O2 0.04molを製造するために、Li、Ni、Co、MnとMoとの間のモル比を計算して前記出発物質を用意した。
出発物質として炭酸リチウム、酢酸ニッケル、酢酸コバルト及び酢酸マンガンを選定し、Li[Li0.2Ni0.16Co0.08Mn0.56]O2 0.04molを製造するために、Li、Ni、CoとMnとの間のモル比を計算して前記出発物質を用意したことを除いては、前記実施例1と同じ方法で実施した。
(実施例4)
実施例1で合成された正極活物質粉末と炭素導電材(Ketjen Black;EC−600JD)とを93:3の重量比で均一に混合した後、PVDF(polyvinylidene fluoride)バインダー溶液を添加して、活物質:炭素導電剤:バインダー=93:3:4の重さ比になるようにスラリーを製造した。
実施例2で合成された正極活物質を使用したことを除いては、実施例4と同じ方法でリチウム電池を製造した。
実施例3で合成された正極活物質を使用したことを除いては、実施例4と同じ方法でリチウム電池を製造した。
比較例1で合成された正極活物質を使用したことを除いては、実施例4と同じ方法でリチウム電池を製造した。
前記実施例4ないし6及び比較例2で製造された前記コインセルを、電圧がリチウム金属対比4.6Vに到達するまで125mA/gの定電流で充電した。前記4.6V電圧に到達した後、前記定電流の値が1/10に減少するまで4.6Vの定電圧で充電した。前記充電後、前記コインセルを50mA/g定電流でそれぞれ放電して、電圧が2V(vs.Li)に到達するまで放電させて放電容量を測定した。測定結果を下記の表1に表した。
<数1>
放電容量比[%]=[1C rateでの放電容量/0.1C rateでの放電容量]×100
<数2>
容量保持率[%]=[20thサイクルでの放電容量/1stサイクルでの放電容量]×100
前記実施例6及び比較例2で製造された前記コインセルをそれぞれ7個ずつ用意した。まず、充放電していない1個の実施例6で製造されたコインセルを分解して、正極活物質に対してXRD(X−ray diffraction)測定をした。次いで、残りの6個の実施例6で製造されたコインセルを次のように充放電させた。コインセルの電圧がリチウム金属対比4.6Vに到達するまで125mAh/gの定電流で充電した。前記4.6V電圧に到達した後、前記定電流の値が1/10に減少するまで4.6Vの定電圧で充電した。前記充電後、前記コインセルを、125mAh/gの定電流で電圧が2V(vs.Li)に到達するまで放電した。前記充放電を50回行った。
Claims (13)
- 下記化学式1のリチウム金属酸化物を含む正極活物質:
<化1>
Li[LixMeyMz]O2+d
前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、
前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群から選択された一つ以上の金属であり、
前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。 - 前記zは、0<z<0.05範囲であることを特徴とする請求項1に記載の正極活物質。
- 前記リチウム金属酸化物は、下記化学式2で表示されることを特徴とする請求項1に記載の正極活物質:
<化2>
Li[LixMeyMoz]O2+d
前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、
前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群から選択された一つ以上の金属である。 - 前記zは、0<z<0.05範囲であることを特徴とする請求項3に記載の正極活物質。
- 前記リチウム金属化合物は下記化学式3で表示されることを特徴とする請求項1に記載の正極活物質:
<化3>
Li[LixNiaCobMncMz]O2+d
前記式で、x+a+b+c+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1、0<a<0.2、0<b<0.2、0<c<0.6;0≦d≦0.1であり、
前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。 - 前記zは、0<z<0.05範囲であることを特徴とする請求項5に記載の正極活物質。
- 前記リチウム金属化合物は下記化学式4で表示されることを特徴とする請求項1、3又は5のいずれか一項に記載の正極活物質:
<化4>
Li[LixNiaCobMncMoz]O2+d
前記式で、x+a+b+c+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1、0<a<0.2、0<b<0.2、0<c<0.6;0≦d≦0.1である。 - 前記zは、0<z<0.05範囲であることを特徴とする請求項7に記載の正極活物質。
- 前記化学式1のリチウム金属酸化物は、Li[Li0.2Ni0.16Co0.08Mn0.54Mo0.02]O2であることを特徴とする請求項1から8のいずれか一項に記載の正極活物質。
- 前記化学式1のリチウム金属酸化物は、Li[Li0.2Ni0.16Co0.08Mn0.52Mo0.04]O2であることを特徴とする請求項1から8のいずれか一項に記載の正極活物質。
- 前記化学式1のリチウム金属酸化物は、Li[Li0.2Ni0.2Co0.08Mn0.48Mo0.04]O2であることを特徴とする請求項1から4のいずれか一項に記載の正極活物質。
- 下記化学式5のリチウム金属酸化物を含む正極活物質を含む正極:
<化5>
Li[LixMeyMz]O2+d
前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、
前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群で選択された一つ以上の金属であり、
前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。 - 負極と、
下記化学式6のリチウム金属酸化物を含む正極と、
前記正極と負極との間に介されたセパレータと、を備えるリチウム電池:
<化6>
Li[LixMeyMz]O2+d
前記式で、x+y+z=1;0<x<0.33、0<z<0.1;0≦d≦0.1であり、
前記Meは、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al、Mg、Zr及びBからなる群から選択された一つ以上の金属であり、
前記Mは、Mo、W、Ir、Ni及びMgからなる群から選択された一つ以上の金属である。
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