JP2005235628A - リチウム二次電池用正極及びリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一般式Li[LixMn1-x-y-zNiyZz]O2(式中ZはV、Nb、Mo、Ru、W、SiおよびTiから選ばれる元素のうちの少なくとも1種、0<z<0.2、0.1<x<0.3、0.1<y<0.7、0.2<x+y+z<1)で示される単斜晶の構造を有する複合酸化物を活物質として含むことを特徴とするリチウム二次電池用正極およびそれを使用したリチウム二次電池が提供される。
【選択図】図1
Description
Li[LixMn1-x-y-zNiyZz]O2 (I)
(式中ZはV、Nb、Mo、Ru、W、SiおよびTiから選ばれる元素のうちの少なくとも1種、0<z<0.2、0.1<x<0.3、0.1<y<0.7、0.2<x+y+z<1)
で示される単斜晶の構造を有する複合酸化物を活物質として含むことを特徴とするリチウム二次電池用正極およびそれを使用したリチウム二次電池が提供する。
Li[LixMn1-x-y-zNiyZz]O2 (I)
(式中ZはV、Nb、Mo、Ru、W、SiおよびTiから選ばれる元素のうちの少なくとも1種、0<z<0.2、0.1<x<0.3、0.1<y<0.7、0.2<x+y+z<1)
で示される単斜晶の構造を有する複合酸化物を使用する。このような正極活物質はエネルギー密度が高いので、この活物質を含むリチウム二次電池用正極とすることで、従来の電池よりも高いエネルギー密度を実現できる。
図1に示す構成のコイン型リチウムイオン二次電池を作製した。具体的には、以下に示すようにLi量を変えた組成の試料を作製し、これらを正極活物質として含む正極を用いた電池を作製し、評価を行った。
Li[(Ni0.3Mn0.7)0.95Li0.05]O2 (試料2)
Li[(Ni0.3Mn0.7)0.9Li0.1]O2 (試料3)
Li[(Ni0.3Mn0.7)0.85Li0.15]O2 (試料4)
Li[(Ni0.3Mn0.7)0.8Li0.2]O2 (試料5)
Li[(Ni0.3Mn0.7)0.75Li0.25]O2 (試料6)
Li[(Ni0.3Mn0.7)0.7Li0.3]O2 (試料7)
(正極作製)
原料Li2CO3、MnO2、NiOを目的の金属組成比になるように秤量した。MnO2、NiOを粉砕混合して、混合後の粉末を950℃で48時間焼成した。次に、得られた粉末と、Li2CO3を粉砕混合した後に、再度850℃で48時間焼成した。得られた結晶構造は、試料2から7においては、単斜晶の結晶構造に帰属されることがわかった。試料1については、α−NaFeO2型の結晶構造に帰属された。試料5のX線回折パターンを図2に示す。得られた粉末の比表面積はいずれも約0.5m2/gであり、平均粒径はいずれも約12μmであった。
負極は、銅集電体上に形成されたLi箔を直径15mmに切り出したものを使用した。電解液は、電解液溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)を30:70(vol.%)で混合したものを用い、電解液支持塩にはLiPF6を使用し、支持塩濃度は1mol/lとした。
図1に示す構成のコイン型リチウムイオン二次電池を作製した。正極活物質として、以下に示すように、Li量を固定して、NiとMnの組成比を変えた試料を作製し、これらを正極活物質として含む正極を用いた電池を作製し、評価を行った。正極の作製並びに電池の作製及び評価の方法は参考例1と同じとした。なお、得られた材料の結晶構造は、すべて単斜晶に帰属された。また、得られた粉末の比表面積はいずれも約0.5m2/gであり、平均粒径はいずれも約12μmであった。結果を表2に示す。
Li[Ni0.2Mn0.65Li0.15]O2 (試料9)
Li[Ni0.3Mn0.55Li0.15]O2 (試料10)
Li[Ni0.5Mn0.35Li0.15]O2 (試料11)
Li[Ni0.7Mn0.15Li0.15]O2 (試料12)
図1に示す構成のコイン型リチウムイオン二次電池を作製した。正極活物質として、以下に示すように、V、Nb、Mo、W、Ti、Si、Ruを含有した試料を作製した。
Li[Ni0.3Mn0.5Li0.15Nb0.05]O2 (試料14)
Li[Ni0.3Mn0.5Li0.15Mo0.05]O2 (試料15)
Li[Ni0.3Mn0.5Li0.15W0.05]O2 (試料16)
Li[Ni0.3Mn0.5Li0.15Ti0.05]O2 (試料17)
Li[Ni0.3Mn0.5Li0.15Si0.05]O2 (試料18)
Li[Ni0.3Mn0.5Li0.15Ru0.05]O2 (試料19)
(正極作製)
原料としてLi2CO3、MnO2、NiO、Nb2O5、MoO3、WO3、TiO2、SiOおよび、RuO2を使用した。MnO2、NiOと、Nb2O5、MoO3、WO3、TiO2、SiOまたは、RuO2のうちの一種とを、目的の金属組成比になるように秤量して粉砕混合した後に、950℃で48時間焼成した。次に、得られた粉末と、Li2CO3を粉砕混合した後に、850℃で48時間で焼成した。得られた材料の結晶構造は、すべて単斜晶に帰属された。得られた粉末の比表面積はいずれも約0.5m2/gであり、平均粒径はいずれも約12μmであった。電池の作製及び評価の方法は参考例1と同じとした。結果を表3に示す。比較として、電池10のデータも表3に示した。
図1に示す構成のコイン型リチウムイオン二次電池を作製した。正極活物質として、以下に示すようなMoを含有した試料でMo組成比を変えた試料を作製し、これらを正極活物質として含む正極を用いた電池を作製し、評価を行った。正極の作製条件並びに電池の作製及び評価の方法は実施例1と同じとした。なお、得られた材料の結晶構造は、すべて単斜晶に帰属された。また、得られた粉末の比表面積はいずれも約0.5m2/gであり、平均粒径はいずれも約12μmであった。結果を表4に示す。比較として、電池10のデータも表4に示した。
Li[Ni0.3Mn0.5Li0.15Mo0.05]O2 (試料21)
Li[Ni0.3Mn0.47Li0.15Mo0.08]O2 (試料22)
Li[Ni0.3Mn0.45Li0.15Mo0.1]O2 (試料23)
Li[Ni0.3Mn0.35Li0.15Mo0.2]O2 (試料24)
2 負極
3 正極集電体
4 負極集電体
5 セパレータ
6 正極外装缶
7 負極外装缶
8 絶縁パッキング部
Claims (9)
- 下記一般式(I)
Li[LixMn1-x-y-zNiyZz]O2 (I)
(式中ZはV、Nb、Mo、Ru、W、SiおよびTiから選ばれる元素のうちの少なくとも1種、0<z<0.2、0.1<x<0.3、0.1<y<0.7、0.2<x+y+z<1)
で示される単斜晶の構造を有する複合酸化物を活物質として含むことを特徴とするリチウム二次電池用正極。 - 前記ZがVであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
- 前記ZがNbであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
- 前記ZがMoであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
- 前記ZがRuであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
- 前記ZがWであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
- 前記ZがTiであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
- 前記ZがSiであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用正極。
- 請求項1〜8のいずれかに記載のリチウム二次電池用正極を使用したリチウム二次電池。
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