JP2009140656A - 直接酸化型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の直接酸化型燃料電池は、電解質膜とその両側にそれぞれ配置されたアノードおよびカソードとを含む膜−電極接合体、アノードに接するアノード側セパレータ、およびカソードに接するカソード側セパレータを備える少なくとも1つの単位セルを有する。アノードは、アノード触媒層およびアノード拡散層を含み、アノード触媒層はアノード触媒を含む。カソードは、カソード触媒層およびカソード拡散層を含み、カソード触媒層はカソード触媒を含む。アノード側セパレータは、アノードに燃料を供給するための燃料流路を有する。カソード触媒層の燃料流路の上流部に対向する部分の単位面積あたりの有効反応面積が、カソード触媒層の燃料流路の下流部に対向する部分の単位面積あたりの有効反応面積よりも大きい。
【選択図】図3
Description
アノード:CH3OH+H2O → CO2+6H++6e-
カソード:3/2O2+6H++6e- → 3H2O
すなわち、アノードでは、メタノールと水が反応して、二酸化炭素、プロトンおよび電子が生成される。アノードで生成されたプロトンは電解質膜を通ってカソードに到達し、電子は外部回路を経由してカソードに到達する。カソードでは酸素、プロトンおよび外部回路を経由した電子が結合して、水が生成される。
その一つは、耐久性に関する問題である。カソード触媒層内部および/またはカソード触媒層とカソード拡散層との界面部分には、発電時間の経過とともに、反応生成水および/またはアノードから移動してきた水が液体状態で蓄積する。この水により、カソード内における酸化剤の拡散性が低下して、カソードの濃度過電圧が増加する。このことが主原因となって、DMFCの発電性能の初期劣化が生じると考えられている。
例えば、特許文献1および2には、カソード触媒層に複数個の貫通孔または竪孔を設けることが開示されている。特許文献1および2においては、複数個の貫通孔または竪孔を設けることにより、カソード触媒層の厚さを厚くした場合でも、触媒層深部までの酸化剤の供給および触媒層深部からの水の排出を円滑に行わせることを意図している。
図1の単位セル1は、電解質膜10と、電解質膜10を挟むアノード11およびカソード12とからなる膜−電極接合体(MEA)13、並びにMEA13を挟むアノード側セパレータ14およびカソード側セパレータ15を備える。
アノード側セパレータ14は、アノード11と対向する面に、燃料を供給し、未使用燃料および反応生成物を排出する流路20を有する。カソード側セパレータ15は、カソードと対向する面に、酸化剤を供給し、未使用酸化剤および反応生成物を排出する流路21を有する。
アノード11およびカソード12の周囲には、それぞれ、燃料、酸化剤、および反応生成物の外部への漏洩を防止するために、電解質膜10を挟んでガスケット22および23が配置されている。さらに、図1の単位セル1は、セパレータ14および15の両側に、それぞれ、集電板24および25、シート状のヒータ26および27、絶縁板28および29、並びに端板30および31を有する。単位セル1は、締結手段(図示せず)により一体化されている。
(カソード触媒層の所定部分の有効反応面積)/(カソード触媒層の所定部分の面積)
により求めることができる。
上記式において、カソード触媒層の所定部分の有効反応面積は、以下のようにして求めることができる。カソードに加湿された窒素ガスを流し、アノードに加湿された水素ガスを流した状態で、サイクリックボルタンメトリー(CV)を用い、0.07〜0.6V間を10mV・s-1で電位走査して、電流−電位曲線を得る。得られた電流−電位曲線から、水素ガスの吸脱着電気量を求める。この値を触媒1cm2あたりの水素の吸脱着電気量で除することにより、カソード触媒層の所定部分の有効反応面積を求めることができる。なお、前記水素の吸脱着電気量は、触媒固有の値であり、例えば、白金(Pt)1cm2あたりの水素の吸脱着電気量は210μC/cm2である。
カソード触媒層の所定部分の面積とは、カソード触媒層の主面の法線方向から見たときの、その所定部分の輪郭の形状を用いて計算される面積(投影面積)のことである。例えば、前記法線方向から見たときのカソード触媒層の所定部分の形状が矩形である場合、カソード触媒層の所定部分の面積は、(縦の長さ)×(横の長さ)により計算することができる。
ここで、カソード触媒層の所定部分(例えば、上流部分)に含まれる単位面積あたりのカソード触媒の量とは、カソード触媒層の所定部分に含まれる、その所定部分の投影単位面積あたりのカソード触媒の量のことである。
例えば、カソード触媒層は、図4に示されるような構成であってもよい。図4は、本発明の別の実施形態に係る燃料電池に含まれるカソード触媒層を概略的に示す縦断面図である。なお、図4において、図2〜3と同じ構成要素には、同じ番号を付している。
図5に、本発明のさらに別の実施形態に係る燃料電池に含まれるカソード触媒層を概略的に示す縦断面図を示す。図5においても、図2〜3と同じ構成要素には、同じ番号を付している。
タンク71内において、カソード触媒インク72は、攪拌機74により撹拌されて、常時流動状態にある。カソード触媒インク72は、開閉バルブ75を介して、スプレーガン73に供給され、噴出ガスとともに、スプレーガン73から吐出される。噴出ガスは、ガス圧力調整器76およびガス流量調整器77を介して、スプレーガン73に供給される。噴出ガスとしては、例えば、窒素ガスを用いることができる。
カソード拡散層19としては、酸化剤の拡散性、発電により発生した水の排出性および電子伝導性を併せ持つ導電性多孔基材を用いることができる。このような導電性多孔基材としては、例えば、カーボンペーパー、カーボンクロス等が挙げられる。また、公知技術に基づいて、この導電性多孔基材に撥水処理を施してもよい。さらには、導電性多孔基材のカソード触媒層18側の表面に撥水性のカーボン層(図示せず)を設けてもよい。
(実施例1)
図1に示されるような燃料電池1を作製した。
カソード触媒として、平均粒径3nmのPtを担持した平均一次粒子径30nmの導電性炭素粒子を用いた。導電性炭素粒子としては、カーボンブラック(三菱化学(株)製のケッチェンブラックEC)を用いた。導電性炭素粒子とPtとの合計重量に占めるPtの割合は、50重量%とした。
スプレー塗布時の電解質膜10の表面温度は、60℃とした。
アノード触媒として、平均粒径3nmのPt−Ru合金微粒子(Pt:Ruの重量比=2:1)を用いた。前記アノード触媒をイソプロパノールの水溶液中に超音波分散させた後、この分散液に高分子電解質を5%含有した水溶液を添加し、ビーズミルで高分散させることにより、アノード触媒インクを調製した。この際、アノード触媒インク中のPt−Ru合金微粒子と高分子電解質の重量比を2:1とした。高分子電解質としては、パーフルオロカーボンスルホン酸イオノマー(旭硝子(株)製のFlemion)を用いた。
セパレータ14および15は、厚さが4mmの樹脂含浸黒鉛材(東海カーボン(株)製のG347B)を用い、それぞれ幅1.5mm、深さ1mmのサーペンタイン型流路20および21を形成されている。集電板24および25としては、金メッキ処理を施したステンレス鋼板を使用した。シート状のヒータ26および27には、サミコンヒータ(坂口電熱(株)製)を用いた。
以上のような方法で得られた直接酸化型燃料電池を、燃料電池Aとした。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを、全発電領域(6cm×6cm)に対して厚さ方向に20回塗り重ねた後、燃料流路の上流部および中流部に対向させる部分にさらに16回塗り重ねることにより、カソード触媒層を形成した。
前記以外は、実施例1と同様にして、燃料電池Bを作製した。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを、全発電領域(6cm×6cm)に対して厚さ方向に20回塗り重ねた後、燃料流路の上流部および中流部に対向させる部分(6cm×4.5cm)に、8回塗り重ねた。さらに、燃料流路の上流部に対向させる部分(6cm×1.5cm)に、カソード触媒インクを8回塗り重ねて、カソード触媒層を形成した。
前記以外は、実施例1と同様にして、燃料電池Cを作製した。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを、全発電領域(6cm×6cm)に、厚さ方向に20回塗り重ねた後、燃料流路の上流部および中流部に対向する部分(6cm×4.5cm)に、カソード触媒インクを厚さ方向に8回塗り重ねた。次に、燃料流路の上流部に対向させる部分および燃料流路の中流部の上流側半分に対向させる部分(第1中流部分)に対向する部分(6cm×3cm)に、カソード触媒インクを、厚さ方向に4回塗り重ねた。さらに、燃料流路の上流部に対向させる部分(6cm×1.5cm)のみに、カソード触媒インクを厚さ方向に4回塗り重ねて、カソード触媒層を形成した。
前記以外は、実施例1と同様にして、燃料電池Dを作製した。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを全発電領域(6cm×6cm)に、厚さ方向に36回塗り重ねることにより、カソード触媒層を形成したこと以外は、実施例1と同様にして、比較燃料電池1を作製した。カソード触媒層に含まれるPt触媒量は、1.66mg/cm2であった。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを全発電領域(6cm×6cm)に、厚さ方向に20回塗り重ねた後、燃料流路の下流部に対向させる部分(6cm×1.5cm)に、厚さ方向に16回塗り重ねることにより、カソード触媒層を形成した。
前記以外は、実施例1と同様にして、比較燃料電池2を作製した。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを、全発電領域(6cm×6cm)に、厚さ方向に20回塗り重ねた後、燃料流路の中流部および下流部に対向させる部分(6cm×4.5cm)に、厚さ方向に16回塗り重ねることにより、カソード触媒層を形成した。
前記以外は、実施例1と同様にして、比較燃料電池3を作製した。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを、全発電領域(6cm×6cm)に、厚さ方向に20回塗り重ねた後、燃料流路の中流部および下流部に対向させる部分(6cm×4.5cm)に、厚さ方向に8回塗り重ねた。さらに、燃料流路の下流部に対向させる部分(6cm×1.5cm)に、カソード触媒インクを、厚さ方向に8回塗り重ねることにより、カソード触媒層を形成した。
前記以外は、実施例1と同様にして、比較燃料電池4を作製した。
図6のスプレー式塗布装置を用いて、カソード触媒インクを、全発電領域(6cm×6cm)に、厚さ方向に20回塗り重ねた後、燃料流路の中流部および下流部に対向させる部分(6cm×4.5cm)に、厚さ方向に8回塗り重ねた。次に、燃料流路の中流部の下流側半分および下流部に対向させる部分(6cm×3cm)に、カソード触媒インクを厚さ方向に4回塗り重ねた。さらに、燃料流路の下流部に対向させる部分(6cm×1.5cm)に、カソード触媒インクを、厚さ方向に4回塗り重ねて、カソード触媒層を形成した。
前記以外は、実施例1と同様にして、比較燃料電池5を作製した。
(カソード触媒層の所定部分の単位面積あたりの有効反応面積)
実施例1〜4および比較例1〜5で作製した燃料電池に用いたカソード触媒層の所定部分の単位面積あたりの有効反応面積を、以下の方法で測定を行った。
次に、前記触媒層サンプルを用いてMEAサンプルを作製した。このMEAを用い、実施例1と同様にして、燃料電池サンプルを作製した。
4Mメタノール水溶液を流量0.27cc/minでアノードに供給し、空気を流量0.26L/minでカソードに供給し、0.4Vの定電圧で、各燃料電池を連続発電させた。発電時の電池温度は60℃とした。
発電開始から4時間経過した時点の電流密度値から電力密度値を算出した。得られた値を初期電力密度とした。その後、2000時間経過した時点の電流密度値から電力密度値を算出した。
初期電力密度に対する2000時間経過したときの電力密度の比率を電力密度維持率とした。得られた結果を表1に示す。表1において、電力密度維持率は百分率値で表現している。
10 電解質膜
11 アノード
12 カソード
13 膜−電極接合体(MEA)
14 アノード側セパレータ
15 カソード側セパレータ
16 アノード触媒層
17 アノード拡散層
18、50、60 カソード触媒層
19 カソード拡散層
20、21 流路
22、23 ガスケット
24、25 集電板
26、27 面状のヒータ
28、29 絶縁板
30、31 端板
40 カソード触媒層の燃料流路の上流部に対向している部分(上流部分)
41 カソード触媒層の燃料流路の下流部に対向している部分(下流部分)
51 カソード触媒層の燃料流路の中流部に対向している部分(中流部分)
61 中流部分のうちの、燃料流路の上流側の領域(第1中流部分)
62 中流部分のうちの、燃料流路の下流側の領域(第2中流部分)
70 スプレー式塗布装置
71 タンク
72 カソード触媒インク
73 スプレーガン
74 撹拌機
75 開閉バルブ
76 ガス圧力調整器
77 ガス流量調整器
78 アクチュエータ
79 マスク
80 ヒータ
Claims (4)
- 電解質膜と前記電解質膜の両側にそれぞれ配置されたアノードおよびカソードとを含む膜−電極接合体、前記アノードに接するアノード側セパレータ、ならびに前記カソードに接するカソード側セパレータを備える少なくとも1つの単位セルを有し、
前記アノードは、アノード触媒層およびアノード拡散層を含み、前記アノード触媒層は、アノード触媒を含み、
前記カソードは、カソード触媒層およびカソード拡散層を含み、前記カソード触媒層は、カソード触媒を含み、
前記アノード側セパレータは、前記アノードに燃料を供給するための燃料流路を有し、
前記カソード側セパレータは、前記カソードに酸化剤を供給するための酸化剤流路を有し、
前記カソード触媒層の前記燃料流路の上流部に対向する部分の単位面積あたりの有効反応面積が、前記カソード触媒層の前記燃料流路の下流部に対向する部分の単位面積あたりの有効反応面積よりも大きい、直接酸化型燃料電池。 - 前記単位面積あたりの有効反応面積が、前記燃料流路の上流部から下流部に向かって徐々に減少している、請求項1記載の直接酸化型燃料電池。
- 前記カソード触媒層の前記燃料流路の上流部に対向する部分の単位面積あたりのカソード触媒の量が、前記カソード触媒層の前記燃料流路の下流部に対向する部分の単位面積あたりのカソード触媒の量よりも多い、請求項1または2記載の直接酸化型燃料電池。
- 前記単位面積あたりのカソード触媒の量が、前記燃料流路の上流部から下流部に向かって徐々に減少している、請求項3記載の直接酸化型燃料電池。
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