JP2008538323A - 触媒コーティングした担体、その生産方法、それを含む反応器、およびその使用 - Google Patents
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Abstract
触媒コーティングは高い接着強度を特徴とし、好ましくはマイクロリアクターに用いることができる。
Description
DE 76 40 618 Uには、排気ガスの触媒的浄化法であって、流れを妨げるように形成され触媒材料でライニングされている金属管を用いる方法について記載されている。液相または気相から触媒を直接施用することに加え、金属管に施用した多孔質層に触媒的に活性な材料を含浸させることが記載されている。この公開物では、最初に金属管に例えばアルファ−アルミナの固着層を施用し、その後または該固着層と一緒に触媒を直接施用することも示唆されている。
WO−A−03/33146には、一酸化炭素の選択的酸化のための担持触媒が開示されている。これらは、結晶質シリケートおよびシリカ粒子の接着促進層の上側で金属担体に施用されている触媒層を有する。接着促進層は、結晶質シリケートとシリカゾルの水性混合物を施用することにより金属担体上にもたらされる。
公知の方法および該方法で生産される触媒層は、多くの点でなお改善を必要とする。したがって、公知の方法では物質の特別な組合わせの使用が必要となることが多いか、達成しうる層厚の許容差および/または接着強度が不十分である。
−層は、据付中および操作中のフレーキングを回避するのに足る接着強度を有さなければならない
−層の安定性は、反応温度において、または場合によっては触媒前駆体を分解するのに要するあらゆる焼成中に、熱応力を受けた後であっても、確実でなければならない
−層厚は、反応器内での流速が反応器の幅および反応器の長さの全体にわたり実質的に一定になるように、できるだけ均一でなければならない;この基準は特にマイクロリアクターの場合に顕著な役割を果たす
−層厚は、十分な触媒的に活性な材料が反応器内に導入されるように、十分厚くなければならない;典型的な層厚は20μm〜3mmである
−触媒層は、十分な触媒活性、すなわち、十分大きな内表面積および多孔度を有さなければならない
−触媒層での物質輸送に対する抵抗性は、十分に低くなければならない。
本発明の他の目的は、良好な接着強度と層厚の高い平面性および低い許容差を有し、物質輸送に対する低い抵抗性を有する触媒層を簡単で経済的に生産することができ、多くの触媒系で普遍的に用いることができる方法を提供することである。
触媒層中の空洞の割合は、断面像において可視的である10μm2を超える面積のみを空洞とみなして、代表的な断面像における空洞の可視的面積分が、2〜60%、好ましくは3〜50%、特にとりわけ好ましくは5〜35%になるように、選択することが好ましい。画像評価におけるコントラストおよび解像度は、空間−注型樹脂を含む層においてとりわけ暗いコントラストで検出可能なもの−のみが検出され、層材料と、空洞から生じ5μm未満の直径を有する細孔または亀裂は検出されないように、選択すべきである。不確かな場合、本説明の文脈において不均一層の場合は、層全体に分布する無作為に選択した5つの断面像の面積分の算術平均を用いるべきである。
1.空洞は層内での亀裂の拡大を妨げ、したがって、触媒の据付中または操作中に生じるような機械的または熱的に引き起こされる応力を低減するのに役立つ。断面の顕微鏡写真では、層中に生じる亀裂は空洞で途切れ、“消滅する”ことが明らかである(図1参照)。空洞を含まない層の場合、そのような亀裂は層全体にわたり延び、機械的な不安定性をもたらす(図2参照)。
2.空洞は、コーティング中の乾燥工程において溶媒または懸濁媒体の除去を促進し、このようにして、層の機械的損害をもたらす圧力増大を妨げる。
好ましい態様において、触媒層は、細孔容積の少なくとも50%、好ましくは少なくとも70%が、少なくとも50nmの直径を有するマクロ細孔により形成されている細孔系を含有する。細孔容積は、4nmを超える直径を有し、DIN 66133に従った水銀圧入法を用いて測定することができる細孔の容積を意味すると理解する。水銀に関し140°の接触角および480mN/mの表面張力を仮定する。測定のために、試料を105℃で乾燥する。マクロ細孔の細孔容積の割合も同様に水銀圧入法により決定する。
層厚が均一であることから、軸方向および横方向の流れの状態が均一であるため、反応器内での狭い滞留時間分布を確立することができる。このことは、最適な選択性および最適な時空収率をもたらす。
第1の接着促進層の材料は、触媒層が用いられる反応条件下で変化しないという条件で、あらゆる所望の材料であることができる。前記材料は、典型的なバインダー材料、例えば無機酸化物および/または熱安定性プラスチックを含むことができる。第1層は触媒を含有することもできる。
空洞を含有する少なくとも1つのさらなる層を、空洞を含まない第1の接着促進層に施用する。しかしながら、空洞を含有する層を、接着促進層を用いずに担体に直接施用することもできる。空洞含有層は典型的に、1μmを超える直径を有する粒子に起因する構造であって、触媒的に活性な材料および所望によりさらなる不活性材料を含む構造を含有する。
−セラミックまたは活性炭上に担持させた貴金属
−さらなるドーパントに加えて、基体としてモリブデン、ビスマス、バナジウム、タングステン、リン、アンチモン、鉄、ニッケル、コバルトおよび銅の酸化物から選択したものからなる複合金属酸化物
−ゼオライト、例えば、一般式(SiO2)1-x(TiO2)xのチタン含有モレキュラーシーブに基づくモレキュラーシーブなど、例えば、MFI結晶構造を有するチタンシリカライト−1(TS−1)、MEL結晶構造を有するチタンシリカライト−2(TS−2)、BEA結晶構造を有するチタンβ−ゼオライト、およびゼオライトZSM48の結晶構造を有するチタンシリカライト−48
−フィッシャー・トロプシュ触媒、とりわけCoまたはFeに基づくもの
−Fe−、Ni−、Co−またはCu−に基づく触媒
−固体塩基または酸
−これらの系の混合物
以下の触媒系を用いることがとりわけ好ましい:
−チタンシリカライト−1
−酸化物担体マトリックス、好ましくは高い割合のシリカを有する酸化物中で、元素の周期表の第VIIIB族、好ましくは白金族の金属、とりわけPdを、元素の周期表の第IB族の金属、好ましくはAuと、好ましくは有機酸のアルカリ金属塩、非常に好ましくは酢酸カリウムと、所望によりさらなる促進剤と組み合わせたもの
−酸化物担体マトリックス、好ましくは高い割合のシリカを有する酸化物中で、元素の周期表の第VIIIB族、好ましくは白金族の金属、とりわけPdを、元素の周期表の第IIB族の金属、好ましくはCdと、好ましくは有機酸のアルカリ金属塩、非常に好ましくは酢酸カリウムと、所望によりさらなる促進剤と組み合わせたもの
−Mo、Bi、Fe、Co、Niおよび所望によりさらなる添加物、例えばKなどのアルカリ金属の酸化物の混合物および混合酸化物
−Mo、V、Cu、Wおよび所望によりさらなる添加物、例えば、元素の周期表の第VA族の元素、好ましくはSbおよび/または元素の周期表の第VB族の金属、好ましくはNbの酸化物の混合物および混合酸化物
−好ましくは少なくとも部分的にα相にあるアルミナ上のAgおよび所望によりさらなる添加物、例えば、Csなどのアルカリ金属および/またはReなど元素の周期表の第VIIB族の金属など
−ピロリン酸バナジウムおよび所望によりさらなる添加物
−酸化物担体上の酸化バナジウムおよび所望によりさらなる添加物
−アルミナ上の元素の周期表の第VIIIB族、好ましくは白金族の金属、とりわけPdおよび/またはPt。
このマトリックスの好ましい材料は、Si、Al、Ti、Zrの酸化物および/またはその混合物である。
触媒コーティングを有する本発明に従った担体は、とりわけ簡単で経済的な方法により生産することができる。これも同様に本発明の対象である。
a)担体基材を導入し、
b)所望により接着促進剤層を施用し、
c)少なくとも5μm(懸濁液中でのレーザー回折により決定)のメジアン径(D50値)を有する触媒的に活性な材料および/またはその前駆体の粒子と所望により触媒的に活性な層のさらなる構成要素を含有し、少なくとも30重量%の固形分を有する懸濁液を吹き付け、そして
d)所望により段階c)を1回以上繰り返す。
他の好ましい態様において、懸濁液の粒子は、スパンDx=(D90−D10)/D50>1.5を有する広い粒径分布を有する。ここで、Dxは、全粒子体積のx%の体積分率を有する最小粒子の体積分における最大粒子の粒径を意味する。
他の好ましい態様では、バインダーを懸濁液に加える。適したバインダーは、無機または有機材料およびそれらの混合物である。
例えば250〜1200℃の温度での焼成により、有機または他の分解性残留物を除去することができる。前処理は、順序に関しては変動しうるこれら個々の工程の組合わせであることができる。
前駆体は、例えば、硝酸塩、シュウ酸塩、炭酸塩、酢酸塩、または熱分解もしくは酸化分解により例えば酸化物に転化することができる他の塩であることができる。
市販の一元または二元ノズルを噴霧に用いることができる。これでは、ジェット誘導を手動または好ましくは自動で達成することができる。自動化された手順では、噴霧する表面の上方においてコンピューター制御下でノズルを動かし、材料の施用および該方法の他のパラメーターを具体的にモニタリングして調整することが望ましい。
触媒的に活性な材料を含有する複数の層を吹き付ける場合、これらは同じ組成を有することができる;この場合、したがって、接着促進剤層を所望により施用した後、つねに同じ懸濁液を用いる。しかしながら、異なる組成を有する触媒的に活性な材料を含有する層、または不活性材料からなるいくつかの層を生産することも可能である。
本発明はさらに、触媒コーティングを有する本発明に従った少なくとも1つの担体を含有する反応器に関する。
反応空間のディメンショニングは、少なくとも1つの寸法が10mm未満の範囲にあるならば、任意であることができる。
反応空間に入れる材料は、それが反応条件下で安定であり、十分な熱の除去を可能にし、反応空間の表面が、触媒的に活性な材料を含有する本発明に従った層系で完全または部分的にコーティングされているならば、任意のものであることができる。
i)少なくとも1つの寸法が10mm未満である少なくとも1つの反応空間、および
ii)反応空間の表面が、触媒的に活性な材料を含有する先に定義した層系でコーティングまたは部分的にコーティングされている、
を含む前記反応器にも関連する。
有機化合物の反応は、好ましくは強い発熱または吸熱反応(50kJ/molを超える大きさのΔH)である。
・オレフィンのエポキシ化、例えば、プロペンからプロペンオキシドまたはエチレンからエチレンオキシドまたは塩化アリルからエピクロロヒドリンへの酸化
・酢酸ビニルを得るための酢酸とエチレンの酸化カップリング
・酢酸を得るためのエタンおよび/またはエテンの酸化
・プロペンからアクロレインへの酸化
・アクリル酸を得るためのプロペンおよび/またはアクロレインの酸化
・アクロレインおよび/またはアクリル酸を得るためのプロパンの酸化
・ギ酸または酢酸を得るためのブタンの酸化
・メタクロレインおよび/またはメタクリル酸を得るためのイソブタンおよび/またはイソブテンの酸化
・無水フタル酸を得るためのキシレンおよび/またはナフタレンの酸化
・無水マレイン酸を得るためのブタンおよび/またはブテンの酸化
・アクリロニトリルを得るためのプロペンのアンモ酸化
・ベンゾニトリルを得るための芳香族のアンモ酸化
である。
他の重要な反応は、合成ガスの反応、例えばフィッシャー・トロプシュ反応およびメタノール合成など、または縮合反応、例えばアセトンからイソホロンへの転化である。
実施例1:アルミニウム99.5上の壁触媒TS−1
深さ1.0mmおよび幅20mmの溝を、長さ100mm、幅30mmおよび厚さ3mmの3枚のアルミニウム(Al99.5)製プレートのそれぞれ中央に切削した。プレートを室温において硝酸溶液中で30minにわたり酸洗いし、脱イオン水で洗浄してから過酸化水素溶液で不動態化した後、再び脱イオン水で洗浄した。乾燥後、プレートのウェブを接着テープで覆い、乾燥器で50℃に予熱した。
このようにして生産した触媒系の空洞の割合は、断面像に見られる断面積の32%である。水銀圧入法を用いて測定した細孔分布は、細孔の95%が>50nmの直径を有し、空洞に関する全体的多孔度が49%であることを示している。
実施例2:ステンレス鋼上の壁触媒Pd/Au/SiO2
深さ1.05mmおよび幅30mmの溝を、長さ400mm、幅40mmおよび厚さ8mmの3枚のステンレス鋼(材料番号1.4571)製プレートのそれぞれ中央に切削した。縁に残っているウェブをアルミニウムのテンプレートで覆い、コーティングする溝にコランダムを3barの圧力で噴射した。テンプレート除去後、プレートを室温において硝酸とフッ化水素酸の溶液中で30minにわたり酸洗いした後、脱イオン水で中性に洗浄した。プレートの乾燥後、プレートのウェブを接着テープで覆い、50℃に予熱した。
図5は、この実施例に従って生産した層系の表面のDIN ISO 4287に従ったプロフィログラムを示している(Form Talysurf Series 2、Taylor Hobson Precisionで決定)。横座標はmmでの走査幅を示し、縦座標はμmでの相対的プロフィル深さを示している。
その後、他の2枚のプレートを、溝が高さ0.53mmおよび幅30mmのチャネルを形成するように実験用反応器内に据え付けた。エチレン、酸素および酢酸からなる反応ガスをこのチャネルに通過させて、触媒系の触媒的性質を決定した。この実験は、温度155℃、圧力9barで180hの期間にわたり実施した。
実施例3:ステンレス鋼上の混合酸化物触媒
深さ1.05mmおよび幅30mmの溝を、長さ400mm、幅40mmおよび厚さ8mmの3枚のステンレス鋼(材料番号1.4571)製プレートのそれぞれ中央に切削した。縁に残っているウェブをアルミニウムのテンプレートで覆い、コーティングする溝にコランダムを3barの圧力で噴射した。テンプレート除去後、プレートを室温において硝酸とフッ化水素酸の溶液中で30minにわたり酸洗いした後、脱イオン水で中性に洗浄した。プレートの乾燥後、プレートのウェブを接着テープで覆い、50℃に予熱した。
>100kPaの垂直接着強度が測定された。25μmの粗さの平均値が、±15μmの層厚の許容差と相まって測定された。水銀圧入法を用いて測定した細孔分布は、細孔の76%が>50nmの直径を有することを示していた。全体的多孔度は57.4%であった。
Claims (48)
- 空洞を含有する少なくとも1つの多孔質触媒層を含む触媒コーティングを有する担体であって、空洞が、少なくとも2つの寸法において5μmを超える寸法を有するか、少なくとも10μm2の横断面積を有する不規則な空間である、前記担体。
- 空洞が、無作為に選択した5つの断面走査型電子顕微鏡写真の触媒層における面積分の算術平均として決定して2〜60%の面積分を占める、請求項1に記載の担体。
- DIN 66133に従った水銀圧入法により決定して、細孔容積の少なくとも50%が、少なくとも50nmの直径を有するマクロ細孔により形成されている、請求項1または2に記載の担体。
- 細孔および空洞により形成される触媒層の容積が、該層の全容積に基づき30〜95%である、請求項1〜3のいずれかに記載の担体。
- 触媒層の厚さが50〜3000μmであり、層厚の変動が<50μmである、請求項1〜4のいずれかに記載の担体。
- 担体基材の表面に直接施用されていて、厚さが好ましくは100nm〜80μmである接着促進層を有する、請求項1〜5のいずれかに記載の担体。
- 接着促進層が、最大80μmの厚さを有し、5μmを超える直径を有する粒子を含有しないナノ粒子材料から構成される、請求項6に記載の担体。
- 接着促進層の粒子を構成する材料が無機酸化物および/または熱安定性プラスチックである、請求項6〜7のいずれかに記載の担体。
- 担体基材が、触媒層が施用されているシート様くぼみを有するシート様ボディであるか、該シート様ボディがシート様くぼみに加えて溝を有する、請求項1〜8のいずれかに記載の担体。
- 異なるまたは同一の材料からなるさらなる多孔質空洞含有層を、第1の多孔質空洞含有触媒層に施用して含有する、請求項1〜9のいずれかに記載の触媒コーティングを有する担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、触媒的に活性な材料と、不活性バインダーの粒子、好ましくは無機酸化物および/または熱安定性プラスチックを含有する、請求項1〜10のいずれかに記載の担体。
- 触媒コーティングが、>1kPa(DIN EN ISO 4624に従って測定)、とりわけ>10kPa、さらに特に>50kPaの接着強度を有する、請求項1〜11のいずれかに記載の担体。
- DIN EN ISO 2360に従った渦流原理を用いた触媒コーティングの厚さの測定が、<35μm、好ましくは<25μmの標準偏差を示す、請求項1〜12のいずれかに記載の担体。
- 触媒コーティングの表面が、1mmあたり>2、好ましくは1mmあたり>2.5、もっとも好ましくは1mmあたり3〜8であるゼロ線通過の平均数と、>70μm、好ましくは>100μm、もっとも好ましくは>120μmであるプローブにより測定されDIN EN ISO 4287に従って決定される粗さ深さRzとで表現される高い局所的粗さを示す、請求項1〜13のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、モレキュラーシーブからなる系列からの触媒、好ましくはチタン含有モレキュラーシーブを含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、酸化物担体マトリックス中で、元素の周期表の第VIIIB族、好ましくは白金族の金属、とりわけPdを、元素の周期表の第IB族の金属、好ましくはAuと、好ましくは有機酸のアルカリ金属塩、非常に好ましくは酢酸カリウムと、所望によりさらなる促進剤と組み合わせたものを含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、酸化物担体マトリックス中で、元素の周期表の第VIIIB族、好ましくは白金族の金属、とりわけPdを、元素の周期表の第IIB族の金属、好ましくはCdと、好ましくは有機酸のアルカリ金属塩、非常に好ましくは酢酸カリウムと、所望によりさらなる促進剤と組み合わせたものを含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、元素Mo、Bi、Fe、CoおよびNiと、所望によりさらなる添加物としてアルカリ金属、とりわけKを含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、元素Mo、V、CuおよびWと、所望によりさらなる添加物として元素の周期表の第VA族の元素、好ましくはSbおよび/または元素の周期表の第VB族の金属、好ましくはNbを含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、酸化物担体マトリックス中に、元素Agと、所望によりさらなる添加物、とりわけCsなどのアルカリ金属および/またはReなど元素の周期表の第VIIB族の金属とを含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、ピロリン酸バナジウムおよび所望によりさらなる添加物を含有するか、酸化物担体上の酸化バナジウムおよび所望によりさらなる添加物を含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 少なくとも1つの多孔質空洞含有触媒層が、酸化物担体マトリックス中、好ましくはアルミナ上に、元素の周期表の第VIIIB族、好ましくは白金族の金属、とりわけPdおよび/またはPtを含有する、請求項1〜14のいずれかに記載の担体。
- 請求項1に記載の触媒コーティングを有する担体の生産方法であって、処置:
a)担体基材を導入し、
b)所望により接着促進剤層を施用し、
c)少なくとも5μm(懸濁液中でのレーザー回折により決定)のメジアン径(D50値)を有する触媒的に活性な材料および/またはその前駆体の粒子と所望により触媒的に活性な層のさらなる構成要素を含有し、少なくとも30重量%の固形分を有する懸濁液を吹き付け、そして
d)所望により段階c)を1回以上繰り返す、
を含む前記方法。 - 請求項1に記載の触媒コーティングを有する担体の生産方法であって、処置:
a)担体基材を導入し、
b)所望により接着促進剤層を施用し、
c’)少なくとも5μm(懸濁液中でのレーザー回折により決定)のメジアン径(D50値)を有する不活性および/または触媒的材料の粒子と所望により触媒的に活性な層のさらなる構成要素を含有し、少なくとも30重量%の固形分を有する懸濁液を吹き付け、
d’)所望により段階c’)を1回以上繰り返し、そして
e)層系の生産後、これに、触媒的に活性な材料および/またはその前駆体を含浸させる、
を含む前記方法。 - 噴霧において、噴霧コーンが追加的な圧縮空気ノズルにより制限されるノズル技術を用いる、請求項23または24に記載の方法。
- 担体基材が、コーティング中に高温であるが懸濁媒体の沸点未満にある、請求項23または24に記載の方法。
- 粒子がスパンDx=(D90−D10)/D50>1.5の広い粒径分布を有する懸濁液を用いる、請求項23〜26のいずれかに記載の方法。
- 懸濁液が、粗い表面および不規則な形状を有する微粉砕または破砕粒子を含有する、請求項23〜27のいずれかに記載の方法。
- 懸濁液が、バインダー、好ましくは、Al、Si、Ti、Zrの酸化物またはその混合物のゾル、非常に微細な懸濁液または溶液を含有する、請求項23〜28のいずれかに記載の方法。
- 段階b)において、5μmを超える直径を有する粒子を含まないナノ粒子材料を含有する第1の懸濁液を、担体の表面上に、最大80μm、好ましくは5〜30μmの厚さを有する第1の接着促進層が形成するような量で吹き付ける、請求項23〜29のいずれかに記載の方法。
- 用いる担体基材を、コーティング前に、詳細には、触媒でコーティングすべき担体表面を機械的、化学的および/または物理的方法により粗化することにより処理する、請求項23〜30のいずれかに記載の方法。
- 個々の層、全体的層系またはその一部の吹き付け後、これらの層を乾燥および/または焼成する、請求項23〜31のいずれかに記載の方法。
- 請求項1に記載の触媒コーティングを有する少なくとも1つの担体を含有する反応器。
- プレート型反応器または管状反応器である、請求項33に記載の反応器。
- 触媒コーティングを有するシート様担体を含有し、マイクロリアクターである、請求項33〜34のいずれかに記載の反応器。
- 不均一系触媒気相反応に用いることができ、
i)少なくとも1つの寸法が10mm未満である少なくとも1つの反応空間、および
ii)反応空間の表面が、請求項1に記載の触媒的に活性な材料を含有する層系でコーティングまたは部分的にコーティングされている、
を含む、請求項33〜35のいずれかに記載の反応器。 - 垂直または水平に平行に配置されている多くの空間を有し、該空間が少なくともそれぞれ1つの供給ラインと1つの放出ラインを有する、請求項35〜36のいずれかに記載の反応器であって、該空間が、積み重ねられたプレートまたは層により形成されており、該空間の一部が、少なくとも1つの寸法が10mm未満の範囲にある反応空間で、他の空間が熱輸送空間であり、反応空間への供給ラインが少なくとも2個のディストリビューターユニットに接続しており、反応空間からの放出ラインが少なくとも1個の捕集ユニットに接続しており、反応空間と熱輸送空間の間の熱輸送が、共有のプレートにより形成されている少なくとも1つの共有の空間壁により達成される、前記反応器。
- すべての空間に配置されているスペーサー要素を有し、請求項1に記載の触媒的に活性な材料を含有する層系を反応空間の内壁上に少なくとも部分的に含有し、自由流れの横断面の円周長さに対する面積の4倍の商として定義される水力直径が、反応空間において4000μm未満、好ましくは1500μm未満、とりわけ好ましくは500μm未満であり、触媒でコーティングした後の2個の隣接するスペーサー要素間の垂直方向の最小距離と反応空間のスリット高さとの比が、800未満10以上、好ましくは450未満、とりわけ好ましくは100未満である、請求項35〜37のいずれかに記載の反応器。
- プロペンからプロペンオキシドへの接触酸化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- 酸素を用いて酢酸ビニルを得るための酢酸とエテンの触媒的酸化カップリング法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- プロペンからアクロレインおよび/またはアクリル酸への接触酸化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- プロペンおよび/またはアクロレインからアクリル酸への接触酸化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- エテンからエチレンオキシドへの接触酸化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- 塩化アリルからエピクロロヒドリンへのへの接触酸化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- キシレンおよび/またはナフタレンからフタル酸(無水物)への接触酸化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- ブタンおよび/またはブテンから無水マレイン酸への接触酸化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- 有機化合物の接触水素化法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
- 合成ガスの反応法における請求項1〜22のいずれかに記載の担体の使用。
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