JP2008238106A - 排ガス処理用触媒および排ガス処理方法 - Google Patents
排ガス処理用触媒および排ガス処理方法 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】本発明は、この排ガス処理用触媒は、タングステン含有無機酸化物担体と該担体に担持してなるPt、Pd、Rh、Ru、IrおよびAuから選ばれる少なくとも2種の貴金属とを含有するものである。
【選択図】 図1
Description
(1)タングステン含有無機酸化物担体と該担体に担持してなる白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムおよび金から選ばれる少なくとも2種の貴金属とを含有することを特徴とする排ガス処理用触媒。
(2)タングステン含有無機酸化物担体と該担体に担持してなる白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムおよび金から選ばれる少なくとも2種の貴金属とを含有する排ガス処理用触媒であって、空気雰囲気下、800℃にて150時間加熱処理した後の貴金属粒子において、該貴金属粒子を構成する貴金属が実質的に均一に存在することを特徴とする排ガス処理用触媒。
(3)10個の貴金属粒子を選択し、各貴金属粒子の5点における、該貴金属粒子を構成する貴金属の原子比を測定したとき、合計50点における貴金属の原子比の標準偏差が8以下である上記(2)の排ガス処理用触媒。
(4)タングステン含有無機酸化物担体がタングステンとアルミニウム、セリウムおよびジルコニウムから選ばれる少なくとも1種とを含有する上記(1)ないし(3)のいずれかの排ガス処理用触媒。
(5)タングステン含有無機酸化物担体がさらにイットリウム、ランタンおよびプラセオジムから選ばれる少なくとも1種を含有する上記(4)の排ガス処理用触媒。
(6)有機化合物を含む排ガスを、上記(1)ないし(5)のいずれかの触媒に接触させて、排ガス中の有機化合物を分解することを特徴とする排ガス処理方法。
(7)有機化合物が炭素数1〜6の有機化合物である上記(6)の排ガス処理方法。
本発明のタングステン含有無機酸化物担体の調製方法について、W、Al、CeおよびZrを含有し、しかも、CeとZrとがCe−Zr複合酸化物の形態で含まれている担体を例に挙げて説明する。
<組成分析>
触媒組成の分析は、蛍光X線分析により、下記条件で行った。
分析装置:リガク製、RIX2000
分析時の雰囲気:真空
試料スピン速度:60rpm
X線源:Rh管球
<TEM−EDS分析>
TEM写真は下記装置を用いて撮影した。
装置:日本電子製 透過型電子顕微鏡(JEM−2100F)
加速電圧:200kV
また、EDS分析はSTEM(走査透過測定)により行った。すなわち、TEM像を観察しながら、貴金属粒子状の任意の点についてEDS分析を行い、薄膜近似法により元素含有量を算出した。
(実施例1)
<工程1>
γ−アルミナ粉体480g(比表面積=150m2/g)、酸化セリウム60g(第一稀元素化学工業(株)製、比表面積=170m2/g)、WO3粉体60g(日本無機化学工業(株)製)、および硝酸水溶液400gを磁性ボールミルに投入し、混合、粉砕してスラリーを得た。このスラリーをコージェライトハニカム(1.0L、200セル/平方インチ(1インチ=2.5センチ))に付着させ、空気流にてセル内の余剰スラリーを除去した後、100℃で乾燥し、空気雰囲気下にて500℃で3時間焼成して、Al/Ce/W酸化物(Al2O3:CeO2:WO3=80:10:10(質量比))コートハニカムを得た。コート量は100g/Lであった。
<工程2>
ヘキサアンミン白金水溶液とテトラアンミンパラジウム水溶液の混合溶液を、上記Al−Ce−W複合酸化物コートハニカムに室温にて30分間含浸させ、空気流にてセル内の余剰液を除去した後、100℃で乾燥し、空気雰囲気下にて500℃で3時間焼成して、完成触媒を得た。得られた触媒の組成を分析した結果、PtおよびPd含有量は、それぞれ1.9質量%および1.0質量%(コージェライトハニカムを除く触媒の全質量基準;以下同じ。)であった。
(実施例2)
<工程1>
実施例1の工程1において、酸化セリウムの代わりに、Ce−Zr複合酸化物(第一稀元素化学工業(株)製、CeO2:ZrO2(質量比)=16:84、比表面積=30m2/g)を使用したこと以外は同様にして、Al/(Ce−Zr複合酸化物)/W酸化物コートハニカムを得た。
<工程2>
実施例1の工程2において、Al/Ce/W酸化物コートハニカムの代わりに上記Al/(Ce−Zr複合酸化物)/W酸化物コートハニカムを使用したこと以外は実施例1の工程2と同様にして、完成触媒を得た。得られた触媒の組成を分析した結果、PtおよびPdの含有量はそれぞれ1.9質量%および1.0質量%であった。実施例1と同様にして求めた標準偏差を表3に示す。
(実施例3)
<工程1>
実施例1の工程1において、酸化セリウムの代わりに、Ce−Zr−La複合酸化物(第一稀元素化学工業(株)製、CeO2:ZrO2:La2O3(質量比)=30:50:20、比表面積=60m2/g)を使用したこと以外は同様にして、Al/(Ce−Zr−La複合酸化物)/W酸化物コートハニカムを得た。
<工程2>
実施例1の工程2において、Al/Ce/W酸化物コートハニカムの代わりに上記Al/(Ce−Zr−La複合酸化物)/W酸化物コートハニカムを使用したこと以外は実施例1の工程2と同様にして、完成触媒を得た。得られた触媒の組成を分析した結果、PtおよびPdの含有量はそれぞれ1.9質量%および1.0質量%であった。
(実施例4)
<工程1>
実施例1の工程1において、酸化セリウムの代わりに、Ce−Zr−Y複合酸化物(第一稀元素化学工業(株)製、CeO:ZrO2:Y2O3(質量比)=30:50:20、比表面積=60m2/g)を使用したこと以外は同様にして、Al/(Ce−Zr−Y複合酸化物)/W酸化物コートハニカムを得た。
<工程2>
実施例1の工程2において、Al/Ce/W酸化物コートハニカムの代わりに上記Al/(Ce−Zr−Y複合酸化物)/W酸化物コートハニカムを使用したこと以外は実施例1の工程2と同様にして、完成触媒を得た。得られた触媒の組成を分析した結果、PtおよびPdの含有量はそれぞれ1.9質量%および1.0質量%であった。以下、実施例1の工程2におけると同様に算出した標準偏差を表3に示す。
(実施例5)
<工程1>
実施例3の工程1と同様にして、Al/(Ce−Zr−La複合酸化物)/W酸化物コートハニカムを得た。
<工程2>
実施例3の工程2において、テトラアンミンパラジウム水溶液の代わりにヘキサアンミンロジウム三塩化物水溶液を使用したこと以外は実施例3の工程2と同様にして、完成触媒を得た。得られた触媒の組成を分析した結果、PtおよびPdの含有量はそれぞれ1.9質量%および1.0質量%であった。以下、実施例1の工程2におけると同様に算出した標準偏差を表3に示す。
(比較例1)
<工程1>
実施例1の工程1において、酸化セリウム、WO3粉体を添加せず、硝酸水溶液を320gに変更したこと以外は実施例1と同様にして、アルミナコートハニカムを得た。
<工程2>
実施例1の工程2において、Al/Ce/W酸化物コートハニカムの代わりに上記アルミナコートハニカムを使用したこと以外は実施例1の工程2と同様にして、完成触媒を得た。得られた触媒の組成を分析した結果、PtおよびPdの含有量はそれぞれ1.9質量%および1.0質量%であった。
(実施例6)
実施例1〜5および比較例1の触媒に関し、空気雰囲気下、800℃にて150時間加熱処理する前の触媒とこの加熱処理を行った後の触媒について、下記の性能評価試験を行った。
<酢酸除去試験>
試験条件:
排ガス組成=酢酸:5000ppm、O2 :5%、N2 :バランス
反応器入口ガス温度=330℃
空間速度(STP)=40000Hr−1
酢酸除去率算出式:
酢酸除去率(%)=〔(反応器入口酢酸濃度)−(反応器出口酢酸濃度)〕/(反応器入口酢酸濃度)(×100)
結果を表3に示す。なお使用した各触媒の組成、標準偏差も併記している。
Claims (7)
- タングステン含有無機酸化物担体と該担体に担持してなる白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムおよび金から選ばれる少なくとも2種の貴金属とを含有することを特徴とする排ガス処理用触媒。
- タングステン含有無機酸化物担体と該担体に担持してなる白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムおよび金から選ばれる少なくとも2種の貴金属とを含有する排ガス処理用触媒であって、空気雰囲気下、800℃にて150時間加熱処理した後の貴金属粒子において、該貴金属粒子を構成する貴金属が実質的に均一に存在することを特徴とする排ガス処理用触媒。
- 10個の貴金属粒子を選択し、各貴金属粒子の5点における、該貴金属粒子を構成する貴金属の原子比を測定したとき、合計50点における貴金属の原子比の標準偏差が8以下である請求項2記載の排ガス処理用触媒。
- タングステン含有無機酸化物担体がタングステンとアルミニウム、セリウムおよびジルコニウムから選ばれる少なくとも1種とを含有する請求項1ないし3のいずれかに記載の排ガス処理用触媒。
- タングステン含有無機酸化物担体がさらにイットリウム、ランタンおよびプラセオジムから選ばれる少なくとも1種を含有する請求項4記載の排ガス処理用触媒。
- 有機化合物を含む排ガスを、請求項1ないし5のいずれかの触媒に接触させて、排ガス中の有機化合物を分解することを特徴とする排ガス処理方法。
- 有機化合物が炭素数1〜6の有機化合物である請求項6記載の排ガス処理方法。
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