JP2008168229A - 未燃カーボンを用いてディーゼルエンジン排ガス中の窒素酸化物を浄化するための触媒と方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明によれば、
(a)酸型ゼオライト又は
(b)アルカリ金属及び/又はアルカリ土類金属含有ゼオライト又は
(c)希土類金属含有ゼオライト又は
(d)Fe、Co、Ni及びCuから選ばれる少なくとも1種の遷移金属含有ゼオライト
からなることを特徴とするディーゼルエンジン排ガスに含まれる未燃カーボンを還元剤としてディーゼルエンジン排ガス中の窒素酸化物を接触還元するための触媒が提供される。
【選択図】なし
Description
(a)酸型ゼオライト又は
(b)アルカリ金属及び/又はアルカリ土類金属含有ゼオライト又は
(c)希土類金属含有ゼオライト又は
(d)Fe、Co、Ni及びCuから選ばれる少なくとも1種の遷移金属含有ゼオライト
からなることを特徴とするディーゼルエンジン排ガスに含まれる未燃カーボンを還元剤としてディーゼルエンジン排ガス中の窒素酸化物を接触還元するための触媒が提供される。
(a)酸型ゼオライト又は
(b)アルカリ金属及び/又はアルカリ土類金属含有ゼオライト又は
(c)希土類金属含有ゼオライト又は
(d)Fe、Co、Ni及びCuから選ばれる少なくとも1種の遷移金属含有ゼオライト
からなる触媒に接触させて、ディーゼルエンジン排ガスに含まれる未燃カーボンを還元剤として用いて、ディーゼルエンジン排ガス中の窒素酸化物を接触還元する方法が提供される。
(a)酸型ゼオライト又は
(b)アルカリ金属及び/又はアルカリ土類金属含有ゼオライト又は
(c)希土類金属含有ゼオライト又は
(d)Fe、Co、Ni及びCuから選ばれる少なくとも1種の遷移金属含有ゼオライト
からなる。
C+O(触媒上に吸着されている)→ CO(触媒上に吸着されている)(2−1)
CO(触媒上に吸着されている)+ NO(触媒上に吸着されている)→
1/2N2 + CO2(気相) (2−2)
によって進行する。
C+O(触媒上に吸着されている)→CO(気相) (3−1)
C+2O(触媒上に吸着されている)→CO2(気相) (3−2)
に示されるように、NOxの還元に関与しない炭素(C)の酸化反応を副次的に伴うので、これによって上記(1)及び(2)の選択反応性の低下が生じる。
触媒0.1gとカーボンブラック(東海カーボン(株)製#7350F、平均粒子径28nm、比表面積80m2/g)0.1gを20mL容量のサンプル瓶に投入し、50回振盪して、触媒/カーボンブラック混合物を調製した。鉛直に据え付けた石英製反応管の内壁に設けた突起物上に目開き0.71mmのSUS104製メッシュを置き、その上にセラミック繊維を約1mm厚さに敷き詰め、その上に上記触媒/カーボンブラック混合物を置き、更に、飛散防止のためにその混合物の上に約1mm厚さにセラミック繊維を敷き詰めた。
ここに、aは(カーボンブラックの燃焼温度範囲における平均の浄化NOx濃度(ppm))×10-6 であり、換言すれば、(反応管入口のNOx濃度−カーボンブラックの燃焼温度範囲における反応管出口の平均のNOx濃度(ppm))×10-6 であり、bはカーボンブラックの燃焼温度範囲(℃)であり、cは昇温速度(5℃/分)であり、dはガス流量(834cc/分)である。
ここに、aは浄化反応においてCO2 が生成した温度範囲での(平均CO濃度(%)+平均CO2濃度(%))/100であり、bはカーボンブラックの燃焼温度範囲における全ガス流量である。即ち、bはカーボンブラックの燃焼温度範囲(℃)/昇温速度(5℃/分)×ガス流量(834cc/分)の算式で表される。
(2)等温反応による排ガスの浄化反応
触媒0.4gと前記と同じカーボンブラック0.1gを瑪瑙製乳鉢を用いて軽く混合して、触媒/カーボンブラック混合物を調製した。鉛直に据え付けた石英製反応管の内壁に設けた突起物上に目開き0.71mmのSUS104製メッシュを置き、その上にセラミック繊維を約1mm厚さに敷き詰め、その上に上記触媒/カーボンブラック混合物を置き、更に、飛散防止のためにその混合物の上に約1mm厚さにセラミック繊維を敷き詰めた。
カリウム型ゼオライト(日本化学(株)製K−SUZ−4、シリカ/アルミナ比=12.4、カリウム含有率=1.5%)を瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温及び等温反応による排ガスの浄化反応試験を行った。
硝酸鉄(Fe(NO3)3・9H2O)0.37gを溶解させたイオン交換水100mLに実施例1と同じカリウム型ゼオライト5gを投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃1時間焼成して、1重量%Feイオン交換SUZ−4を得、これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温及び等温反応による排ガスの浄化試験を行った。
硝酸バリウム(Ba(NO3)3 )0.18gを溶解させたイオン交換水200mlに実施例1と同じカリウム型ゼオライト10gを投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃で1時間焼成して、1重量%Ba型SUZ−4を得た。これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温反応による排ガスの浄化試験を行った。
硝酸銅(Cu(NO3)3・3H2O)0.38gを溶解させたイオン交換水200mLにNH4型モルデナイト(ゼオリスト社製CBV−21A、シリカ/アルミナ比=20、Na含有率=0.08%)10gを投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃で1時間焼成し、1重量%Cuイオン交換モルデナイトを得、これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温反応による排ガスの浄化試験を行った。
硝酸ニッケル(Ni(NO3)3・6H2O)0.50gを溶解させたイオン交換水200mLに実施例4と同じNH4型モルデナイト10gを投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃で1時間焼成して、1重量%Niイオン交換モルデナイトを得、これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温反応による排ガスの浄化試験を行った。
硝酸コバルト(Co(NO3)3・6H2O)0.49gを溶解させたイオン交換水200mLに実施例4と同じNH4型モルデナイト10gを、投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃で1時間焼成して、1重量%Coイオン交換モルデナイトを得、これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温反応による排ガスの浄化試験を行った。
硝酸ランタン(La(NO3)3・6H2O)0.31gを溶解させたイオン交換水200mLに実施例4と同じNH4型モルデナイト10gを投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃で1時間焼成して、1重量%Laイオン交換モルデナイトを得、これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温反応による排ガスの浄化試験を行った。
Na型モルデナイト(東ソー(株)製HSZ−642NAA、シリカ/アルミナ比=18、Na含有率=5.0%)を瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温及び等温反応による排ガスの浄化試験を行った。
硝酸セリウム(Ce(NO3)3・6H2O)0.31gを溶解させたイオン交換水200mLに実施例8と同じNa型モルデナイト10gを投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃で1時間焼成して、1重量%Ceイオン交換モルデナイトを得、これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温反応による排ガスの浄化試験を行った。
NH4型ベータゼオライト(ズードケミー社製BEA−25、シリカ/アルミナ比=25、Na含有率=0.1%)を瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温反応による排ガスの浄化試験を行った。但し、NH4酸型ベータゼオライトは反応条件下に酸型ベータゼオライトに変換される。
硝酸セリウム(Ce(NO3)3・6H2O)3.10gを溶解させたイオン交換水200mLに実施例8と同じNa型モルデナイト10gを投入し、攪拌下、70℃で蒸発乾固させ、10重量%Ceイオン交換モルデナイトを得た。これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、等温反応による排ガスの浄化試験を行った。
硝酸パラジウム水溶液(パラジウム濃度5重量%)1.00gをイオン交換水200mLに加え、これに実施例10と同じNH4型ベータゼオライト5gを投入し、攪拌下、70℃でイオン交換反応を12時間行って、濾過、水洗した後、100℃で12時間乾燥した。この乾燥物を空気中、500℃で1時間焼成して、1重量%Pdイオン交換ベータゼオライトを得た。これを瑪瑙製乳鉢を用いて1分間粉砕し、得られた粉砕物を用いて、昇温及び等温反応による排ガスの浄化試験を行った。
Claims (5)
- (a)酸型ゼオライト又は
(b)アルカリ金属及び/又はアルカリ土類金属含有ゼオライト又は
(c)希土類金属含有ゼオライト又は
(d)Fe、Co、Ni及びCuから選ばれる少なくとも1種の遷移金属含有ゼオライト
からなることを特徴とするディーゼルエンジン排ガスに含まれる未燃カーボンを還元剤としてディーゼルエンジン排ガス中の窒素酸化物を接触還元するための触媒。 - 希土類金属含有ゼオライトがLa、Ce及びPrから選ばれる少なくとも1種の希土類金属を含有するゼオライトである請求項1に記載の触媒。
- 請求項1又は2に記載の触媒をディーゼルパティキュレートフィルターに担持させてなる触媒的ディーゼルパティキュレートフィルター。
- ディーゼルエンジン排ガスを
(a)酸型ゼオライト又は
(b)アルカリ金属及び/又はアルカリ土類金属含有ゼオライト又は
(c)希土類金属含有ゼオライト又は
(d)Fe、Co、Ni及びCuから選ばれる少なくとも1種の遷移金属含有ゼオライト
からなる触媒に接触させて、ディーゼルエンジン排ガスに含まれる未燃カーボンを還元剤として用いて、ディーゼルエンジン排ガス中の窒素酸化物を接触還元する方法。 - 希土類金属含有ゼオライトがLa、Ce及びPrから選ばれる少なくとも1種の希土類金属を含有するゼオライトである請求項4に記載の方法。
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