JP2008105906A - 単層カーボンナノチューブヘテロ接合およびその製造方法ならびに半導体素子およびその製造方法 - Google Patents

単層カーボンナノチューブヘテロ接合およびその製造方法ならびに半導体素子およびその製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】オン/オフ比などの特性が良好な単層カーボンナノチューブFETの実現が可能となる単層カーボンナノチューブヘテロ接合およびその製造方法ならびにこの単層カーボンナノチューブヘテロ接合を用いた半導体素子およびその製造方法を提供する。
【解決手段】単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してグラフェンシートの6員環構造中に5員環または7員環を導入することによりカイラリティ変化を誘起し、半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12とがそれらの長手方向に互いに接合している単層カーボンナノチューブヘテロ接合を形成する。この単層カーボンナノチューブヘテロ接合をチャネルに用いて単層カーボンナノチューブFETを製造する。
【選択図】図1

Description

この発明は、単層カーボンナノチューブヘテロ接合およびその製造方法ならびに半導体素子およびその製造方法に関し、例えば、単層カーボンナノチューブをチャネル材料として用いた電界効果トランジスタ(FET)に適用して好適なものである。
単層カーボンナノチューブは高い移動度を示すことから、高速スイッチング用FETのチャネル材料としての応用が期待されている(例えば、非特許文献1参照。)。一般的に単層カーボンナノチューブを用いてFETを作製する場合、そのプロセスは大きく二つに分けられる。一つは、高純度の単層カーボンナノチューブを合成した後、単層カーボンナノチューブ分散液を作製し、これを基板上の所定の位置に塗布する方法である。もう一つは、基板上の所定の位置に触媒を配置し、この触媒から単層カーボンナノチューブを直接成長させて配向させる技術である。現在、後者の基板上直接成長法は、移動度の高い単層カーボンナノチューブを得ることができることや、微細プロセスにも対応できるなどの利点を有することから多くの研究者により研究されている。
近年、Fe、Ni、Coあるいはそれらを含む合金微粒子を触媒として、化学気相成長(Chemical Vapor Deposition,CVD)法により高純度の単層カーボンナノチューブの合成が可能になった。そして、レーザーアブレーション法(例えば、非特許文献2参照。)や、均一なサブナノスケールの径を持つゼオライトへの担持触媒(例えば、非特許文献3〜7参照。)や、金属を含む有機高分子を前駆体とした触媒合成技術によって、単層カーボンナノチューブの半径をある程度制御することができるようになってきた。実際のFETをベースとした素子の作製の過程で問題となるのが、半導体的単層カーボンナノチューブへの金属的単層カーボンナノチューブの混入による素子特性の劣化である。しかしながら、単層カーボンナノチューブの合成段階で、チューブ半径の微妙な差(0.01ナノメートル以下)で半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとを制御するという高いハードルのため、半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとを分離する技術の研究成果については下記のように非常に限られているのが現状である。
すなわち、この問題を解決するためにこれまでに提案されている手法としては、(1)半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとの化学的処理による分離(例えば、非特許文献8〜11参照。)、(2)金属的単層カーボンナノチューブの通電除去(例えば、非特許文献12参照。)、(3)金属的単層カーボンナノチューブの化学修飾による絶縁化、などの手法がある。この中でも現在、(1)の化学的処理による分離は、半導体的単層カーボンナノチューブを用いた半導体素子の実現への課題の中で究極の技術目標とされている。この合成の後処理による分離手法として、ジアゾニウムを用いた金属的単層カーボンナノチューブへの選択吸着の報告があるが(非特許文献13参照。)、それ以外には目立った成果は報告されていないのが現状である。また、この化学的分離手法の場合、実際のFETの動作には高い分離率が要求され、例えば5本架橋単層カーボンナノチューブFETを90%以上動作させるには、半導体的単層カーボンナノチューブの存在比率を98%とすることが必要である。これらの報告例から考えると、半導体的単層カーボンナノチューブへの金属的単層カーボンナノチューブの混入によるFET特性の劣化を解決するための明確な手法は未だ確立されていないのが現状である。
また、Fe薄膜から作製した触媒を用い、カーボン原料としてメタン(CH4 )ガスを用いたプラズマ強化化学気相成長(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition,PECVD)法により600℃で合成した単層カーボンナノチューブを用いた単層カーボンナノチューブFETの動作特性から、PECVD法により合成された単層カーボンナノチューブの約90%が半導体的単層カーボンナノチューブであると報告されている(非特許文献14参照。)。しかしながら、この報告では、PECVD法により90%の存在比率で半導体的単層カーボンナノチューブが選択的に成長することの根拠や理論については何ら言及されていない。
T.Durkop,S.A.Getty,Enrique Cobas,and M.S.Fuhrer,Nanolett.,4(2004)35 M.Shiraishi,T.Takenobu,A.Yamada,M.Ata,H.Kataura,Chem.Phys.Lett.,358(2002)213 J.-F.Colomer,C.Stephan,S.Lefrant,G.V.Tendeloo,I.Willems,Z.Konya,A.Fonseca,Ch.Laurent,J.B.Nagy,Chem.Phys.Lett.317(2000)83 J.-F.Colomer,J.-M.Benoit,C.Stephan,S.Lefrant,G.Van Tendeloo,J.B.Nagy,Chem.Phys.Lett.345(2001)11 S.Tang,Z.Zhong,Z.Xiong,L.Sun,L.Liu,J.Lin,Z.X.Shen,K.L.Tan,Chem.Phys.Lett.350(2001)19 K.Mukhopadhyay,A.Koshio,N.Tanaka,H.Shinohara,Jpn.J.Appl. Phys.37(1998)L1257 K.Mukhopadhyay,A.Koshio,T.Sugai,N.Tanaka,H.Shinohara,Z.Konya,J.B.Nagy,Chem.Phys.Lett.303(1999)117 M.S.Strano,et al,JPC.B 108(2004)15560 M.S.Strano,et al,Nano Lett.4(2004)543 M.S.Strano,et al,JACS.125(2003)16148 M.S.Strano,et al,Science 302(2003)1545 R.Martel,T.Schmidt,H.R.Shea,T.Hertel,Ph.Avouris,Appl.Phys.Lett.73(1998)2447 M.S.Strano,et al,Science 301(2003)1519 Y.Li and H.Dai,et al,Nano Lett.,4,2(2004)317
以上のように、従来の技術では、半導体的単層カーボンナノチューブへの金属的単層カーボンナノチューブの混入による単層カーボンナノチューブFETの特性劣化を防止することは困難であった。
そこで、この発明が解決しようとする課題は、半導体的単層カーボンナノチューブへの金属的単層カーボンナノチューブの混入による単層カーボンナノチューブFETの特性劣化の問題を根本的に解消することができ、オン/オフ比などの特性が良好な単層カーボンナノチューブFETの実現が可能となる単層カーボンナノチューブヘテロ接合およびその製造方法ならびにこの単層カーボンナノチューブヘテロ接合を用いた半導体素子およびその製造方法を提供することである。
本発明者らは、従来技術が有する上記の問題を解消すべく鋭意検討を行った結果、単層カーボンナノチューブFETの製造工程で、半導体的単層カーボンナノチューブへの金属的単層カーボンナノチューブの混入の影響を避ける手法として、単層カーボンナノチューブの成長途中でカイラリティ変化を誘起することにより金属的単層カーボンナノチューブと半導体的単層カーボンナノチューブとのヘテロ接合を形成し、これをチャネルに用いることが極めて有効であることを見出した。すなわち、単層カーボンナノチューブが金属的になるか半導体的になるかは、単層カーボンナノチューブを形成するグラフェンシートの巻き方向(カイラリティ)に依存することから、逆にこのカイラリティを制御することにより単層カーボンナノチューブが金属的になるか半導体的になるかを制御することができる。したがって、単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してグラフェンシートの6員環構造中に5員環または7員環を導入することにより、1本の単層カーボンナノチューブの成長途中でカイラリティ変化を誘起させることで、半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合した単層カーボンナノチューブヘテロ接合を実現することができる。そして、実際にこの単層カーボンナノチューブヘテロ接合をチャネルに用いた単層カーボンナノチューブFETを試作して大きなオン/オフ比が得られることを確認した。ただし、ここで言う欠陥導入された単層カーボンナノチューブとは、例えば発振波長が532nmのArイオンレーザーを用いたラマン分光測定でDバンド強度に対するGバンド強度の比が1〜20の単層カーボンナノチューブを言う。
この発明は、上記の検討に基づいて案出されたものである。
すなわち、上記課題を解決するために、第1の発明は、
半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合していることを特徴とする単層カーボンナノチューブヘテロ接合である。
この単層カーボンナノチューブヘテロ接合においては、典型的には、半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがカイラリティが変化する境界部(あるいは遷移部)を介して互いに接合している。この境界部は一種の欠陥部であり、グラフェンシートの6員環構造中に5員環または7員環が導入されている。
第2の発明は、
半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合している単層カーボンナノチューブヘテロ接合の製造方法であって、
単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してカイラリティ変化を誘起するようにした
ことを特徴とするものである。
ここで、典型的には、単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してグラフェンシートの6員環構造中に5員環または7員環を導入することによりカイラリティ変化を誘起するようにする。
単層カーボンナノチューブへの欠陥導入の手法としては、好適には、原料ガスをプラズマにより分解、活性化するPECVD法(例えば、非特許文献14参照。)により、750℃以下、好適には650℃以下で好適には400℃以上の温度で単層カーボンナノチューブを成長させる方法が用いられるが、そのほかに、PECVD法または熱CVD法による単層カーボンナノチューブの成長過程でプラズマを周期的にオンまたはオフ状態とする方法や、単層カーボンナノチューブの成長過程で反応室に酸化性ガスを導入する方法や、プラズマの代わりに超音波や光を単層カーボンナノチューブに照射する方法などを用いてもよい。単層カーボンナノチューブの成長は、典型的には、基板上に担持された触媒を用い、カーボンを含む化合物を原料ガスに用いて行われる。この触媒としては従来公知のものを用いることができ、ゼオライトなどの触媒担持用微粒子に担持させてもよい。触媒を担持させる基板は、好適には、少なくとも表面が酸化物からなる基板が用いられ、具体的には、例えば、表面にSiO2 膜を形成したSi基板、石英基板、ガラス基板などが用いられる。原料ガスとしてのカーボンを含む化合物には、メタンなどの各種のものを用いることができ、必要に応じて選択される。
第3の発明は、
半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合している単層カーボンナノチューブヘテロ接合を用いたことを特徴とする半導体素子である。
第4の発明は、
半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合している単層カーボンナノチューブヘテロ接合を形成する工程を有する半導体素子の製造方法であって、
単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してカイラリティ変化を誘起することにより上記単層カーボンナノチューブヘテロ接合を形成するようにした
ことを特徴とするものである。
第3および第4の発明において、単層カーボンナノチューブヘテロ接合は、互いに直列に複数つながっていてもよいし、互いに並列に配置されてもよく、半導体素子の用途や機能などに応じて適宜選択される。半導体素子は、典型的にはFETであるが、これに限定されるものではなく、単層カーボンナノチューブヘテロ接合を用いるものである限り、他の素子であってもよい。特に半導体素子がFETである場合、この単層カーボンナノチューブヘテロ接合はチャネルに用いられ、典型的には、ソース電極およびドレイン電極の間を架橋するように1本または複数本形成される単層カーボンナノチューブ中に一つまたは複数含まれる。
第3および第4の発明においては、その性質に反しない限り、第1および第2の発明に関連して述べたことが同様に成立する。
上述のように構成されたこの発明においては、半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合した単層カーボンナノチューブヘテロ接合においては、外部電界の印加により半導体的単層カーボンナノチューブの導通を制御することができ、ひいては単層カーボンナノチューブヘテロ接合の導通を制御することができる。また、単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してカイラリティ変化を誘起することで、半導体的単層カーボンナノチューブの先端に金属的単層カーボンナノチューブを成長させることができ、あるいは、金属的単層カーボンナノチューブの先端に半導体的単層カーボンナノチューブを成長させることができる。
この発明によれば、半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合した単層カーボンナノチューブヘテロ接合を容易に実現することができる。そして、この単層カーボンナノチューブヘテロ接合を例えばFETのチャネルに用いることにより、ゲート電圧の印加によりチャネルの導通を制御することができ、オン/オフ比が大きく特性の良好な単層カーボンナノチューブFETを実現することができる。
以下、この発明の一実施形態について図面を参照しながら説明する。
この一実施形態においては、単層カーボンナノチューブヘテロ接合をチャネルに用いた単層カーボンナノチューブFETについて説明する。
図1にこの単層カーボンナノチューブヘテロ接合を示す。
図1に示すように、この単層カーボンナノチューブヘテロ接合においては、半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12とがそれらの長手方向に互いに接合しており、全体として1本の単層カーボンナノチューブを構成している。これらの半導体的単層カーボンナノチューブ11および金属的単層カーボンナノチューブ12は互いにカイラリティが異なり、それらの境界部においてカイラリティが変化している。具体的には、半導体的単層カーボンナノチューブ11および金属的単層カーボンナノチューブ12を構成するグラフェンシートはいずれも6員環構造を有するのに対し、これらの境界部ではこの6員環構造中に5員環または7員環が導入されている。これを反映して、図1に示すように、半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12とは境界部において折れ曲がった形になっている。
図2にこの単層カーボンナノチューブヘテロ接合をチャネルに用いた単層カーボンナノチューブFETを示す。
図2に示すように、この単層カーボンナノチューブFETにおいては、表面が酸化物からなる基板(図示せず)上にソース電極13およびドレイン電極14が形成されている。基板としては、Si基板上にSiO2 膜を形成したものや石英基板などを用いることができる。これらのソース電極13およびドレイン電極14の間を架橋するように、半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12とがそれらの長手方向に互いに接合した単層カーボンナノチューブヘテロ接合を一つまたは複数含む単層カーボンナノチューブ15が複数本形成されている(図2には単層カーボンナノチューブ15が5本形成されている場合が示されている)。ただし、図2においては、半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12との境界部における折れ曲がりは省略している。
この単層カーボンナノチューブFETがボトムゲート型である場合は、基板上にゲート電極16が形成され、その上にSiO2 膜などからなるゲート絶縁膜が形成され、その上に単層カーボンナノチューブ15が形成される。ゲート電極16は基板の裏面に形成してもよい。一方、この単層カーボンナノチューブFETがトップゲート型である場合は、単層カーボンナノチューブ15上にSiO2 膜などからなるゲート絶縁膜が形成され、その上にゲート電極16が形成される。これらの単層カーボンナノチューブFETにおいて、ゲート電極16は、単層カーボンナノチューブ15に含まれる全ての半導体的単層カーボンナノチューブ11と重なるように形成される。
上述のように構成された単層カーボンナノチューブFETにおいては、ソース電極13およびドレイン電極14の間に所定の電圧を印加した状態でゲート電極16に所定のゲート電圧を印加することにより、全ての半導体的単層カーボンナノチューブ11にチャネルを誘起して単層カーボンナノチューブ15を導通させることによりソース電極13およびドレイン電極14の間に電流を流すことができる。
次に、この単層カーボンナノチューブFETの製造方法について説明する。
まず、表面が酸化物からなる基板上に、互いに対向して触媒を配置する。次に、この触媒付き基板をPECVD装置の反応室(例えば、石英管)に入れ、PECVD法によりこの触媒を起点として単層カーボンナノチューブ15を成長させる。このとき、成長条件の選択などによりこの単層カーボンナノチューブ15の成長途中で欠陥を導入してグラフェンシートの6員環構造中に5員環または7員環を導入することにより、1本の単層カーボンナノチューブ15の成長の途中でカイラリティ変化を誘起させ、半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12とがそれらの長手方向に接合した構造を形成する。こうして単層カーボンナノチューブヘテロ接合が形成される。
次に、単層カーボンナノチューブ15の両端部と電気的に接続されるようにソース電極13およびドレイン電極14を形成する。
トップゲート型FETの場合は、単層カーボンナノチューブ15上にゲート絶縁膜を形成した後、その上にゲート電極16を形成する。ボトムゲート型FETの場合は、単層カーボンナノチューブ15の成長前に基板上にあらかじめゲート電極16を形成し、その上にゲート絶縁膜を形成した後、その上に単層カーボンナノチューブ15を成長させるか、基板上にゲート絶縁膜を形成し、その上に単層カーボンナノチューブ15を成長させ、基板の裏面にゲート電極16を形成する。
〈実施例〉
単層カーボンナノチューブヘテロ接合を用いた単層カーボンナノチューブFETを図3に示す工程にしたがって作製した。
図3Aに示すように、まず、基板としてp+ 型Si基板21上に厚さ100nmのSiO2 膜22を形成したものを用い、このSiO2 膜22上にアラインメントマーク23を形成する。次に、SiO2 膜22上に電子線レジストをスピンコート法により回転数5000rpmで塗布する。この電子線レジストの厚さは350nmとする。次に、電子線レジストを塗布したp+ 型Si基板21をホットプレート上に載せ、200℃で3分間、電子線レジストのプレベークを行う。次に、この電子線レジストを電子ビームにより描画して触媒形成領域となる4μm×4μmの大きさのパターンを描画する。描画条件は、加速電圧5kV、倍率10000倍、スポットサイズ58nm、描画時間1.3s、ドーズ量32μC/cm2 とした。次に、この電子線レジストを形成した基板を現像液に浸漬し、電子線レジストを22℃で3.5分間現像することにより、触媒形成領域となる開口24aを有するレジストパターン24を形成した後、リンス液中において10秒間リンス処理を行う。この後、このレジストパターン24が形成されたp+ 型Si基板21をホットプレート上に載せ、200℃で1分間、レジストパターン24のポストベークを行う。
次に、ゼオライト担持触媒溶液を用意し、これに超音波処理を1分間施した後、基板に対して1滴滴下する。この後、自然乾燥を行う。触媒は次のようにして合成した。20mlのエタノール中にY型ゼオライト(商品名HSZ−390HUA)1g、酢酸鉄、酢酸コバルトをそれぞれFe:2.5wt%、Co:2.5wt%の割合で混合し、超音波で10分間処理した後、80℃で24時間乾燥し、再びエタノールを10ml添加する。次に、リフトオフ溶液としてジエチレングリコールジエチルエーテルを用いてレジストパターン24をリフトオフする。こうして、図3Bに示すように、レジストパターン24の開口24aがあった位置にゼオライト担持触媒25が互いに対向して形成される。
次に、図3Cに示すように、ゼオライト担持触媒25を用いて、単層カーボンナノチューブヘテロ接合を含む単層カーボンナノチューブ15を成長させる。具体的には次のようにして単層カーボンナノチューブ15を成長させる。この単層カーボンナノチューブ15の合成時の温度−時間変化を図4に示す。まず、PECVD装置の石英管の中央にゼオライト担持触媒25が配置されたp+ 型Si基板21をセットする。次に、p+ 型Si基板21を加熱することにより基板温度を20分かけて400℃に上昇させた後、400℃に10分間保持して加熱を行うことにより、ゼオライト担持触媒25の表面の付着物を除去する。この後、p+ 型Si基板21の加熱を停止する。
石英管内の温度が200℃まで下がった後、石英管内を2Paの圧力になるまで排気し、続いて石英管内にH2 ガスを60sccmの流量で流し、管内温度を650℃まで昇温させるとともに管内圧力を600Paに維持し、ゼオライト担持触媒25の表面を還元処理して清浄化する。
次に、石英管内の温度を650℃、圧力を600Paに維持して20分間保持することによりゼオライト担持触媒25を微粒子化する。
次に、プラズマ電源を投入する。このときのプラズマパワーは75Wに固定する。
次に、石英管内にCH4 ガスを40sccmの流量で流し、管内圧力を60Paとして10分間成長を行う。この成長によって、図3Cに示すように、ゼオライト担持触媒25間を架橋する形で単層カーボンナノチューブ15が成長した。
この後、石英管の加熱およびプラズマ電源の投入を停止する。
次に、図3Dに示すように、p+ 型Si基板21の裏面にAlからなるゲート電極16を形成する。次に、ゼオライト担持触媒25のパターニングに用いたレジストパターン24と同様にして、ソース電極およびドレイン電極形成用のレジストパターン26を形成する。次に、厚さ2nmのTi膜および厚さ100nmのPd膜を基板全面に成膜速度0.03nm/sで順次真空蒸着した後、レジストパターン26を除去する(リフトオフ)。こうして、図3Eに示すように、ソース電極13およびドレイン電極14を形成する。チャネル幅は10μm、チャネル長は0.5μmとした。リフトオフ溶液としては、ジエチレングリコールジエチルエーテルを用いた。
以上により、単層カーボンナノチューブヘテロ接合を用いた単層カーボンナノチューブFETを作製した。こうして得られた単層カーボンナノチューブFETを走査型電子顕微鏡(SEM)で観察した結果を図5に示す。
以上のようにしてPECVD法により650℃で10分間成長を行うことにより得られた単層カーボンナノチューブ15の構造解析のため、ラマン分光分析、透過型電子顕微鏡(TEM)、走査型電子顕微鏡(SEM)による解析を行った。以下その結果について説明する。
図6はラマン分光分析の結果を示す。図6に示すように、1600cm-1付近のグラフェン結晶構造に由来するGバンド、および、1350cm-1付近の無秩序構造に由来するDバンドの比(G/D比)は4.5であった。650〜850℃付近の高温条件下で熱CVD法により単層カーボンナノチューブを合成した場合には、アモルファスカーボンの生成の低減や、単層カーボンナノチューブ壁面への欠陥の導入の低減などにより、G/D比が20〜100の結晶性の高い単層カーボンナノチューブが合成される。これに対し、この実施例では、PECVD法を用いていることにより熱CVD法と比較して単層カーボンナノチューブ15の成長速度は促進されているが、合成温度が650℃と低温なため、ゼオライト担持触媒25から単層カーボンナノチューブ15が成長する過程でチューブ壁面に欠陥が導入されている。
図7AおよびBに、作製した単層カーボンナノチューブFETのソース電極13およびドレイン電極14間を架橋した単層カーボンナノチューブ15のSEM像を示す。一方、比較例として、p+ 型Si基板21上に厚さ100nmのSiO2 膜22を形成し、その上にゼオライト触媒を分散塗布し、このゼオライト触媒から、CH4 ガスを用いた熱CVD法により850℃で30分間、単層カーボンナノチューブを成長させた。図7CおよびDは、こうして成長された比較例の単層カーボンナノチューブのSEM像を示す。
図7AおよびBに示すように、PECVD法により650℃で合成された単層カーボンナノチューブ15のSEM像では、図7CおよびDに示す熱CVD法により850℃で合成された単層カーボンナノチューブのSEM像に比べて、チューブが急激に曲がっている部分が多く見られるため、この単層カーボンナノチューブ15はより欠陥密度が高いと考えられる。また、この単層カーボンナノチューブ15の二次電子像の輪郭が乱れていることから、SiO2 膜22とこの単層カーボンナノチューブ15のチューブ壁との密着が均一でないか、チューブ内部の電子伝導度が場所により変化していると考えられる。
実施例の方法により75個の単層カーボンナノチューブFETを作製した。このうちリークおよびポジションエラーなしの50個の単層カーボンナノチューブFETの動作を測定した結果、オン/オフ比2桁以上を示したものは50個中16個であり全体の3割に達する。表1に測定結果を示す。ただし、これらの単層カーボンナノチューブFETにおいては、従来の単層カーボンナノチューブFETで用いられてきた過電流による金属的単層カーボンナノチューブの破壊処理および金属的単層カーボンナノチューブ除去のための化学処理は用いていない。
Figure 2008105906
図8AおよびBに、オン/オフ比2桁以上の動作率を示す任意の単層カーボンナノチューブFETのソース−ドレイン間電圧(Vsd)−ドレイン電流(Id )およびゲート電圧(Vg )−ドレイン電流(Id )特性を測定した結果を示す。図8AおよびBより、PECVD法により単層カーボンナノチューブ15を合成した単層カーボンナノチューブFETのVg =−10Vにおけるオン電流は10-5Aオーダーの値を示している。これは、熱CVD法により650℃で単層カーボンナノチューブを合成した単層カーボンナノチューブFETのオン電流10-6Aのオーダーよりも一桁高い値である。
上述のように、この実施例による単層カーボンナノチューブFETでは、過電流による金属的単層カーボンナノチューブの除去は行っていない。にもかかわらず、表1、図8AおよびBに示すように、約2桁のオン/オフ比、10μA程度のオン電流が得られた。これは、ソース電極13およびドレイン電極14間を架橋する単層カーボンナノチューブ15を650℃という低温で合成しているために成長途中で結晶構造中に欠陥が導入され、これによってカイラリティ変化が誘起される結果、図1に示すように、同一の単層カーボンナノチューブ15内に半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12とが形成され、それらが長手方向に互いに接合した単層カーボンナノチューブヘテロ接合が形成されるためである。つまり、図8AおよびBに示す高いオン/オフ特性は、ソース電極13およびドレイン電極14間を架橋する単層カーボンナノチューブ15が単層カーボンナノチューブヘテロ接合を含むため、この単層カーボンナノチューブFETを動作させた場合、半導体的単層カーボンナノチューブ11に由来する電界効果特性が観測されていると考えられる。
以上のように、この一実施形態によれば、PECVD法により低温で単層カーボンナノチューブ15を成長させることにより成長途中で欠陥を導入してカイラティ変化を誘起することにより、半導体的単層カーボンナノチューブ11と金属的単層カーボンナノチューブ12とがそれらの長手方向に接合した単層カーボンナノチューブヘテロ接合を形成することができる。そして、この単層カーボンナノチューブヘテロ接合をチャネルに用いてFETを製造することにより、オン/オフ比が2桁以上の特性の良好な単層カーボンナノチューブFETを実現することができる。また、この単層カーボンナノチューブFETは、金属的単層カーボンナノチューブの除去のための破壊処理や化学処理を用いないで済むので、製造が容易である。
以上この発明の一実施形態および一実施例について具体的に説明したが、この発明は、上述の実施形態および実施例に限定されるものではなく、この発明の技術的思想に基づく各種の変形が可能である。
例えば、上述の実施形態および実施例において挙げた数値、構成、配置、形状、材料、原料、プロセスなどはあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれらと異なる数値、構成、配置、形状、材料、原料、プロセスなどを用いてもよい。
具体的には、例えば、上述の実施形態による単層カーボンナノチューブFETにおいて、基板として透明基板を用い、さらにソース電極13、ドレイン電極14およびゲート電極16を単層カーボンナノチューブにより構成することで、透明な単層カーボンナノチューブFETを実現することが可能である。
この発明の一実施形態において用いられる単層カーボンナノチューブヘテロ接合を示す略線図である。 この発明の一実施形態による単層カーボンナノチューブFETを示す平面図である。 この発明の一実施例による単層カーボンナノチューブFETの製造方法を説明するための断面図である。 この発明の一実施例における単層カーボンナノチューブの合成時の温度−時間変化を示す略線図である。 この発明の一実施例による単層カーボンナノチューブFETの製造方法により得られた単層カーボンナノチューブFETのSEM像を示す図面代用写真である。 この発明の一実施例において合成された単層カーボンナノチューブのラマン分光分析の結果を示す略線図である。 この発明の一実施例による単層カーボンナノチューブFETの製造方法により得られた単層カーボンナノチューブFETおよび比較例による単層カーボンナノチューブFETの製造方法により得られた単層カーボンナノチューブFETのチャネル部近傍のSEM像を示す図面代用写真である。 この発明の一実施例による単層カーボンナノチューブFETの製造方法により得られた単層カーボンナノチューブFETのVsd−Id 特性およびVg −Id 特性を示す略線図である。
符号の説明
11…半導体的単層カーボンナノチューブ、12…金属的単層カーボンナノチューブ、13…ソース電極、14…ドレイン電極、15…単層カーボンナノチューブ、16…ゲート電極、21…p+ 型Si基板、22…SiO2 膜、24、26…レジストパターン、25…ゼオライト担持触媒

Claims (7)

  1. 半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合していることを特徴とする単層カーボンナノチューブヘテロ接合。
  2. 上記半導体的単層カーボンナノチューブと上記金属的単層カーボンナノチューブとがカイラリティが変化する境界部を介して互いに接合していることを特徴とする請求項1記載の単層カーボンナノチューブヘテロ接合。
  3. 半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合している単層カーボンナノチューブヘテロ接合の製造方法であって、
    単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してカイラリティ変化を誘起するようにした
    ことを特徴とする単層カーボンナノチューブヘテロ接合の製造方法。
  4. 上記単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してグラフェンシートの6員環構造中に5員環または7員環を導入することによりカイラリティ変化を誘起するようにしたことを特徴とする請求項3記載の単層カーボンナノチューブヘテロ接合の製造方法。
  5. 上記単層カーボンナノチューブの成長をプラズマ強化化学気相成長法により400℃以上750℃以下の温度で行うようにしたことを特徴とする請求項3記載の単層カーボンナノチューブヘテロ接合の製造方法。
  6. 半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合している単層カーボンナノチューブヘテロ接合を用いたことを特徴とする半導体素子。
  7. 半導体的単層カーボンナノチューブと金属的単層カーボンナノチューブとがそれらの長手方向に互いに接合している単層カーボンナノチューブヘテロ接合を形成する工程を有する半導体素子の製造方法であって、
    単層カーボンナノチューブの成長途中で欠陥を導入してカイラリティ変化を誘起することにより上記単層カーボンナノチューブヘテロ接合を形成するようにした
    ことを特徴とする半導体素子の製造方法。
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