JP2008073654A - ガス浄化方法,ガス浄化装置及びガス浄化触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】セリウムとジルコニウムの複合酸化物にAuを含有させたことを特徴とする触媒、または、酸化セリウムを含む多孔質担体にジルコニウムとAuを含有させたことを特徴とする触媒を用いる。本触媒により排ガス中のNOxおよびCO浄化が可能となり、また水素製造も可能となる。
【選択図】図1
Description
CO2を削減することと両立できず、課題を有している。
Au及び遷移金属が錯体化されている触媒を、窒素酸化物の還元触媒とすることが開示されている。
金を用いた触媒の担体として、MgO,Al2O3 ,TiO2,Fe2O3,ZnO,
MnFe2O4,NiFe2O4,ZnFe2O4,NiFe2O4,ZrO2 が報告されている(春田ら(岩本正和 監修,環境触媒ハンドブック,エヌ・ティ・エス(2001)p
464−472))。Au/Al2O3触媒のNOxのN2 への転換率(以下、N2 転換率)は最大で5%程度である。Au/Al2O3とMn2O3とを混合することにより触媒のN2 転換率は最大で21%程に改善する。その理由はMn2O3上でNOがNO2に酸化され
(式(1))、NO2がAu/Al2O3上でCOと反応してN2に転換する(式(2))ためと考えられている。
NO2+2CO→0.5N2+2CO2 :Au/Al2O3 …(2)
本願発明者らは、NOとCOとの反応でさらに性能が向上することを予想した。
本発明者らは、上記のような触媒に対して、酸化雰囲気でNOとCOが反応する触媒について鋭意検討した結果、酸素を吸収・放出する機能を有する担体にAuを担持した触媒が好適であることを見出した。
(NOとCO)>(NOとC3H6)>(NOとH2)>(NO2とCO)
の順に反応性が高くなった。
NOが吸着できる活性点が多数生成する。この吸着NOとCOとの反応により式(3)のNO選択還元反応が進む。なお、活性点を多数とするためには、単なる化合物の混合ではなく、担体にAuを担持した触媒のほうが性能が向上する。
Auとの複合酸化物の形成により、Auと酸素を吸収・放出する機能を有する酸化物との接触効率が各原子のレベルで向上するからである。
触媒としては、Pt/TiO2などが提案されている。
0.5〜0.8が好適である。
NOxの還元が効率良く実施される。また、リーン条件では、本願触媒を設置することにより、排ガス中のNOxの一部は本願触媒にて除去される。従って、排ガスに含まれる
NOx量が低減される。その結果、後流のNOx捕捉触媒にて捕捉されるNOxの量が少なくなり、リッチ時に還元すべき捕捉NOx量が低減されるので、リッチ時において浄化に必要な水素量も低減でき、浄化の効率が向上する。このように本願触媒をNOx捕捉触媒の上流に配置することで、リーン条件及びリッチ条件において相乗効果を発揮してNOx浄化効率は向上する。
N2に還元する能力が高いものの、CO除去性能が低い。また、未使用のアンモニア等が排出される場合があり、問題となる。そこで、アンモニアまたは尿素脱硝触媒の後流側に、本発明の触媒を配置することが望ましい。その結果、本触媒の酸化機能を利用し、排ガス中のCOをCO2 に酸化できる。また、アンモニアをNOxに酸化して排出を抑制できる。
(実施例触媒1)
実施例触媒1は、金溶液のpHを6.6としてCe0.6Zr0.4O2担体に担持した触媒である。実施例1触媒は次の手順で作製した。
(実施例触媒2)
実施例触媒2は、金溶液のpHを10としてCe0.6Zr0.4O2 担体に担持した触媒である。実施例1記載の(3)のpHを10に調整する以外は、実施例1記載と同じ方法にて実施例触媒2を得た。その結果、Ce0.6Zr0.4O2 担体に金属換算で2wt%のAuを担持した実施例触媒2を得た。
(実施例触媒3)
実施例触媒3は、金溶液を室温で調整し、Ce0.6Zr0.4O2 担体に担持した触媒である。実施例3触媒は次の手順で作製した。
(比較例触媒1)
比較例触媒1は、担体としてTiO2(アナターセ)を用いた。Ce0.6Zr0.4O2を
TiO2に換えて、実施例1記載と同じ方法にて比較例触媒1を得た。その結果、TiO2担体に金属換算で2wt%のAuを担持した比較例触媒1を得た。なお、TiO2 には酸素吸収・放出機能が無い。
(試験例1)
実施例触媒1〜3及び比較例触媒1のAu担持量を定量分析した結果、何れも担体に対して2wt%であった。
(試験例2)
評価では、固定床流通式反応管を用いた。触媒4〜6,比較触媒2を6ml(11mm×11mm×長さ21mm)とした。
N2濃度と判断した。各濃度は定常値を測定した。
N2O転化率(%)=(生成N2O濃度)/(触媒入口NOx濃度)×100 …(5)
N2転化率(%)=(生成N2濃度)/(触媒入口NOx濃度)×100 …(6)
CO浄化率(%)=[1−(触媒出口CO濃度/触媒入口CO濃度)]×100…(7)
各定常値における測定結果を表3に示す。
(試験例3)
実施例触媒4と5及び比較例触媒2において、試験例2の温度(350℃)を100〜300℃としたときのCO浄化率を調べた。
350℃及び400℃におけるN2 転換率の測定結果を図1に示す。その結果、350℃においてはAu担持率0.5wt% にて極大値となった。また、400℃においては1wt%にて極大値となった。なお、何れの場合もN2O の生成は認められなかった。350℃及び400℃の結果より、Au担持率:0.4〜1wt%が好ましい。
wt%以上で95%以上となった。
Zr)モル比としては0.5〜0.8が好適と判断される。
(試験例3)
表5に示すガス組成を用いてCOシフト反応による水素生成量を調べた。評価では、固定床流通式反応管を用いた。触媒(11mm×11mm×長さ21mm)は6mlとした。
(Ce+Zr)モル比を0.2〜0.8とすることにより水素生成量は180ppm 以上となった。特に、Ce/(Ce+Zr)モル比:0.6にて極大値(325ppm)となった。図より、Ce/(Ce+Zr)モル比を0.5〜0.7とすることが好適である。
(実施例触媒7)
実施例触媒7は、実施例触媒5の担体をZr含浸酸化セリウム担体(Zr/CeO2)とする例である。
(実施例触媒8)
Zr/CeO2担体のCe/(Ce+Zr)モル比を0.6とし、実施例触媒7と同様の方法にて実施例触媒8を調整した。
(実施例触媒9)
Zr/CeO2担体のCe/(Ce+Zr)モル比を0.9とし、実施例触媒7と同様の方法にて実施例触媒9を調整した。
(比較例触媒3)
Ce/(Ce+Zr)モル比を1(Zrなし)とし、実施例触媒7と同様の方法にて比較例触媒3を調整した。
(Ce+Zr)モル比:0.8 (実施例触媒7)であった。Ce/(Ce+Zr)モル比を0.6以上、0.9以下とすると、N2 転換率20%以上が得られた。なお、何れの場合もN2Oの生成は認められなかった。
Claims (17)
- セリウムとジルコニウムの複合酸化物と、金とを含有することを特徴とする触媒。
- 酸化セリウムを含む多孔質担体と、ジルコニウムと、金とを含有することを特徴とする触媒。
- 請求項1または2に記載された触媒であって、窒素酸化物または一酸化炭素の少なくともいずれかの存在するガス中に配置されることを特徴とする触媒。
- 請求項1または2に記載された触媒であって、一酸化炭素及び水蒸気の存在するガス中に配置されることを特徴とする触媒。
- ガス中より窒素酸化物または一酸化炭素の少なくともいずれかを除去するガス浄化触媒であって、セリウムとジルコニウムの複合酸化物と、金とを含有することを特徴とするガス浄化触媒。
- ガス中より窒素酸化物または一酸化炭素の少なくともいずれかを除去するガス浄化触媒であって、酸化セリウムを含む多孔質担体と、ジルコニウムと、金とを含有することを特徴とするガス浄化触媒。
- 請求項5または6に記載されたガス浄化触媒であって、前記ガスはボイラーまたは内燃機関の排ガスであることを特徴とするガス浄化触媒。
- 請求項6に記載されたガス浄化触媒であって、前記多孔質担体はセリウム,ジルコニウム,プラセオジウム,ネオジウム,テルビウム,サマリウム,ガトリニウム及びランタンから選ばれる2以上の元素の酸化物を含有することを特徴とするガス浄化触媒。
- 請求項6に記載されたガス浄化触媒であって、前記多孔質担体はセリウム,ジルコニウム,プラセオジウム,ネオジウム,テルビウム,サマリウム,ガトリニウム及びランタンから選ばれる2以上の元素の複合酸化物を含有することを特徴とするガス浄化触媒。
- 水素ガスを発生させる水素製造方法であって、
セリウムとジルコニウムの複合酸化物と、金とを含有する触媒に、一酸化炭素と水蒸気とを含むガスを接触させることを特徴とする水素製造方法。 - 水素ガスを発生させる水素製造方法であって、
酸化セリウムを含む多孔質担体と、ジルコニウムと、金とを含有する触媒に、一酸化炭素と水蒸気とを含むガスを接触させることを特徴とする水素製造方法。 - 内燃機関から排出される排ガスを浄化する内燃機関の排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化装置は前記排ガスに含まれるNOxまたはCOの少なくともいずれかを除去する排ガス浄化触媒を有し、前記排ガス浄化触媒は、セリウム及びジルコニウムの複合酸化物と、金とを含有することを特徴とする排ガス浄化装置。 - 内燃機関から排出される排ガスを浄化する内燃機関の排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化装置は前記排ガスに含まれるNOxまたはCOの少なくともいずれかを除去する排ガス浄化触媒を有し、前記排ガス浄化触媒は、酸化セリウムを含む多孔質担体と、ジルコニウムと、金とを含有することを特徴とする排ガス浄化装置。 - 請求項12または13に記載された排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化装置はNOxを捕捉し還元するNOx捕捉触媒を有し、前記NOx捕捉触媒は前記排ガス浄化触媒の排ガス流路の後段側に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。 - NOxまたはCOの少なくともいずれかを含む排ガスを浄化する排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化装置は排ガス浄化触媒を有し、前記排ガス浄化触媒はセリウム及びジルコニウムの複合酸化物と、金とを含有することを特徴とする排ガス浄化装置。 - NOxまたはCOの少なくともいずれかを含む排ガスを浄化する排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化装置は排ガス浄化触媒を有し、前記排ガス浄化触媒は酸化セリウムを含む多孔質担体と、ジルコニウムと、金とを含有することを特徴とする排ガス浄化装置。 - 請求項15または16に記載された排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化装置はNOxを還元する機能を有するアンモニア脱硝触媒または尿素脱硝触媒を有し、前記排ガス浄化触媒は、前記アンモニア脱硝触媒または尿素脱硝触媒の排ガス流路の後段に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。
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