JP6107487B2 - Ｎ２ｏ分解触媒及びそれを用いたｎ２ｏ含有ガスの分解方法 - Google Patents
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Description
本発明は、Ｎ２Ｏ分解触媒及びそれを用いたＮ２Ｏ含有ガスの分解方法に関する。
燃焼炉や自動車などから排出される燃焼排ガスや、加熱装置や化学プラントなどから排出される各種産業排ガス中に含まれる亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）は、成層圏で分解して一酸化窒素を生成し、また高い温室効果を示すことから、その効率的な分解除去方法の開発が望まれ、各種のＮ２Ｏ分解触媒や分解装置及び分解方法が研究されている。
例えば、特開２００９−２２９２９号公報（特許文献１）には、水素の酸化触媒成分と亜酸化窒素の還元触媒成分とが、両触媒成分間を電子が移動し得るように接合され、且つ前記接合とは別個に両触媒成分間をプロトンが移動し得るプロトン導電性固体電解質で接合されてなることを特徴とする水素の存在下で亜酸化窒素を分解する亜酸化窒素の分解触媒、それを備える亜酸化窒素の分解装置及びそれを用いる亜酸化窒素の分解方法が開示されている。しかしながら、特許文献１に開示されている亜酸化窒素の分解触媒、それを備える亜酸化窒素の分解装置及びそれを用いる亜酸化窒素の分解方法は、ＮＯｘ浄化性能が十分ではなく、亜酸化窒素分解性能の発現も低酸素濃度下に限られるなど必ずしも十分ではなかった。
また、特開２０１１−５１９号公報（特許文献２）には、Ａｌ、Ｚｒ及びＣｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素（Ａ）と、Ａｇ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｃｕ及びＦｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素（Ｂ）と、Ｔｉとを含有する担体、及び、該担体に担持されたＡｇ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｃｕ及びＦｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素（Ｃ）のメタル又は酸化物からなる粒子を備え、且つ、前記担体が、前記担体の表面上の直径２ｎｍの任意の複数の測定点をＴＥＭ−ＥＤＸ分析した際に、全測定点の７０％以上において、前記元素（Ｂ）の含有率が０．５〜１０ｍｏｌ％であり且つ前記Ｔｉの含有率が０．３ｍｏｌ％以上であるという条件を満たす前記Ｔｉと前記元素（Ｂ）との複合部が確認されるものであることを特徴とする排ガス浄化用触媒が開示されている。同公報の記載によれば、低温条件下において十分に高度なＮＯｘ吸着性能を有し、しかも硫黄被毒後の触媒から硫黄成分を比較的低温で脱離させることが可能な排ガス浄化用触媒を提供することが可能となっている。しかしながら、近年は、排ガス浄化用触媒に対する要求特性が益々高まっており、低温条件下において十分に高度なＮＯｘ吸着性能を有するとともに、十分に高度な水準で低いＮ２Ｏ副生率とすることが可能な排ガス浄化用触媒が求められるようになってきた。
また、Ｓ．Ｐａｒｒｅｓ−Ｅｓｃｌａｐｅｚ ｅｔ ａｌ．，Ｊ．Ｃａｔａｌｙｓｉｓ ２７６（２０１０）ｐ．３９０〜４０１（非特許文献１）においては、Ｒｈ／ＣｅＯ２及びＲｈ／Ａｌ２Ｏ３からなるＮ２Ｏ分解触媒が開示されている。しかしながら、非特許文献１に記載のＮ２Ｏ分解触媒は、Ｎ２Ｏ分解性能が未だ十分ではなく、特に、２００℃以下という低温度域においてはＮ２Ｏ分解に対する活性は必ずしも十分ではなかった。
Ｓ．Ｐａｒｒｅｓ−Ｅｓｃｌａｐｅｚ ｅｔ ａｌ．，Ｊ．Ｃａｔａｌｙｓｉｓ ２７６（２０１０）ｐ．３９０〜４０１
本発明は、前記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、２００℃以下という低温度域において、十分に高度な水準でＮ２Ｏ分解性能を発現することが可能なＮ２Ｏ分解触媒及びそれを用いたＮ２Ｏ含有ガスの分解方法を提供することを目的とする。
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、Ｐｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種の活性金属と、Ｃｅを含有する担体と、を含んでいるＮ２Ｏ分解触媒とすることにより、２００℃以下という低温度域において、十分に高度な水準でＮ２Ｏ分解性能を発現することが可能となることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明のＮ２Ｏ含有ガスの分解方法は、Ｐｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種の活性金属と、Ｃｅを含有する担体とを含んでいるＮ ２ Ｏ分解触媒にＮ２Ｏ含有ガスを２００℃以下の温度で接触させるとともに、前記Ｎ２Ｏ含有ガスを前記Ｎ２Ｏ分解触媒に接触させる前又は／及び前記Ｎ２Ｏ含有ガスを前記Ｎ２Ｏ分解触媒に接触させるときに水素含有ガスを前記Ｎ２Ｏ含有ガスに間欠的に供給してＮ２Ｏを分解せしめることを特徴とするものである。
上記本発明のＮ２Ｏ含有ガスの分解方法においては、前記水素含有ガスを、Ｈ２の総容量がＮ２Ｏの総容量の２倍以上であり且つＨ２濃度がＮ２Ｏ濃度の３倍以上となる条件を満たすように供給することが好ましい。
なお、本発明のＮ２Ｏ分解触媒及びそれを用いたＮ２Ｏ含有ガスの分解方法によって上記目的が達成される理由は必ずしも定かではないが、本発明者らは以下のように推察する。すなわち、本発明においては、Ｎ２Ｏ分解触媒のＮ２Ｏの解離サイトであるＰｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種の活性金属とその近傍の担体のＣｅ上の高速酸素吸脱着サイトの働きにより、Ｎ２Ｏの解離により生じた酸素種を担体のＣｅ上に効率よく吸着し、Ｈ２による再生機能により脱着させることができるものと本発明者らは推察する。さらに、上記活性金属とその近傍の高速酸素吸脱着サイトの働きによる酸素種の吸着及びＨ２による再生の働きは２００℃以下という低温度域において奏することができるため、そのような低温度域においても十分に高度な水準でＮ２Ｏ分解性能を発現することが可能となるものと本発明者らは推察する。
本発明によれば、２００℃以下という低温度域において、十分に高度な水準でＮ２Ｏ分解性能を発現することが可能なＮ２Ｏ分解触媒及びそれを用いたＮ２Ｏ含有ガスの分解方法を提供することが可能となる。
以下、本発明をその好適な実施形態に即して詳細に説明する。
先ず、本発明のＮ２Ｏ分解触媒について説明する。すなわち、本発明のＮ２Ｏ分解触媒は、Ｐｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種の活性金属と、Ｃｅを含有する担体と、を含んでいることを特徴とするものである。
本発明の活性金属は、Ｐｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種であることが必要である。活性金属としてＰｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種を用いることにより、該活性金属と該活性金属近傍の担体のＣｅ上の高速酸素吸脱着サイトとの働きにより、Ｎ２Ｏの解離により生じた酸素種をＣｅ上に効率よく吸着することが可能となる。
本発明のＮ２Ｏ分解触媒の活性金属は、その酸化物分解温度が、不活性雰囲気中で５００℃以下であることをあることが好ましい。酸化物分解温度を５００℃以下とすることにより、２００℃以下という低温度域におけるＮ２Ｏ分解性能がより向上する傾向にある。ここで、「酸化物分解温度」とは、熱力学的に計算される材料が酸化物から金属に熱分解される温度である。また、「不活性雰囲気中」とは、不活性なガスで置換した雰囲気下でという意味で、不活性なガスとしては窒素やヘリウム、アルゴンなどが挙げられる。
本発明においては、前記活性金属の担持量としては特に制限されないが、担体１００質量部に対して０．０１〜２０質量部が好ましく、０．０５〜１５質量部がより好ましく、０．１〜１０質量部が特に好ましい。活性金属の担持量が下限未満になると、十分な触媒活性が得られない傾向にあり、他方、前記上限を超えると、活性金属の凝集が起こり触媒活性が低下する傾向にある。
また、本発明にかかる担体は、Ｃｅを含有することが必要である。Ｃｅを含有する担体としては、セリウムの酸化物、水酸化物、酢酸塩、炭酸塩、硝酸塩等を少なくとも含む担体が挙げられるが、比較的高比表面積を有するという観点からセリウムの酸化物であることが好ましい。この場合、Ｃｅ酸化物（酸化セリウム）を単独で用いてもよく、また酸化セリウムをその他の１種以上の金属酸化物と固溶させて得られる複合酸化物、又は、それらの混合物を用いることができる。
本発明においては、Ｃｅを含有する担体は、担体中のセリウムの含有量としては特に制限されないが、酸化物換算で１０〜１００質量％が好ましく、２０〜１００質量％がより好ましく、３０〜１００質量％が特に好ましい。セリウムの含有量が下限未満になると、十分な触媒活性が得られない傾向にある。
このようなＣｅを含有する担体に含有させることが可能なセリウム以外の成分としては、触媒の担体に利用することが可能な公知の他の成分を適宜利用することができる。このようなＣｅを含有する担体に含有するセリウム以外の他の成分としては、担体の熱安定性や触媒活性の観点から、例えば、チタニウム（Ｔｉ）、ケイ素（Ｓｉ）、リン（Ｐ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、アルミニウム（Ａｌ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）等の元素の酸化物を好適に用いることができる。
なお、本発明のＮ２Ｏ分解触媒の担体は、Ｃｅを含有する担体中にＺｒ（ジルコニウム）、Ｌａ（ランタン）及びＰｒ（プラセオジム）からなる群から選択される少なくとも１種を含有しているものであることが好ましい。担体として、Ｚｒ、Ｌａ及びＰｒからなる群から選択される少なくとも１種を含有した担体とすることにより、ＣｅＯ２の還元を起こり易くするとともにＯＳＣ（酸素貯蔵能）を低温から発現させる効果ががより向上する傾向にある。また、前記Ｃｅを含有する担体中に含有するＺｒ、Ｌａ及びＰｒからなる群から選択される少なくとも１種の含有量が、金属元素換算で、５〜７０モル％がより好ましく、１０〜５０モル％が特に好ましい。Ｚｒ、Ｌａ及びＰｒからなる群から選択される少なくとも１種の含有量が下限未満になると、担体として耐熱性が低下し、十分な酸素吸脱着能と活性金属粒子の高分散化が得られない傾向にあり、他方、前記上限を超えると、十分な酸素吸脱着能が得られない傾向にある。さらに、上記Ｚｒ（ジルコニウム）、Ｌａ（ランタン）及びＰｒ（プラセオジム）からなる群から選択される少なくとも１種は、Ｃｅ酸化物中に含有しているものであることが好ましい。
また、本発明のＮ２Ｏ分解触媒においては、Ｎ２Ｏ分解触媒の１５０℃における活性酸素吸放出速度が、５μｍｏｌ／ｇ／ｓｅｃ以上であることが好ましい。Ｎ２Ｏ分解触媒の１５０℃における活性酸素吸放出速度を、５μｍｏｌ／ｇ／ｓｅｃ以上とすることにより、Ｎ２Ｏより解離して担体に吸着した酸素を効率的に除去する効果が十分得られるようになる傾向にある。
また、前記Ｃｅを含有する担体にＰｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種の活性金属を担持させる方法としては特に制限されず、公知の方法を適宜採用することができる。例えば、Ｐｔを含む化合物（例えば、硝酸塩、塩化物、酢酸塩等の白金の塩や、白金の錯体など）を水やアルコール等の溶媒に溶解した溶液を準備して、これらの溶液を前記Ｃｅを含有する担体に接触させ（例えば前記Ｃｅを含有する担体を水やアルコール等の溶媒に分散させた分散液中に上記溶液を添加することにより、上記溶液を前記Ｃｅを含有する担体に接触させ）、乾燥し、焼成する方法を採用してもよい。なお、このような乾燥や焼成の際の条件は特に制限されず、公知の条件を適宜採用することができ、例えば、乾燥条件としては８０〜１４０℃で１〜２４時間程度加熱する条件を、焼成条件としては２００〜５００℃で０．５〜５時間程度加熱する条件を、それぞれ採用してもよい。
また、本発明のＮ２Ｏ分解触媒においては、その形態は特に制限されず、例えば、ハニカム形状のモノリス触媒、ペレット形状のペレット触媒等の形態とすることができる。ここで用いられる基材も特に制限されず、得られる触媒の用途等に応じて適宜選択されるが、モノリス状基材、ペレット状基材、プレート状基材等を好適に採用されすることができる。また、ここで用いられる基材の材質も特に制限されないが、コージェライト、炭化ケイ素、ムライト等のセラミックスからなる基材や、クロム及びアルミニウムを含むステンレススチール等の金属からなる基材が好適に採用することができる。
また、このような基材に前記Ｎ２Ｏ分解触媒を担持する方法も特に制限されず、公知の方法を適宜採用することができる。例えば、モノリス状基材に担体を担持せしめて担体の粉末からなるコート層を形成した後、前記コート層に前記金属粒子を担持せしめ、その後、前記コート層に前記第三の金属を担持せしめる方法や、あらかじめ前記金属粒子を担持せしめた担体を用い、これをモノリス状基材に担持せしめてコート層を形成した後、前記コート層に前記第三の金属を担持せしめる方法等を採用することができる。
なお、このようなＮ２Ｏ分解触媒においては、本発明の効果を損なわない範囲で用いることが可能な他の成分を適宜担持してもよい。
また、本発明のＮ２Ｏ分解触媒は、他の触媒と組み合わせて利用してもよい。このような他の触媒としては、特に制限されず、公知の触媒（例えば、自動車の排ガス浄化用触媒の場合は、ＮＯｘ還元触媒、ＮＯｘ吸蔵還元型（ＮＳＲ触媒）、ＮＯｘ選択還元触媒（ＳＣＲ触媒）等）を適宜用いてもよい。
次に、上記本発明のＮ２Ｏ分解触媒を用いてＮ２Ｏ含有ガスを分解する本発明の方法について説明する。
本発明のＮ２Ｏ含有ガスの分解方法は、Ｎ２Ｏ含有ガスを、２００℃以下の温度で上記Ｎ２Ｏ分解触媒に接触させる前又は／及び前記Ｎ２Ｏ含有ガスをＮ２Ｏ分解触媒に接触させるときに水素含有ガスを間欠的に供給してＮ２Ｏを分解せしめることを特徴とする方法である。
本発明にかかるＮ２Ｏ含有ガスとしては、Ｎ２Ｏ（亜酸化窒素）を含有するガスであれば特に限定されず、例えば、燃焼炉や自動車などから排出される燃焼排ガスや、加熱装置や化学プラントなどから排出される各種産業排ガスなどが挙げられる。
次に、本発明のＮ２Ｏ含有ガスの分解方法においては、上記Ｎ２Ｏ含有ガスを２００℃以下の温度で上記本発明のＮ２Ｏ分解触媒に接触させるとともに、前記Ｎ２Ｏ含有ガスを前記Ｎ２Ｏ分解触媒に接触させる前又は／及び前記Ｎ２Ｏ含有ガスを前記Ｎ２Ｏ分解触媒に接触させるときに水素含有ガスを前記Ｎ２Ｏ含有ガスに間欠的に供給してＮ２Ｏを分解せしめることが必要である。これにより、２００℃以下という低温度域において、十分に高度な水準でＮ２Ｏ分解性能を発現することができる。
本発明で用いる水素含有ガスとしては、水素（Ｈ２）を含有するガスであれば特に限定されず、例えば、水素ガスや、水素ガスに窒素ガス、不活性ガス（例えば、ヘリウム、アルゴン）などのガスを混入した水素混合ガスなどが挙げられる。
次に、本発明のＮ２Ｏ含有ガスの分解方法においては、前記水素含有ガスを、Ｈ２の総容量がＮ２Ｏの総容量の２倍以上であり且つＨ２濃度がＮ２Ｏ濃度の３倍以上となる条件を満たすように供給することが好ましい。水素の供給量が前記条件を満たすように水素含有ガスを供給することにより、Ｎ２Ｏより解離して担体に吸着した酸素を除去する効果が十分得られる。
なお、本発明においては、Ｎ２Ｏ分解触媒による分解処理前のＮ２Ｏ含有ガスに、水素含有ガスを間欠的に供給することが好ましい。このように分解処理前のＮ２Ｏ含有ガスに水素含有ガスを間欠的に供給することにより、Ｎ２Ｏの解離を促進するとともに、Ｃｅ上に吸着した酸素種の脱着がより促進される傾向にある。
また、水素含有ガスを接触させる条件及び方法としては、特に制限されないが、接触条件としては、上述のＨ２の総量及び濃度がＮ２Ｏ分解触媒の上流にて実現できる条件であることが好ましい。この条件とすることにより、Ｎ２Ｏの解離及びＣｅ上に吸着した酸素種の脱着がより促進される傾向にある。接触方法としては、Ｎ２Ｏ分解触媒の上流側に添加或いはエンジン制御により発生させる方法であることが好ましい。このような方法とすることにより、Ｎ２Ｏの解離及びＣｅ上に吸着した酸素種の脱着がより促進される傾向にある。
また、水素含有ガスの供給において、間欠的な供給とは、一定の時間をおいて水素含有ガスを繰り返し供給することを意味する。なお、間欠的供給の条件、間欠供給の具体的方法、供給手段としては、特に制限されないが、間欠的供給の条件は、非供給時に生成するＮ２Ｏに対して、十分な量を短時間で供給することが好ましい。具体的には、Ｈ２添加間隔でのＨ２の総量がＮ２Ｏ総量の２倍以上であり、且つＨ２濃度がＮ２Ｏ濃度の３倍以上となる条件であることが好ましい。この条件とすることにより、Ｎ２Ｏの解離及びＣｅ上に吸着した酸素種の脱着がより促進される傾向にある。間欠的供給の具体的な方法としては、３ｓｅｃ以上継続してＨ２が供給されることが好ましい。この方法とすることにより、Ｎ２Ｏの解離及びＣｅ上に吸着した酸素種の脱着がより促進される傾向にある。間欠的供給の供給手段としては、Ｎ２Ｏ分解触媒の上流側に添加或いはエンジン制御により発生させる方法であることが好ましい。この方法とすることにより、Ｎ２Ｏの解離及びＣｅ上に吸着した酸素種の脱着がより促進される傾向にある。
以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
先ず、ジニトロジアミン白金（Ｐｔ（ＮＯ２）２（ＮＨ３）２）０．０８２３ｇを溶解した水溶液に酸化セリウム（ＣｅＯ２、阿南化成社製）を５ｇ加え、水溶液中で１時間撹拌した後、１１０℃で２４時間大気中にて乾燥を行った。次に、得られた乾燥物を、３００℃で３時間大気中にて熱処理を行い、Ｎ２Ｏ分解触媒（Ａ）を得た。なお、得られた触媒試料（Ａ）のＰｔ担持量は、１．０質量％であった。
先ず、ジニトロジアミン白金（Ｐｔ（ＮＯ２）２（ＮＨ３）２）０．０８２３ｇを溶解した水溶液に酸化セリウム（ＣｅＯ２、阿南化成社製）を５ｇ加え、水溶液中で１時間撹拌した後、１１０℃で２４時間大気中にて乾燥を行った。次に、得られた乾燥物を、３００℃で３時間大気中にて熱処理を行い、Ｎ２Ｏ分解触媒（Ａ）を得た。なお、得られた触媒試料（Ａ）のＰｔ担持量は、１．０質量％であった。
＜性能評価試験１：過渡Ｎ２Ｏ分解活性度測定試験＞
過渡Ｎ２Ｏ分解活性度は、過渡Ｎ２Ｏ性能として、次のように定義し、測定した。
［過渡Ｎ２Ｏ性能（過渡Ｎ２Ｏ分解活性度）］＝［過渡Ｎ２Ｏ分解活性試験におけるＮ２Ｏ分解率］−［定常Ｎ２Ｏ分解活性試験におけるＮ２Ｏ分解率］
先ず、得られた触媒試料１．０ｇを秤量し、以下の方法に従って定常Ｎ２Ｏ分解率を測定した。すなわち、先ず、得られた触媒試料を固定床流通式反応装置を用い、内径１５ｍｍ反応管に触媒を充填し、４００℃の温度条件下において、触媒１．０ｇに対して５Ｌ／分の流量で、Ｏ２（１０容量％）及びＮ２（９０容量％）からなるガスを１０分間流して前処理を行った。次に、前処理後の試料に対して、１５０℃の温度条件下において、５Ｌ／分の流量で表１に示すリッチガス１を１０分間流してＮ２Ｏの分解率を調べた。なお、Ｎ２Ｏ分解率は、試料を充填していないときのＮ２Ｏ濃度と試料が充填されたときの出ガスのＮ２Ｏ濃度の差分から求めた。
過渡Ｎ２Ｏ分解活性度は、過渡Ｎ２Ｏ性能として、次のように定義し、測定した。
［過渡Ｎ２Ｏ性能（過渡Ｎ２Ｏ分解活性度）］＝［過渡Ｎ２Ｏ分解活性試験におけるＮ２Ｏ分解率］−［定常Ｎ２Ｏ分解活性試験におけるＮ２Ｏ分解率］
先ず、得られた触媒試料１．０ｇを秤量し、以下の方法に従って定常Ｎ２Ｏ分解率を測定した。すなわち、先ず、得られた触媒試料を固定床流通式反応装置を用い、内径１５ｍｍ反応管に触媒を充填し、４００℃の温度条件下において、触媒１．０ｇに対して５Ｌ／分の流量で、Ｏ２（１０容量％）及びＮ２（９０容量％）からなるガスを１０分間流して前処理を行った。次に、前処理後の試料に対して、１５０℃の温度条件下において、５Ｌ／分の流量で表１に示すリッチガス１を１０分間流してＮ２Ｏの分解率を調べた。なお、Ｎ２Ｏ分解率は、試料を充填していないときのＮ２Ｏ濃度と試料が充填されたときの出ガスのＮ２Ｏ濃度の差分から求めた。
次に、得られた触媒試料１．０ｇを秤量し、以下の方法に従って過渡Ｎ２Ｏ分解率を測定した。すなわち、先ず、得られた触媒試料を固定床流通式反応装置を用い、内径１５ｍｍ反応管に触媒を充填し、４００℃の温度条件下において、触媒１．０ｇに対して５Ｌ／分の流量で、Ｏ２（１０容量％）及びＮ２（９０容量％）からなるガスを１０分間流して前処理を行った。次に、上記前処理後の試料に対して、１５０℃の温度条件下において、５Ｌ／分の流量で、表１に示すリッチガス２とＮ２Ｏガスを、それぞれ５秒／４０秒毎に交互に１０分間流し、過渡時のＮ２Ｏの分解率を調べた。次いで、得られた定常Ｎ２Ｏ分解率と過渡Ｎ２Ｏ分解率とから、過渡Ｎ２Ｏ分解活性度を算出した。得られた結果を、図１に示す。
（実施例２）
テトラクロロ金（ＩＩＩ）酸（ＨＡｕＣｌ４）０．０５７８ｇを溶解した水溶液に酸化セリウム（ＣｅＯ２）を１０ｇ加えた以外は、実施例１と同様にしてＮ２Ｏ分解触媒（Ｂ）を得た。なお、得られた触媒試料（Ｂ）のＡｕ担持量は、１．０質量％であった。得られた触媒試料（Ｂ）に対して、実施例１と同様にして過渡Ｎ２Ｏ分解活性度を測定した。得られた結果を、図１に示す。
テトラクロロ金（ＩＩＩ）酸（ＨＡｕＣｌ４）０．０５７８ｇを溶解した水溶液に酸化セリウム（ＣｅＯ２）を１０ｇ加えた以外は、実施例１と同様にしてＮ２Ｏ分解触媒（Ｂ）を得た。なお、得られた触媒試料（Ｂ）のＡｕ担持量は、１．０質量％であった。得られた触媒試料（Ｂ）に対して、実施例１と同様にして過渡Ｎ２Ｏ分解活性度を測定した。得られた結果を、図１に示す。
（比較例１）
硝酸ロジウム（Ｒｈ（ＮＯ３）３）０．０３５４ｇを溶解した水溶液に酸化セリウム（ＣｅＯ２）を１０ｇ加えた以外は、実施例１と同様にしてＮ２Ｏ分解触媒（Ｃ）を得た。なお、得られた触媒試料（Ｃ）のＲｈ担持量は、１．０質量％であった。得られた触媒試料（Ｃ）に対して、実施例１と同様にして過渡Ｎ２Ｏ分解活性度を測定した。得られた結果を、図１に示す。
硝酸ロジウム（Ｒｈ（ＮＯ３）３）０．０３５４ｇを溶解した水溶液に酸化セリウム（ＣｅＯ２）を１０ｇ加えた以外は、実施例１と同様にしてＮ２Ｏ分解触媒（Ｃ）を得た。なお、得られた触媒試料（Ｃ）のＲｈ担持量は、１．０質量％であった。得られた触媒試料（Ｃ）に対して、実施例１と同様にして過渡Ｎ２Ｏ分解活性度を測定した。得られた結果を、図１に示す。
図１に示した実施例１及び２の結果と比較例１の結果との比較から明らかなように、実施例１及び２の触媒は、比較例１の触媒に比較して、低温での過渡Ｎ２Ｏ分解活性が高いことが確認され、十分に優れた活性を発揮することが確認された。
以上説明したように、本発明によれば、２００℃以下という低温度域において、十分に高度な水準でＮ２Ｏ分解性能を発現することが可能なＮ２Ｏ分解触媒及びそれを用いたＮ２Ｏ含有ガスの分解方法を提供することが可能となる。
このように本発明のＮ２Ｏ分解触媒は、Ｎ２Ｏ分解性能をより低温から発現することが可能であるため、２００℃以下という比較的低温の条件から用いるＮ２Ｏの分解触媒として好適に利用することが可能である。特に、燃焼炉や自動車などから排出される燃焼排ガスや、加熱装置や化学プラントなどから排出される各種産業排ガス中に含まれるＮ２Ｏの分解触媒として有用なものである。
Claims (4)
- Ｐｔ、Ａｕ及びＡｇからなる群から選択される少なくとも１種の活性金属と、Ｃｅを含有する担体とを含んでいるＮ ２ Ｏ分解触媒にＮ２Ｏ含有ガスを２００℃以下の温度で接触させるとともに、前記Ｎ２Ｏ含有ガスを前記Ｎ２Ｏ分解触媒に接触させる前又は／及び前記Ｎ２Ｏ含有ガスを前記Ｎ２Ｏ分解触媒に接触させるときに水素含有ガスを前記Ｎ２Ｏ含有ガスに間欠的に供給してＮ２Ｏを分解せしめることを特徴とするＮ２Ｏ含有ガスの分解方法。
- 前記水素含有ガスを、Ｈ２の総容量がＮ２Ｏの総容量の２倍以上であり且つＨ２濃度がＮ２Ｏ濃度の３倍以上となる条件を満たすように供給することを特徴とする請求項１に記載のＮ２Ｏ含有ガスの分解方法。
- 前記活性金属の酸化物分解温度が、不活性雰囲気中で５００℃以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載のＮ ２ Ｏ含有ガスの分解方法。
- 前記担体が、Ｚｒ、Ｌａ及びＰｒからなる群から選択される少なくとも１種を含有していることを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載のＮ ２ Ｏ含有ガスの分解方法。
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