JP7472014B2 - リーン/リッチシステムのための自動車排気からのn2o除去 - Google Patents
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- B01J23/89—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with noble metals
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- B01J23/894—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with noble metals also combined with metals, or metal oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36 with rare earths or actinides
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-
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-
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- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
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- B01D53/90—Injecting reactants
-
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- F01—MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; ENGINE PLANTS IN GENERAL; STEAM ENGINES
- F01N—GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR INTERNAL COMBUSTION ENGINES
- F01N2570/00—Exhaust treating apparatus eliminating, absorbing or adsorbing specific elements or compounds
- F01N2570/14—Nitrogen oxides
- F01N2570/145—Dinitrogen oxide
-
- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
- F01—MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; ENGINE PLANTS IN GENERAL; STEAM ENGINES
- F01N—GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR INTERNAL COMBUSTION ENGINES
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- F01N2610/14—Arrangements for the supply of substances, e.g. conduits
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/10—Capture or disposal of greenhouse gases of nitrous oxide (N2O)
Description
本開示は一般に、亜酸化窒素(N2O)を、例えば排気ガス流から除去するための、触媒組成物、物品、システム及び方法を提供する。理論的には、N2Oの少なくとも部分的な除去は、N2Oの形成を最小化することにより、又は触媒を使用してN2Oを分解することにより(例えば、(還元剤に応じて)N2OをN2及びO2に転化することにより、及び/又はN2OをN2及びH2O及び/又はCO2に転化することにより)、達成することができる。効果的なN2O分解触媒物品は、独立型の構成要素として提供することができる、又は既存の触媒システムに組み込むことができる。
本明細書で論じる材料及び方法の説明における(特に以下の特許請求の範囲における)用語「a」、「an」、「the」及び類似の指示対象の使用は、本明細書中に特に指示がない限り、又は文脈によって明らかに矛盾しない限り、単数形及び複数形の両方を含包するものと解釈される。本明細書中の値の範囲の列挙は、本明細書中に特に指示がない限り、その範囲内に含まれる各個別の値を個々に指す簡潔な方法として役立つことを意図しているにすぎず、各個別の値は、本明細書に個別に記載するかのように明細書に組み込まれる。本明細書全体を通して使用される用語「約」とは、小規模な変動を記載及び説明するために使用される。例えば、「約」という用語は、±5%より少ない又は同等を指し、例えば±2%より少ない又は同等、±1%より少ない又は同等、±0.5%より少ない又は同等、±0.2%より少ない又は同等、±0.1%より少ない又は同等又は±0.05%より少ない又は同等を指す。あらゆる数値が用語「約」によって、明示的に示されているか否かに関わらず、修飾される。用語「約」によって修飾される数値は無論特定の値を含む。例えば、「約5.0」は5.0を含まなければならない。
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O (式1)
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O (式2)
6NO2+8NH3→7N2+12H2O (式3)
一態様では、内燃機関の排気流を処理するための亜酸化窒素(N2O)除去触媒組成物を提供する。N2O除去触媒組成物は、金属酸化物ベースの担体に担持された白金族金属(PGM)成分を含む。N2O除去触媒組成物は、少なくとも約0.05mmol酸素原子/gの酸素欠乏を有するように実質的に還元された形態であり、リーン条件下約350℃以下の温度で、効果的なN2O除去を提供する。
N2O-□→N2±O-□ (式5)
2O-□→O2+2O (式6)
N2O+O-□→N2+O2+□ (式7)
本開示によるPGM成分及び金属酸化物ベースの担体を含む触媒組成物は、一般的には、ウォッシュコートの形態で提供され、そのようなウォッシュコートは、多様な技術によって作製され得る。触媒組成物の調製は一般に、金属酸化物ベースの担体を粒子状形態でPGM試薬を含む溶液で処理(含浸)することを含む。本明細書の目的のために、「PGM試薬」という用語は、焼成又はその使用時に、PGM成分に分解するか又はそうでなければ転化する任意のPGM含有化合物、塩、錯体などを意味する。いくつかの実施形態では、PGM成分は金属ロジウム又は酸化ロジウムである。他の実施形態では、PGM成分は、白金金属又は酸化白金、パラジウム金属又は酸化パラジウム、又はルテニウム金属又は酸化ルテニウムである。いくつかの実施形態では、PGM成分は、銅などの卑金属によって置き換えられる。
本明細書中に開示する触媒組成物は、多様な型の内燃機関の排気流の条件下で、排気ガス中の亜酸化窒素(N2O)の少なくとも一部を、窒素(N2)及び酸素(O2)に分解するため、及び/又は排気ガス中のN2Oの少なくとも一部を、N2、H2O、及び/又はCO2(還元剤に依存する)に還元するために有効である。「少なくとも一部」とは、排気ガス流中の合計のN2Oのいくらかのパーセンテージが分解及び/又は還元されることを意味する。例えば、いくつかの実施形態では、ガス流中の亜酸化窒素の少なくとも約1質量%、少なくとも約2質量%、少なくとも約5質量%、少なくとも約10質量%、少なくとも約20質量%、少なくとも約30質量%、少なくとも約40質量%、少なくとも約50質量%、少なくとも約60質量%、少なくとも70質量%、少なくとも約80質量%、又は少なくとも約90質量%が、このような条件下で分解及び/又は還元される。例えば、リーン条件下、例えばSCR触媒を用いて運転されるディーゼルエンジンの排気流中に見出される条件下で、本明細書に記載するN2O除去触媒は、排気流中に存在するN2Oを分解することができる。「リーン条件」とは、酸素(O2)、二酸化炭素(CO2)、水蒸気、及び窒素を含む排気流を意味する。変動条件下、例えばLNT又はTWCを用いて運転されるディーゼル及び/又はガソリン直噴(GDI)エンジンの排気流中に見出される条件下で、本明細書に記載するN2O除去触媒は、排気流中に存在するN2Oを分解することができる。この転化化学は、次の反応により起こる(式8~12):
分解: 2N2O→2N2+O2 (式8)
還元:
N2O+H2→N2+H2O (式9)
N2O+HC→N2+CO2+H2O (式10)
N2O+CO→N2+CO2 (式11)
3N2O+2NH3→4N2+3H2O (式12)
別の態様では、内燃機関の排気流を処理するための触媒物品を提供し、触媒物品は、本明細書中上記で開示したN2O除去触媒組成物と、N2O除去触媒組成物がその上に配置される基材とを含む。開示した触媒組成物を含む触媒物品は、前述のように物品の触媒組成物を還元剤に曝露することにより、少なくとも約0.05mmol酸素原子/gの酸素欠乏を有するように、実質的に還元された形態の触媒組成物を有利に提供する。
1つ以上の実施形態では、本明細書に開示するN2O除去触媒物品の基材は、自動車触媒を調製するのに通常に使用される任意の材料で構築され得、通常は金属又はセラミックハニカム構造を含む。基材は、通常は、N2O除去触媒組成物を含むウォッシュコートがその上に施与及び接着される複数の壁面を提供し、それにより触媒組成物の担体として作用する。触媒組成物は、通常は、排気ガス適用のためのモノリシック基材などの基材上に配置される。
上記に開示したN2O除去触媒組成物は、脱イオン水中でスラリー化され、本明細書中上述の型の基材などの触媒基材をコーティングする目的のためのウォッシュコートを形成する。ウォッシュコートを基材にコーティングする前に、含浸粉末又はスラリーのいずれかに追加のプロセス工程を適用してもよい。触媒組成物に加えて、スラリーは、結合剤としてアルミナ、炭化水素(HC)貯蔵成分(例えば、ゼオライト)、水溶性又は水分散性安定剤(例えば、酢酸バリウム)、促進剤(例えば、硝酸ランタン)、会合性増粘剤、及び/又は界面活性剤(アニオン性、カチオン性、非イオン性又は両性界面活性剤を含む)を任意に含有し得る。いくつかの実施形態では、他の白金族金属などの所望の追加成分をスラリーに添加することができる。
さらなる態様では、本発明は本明細書に記載のN2O除去触媒組成物及び物品を組み込んだ排出物処理システムも提供する。本発明のN2O除去触媒組成物及び物品は、通常は、排気ガス排出物の処理のための1種以上の追加の構成要素を含む統合排出物処理システムで使用する。本明細書に開示するN2O除去触媒組成物及び物品は、排気ガス流処理システム内に多様な方法で組み込み得る。本明細書で開示するN2O除去触媒組成物は、いくつかの実施形態では、他の触媒材料を実質的に含まないN2O触媒組成物及び基材を含む触媒物品の形態で提供され得る。N2O触媒組成物及び/又は物品は、一般に、1種以上の他の構成要素(例えば、以下にさらに詳細に説明する他の触媒)と組み合わせて用いられる。N2O除去触媒組成物及び/又は物品は、そのような他の成分の上流又は下流に配置することができる。
別の態様では、本開示は、本明細書に開示する触媒組成物、触媒物品、及び/又は排出物処理システムに排気流を通過させることを含む、NOxを含有する排気流を処理する方法に関する。本明細書に開示する方法は、排気ガス温度が約350℃以下である場合、deNOx事象の間に排気ガス流を処理することを含む。いくつかの実施形態では、基材をさらに含む触媒物品の形態であり得る金属酸化物ベースの担体に担持された白金族金属成分を含む触媒組成物を、還元剤と接触させて、本明細書で上記に言及するように、deNOx事象などの高レベルのN2Oへの曝露前に、約0.05mmol酸素原子/g以上の酸素欠乏を有するように、実質的に還元された形態の前記触媒組成物又は物品を提供する。例えば、触媒組成物又は物品を、例えば、ある程度の酸素欠乏を生じさせるために、一定期間還元剤と接触させる。通常、触媒組成物を還元剤と数秒の持続期間接触させると、N2O除去触媒組成物又は物品が実質的に還元された形態で提供されると予想される。いくつかの実施形態では、触媒組成物又は物品を、deNOx事象に先立って約5秒~約60秒の持続期間、還元剤と接触させる。還元剤との接触持続期間は、還元剤の濃度及び還元剤の流量によって変動し得る。いくつかの実施形態では、N2O除去触媒組成物を還元剤と十分な時間接触させて、LNT deNOx事象で放出されたN2Oの酸素生成能力と化学量論的に同等以上の酸素欠乏の程度を触媒組成物に生じさせる。還元剤の濃度は多様であり得る。一実施形態では、還元剤濃度は約1000ppm~10000ppmの間である。当業者は、還元条件(時間、濃度、流量)を多様にして、多様な様々の動作条件下で性能を最適化できることを認識するであろう。触媒組成物又は物品と還元剤との接触完了とdeNOx事象の発生との間の時間遅延も多様であり得る。いくつかの実施形態では、時間遅延は約2秒未満である。好ましい実施形態では、時間遅延は約ゼロ秒である。
表1に、組成物1~22の触媒情報をまとめる。組成物1~3は、湿式含浸法により調製した1質量%のRhを有する担持されたRh触媒組成物である。固体約30%の金属酸化物担体材料のスラリーは、脱イオン水を粉末としての金属酸化物担体材料に加えることにより作製した。その後続いてスラリーのpHをHNO3でpH=4に調整した。粉砕工程の後、硝酸ロジウム溶液をスラリーに添加し、次いでスラリーを撹拌下で乾燥させた。得られた粉末を空気中500℃で2時間焼成し、空気中10%の水雰囲気中750℃で20時間さらに熱エージングした。CeO2及びAl2O3担体は市販の材料であり、ZrO2-SiO2材料は、参照により本明細書に組み込まれる米国特許第7,850,842号に記載された手順に従って社内で作製した。組成物4~15は、CeO2担持金属触媒(Rh以外)である。それらは、Rh/CeO2(組成物1)と同様の方法を使用して調製した。金属装填量は1~2質量%の範囲であった。組成物16及び17は、組成物1~3と同じ手順でCeO2にRh及び二次金属(Cu又はAg)硝酸塩溶液を共含浸することにより作製した。組成物18~22は、焼成Rh/CeO2(組成物1)を第二の金属前駆体溶液を用いて含侵することにより調製した。その後すべての組成物を、試験前に空気中10%蒸気で750℃で20時間エージングした。
組成物1~15は、250~500μmに成形したサンプル0.2gを用いて、高スループット反応器システムで試験した。合計ガス流量は50L/hであり、2g/in3ウォッシュコート装填量のモノリス空間速度30,000h-1に相当した。N2O転化率を、350℃でリーン/リッチ供給を交互に用いて測定した。リーン供給は、200ppmのN2O、5%のCO2、5%のH2O及び残りN2からなり、リッチ供給には200ppmのN2O、1%のH2、5%のCO2、5%のH2O及び残りN2が含まれた。リーン/リッチサイクルは、各触媒組成物について、3分のリーン及び15秒のリッチを用いて連続して5回実行した。
組成物1~3、6、12、及び16~22は、250~500μmに成形したサンプル0.2gを用いて、高スループット反応器システムで試験した。合計ガス流量は50L/hであり、2g/in3ウォッシュコート装填量のモノリス空間速度30,000h-1に相当した。N2O転化率を、350℃でリーン/リッチ供給を交互に用いて測定した。リーン供給は、200ppmのN2O、5%のCO2、5%のH2O及び残りN2からなり、リッチ供給には200ppmのN2O、0.75%CO、0.25%のH2、5%のCO2、5%のH2O及び残りN2が含まれた。リーン/リッチサイクルは、各触媒組成物について、20分のリーン及び1分のリッチを用いて連続して3回実行した。
組成物1は、250~500μmに成形したサンプル0.2gを用いて、高スループット反応器システムで試験した。合計ガス流量は50L/hであり、2g/in3ウォッシュコート装填量のモノリス空間速度30,000h-1に相当した。N2O転化率を、250、350及び400℃でリーン/リッチ供給を交互に用いて測定した。リーン供給は、200ppmのN2O、5%のCO2、5%のH2O及び残りN2からなり、リッチ供給には200ppmのN2O、0.75%CO、0.25%のH2、5%のCO2、5%のH2O及び残りN2が含まれた。リーン/リッチサイクルは、各触媒組成物について、20分のリーン及び5分のリッチを用いて連続して3回実行した。
図3~5は、プロトコルAを350℃で使用した試験結果を示す。図3は、1%Rh触媒でのN2O転化に対する担体材料の効果を示す。1%Rh/CeO2触媒(組成物1)では、N2Oの転化率は安定しており、ほぼ100%であった。15秒の還元(図3の黒線で示す)により、Rh/CeO2触媒は3分間(リーン期間全体)N2Oを完全に分解した。一方で、Al2O3及びSiO2-ZrO2(組成物2及び3)に担持されたRh触媒は、還元パルスの直後に完全な転化に達したが、転化率は急速に20~30%に減少した。
図6は、プロトコルBを350℃で使用した1%Rh触媒(組成物1~3)でのN2O転化に対する担持材料の効果を示す。組成物1では、リーン供給での安定化したN2O転化(最初の還元パルスの前)は約20%であった。リッチ供給に切り替えると(1分)、リッチ期間の終了時に転化率は急速に95%に増加した。供給を再びリーンに切り替えた後、N2O転化は約300秒間同じレベルで継続し、その後徐々にその定常状態のリーンレベル(20%)に戻った。リーン期間に観察された、より高いN2O転化率は、還元処理の結果である(1分)。このリッチ効果は、組成物2及び3について大きく異なった。それらの安定化したリーンN2O転化率はほぼゼロであった。1分間のリッチ還元中に、N2O転化率は瞬間的に急増したが、急速に元の状態に戻った。
図7は、プロトコルBを350℃で使用した組成物1、16、及び17のN2O転化率を示す。組成物16、Rh-Cu二元金属触媒は、強いリッチ曝露効果を示した。リッチ期間後のリーンN2O転化率は97%で、300秒を超えるとゆっくりと減衰した。従って、リーン期間全体にわたり統合したRh-Cu/CeO2は、Rh/CeO2よりも高いN2O転化率を示した。Rh-Ag触媒組成物、組成物17は、Rh/CeO2(組成物1)と同様の性能を有していた。
図8は、プロトコルBを350℃で使用した組成物1、18及び19のN2O転化率を示す。組成物18(1%のRh、0.2%のIr)は、安定化したリーンN2O転化とリッチ曝露効果の持続期間(~190秒)の両方において、組成物1(1%のRh)よりも劣っていた。一方、組成物19(1%のRh、0.02%のAu)は組成物1よりわずかに良好であり、N2O転化率はリッチ供給で98%であり、転化率はリッチ期間後300秒間このレベルで維持された。
図9は、プロトコルBを350℃で使用した、組成物1と比較した組成物20~22のN2O転化結果を示す。組成物20(1%のRh、0.02%のPd)及び組成物21(1%のRh、0.2%のPd)は、安定化したリーンN2O転化及びリッチ還元効果の範囲において、組成物1と同等であった。しかしながら、Rh触媒組成物を0.2%のPt(組成物22)で修飾すると、Rh/CeO2に対してリッチパルス後のN2O性能がさらに向上した。高レベルのN2O転化の持続期間は76秒延長され、その後の活性減衰は遅延した。全体的に、CeO2担持Rh-Pt触媒は、Rh/CeO2を顕著に上回る性能であった。
図10は、プロトコルCを250℃、350℃及び400℃で使用した組成物1の試験結果を示す。触媒組成は、リッチ還元パルスを施与する前に非常に様々なN2O転化率を示した(250、350、400℃でそれぞれ0%、20%、83%)。しかしながら驚くべきことに、還元(5分)後、リーン供給のNOx転化率は3つの温度で同じであり、ほぼ同じ時点(~300秒)で減衰し始めた。N2O転化に対するこの還元効果は、触媒組成物の酸化還元特性の結果であると考えられる。還元処理後、N2Oは還元された触媒組成物と反応し、分解された各N2Oに酸素原子を残す。このプロセスは、触媒組成物が完全に酸化されると停止する。よって、リッチパルスの終わりから活性減衰の終わりまでの期間に分解されたN2O分子の量を統合することにより、触媒組成物の効果的な酸素貯蔵能力を得ることができる。組成物1の場合、酸素貯蔵能力は触媒組成物1g当たり約0.25mmolのO原子であり、その能力は250~400℃の温度で敏感ではなかった。
表2は、350℃で測定した触媒組成物の酸素欠乏を示す。組成物は、最初に還元剤(H2又はH2/CO混合物)で還元し、次いでN2O含有流に曝露した。この処理により、N2O転化率が増加した。この高レベルのN2O転化率は、触媒が分解反応からの生成物の酸素によって酸化されると最終的に停止する。このプロセス中に触媒が保持できる酸素(原子)の量は、N2Oに曝露される前の触媒の酸素欠乏に直接関連する。ここでの酸素不足は運用上の定義である。その値は、還元温度及び供給量、及びN2O分解温度などの試験条件に依存する。所定の試験プロトコルでは、酸素欠乏の程度は金属の性質と担体の型にも依存する。担持材料は還元可能であるべきであり、金属は還元プロセスを触媒する還元条件下でH2を活性化できなければならない。
以下に開示する実験で使用するために、モノリス(直径1インチx長さ3インチ)に担持されたRh/CeO2触媒物品を調製した。硝酸ロジウム溶液を初期湿潤技術を使用してCeO2粉末担体(BET表面積=144m2/g)に含浸させ、所望のRh金属装填量を達成した。次いで、得られたRh/CeO2粉末を脱イオンH2Oに分散させて、固形分が51%のコーティングスラリーを形成した。スラリーをコージエライト基材(セル密度=600セル/in2、壁厚=0.10mm)上にウォッシュコートし、1.5g/in3の乾燥分及び30g/ft3のRh装填量を得た。コーティングされたサンプルを空気中110℃で2時間乾燥させ、次いで500℃で2時間焼成した。得られたサンプルを「新しい触媒」と定義した。触媒サンプルは、750℃で21時間、空気中10%H2Oの流動流(15L/分)で熱エージングさせ、「エージング触媒」として設計した。
表3に、H2パルスのH2濃度及びH2パルスの持続期間、N2Oパルスのラムダ(λ値)、及びH2パルスとN2Oパルスとの間の時間遅延(Δt)を含む、実験1~8の各パラメータを示す。Δtの負の値は、2つのパルスの重なりを示す。実験1~8は、一定温度でGHSV=33,000h-1で運転した。実験1は、参照実験条件(1%のH2での10秒H2パルス、λ=1.0で100ppmのN2Oでの5秒N2Oパルス、Δt=0秒)。
Claims (22)
- 内燃機関の排気流を処理するための亜酸化窒素(N2O)除去触媒組成物であって、
金属酸化物ベースの担体に担持された白金族金属成分を含み、
前記N2O除去触媒組成物は、前記N2O除去触媒組成物が約0.05mmol酸素原子/g以上の酸素欠乏を有するように実質的に還元された形態であり、
前記白金族金属成分が、ルテニウム又は酸化ルテニウムであり、
前記金属酸化物ベースの担体が、セリア(CeO 2 )又はジルコニア、アルミナ、シリカ、チタニア、ランタナ、バリア、プラセオジミア、イットリア、サマリア、及びガドリニアのうちの1種以上と組み合わせたセリアを含む還元可能な金属酸化物であり、
及び
前記N2O除去触媒組成物がリーン条件下約350℃以下の温度で、効果的なN2O除去を提供する、N2O除去触媒組成物。 - 前記効果的なN2O除去が約350℃~約150℃の温度である、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記金属酸化物ベースの担体が、酸化物に基づき前記担体の約56質量%~100質量%の量のCeO2を含む、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記金属酸化物ベースの担体が、約40~約200m2/gの新しい表面積を有する、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記白金族金属成分が、前記担体の約0.01~約5質量%の、前記担体の約0.04~約3質量%の、又は前記担体の約1~約2質量%の量で、前記担体上に存在する、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記白金族金属成分が卑金属又は第二の白金族金属をさらに含む、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記卑金属又は第二の白金族金属が、前記担体の約0.02質量%~約0.2質量%の量で前記担体上に存在する、請求項6に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記卑金属が銅又は銀である、請求項6に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記第二の白金族金属が、金、パラジウム、及び白金からなる群から選択される、請求項6に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記組成物を水素、一酸化炭素、炭化水素、アンモニア、又はそれらの混合物に曝露することにより前記組成物を実質的に還元する、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。
- 前記組成物が、触媒組成物1グラム当たり約0.05~約0.30mmol、又は触媒組成物1グラム当たり約0.20~約0.30mmolの酸素原子の酸素欠乏を有する、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。
- 0.2gの前記組成物が、15秒のリッチ供給に続く約3分の期間に、リーン供給中に存在するN2Oの約98%、又は1分のリッチ供給に続く少なくとも約5分の期間に、リーン供給中に存在するN2Oの約95%~約98%を除去し、
前記リーン供給は、N2中で、200ppmのN2O、5%のCO2、及び5%のH2Oからなり、合計ガス流量は50L/hであり、及び
前記リッチ供給は、N2中で、200ppmのN2O、0.75%のCO、0.25%のH2、5%のCO2、及び5%のH2Oからなり、合計ガス流量は50L/hである、請求項1に記載のN2O除去触媒組成物。 - 請求項1から12のいずれか一項に記載のN2O除去触媒組成物を含み、前記N2O除去触媒組成物がその上に配置された基材をさらに含む、触媒物品。
- N2Oを選択的に還元するための排出物処理システムであって、請求項13に記載の触媒物品を含み、
排気マニホルドを介して内燃機関と流体連通する排気導管、及び
基材及びLNT触媒組成物を含むリーンNOxトラップ(LNT)をさらに含み、前記LNTが前記排気導管と流体連通している、排出物処理システム。 - 前記N2O除去触媒組成物に約0.05mmol酸素原子/g以上の酸素欠乏を提供するのに十分な還元手段をさらに含む、請求項14に記載の排出物処理システム。
- 前記還元手段が、N2O除去触媒物品と流体連通し、且つ前記N2O除去触媒物品の上流にある還元剤の源である、請求項15に記載の排出物処理システム。
- 前記還元剤が、水素、一酸化炭素、炭化水素、アンモニア、又はそれらの混合物である、請求項16に記載の排出物処理システム。
- 前記還元剤が水素であり、前記水素が、搭載された水素貯蔵、アルコール改質から生成される水素、アンモニア分解から生成される水素、燃料改質から生成される水素、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される源によって提供される、請求項16に記載の排出物処理システム。
- ガス状排気流中のN2Oの少なくとも一部を選択的に除去する方法であって、前記ガス状排気流を請求項1から12のいずれか一項に記載のN2O除去触媒組成物と接触させることを含む、方法。
- deNOx事象の前に前記N2O除去触媒組成物を還元剤と接触させ、実質的に還元された形態の前記触媒組成物を提供することをさらに含む、請求項19に記載の方法。
- N2Oが放出されるdeNOx事象に前記N2O除去触媒組成物を供することをさらに含み、前記放出されるN2Oの酸素生成能力が、前記N2O除去触媒組成物の酸素欠乏と化学量論的に同等以下である、請求項20に記載の方法。
- 前記還元剤が水素、一酸化炭素、炭化水素、アンモニア、及びそれらの混合物からなる群から選択され、前記N2O除去触媒組成物と前記還元剤との前記接触を約1秒~約60秒の時間行う、請求項20に記載の方法。
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