JP5007691B2 - 粒子状物質浄化用触媒及びそれを用いた粒子状物質浄化方法 - Google Patents
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鉄とモリブデンとの複合酸化物からなる担体と、該担体に担持されたアルカリ金属とを備えることを特徴とするものである。
鉄とモリブデンとの複合酸化物からなる担体と、該担体に担持されたアルカリ金属とを備えることを特徴とするものである。
組成式:FeMoO4で表される複合酸化物からなる担体に、セシウム(Cs)が担持された粒子状物質浄化用触媒(Cs/FeMoO4触媒)を製造した。すなわち、先ず、FeMoO4100gに対するCsOHの含有量が0.133molとなるようにして、FeMoO4の粉末(高純度化学研究所製)30.00gと、CsOH(和光純薬工業製)6.00gと、イオン交換水200gとを混合して混合液を得た。次に、前記混合液を80℃の温度条件で3時間加熱して蒸発乾固させて触媒前駆体を得た。次いで、前記触媒前駆体を、空気中110℃の温度条件で12時間乾燥した後、空気中750℃の温度条件で5時間焼成して、Cs/FeMoO4触媒(粒子状物質浄化用触媒)を得た。なお、このようにして得られたCs/FeMoO4触媒は、圧粉成型により粉砕してペレット状触媒(粒径150〜250μm)とした。
FeMoO4粉末の代わりにAl2O3粉末(住友化学工業製)を担体として用いた以外は、実施例1で採用した方法と同様の方法を採用して、Al2O3にCsが担持されたCs/Al2O3触媒(粒子状物質浄化用触媒)からなるペレット状触媒を得た。
組成式:Al2O3からなる担体にBaとKとLiとPtとが担持された粒子状物質浄化用触媒(Ba/K/Li/Pt/Al2O3触媒)を製造した。すなわち、先ず、Al2O3100gに対するBa、K、Li及びPtの担持量がそれぞれBa0.067mol、K0.067mol、Li0.067mol、Pt5gとなるようにして、Al2O3粉末(住友化学工業製)30.00gと、Ba(CH3COO)2(和光純薬工業製)5.11gと、K(CH3COO)(和光純薬工業製)1.96gと、Li(CH3COO)(和光純薬工業製)1.32gと、ジニトロジアンミン白金(Pt)硝酸塩水溶液(田中貴金属工業製、Pt濃度4.51質量%)22.18gと、イオン交換水200gとを混合して混合液を得た。次に、前記混合液を80℃の温度条件で3時間加熱して蒸発乾固させて触媒前駆体を得た。次いで、前記触媒前駆体を、空気中110℃の温度条件で12時間乾燥した後、空気中750℃の温度条件で5時間焼成して、Ba/K/Li/Pt/Al2O3触媒(粒子状物質浄化用触媒)を得た。なお、このようにして得られたBa/K/Li/Pt/Al2O3触媒は、圧粉成型により粉砕してペレット状触媒(粒径150〜250μm)とした。
実施例1及び比較例1〜2で得られた粒子状物質浄化用触媒(ペレット状触媒)に対して、それぞれ粒子状物質酸化活性に関する試験を実施した。すなわち、先ず、円筒状サンプル管瓶内に、ペレット状触媒0.475gと模擬粒子状物質としてのカーボンブラック(東海カーボン製)0.025gとを添加した。次に、円筒状サンプル管瓶を6時間回転させて、前記ペレット状触媒と前記カーボンブラックとを撹拌し、前記ペレット状触媒の外表面にカーボンブラックを付着させて試料を得た。次に、得られた試料0.5gを直径30mm、長さ300mmの石英管内に充填した後、前記石英管の入口からO2(10容量%)/H2O(10容量%)/N2(80容量%)からなる混合ガスを供給した。なお、前記石英管内に供給する前記混合ガス(入りガス)の流量は前記試料に対して30L/分となるようにした。また、前記石英管の入口から供給する前記混合ガス(入りガス)の温度は、初期温度を200℃とし、200℃から20℃/分の昇温速度で昇温した。そして、前記混合ガスを200℃から700℃又は720℃まで昇温する間、前記石英管の出口から排出される出ガス中のCO2及びCOの濃度の変化を測定した。このようにして実施例1及び比較例1〜2で得られたペレット触媒を用いて測定された出ガス中のCO2及びCOの濃度と入りガスの温度との関係を示すグラフを、それぞれ図1(実施例1)、図2(比較例1)、図3(比較例2)に示す。
[PM酸化率]=([PM酸化量]/[PM添加量])×100
を計算することにより求めた。上記式中の[PM添加量]は、前記試料を製造する際に添加したカーボンブラックの量を示す。また、上記式中の[PM酸化量]は、前記混合ガスを200℃から650℃まで昇温する間に酸化された粒子状物質(カーボンブラック)の量を示す。このようなPM酸化量は、前記出ガス中のCO2及びCOの濃度を測定した結果から、前記混合ガスを200℃から650℃まで昇温する間に酸化された炭素の量を算出することにより求めた。なお、PM酸化量を算出する際の混合ガスの温度の上限値を650℃に設定した理由は以下の通りである。すなわち、ディーゼルエンジンから排出される排ガスを浄化する際には、通常、粒子状物質浄化用触媒とNOx吸蔵還元型触媒とを併用する場合が多い。このようなNOx吸蔵還元型触媒は、使用時に硫黄被毒により次第に性能が低下する傾向にある。そして、このような硫黄被毒からNOx吸蔵還元型触媒を再生させるためには、触媒を650℃程度まで昇温させるのが一般的である。一方、粒子状物質浄化用触媒は、一般にDPF等の基材に触媒を担持させて用いられるため、使用により粒子状物質(PM)が堆積して圧損が上昇する傾向にある。そして、このような圧損が上昇した状態から粒子状物質浄化用触媒を再生するためには、触媒を600℃以上に昇温してPMを燃焼させる再生処理(PM再生処理)を施すのが一般的である。このようなPM再生処理の際に粒子状物質浄化用触媒を650℃以上の温度に昇温すると、併用したNOx吸蔵還元型触媒が熱劣化する傾向にある。従って、実際にPM再生処理を施す場合には、NOx吸蔵還元型触媒の熱劣化を防止するために650℃程度の温度を上限として触媒を昇温させる必要がある。そのため、上記PM酸化量を算出する際の混合ガスの温度の上限値は、粒子状物質浄化用触媒が一般的に使用される温度条件に合わせて650℃に設定した。
Cs/FeMoO4(実施例1)>Cs/Al2O3(比較例1)>Ba/K/Li/Pt/Al2O3(比較例2)
である。このような結果から、本発明の粒子状物質浄化用触媒(実施例1)においては、用いた担体(FeとMoとの複合酸化物)により、アルミナと比較して十分に高い酸素放出性能が得られるとともに担体上でアルカリ金属の超酸化物の生成が十分に促進されて、十分に高い粒子状物質浄化性能が得られたものと本発明者らは推察する。
Claims (5)
- 内燃機関からの排ガスに含まれる粒子状物質を酸化して浄化する粒子状物質浄化用触媒であって、
鉄とモリブデンとの複合酸化物からなる担体と、該担体に担持されたアルカリ金属とを備えることを特徴とする粒子状物質浄化用触媒。 - 前記複合酸化物が、組成式:FeMoxOy(式中、xは0.5〜1.0の範囲の数値を示し、yは2.5〜4.0の範囲の数値を示す。)で表される複合酸化物であることを特徴とする請求項1に記載の粒子状物質浄化用触媒。
- 前記複合酸化物が、組成式:FeMoO4で表される複合酸化物であることを特徴とする請求項1又は2に記載の粒子状物質浄化用触媒。
- 前記アルカリ金属の担持量が前記担体100gに対して0.05〜1モルの範囲にあることを特徴とする請求項1〜3のうちのいずれか一項に記載の粒子状物質浄化用触媒。
- 請求項1〜4のうちのいずれか一項に記載の粒子状物質浄化用触媒に排ガスを接触させて、前記排ガスに含まれる粒子状物質を酸化して浄化することを特徴とする粒子状物質浄化方法。
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