JP2008066208A - 燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、ガス拡散層の排水性能を向上させることができるとともに、セパレータに対するガス拡散層の接触面積を大きく確保しつつ、セパレータに対する膜電極構造体の位置ズレを確実に防止することできる燃料電池を提供することを課題とする。
【解決手段】本発明は、固体高分子電解質膜２０と、電極触媒層１２，１３と、ガス拡散層２１，２２と、セパレータ１４，１５とを備える燃料電池ＦＣにおいて、セパレータ１５は、ガス拡散層２２のベース面Ｂと接触する複数の接触部Ｔを有するとともに、接触部Ｔ同士の間には、反応ガスの流路１５ｓとなる凹部２３ａが形成されており、ガス拡散層２２は、ベース面Ｂから突出してセパレータ１５の凹部２３ａに接する凸部２３ｂを有するとともに、ガス拡散層２２には反応ガスの流路１５ｓに臨むように形成された貫通孔２４を備えることを特徴とする。
【選択図】図３

Description

本発明は、燃料電池に関する。

従来、燃料電池としては、固体高分子電解質膜の両面のそれぞれに電極触媒層およびガス拡散層をこの順番で配置した膜電極構造体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）を、一対のセパレータで挟持した単セルにおいて、セパレータに対向する側のガス拡散層の表面に反応ガス（水素や空気）の流路を形成したものが知られている（例えば、特許文献１参照）。このような燃料電池によれば、セパレータよりも加工が容易なガス拡散層に反応ガスの流路が形成されるので、反応ガスの流路の設計においてその自由度が増す。
特開２００２−１６４０５８号公報（段落００１２、図１）

しかしながら、このような燃料電池では、セパレータの平坦面にガス拡散層の表面の凸部が接触し、凹部に反応ガスの流路が形成されるが、セパレータおよびガス拡散層の平坦度が高くなければ、微小な凸部同士で接触するため、セパレータに対するガス拡散層の接触面積が小さくなり、セパレータとガス拡散層との間の接触抵抗が増大する。そのため、この燃料電池では、発電性能が損なわれるという問題がある。また、この燃料電池では、セパレータの平坦面とＭＥＡのガス拡散層の凸部とで接触し合うために、セパレータでＭＥＡを挟み込んだ単セルをスタックした際に、凸部に応力が集中する。そのため燃料電池の耐久性が不充分となる恐れもある。また、セパレータに対するガス拡散層の接触面積が小さくなることから、セパレータでＭＥＡを挟み込んだ単セルをスタックしていく際に、セパレータ間に配置されたＭＥＡが位置ズレをおこす場合がある。そして、このような位置ズレは、燃料電池の使用時にも生じる恐れがあり、セパレータとＭＥＡとの間のシール性を損なうこととなる。

また、一般に、燃料電池は、発電時に生じた水や、反応ガスの加湿に使用した水によってフラッディングという現象が発生する場合がある。この現象は、水がガス拡散層における反応ガスの拡散を阻害して燃料電池の発電性能を低下させる。したがって、従来の燃料電池（例えば、特許文献１参照）では、ガス拡散層における排水性能の向上が望まれている。

本発明は、ガス拡散層の排水性能を向上させることができるとともに、セパレータに対するガス拡散層の接触面積を大きく確保しつつ、セパレータに対するＭＥＡの位置ズレを確実に防止することできる燃料電池を提供することを課題とする。

前記課題を解決する本発明の燃料電池は、プロトン伝導膜と、前記プロトン伝導膜に積層される電極触媒層と、前記電極触媒層に積層されるガス拡散層と、前記ガス拡散層に重ねて配置されるセパレータとを備える燃料電池において、前記セパレータは、前記ガス拡散層のベース面と接触する複数の接触部を有するとともに、隣接する前記接触部同士の間には、反応ガスの流路となる凹部が形成されており、前記ガス拡散層は、前記ベース面から突出して前記セパレータの前記凹部に接する凸部を有するとともに、前記ガス拡散層の厚さ方向に貫かれてその一端が前記反応ガスの流路に臨むように形成された内径０．１〜２ｍｍの貫通孔を備えることを特徴とする。

このような燃料電池では、電極触媒層で生成した水がガス拡散層に移行した際に、この水は、内径０．１〜２ｍｍの貫通孔を介して反応ガスの流路内に効率よく排出される。その結果、この燃料電池によれば、ガス拡散層の排水性能を向上させることができるので、ガス拡散層での反応ガスの拡散が良好に維持されて、セル電圧等の発電性能を良好に維持することができる。

また、この燃料電池では、ガス拡散層の凸部がセパレータの凹部に接しているので、セパレータに対するガス拡散層の位置ズレを確実に防止することできる。その結果、この燃料電池によれば、セパレータでガス拡散層等を挟み込んだ単セルをスタックしていく際に、およびこの燃料電池を使用する際に、セパレータとガス拡散層との間のシール性を良好に維持することができる。また、セパレータと貫通孔との位置ズレが防止されるため、貫通孔が位置ズレを起こすことによる排水性能の低下を抑制することができる。

また、この燃料電池では、セパレータがガス拡散層に接触部で接触するとともに、ガス拡散層の凸部がセパレータの凹部に接しているので、セパレータに対するガス拡散層の接触面積が大きくなってセパレータとガス拡散層との間の接触抵抗を小さくすることができる。そして、電極触媒層側では、貫通孔の他端側が接することとなるが、貫通孔の内径が０．１〜２ｍｍと比較的に小さいので、ガス拡散層と電極触媒層との間の接触抵抗はわずかとなる。以上のことから、この燃料電池は、接触抵抗が小さくなるので優れた発電性能を発揮することができる。

また、この燃料電池では、セパレータがガス拡散層に接触部で接触するとともに、ガス拡散層の凸部がセパレータの凹部に接しているので、従来の燃料電池（例えば、特許文献１参照）で凸部に応力が集中するといったおそれが低減される。その結果、この燃料電池は、従来の燃料電池と比較して優れた耐久性を発揮することができる。

また、このような燃料電池においては、前記セパレータの前記凹部と前記ガス拡散層の前記凸部とが接触している部分のうち、前記ガス拡散層の前記ベース面から垂直距離で最大となる位置までの長さが、４５μｍ〜９８０μｍであることが望ましい。

このような燃料電池によれば、より優れたセル電圧を発揮することができるとともに、セパレータに対するガス拡散層の位置ズレをさらに確実に防止し、排水性を確保することできる。

本発明の燃料電池によれば、ガス拡散層の排水性能を向上させることができるとともに、セパレータに対するガス拡散層の接触面積を大きく確保しつつ、セパレータに対するＭＥＡの位置ズレを確実に防止することできる。

次に、本発明の燃料電池の実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。参照する図面において、図１は、実施形態に係る燃料電池の斜視図である。図２は、単セルの積層構造を示す分解斜視図である。図３は、図１のＡ−Ａ断面における単セルの部分拡大図である。

図１に示すように、本実施形態に係る燃料電池ＦＣは、内部マニホールド型のものであって、複数の単セル１が積層された積層体２を備えている。

図２に示すように、単セル１は、一対の導電性のセパレータ１４およびセパレータ１５で挟み込まれる膜電極構造体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）１０を備えている。

セパレータ１４は、膜電極構造体１０の電極触媒層１２側の面に対向するように設けられている。このセパレータ１４は、その輪郭が略矩形の金属製の波板１４ｘと、この波板１４ｘの周囲を取り囲むように配置された枠部材１４ｙとを備えている。ちなみに、枠部材１４ｙは、後記するセパレータ１５の枠部材１５ｙとの間、膜電極構造体１０との間をシールするガスケットの機能をも有している。

このセパレータ１４の膜電極構造体１０に対向する面には、水素（反応ガス）が流通する流路１４ｓが形成されている。この流路１４ｓは、図３に示すように、ガス拡散層２１のベース面Ｂとセパレータ１４とが接触する接触部Ｔ同士の間に形成された凹部２３ａ内に区画されている。そして、図２に示すように、セパレータ１４の枠部材１４ｙには、図２の紙面奥側上段、中段、下段に貫通孔１４ａ，１４ｂ，１４ｃが形成されており、図２の紙面手前側上段、中段、下段に貫通孔１４ｄ，１４ｅ，１４ｆが形成されている。

セパレータ１５は、図２に示すように、膜電極構造体１０の電極触媒層１３側に対向するように設けられている。このセパレータ１５は、セパレータ１４と同様の構造を有している。つまり、図３に示すように、セパレータ１５のガス拡散層２２に対向する面には、セパレータ１４の流路１４ｓに対応するように、反応ガスとしての空気（酸素）が流通する流路１５ｓが形成されている。この流路１５ｓは、ガス拡散層２２のベース面Ｂとセパレータ１５とが接触する接触部Ｔ同士の間に形成された凹部２３ａ内に区画されている。そして、セパレータ１５には、図２の紙面奥側上段、中段、下段に貫通孔１５ａ，１５ｂ，１５ｃが形成されており、図２の紙面手前側上段、中段、下段に貫通孔１５ｄ，１５ｅ，１５ｆが形成されている。

そして、セパレータ１５には、図２および図３に示すように、流路１５ｓ（図３参照）が形成された面と反対の面に、冷却水が流通する冷却水路１６ｓが形成されている。なお、この冷却水は、冷却水路１６ｓを流れることにより燃料電池ＦＣ（図１参照）を冷却するものである。

そして、単セル１が複数積層されて積層体２（図１参照）を形成した際に、貫通孔１４ｄ、および貫通孔１５ｄは、相互に連通し合うことで水素をセパレータ１４の流路１４ｓに供給する供給孔（図示せず）を形成する。また、貫通孔１４ｃ、および貫通孔１５ｃは、相互に連通し合うことで流路１４ｓから水素を排出する排出孔（図示せず）を形成する。

また、貫通孔１４ａ、および貫通孔１５ａは、相互に連通し合うことで空気（酸素）をセパレータ１５の流路１５ｓ（図３参照）に供給する供給孔（図示せず）を形成する。そして、貫通孔１４ｆ、および貫通孔１５ｆは、相互に連通し合うことで流路１５ｓから空気（酸素）を排出する排出孔（図示せず）を形成する。

また、貫通孔１４ｂ、および貫通孔１５ｂは、相互に連通し合うことで冷却水をセパレータ１５の冷却水路１６ｓに供給する供給孔（図示せず）を形成する。そして、貫通孔１４ｅ、および貫通孔１５ｅは、相互に連通し合うことで冷却水路１６ｓから冷却水を排出する排出孔（図示せず）を形成する。

膜電極構造体１０は、図２に示すように、固体高分子電解質膜２０と、この固体高分子電解質膜２０の一方の面に形成されたアノード側の電極触媒層１２と、他方の面に形成されたカソード側の電極触媒層１３とを備えている。なお、固体高分子電解質膜２０は、特許請求の範囲にいう「プロトン伝導膜」に相当する。

固体高分子電解質膜２０の周縁は、電極触媒層１２および電極触媒層１３の周縁から外側に向かって延出している。また、電極触媒層１２には、セパレータ１４側の面にガス拡散層２１が配置されており、電極触媒層１３には、セパレータ１５側の面にガス拡散層２２が配置されている。ちなみに、この電極触媒層１２および電極触媒層１３としては、公知のものでよく、次に説明するガス拡散層２１，２２を形成するガス透過性材料の表面に触媒ペーストが塗布後に乾燥されたものが挙げられる。触媒ペーストとしては、白金、パラジウム等の触媒、カーボンブラック等の導電性粒子、および高分子電解質等のイオン導電性バインダを含むものが挙げられる。

ガス拡散層２１は、水素が、図３に示す流路１４ｓを流れる際に、水素を電極触媒層１２に向かって拡散させるものである。
図３に示すように、ガス拡散層２１は、そのベース面Ｂから突出してセパレータ１４の凹部２３ａに嵌り込んで接する凸部２３ｂを有している。この凸部２３ｂは、反応ガスの流路１４ｓが延びる方向に沿って延びており、その断面形状が矩形を呈している。そして、ガス拡散層２１の凸部２３ｂが、セパレータ１４の凹部２３ａと接触している部分のうち、ベース面Ｂから垂直距離で最大となる位置までの長さＨ、つまり、具体的には、ベース面Ｂから凸部２３ｂの先端の角までの高さ（以下、単に「凹凸の高さ」ということがある）Ｈが、４５μｍ〜１０００μｍとなっている。このように凹部２３ａに接して凸部２３ｂが部分的に嵌り込むことによって、凹部２３ａの底面と凸部２３ｂの先端面との間に水素（反応ガス）の流路１４ｓが形成されることとなる。

ガス拡散層２２は、空気（酸素）が、図３に示す流路１５ｓを流れる際に、空気（酸素）を電極触媒層１３に向かって拡散させるものである。このガス拡散層２２は、ガス拡散層２１と同様の構造でセパレータ１５の凹部２３ａに嵌り込んで接する凸部２３ｂを有している。本実施形態でのガス拡散層２２は、このガス拡散層２２の厚さ方向に貫かれてその一端が反応ガスの流路１５ｓに臨むように形成された貫通孔２４を有している。つまり、貫通孔２４は、ガス拡散層２２の凸部２３ｂを貫いている。そして、貫通孔２４は、図２に示すように、レール状に延びた凸部２３ｂの長手方向に沿うように複数形成されている。具体的には、貫通孔２４の一端が、凸部２３ｂの頂面で幅方向に２列で並ぶように形成されている。ちなみに、本実施形態での貫通孔２４の内径は、０．１〜２ｍｍに設定されている。
ガス拡散層２１，２２の材質としては、公知のものでよく、カーボンペーパ等のガス透過性材料が使用される。

以上のようなセパレータ１４，１５、および膜電極構造体１０を含んで構成される単セル１は、前記したように複数積層されることによって積層体２が構成される（図１参照）。そして、図１に示すように、燃料電池ＦＣでは、一対のエンドプレート３およびエンドプレート４がこの積層体２をその両側から挟み込んで支持している。ちなみに、エンドプレート３には、セパレータ１４の貫通孔１４ａ，１４ｂ，１４ｃ，１４ｄ，１４ｅ，１４ｆ（図２参照）およびセパレータ１５の貫通孔１５ａ，１５ｂ，１５ｃ，１５ｄ，１５ｅ，１５ｆ（図２参照）と対応する位置に、貫通孔３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄ，３ｅ，３ｆが形成されており、貫通孔３ａは、空気（反応ガス）の供給口に設定されており、貫通孔３ｆは、空気（反応ガス）の排出口に設定されており、貫通孔３ｄは、水素（反応ガス）の供給口に設定されており、貫通孔３ｃは、水素（反応ガス）の排出口に設定されており、貫通孔３ｂは、冷却水の供給口に設定されており、貫通孔３ｅは、冷却水の排出口に設定されている。

次に、本実施形態に係る燃料電池ＦＣの動作について説明する。
この燃料電池ＦＣでは、図１に示すエンドプレート３の貫通孔３ｄから加湿された水素（反応ガス）が供給されると、水素は、積層体２（図１参照）内で各単セル１の貫通孔１４ｄ、および貫通孔１５ｄ（図２参照）が連通し合って形成された前記供給孔（図示せず）内に流れ込む。そして、各単セル１では、水素が、図２に示すセパレータ１４の貫通孔１４ｄを介して、図３に示すセパレータ１４の流路１４ｓに流れ込む。次いで、流路１４ｓに流れ込んだ水素は、図２に示すセパレータ１４の貫通孔１４ｃを介して排出される。つまり、積層体２（図１参照）内で各単セル１の貫通孔１４ｃ、および貫通孔１５ｃ（図２参照）が連通し合って形成された前記排出孔（図示せず）内に水素は流れ込む。そして、水素は、図１に示すエンドプレート３の貫通孔３ｃから排出される。

その一方で、図１に示すエンドプレート３の貫通孔３ａから加湿された空気（反応ガス）が供給されると、空気は、積層体２（図１参照）内で各単セル１の貫通孔１４ａ、および貫通孔１５ａ（図２参照）が連通し合って形成された前記供給孔（図示せず）内に流れ込む。そして、各単セル１では、空気が、図２に示すセパレータ１５の貫通孔１５ａを介して、図３に示すセパレータ１５の流路１５ｓに流れ込む。次いで、流路１５ｓに流れ込んだ空気は、図２に示すセパレータ１５の貫通孔１５ｆを介して排出される。つまり、積層体２（図１参照）内で各単セル１の貫通孔１４ｆ、および貫通孔１５ｆ（図２参照）が連通し合って形成された前記排出孔（図示せず）内に流れ込む。そして、空気は、図１に示すエンドプレート３の貫通孔３ｆから排出される。

この燃料電池ＦＣでは、各単セル１のセパレータ１４の流路１４ｓに水素が流れ込むとともにセパレータ１５の流路１５ｓに空気が流れ込んだ際に、水素は、図３に示す膜電極構造体１０のガス拡散層２１を介して電極触媒層１２側に拡散し、空気は膜電極構造体１０のガス拡散層２２を介して電極触媒層１３側に拡散する。その結果、電極触媒層１２では、触媒の作用によってプロトン（水素イオン）と電子に分解されて、プロトンが固体高分子電解質膜２０を介して電極触媒層１３に透過し、電子が外部負荷を介して電極触媒層１３に移動する。なお、周知のとおり、電極触媒層１２で生じた電子は、図示しない所定の電極から取り出されるとともに、外部負荷を介して電極触媒層１３に戻る。一方、電極触媒層１３では、触媒の作用によって、固体高分子電解質膜２０を透過したプロトンと、空気中の酸素と、外部負荷からの電子との反応によって水が生成される。

電極触媒層１３で生成した水は、ガス拡散層２２に移行する。そして、移行した水は、その一端が反応ガスの流路１５ｓに臨んでいる貫通孔２４を介して流路１５ｓ内に効率よく排出される。このようにして流路１５ｓ内に排出された水は、流路１５ｓを流れる空気（反応ガス）とともに、エンドプレート３の貫通孔３ｆ（図１参照）から燃料電池ＦＣの外部に排出される。

以上のような燃料電池ＦＣでは、電極触媒層１３で生成した水がガス拡散層２２に移行した際に、この水は、内径０．１〜２ｍｍの貫通孔２４を介して空気(反応ガス）の流路１５ｓ内に効率よく排出される。その結果、この燃料電池ＦＣによれば、ガス拡散層２２の排水性能を向上させることができるので、ガス拡散層２２での空気の拡散が良好に維持されて、セル電圧等の発電性能を良好に維持することができる。特に、前記した凹凸の高さＨを１０００μｍ以下、好ましくは２０μｍ以上であって１０００μｍ以下、さらに好ましくは４５μｍ以上であって１０００μｍ以下、最も好ましくは、４５μｍ以上であって９８０μｍ以下とすることによって、セル電圧はさらに良好となる。

また、燃料電池ＦＣでは、セパレータ１４，１５の凹部２３ａに接するように、ガス拡散層２１，２２の凸部２３ｂが部分的に嵌り込んでいるので、セパレータ１４，１５に対する膜電極構造体１０の位置ズレを確実に防止することができる。その結果、この燃料電池ＦＣによれば、セパレータ１４，１５で膜電極構造体１０を挟み込んだ単セル１をスタックしていく際に、および燃料電池ＦＣを使用する際に、セパレータ１４，１５と膜電極構造体１０との間のシール性を良好に維持することができる。特に、凹凸の高さＨが４５μｍ以上である燃料電池ＦＣは、前記した位置ズレを更に確実に防止することできる。また、セパレータ１５と貫通孔２４との位置ズレが防止されるため、貫通孔２４が位置ズレを起こすことによる排水性能の低下を抑制することができる。

また、この燃料電池ＦＣでは、セパレータ１４，１５がガス拡散層２１，２２に接触部Ｔで接触するとともに、セパレータ１４，１５の凹部２３ａに接するように、ガス拡散層２１，２２の凸部２３ｂが部分的に嵌り込んでいるので、セパレータ１４，１５に対するガス拡散層２１，２２の接触面積が大きくなってセパレータ１４，１５とガス拡散層２１，２２との間の接触抵抗を小さくすることができる。その結果、この燃料電池ＦＣでは、貫通孔２４の一端が空気（反応ガス）の流路１５ｓに臨んでおり、セパレータ１５に直接接していないので、例えば、セパレータ１５に貫通孔２４の一端がセパレータ１５に接しているものと比較して、接触抵抗を低減することが可能となる。そして、電極触媒層１３側では、貫通孔２４の他端側が接しているものの、貫通孔２４の内径が０．１〜２ｍｍと比較的に小さいので、ガス拡散層２２と電極触媒層１３との間の接触抵抗はわずかとなる。以上のことから、この燃料電池ＦＣは、接触抵抗が小さくなるので優れた発電性能を発揮することができる。

また、この燃料電池ＦＣでは、セパレータ１４，１５がガス拡散層２１，２２に接触部Ｔで接触するとともに、セパレータ１４，１５の凹部２３ａに接するように、ガス拡散層２１，２２の凸部２３ｂが凹部２３ａに部分的に嵌り込んでいるので、従来の燃料電池（例えば、特許文献１参照）で凸部に応力が集中するといった問題が解消される。その結果、本実施形態に係る燃料電池ＦＣは、優れた耐久性を発揮することができる。

なお、本発明は、前記実施形態に限定されることなく、様々な形態で実施される。
前記実施形態では、ガス拡散層２１，２２の断面形状が矩形のものを示したが、本発明は凹部２３ａに凸部２３ｂが接していればよく、ガス拡散層２１，２２の断面形状に特に制限はない。ここで参照する図４は、ガス拡散層の変形例を示す断面図であり、ガス拡散層の凸部付近の様子を部分的に拡大して表した図である。

図４に示すように、ガス拡散層２２の凸部２３ｂの断面形状は、山なり形状を呈しており、セパレータ１５の凹部２３ａに嵌り込んだガス拡散層２２の凸部２３ｂは、ベース面Ｂから立ち上がる側面が凹部２３ａと連続的に接している。このガス拡散層２２における前記した「凹凸の高さ」は、セパレータ１５の凹部２３ａと接触している部分のうち、ベース面Ｂから垂直距離で最大となる位置までの長さＨとなる。

また、前記実施形態では、貫通孔２４がカソード側に配置されるガス拡散層２２に設けられているが、本発明は貫通孔２４がアノード側に配置されるガス拡散層２１にも併せて設けられているものであってもよい。

また、前記実施形態では、セパレータ１４，１５の波板１４ｘ，１５ｘに反応ガスの流路１４ｓ，１５ｓ、および冷却水路１６ｓが形成されているが、本発明では、平板に反応ガスの流路１４ｓ，１５ｓ、および冷却水路１６ｓが形成されているものであってもよい。

以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明はこの実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
実施例１では、まず、ガス拡散層２１，２２（図３参照）が作製された。ここで参照する図５（ａ）から図５（ｆ）は、ガス拡散層２１，２２の作製の工程を示す模式図である。

図５（ａ）に示すように、ガス拡散層２１，２２のベース面Ｂ（図３参照）を規定する部材３０ａが作製された。この部材３０ａは、紙にフェノール樹脂（昭和高分子（株）製、ＢＬＳ３１３５）を含浸させたプリプレグＰを複数積層して形成した。なお、紙は、長さ３〜１５ｍｍ程度の未焼成の合成樹脂繊維と、水と、ポリビニルアルコールとを含む混合液を使用して、公知の抄紙工程を経て得たものである。

次に、図５（ｂ）に示すように、ガス拡散層２１，２２の凸部２３ｂ（図３参照）となる部材３０ｂが作製された。部材３０ｂは、前記した紙を、反応ガスの流路１４ｓ，１５ｓ（図３参照）に対応する部分を残すように打ち抜くとともに、この紙に前記したフェノール樹脂を含浸させることによって得た。そして、図５（ｃ）に示すように、部材３０ａに部材３０ｂが重ね合わせられた。

次に、図５（ｄ）に示すように、部材３０ｂの打ち抜いた箇所に、厚さが２０μｍのスペーサＳが配置された。そして、部材３０ｂ側から部材３０ａおよび部材３０ｂに所定のプレス機Ｍを使用してプレスが行われた。ちなみに、プレス温度は、１３０℃であり、プレス時間は、４０分であった。その結果、図５（ｅ）に示すように、部材３０ｂの高さがスペーサＳの厚さに揃えられて硬化した積層体Ｌが得られた。

次に、図５（ｆ）に示すように、スペーサＳ（図５（ｅ）参照）が取り外された積層体Ｌは、２０００℃で１時間、バッチ焼成され、炭化（黒鉛化）することでカーボンペーパとなった。そして、ガス拡散層２１（図３参照）用のカーボンペーパには、焼成された積層体Ｌが使用された。また、ガス拡散層２２（図３参照）には、凸部２３ｂ（図３参照）に相当する部分をその高さ方向にガス拡散層２２を貫くように内径０．４ｍｍの貫通孔２４が形成された。この貫通孔２４は、図３に示すように、このカーボンペーパがガス拡散層２２としてセパレータ１５が組み付けられた際に、セパレータ１５とガス拡散層２２との接触部Ｔの端から流路１５ｓ側に離れる距離Ｄ１が０．５ｍｍである位置に形成された。そして、貫通孔２４は、凸部２３ｂの長手方向、つまり流路１５ｓが延びる方向に１ｃｍ間隔で２列に並ぶように形成された（図１参照）。なお、この貫通孔２４は、ＹＡＧレーザを部材３０ｂ（凸部２３ｂ（図３参照））に照射することで形成された。

次に、膜電極構造体１０（図２参照）が作製された。ここで参照する図６は、実施例で使用した膜電極構造体の構造を示す断面図である。
図６に示すように、膜電極構造体１０には、固体高分子電解質膜２０の一方の面に電極触媒層１２を介してガス拡散層２１が形成され、他方の面に電極触媒層１３を介してガス拡散層２２が形成されている。そして、ガス拡散層２１は、膜電極構造体１０よりも小さい大きさとなっており、ガス拡散層２２は、膜電極構造体１０と略同じ大きさとなっている。そして、ガス拡散層２２と膜電極構造体１０とは、その縁部が接着支持層２５を介して接着されている。

まず、カーボンブラック（ファーネスブラック）１質量部と、白金粒子１質量部とを混合することで触媒粒子が調製された。次に、この触媒粒子１質量部と、イオン導伝性の高分子バインダとしてのパーフルオロアルキレンスルホン酸高分子化合物（デュポン社製、ナフィオン（登録商標））溶液１質量部とを混合することで触媒ペーストが調製された。
その一方で、カーボンブラック４質量部と、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粒子６質量部との混合物を、エチレングリコールに均一に分散させることで下地層用分散液が調製された。

次に、ガス拡散層２１（図３参照）用のカーボンペーパの平坦面側に前記した下地層用分散液を塗布し、乾燥することで下地層（図示せず）が形成された。そして、カーボンペーパの下地層側に、前記した触媒ペーストが塗布および乾燥されることでガス拡散層２１および電極触媒層１２が形成された。なお、触媒ペーストの塗布量は、塗布面積あたりの白金質量に換算して、０．５ｍｇ／ｃｍ^２であった。そして、乾燥は、６０℃で１０分間加熱した後に、減圧下に１２０℃で更に１５分間加熱して行った。

次に、ガス拡散層２２（図３参照）用のカーボンペーパにおける平坦面側の全周にわたる縁部に、前記したと同様の下地層（図示せず）が形成されるとともに、その片面の周縁部に接着剤がスクリーン印刷によって塗布されることで接着支持層２５が形成された。なお、接着剤としては、シリコーン系接着剤（信越シリコーン社製、ＫＥ４８９８）が使用された。そして、ガス拡散層２２の平坦面側には、接着支持層２５の内側に前記した触媒ペーストが塗布および乾燥されることで電極触媒層１３が形成された。なお、電極触媒層１３は、電極触媒層１２の内側に収まる大きさとした。

固体高分子電解質膜２０には、デュポン社製のナフィオン（登録商標）Ｎ１１２が使用された。そして、図６に示すように、固体高分子電解質膜２０の一方の面に、ガス拡散層２１および電極触媒層１２が重ね合わせられるとともに、固体高分子電解質膜２０の他方の面に、ガス拡散層２２および電極触媒層１３が重ね合わせられた。そして、固体高分子電解質膜２０、ガス拡散層２１、電極触媒層１２、ガス拡散層２２および電極触媒層１３は、１５０℃の加熱下に２．５ＭＰａで１５分間、ホットプレスが施されて一体化することで、膜電極構造体１０となった。ちなみに、この膜電極構造体１０の電極面積は２００ｃｍ^２であった。

次に、この膜電極構造体１０を、金メッキしたステンレス（ＳＵＳ３１４Ｌ）製のセパレータ１４，１５（図３参照）で挟持することで、単セル１（図２参照）が作製された。ちなみに、セパレータ１４，１５は、図３に示すように、ガス拡散層２２との接触部Ｔの幅Ｄ２が、２ｍｍであり、流路１５ｓの内側平坦部の幅Ｄ３が、２ｍｍであり、セパレータ１５の流路１５ｓの高さＤ４が１．５ｍｍであった。そして、この単セル１の流路１４ｓに純水素（加湿率７０％）を流通させることで電極触媒層１２側に純水素を供給するとともに、流路１５ｓに空気（加湿率７０％）を流通させることで電極触媒層１３側に空気を供給して発電が行われた。なお、発電条件としては、電流密度が０．８Ａ／ｃｍ^２に設定され、単セル温度（冷媒入り口温度）が８０℃に設定された。ちなみに、この単セル１での水素の利用率および空気の利用率は、ともに７５％であった。

そして、発電開始から１時間を経過するまでの単セル１のセル電圧（Ｖ）が測定された。その結果を表１に示す。なお、表１中、「凹凸の高さ（μｍ）」は、図２に示すセパレータ１４，１５の波板１４ｘ，１５ｘに膜電極構造体１０が接触する部分の面圧（電極部の面圧）を１９６Ｎ／ｃｍ^２（２０ｋｇｆ／ｃｍ^２）となるように設定するとともに、単セル１で発電した後に、その凹凸の高さＨ（図３参照）を測定したものである。そして、この単セル１における流路占有率（％）を表１に併記する。なお、流路占有率（％）とは、図３に示す流路１５ｓの高さＤ４に対する凹凸の高さＨの百分率（１００Ｈ／Ｄ３）を意味する。

次に、金属製のセパレータ１４，１５に代えて透明アクリル板を切削加工して作製したセパレータ１４，１５（以下、「透明セパレータ」という）に、膜電極構造体１０が組み込まれた際に、その透明セパレータに対する膜電極構造体１０の位置ズレの大小が組込み性の良否として評価された。
この組込み性の評価は、膜電極構造体１０における四方の辺の位置と、これらの辺が本来あるべき透明セパレータでの位置を示した基準線との位置ズレの最大量を測定して行った。

この組込み性の評価基準は、透明セパレータに対する膜電極構造体１０の組込みを５０回繰り返した際に、前記した基準線よりも０．５ｍｍ以上離れている辺があれば「×」と評価し、前記した基準線よりも０．３ｍｍ以上離れている辺がなければ「○」と評価し、評価が「×」および「○」ではなく、かつ０．３ｍｍ以上、０．５ｍｍ未満離れている辺があれば「△」と評価した。その結果を表１に示す。

（実施例２ないし実施例１０、および比較例１）
「凹凸の高さ（μｍ）」が、表１に示すように設定されたこと以外は、実施例１と同様に、単セル１が作製され、この単セル１について、実施例１と同様に、セル電圧が測定されるとともに、組込み性が評価された。その結果を表１に示す。
そして、実施例４については、単セル１の接触抵抗（ｍΩ）が測定された。なお、接触抵抗（ｍΩ）の測定は、カレントパルスジェネレータを１０秒間かけたときの値である。その結果を表１に示す。なお、実施例２ないし実施例１０、および比較例１については、流路占有率（％）を表１に併記し、実施例４については、抵抗過電圧（ｍＶ）を表１に併記した。

（比較例２）
ガス拡散層２２に代えて、このガス拡散層２２の大きさに相当するカーボンペーパ（東レ社製、ＴＧＰ−Ｈ−０９０）を使用するとともに、ガス拡散層２２と同様の位置でこのカーボンペーパを貫く貫通孔２４を形成したものを使用した。また、ガス拡散層２１に代えて、このガス拡散層２１の大きさに相当するカーボンペーパ（東レ社製、ＴＧＰ−Ｈ−０９０）を使用した。これらのこと以外は、実施例１と同様に、単セル１が作製され、この単セル１について、実施例１と同様に、セル電圧が測定されるとともに、実施例４と同様に、単セル１の接触抵抗（ｍΩ）が測定された。その結果を表１に示す。なお、流路占有率（％）および抵抗過電圧（ｍＶ）を表１に併記した。

（比較例３）
ガス拡散層２２としてのカーボンペーパに貫通孔２４を形成しなかった以外は、比較例２と同様に、単セル１が作製され、この単セル１の接触抵抗（ｍΩ）が測定された。その結果を表１に示す。なお、液路占有率（％）および抵抗過電圧（ｍＶ）を表１に併記した。

（単セル１の接触抵抗の評価結果）
表１に示すように、ガス拡散層２２としてのカーボンペーパに貫通孔２４が形成され、かつガス拡散層２１，２２に凸部２３ｂを有しない単セル１（比較例２参照）は、ガス拡散層２２としてのカーボンペーパに貫通孔２４が形成されず、かつガス拡散層２１，２２に凸部２３ｂを有しない単セル１（比較例３参照）と比較して、接触抵抗（ｍΩ）が低くなっている。そして、ガス拡散層２２としてのカーボンペーパに貫通孔２４が形成され、かつガス拡散層２１，２２に凸部２３ｂを有する単セル１（実施例４参照）は、比較例２の単セルと比較して、更に接触抵抗（ｍΩ）が低くなることが判明した。

（単セル１におけるセル電圧の評価結果）
ここで参照する図７は、ガス拡散層の凹凸の高さと、単セルの発電時におけるセル電圧との関係を示すグラフであって、下横軸は、凹凸の高さ（μｍ）であり、縦軸は、セル電圧（Ｖ）である。そして、上横軸は、凹凸の高さ（μｍ）に対応する流路占有率（％）となっている。なお、このグラフは、表１に示す比較例１、および実施例１ないし実施例１０における凹凸の高さに対するセル電圧の値をプロットして得られたものである。
図７に示すように、凹凸の高さが２０μｍ以上（流路占有率が１．３％以上）、９８０μｍ以下（流路占有率が６５％以下）の範囲で、セル電圧が０．６４Ｖ以上の高い値を示している。凹凸の高さが９８０μｍを超えてセル電圧が低下したのは、流路１４ｓ，１５ｓの圧損によって電流密度が偏在し、または流路１４ｓ，１５ｓを流れる水の排水能力が低下したことによるものと考えられる。

（単セル１の組付け性の評価結果）
一方、表１に示すように、凹凸の高さが４５μｍ以上となることで、単セル１の組付け性が良好となっている。
つまり、凹凸の高さが４５μｍ以上、９８０μｍ以下である単セル１は、セル電圧と組付け性の両方に優れていることが判明した。

実施形態に係る燃料電池の斜視図である。 単セルの積層構造を示す分解斜視図である。 図１のＡ−Ａ断面における単セルの部分拡大図である。 ガス拡散層の変形例を示す断面図であり、ガス拡散層の凸部付近の様子を部分的に拡大して表した図である。 （ａ）から（ｆ）は、ガス拡散層の作製の工程を示す模式図である。 実施例で使用した膜電極構造体の構造を示す断面図である。 ガス拡散層の凹凸の高さと、単セルの発電時におけるセル電圧との関係を示すグラフであって、下横軸は、凹凸の高さ（μｍ）であり、縦軸は、セル電圧（Ｖ）である。そして、上横軸は、凹凸の高さ（μｍ）に対応する流路占有率（％）となっている。

符号の説明

１２ 電極触媒層
１３ 電極触媒層
１４ セパレータ
１４ｓ 流路（反応ガスの流路）
１５ セパレータ
１５ｓ 流路（反応ガスの流路）
２０ 固体高分子電解質膜
２１ ガス拡散層
２２ ガス拡散層
２３ａ 凹部
２３ｂ 凸部
２４ 貫通孔
Ｂ ベース面
ＦＣ 燃料電池
Ｔ 接触部

Claims (2)

1. プロトン伝導膜と、
   前記プロトン伝導膜に積層される電極触媒層と、
   前記電極触媒層に積層されるガス拡散層と、
   前記ガス拡散層に重ねて配置されるセパレータと、
   を備える燃料電池において、
   前記セパレータは、前記ガス拡散層のベース面と接触する複数の接触部を有するとともに、隣接する前記接触部同士の間には、反応ガスの流路となる凹部が形成されており、
   前記ガス拡散層は、前記ベース面から突出して前記セパレータの前記凹部に接する凸部を有するとともに、前記ガス拡散層の厚さ方向に貫かれてその一端が前記反応ガスの流路に臨むように形成された内径０．１〜２ｍｍの貫通孔を備えることを特徴とする燃料電池。
2. 前記セパレータの前記凹部と前記ガス拡散層の前記凸部とが接触している部分のうち、前記ガス拡散層の前記ベース面から垂直距離で最大となる位置までの長さが、４５μｍ〜９８０μｍであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。

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