JP2007313389A - マーリノアイト型ゼオライト複合膜及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】有機高分子とゼオライト微粒子よりなる多孔質層を有する、中空円筒状の多孔質支持体の表面に、マーリノアイト(MER)型ゼオライトの結晶層よりなるゼオライト膜が形成されてなる複合膜。
該ゼオライト膜は、前記の有機高分子とゼオライト微粒子よりなる多孔質層を有する中空円筒状の多孔質支持体を、MER型ゼオライトの構成物質を含む原料合成液に接触させ、水熱合成を施すことにより得られる。
【選択図】なし
Description
支持体上にゼオライト結晶膜を形成する場合、従来の種結晶法では、擦り付けあるいは浸漬等の方法により、支持体表面に種を付与し、その後に水熱合成によりゼオライト結晶膜を製膜する。この際、種の付与の不均一や、付与量の不適切を完全に抑制することは困難であり、更には振動や摩擦により支持体表面に付与された種結晶の脱離も起こりやすい。この結果、水熱合成後の結晶膜に欠陥が生じやすく、分離性能の低下や製膜収率の低下が生じるという問題があった。
すなわち、本発明は以下のとおりである。
(2)ゼオライト微粒子がマーリノアイト(MER)型又はチャバサイト(CHA)型のゼオライト微粒子であることを特徴とする、上記(1)記載のゼオライト膜。
(3)有機高分子が、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル及びポリジメチルシロキサンよりなる群から選ばれたものであることを特徴とする上記(1)又は(2)記載のゼオライト膜。
(4)有機高分子とゼオライト微粒子よりなる多孔質層を有する、中空円筒状の多孔質支持体を、マーリノアイト(MER)型ゼオライトの構成物質を含む原料合成液に接触させ、水熱合成を施すことにより、多孔質支持体の内表面及び外表面の少なくとも一方の表面にマーリノアイト(MER)型ゼオライト結晶層を形成することを特徴とする複合膜の製造方法。
(1)現在までに報告されていないMER膜を多孔質支持体上に合成した高耐酸性の特性を有する親水性MERゼオライト膜を提供できる。
(2)高耐酸性の特性を有する親水性ゼオライト膜の合成方法を提供できる。
(3)本発明のMERゼオライト膜は、例えば、耐酸性の脱水膜、分離膜、分離と反応を同時に行えるメンブレンリアクター、触媒膜等として利用できる。
(4)本発明のMERゼオライト膜は、高い水分離性能を有し、酸性条件下での分離膜として好適に使用することができる。
(5)脱水精製プロセス、蒸留プロセスにMERゼオライト膜による分離手段を併用することにより、熱源や設備の省コスト化が実現できる。
本発明の複合膜は、有機高分子とゼオライト微粒子よりなる中空円筒状の多孔質支持体の、外表面あるいは内表面の少なくとも一方の表面に、MERゼオライト結晶層が形成された構造である。ゼオライト結晶層を製膜するためには、新たに種結晶を擦り付け等により担持させることなく、オートクレーブ中に移し、水熱合成法により多孔質支持体の表面から直接ゼオライト結晶を二次成長させることにより、極めて簡単にMER結晶層を製膜することができる
多孔質支持体に占めるゼオライト微粒子の有機高分子に対する重量比は、上記のゼオライト微粒子が表面に占める面積の割合が満足されていれば、特に定める必要はないが、多孔質支持体の機械的強度の観点から、90%未満であることが望ましい。
多孔質支持体の細孔径は、分離膜として使用する際に、分離する分子の移動が阻害され、透過流束が減少しない大きさが必要である。具体的には、細孔径は、透過流束の観点から、2nm以上、水熱合成時のゼオライト結晶膜を均一にするという観点から、2μm以下であることが好ましい。より好ましくは5nm以上、1μm以下である。
米国特許第4,222,977号明細書、特開昭62−52185号公報には、有機ポリマーと無機微粒子の混合物よりなる中空糸を湿式紡糸によって得る方法が開示されている。本発明に用いる多孔質支持体は、この方法に従い、無機微粒子としてゼオライト微粒子を用いて、湿式紡糸により得られる多孔質の中空円筒状支持体を用いることが望ましい。
更にアルミナ、ムライト、ジルコニア等のセラミックス、ステンレス、アルミニウム等の金属、よりなる無機多孔体の表面に、有機高分子とゼオライト微粒子よりなる多孔質層を形成したものも、本発明での多孔質支持体として用いることができる。
本発明の多孔質支持体表面にMERゼオライト結晶層を形成する条件としては、(0.6−0.8)K2O:(0−0.05)Na2O:(0.2−0.8)Al2O3:SiO2:(20−45)H2Oのモル組成に調整した溶液にて、140〜180℃で30〜100時間水熱合成処理を行うことで、多孔質支持体表面に存在するゼオライト微粒子を直接二次成長させて膜厚2〜100μm好ましくは膜厚5〜50μm程度の連続膜とすることができる。
本発明のマーリノアイト型ゼオライト複合膜は、高性能・高選択な液体及び気体分離膜に応用できる。特に、耐酸性の脱水膜として使用できる。また、分離と反応を同時に行える触媒膜、メンブレンリアクター等として利用できる。
[実施例]
イオン交換水20.0gにKOH(和光純薬(株)製)12.78gを加えて、完全に溶解するまで攪拌した。この溶液に、活性アルミナ(和光純薬(株)製)3.61gを加えた。更に、この溶液にCataloid SI−40(触媒化成(株)製、コロイダルシリカ、SiO2:40wt%、H2O:60wt%)24.2gとイオン交換水18.5g加えて、完全に溶解するまで攪拌し0.6K2O:0.2Al2O3:SiO2:20H2Oのモル組成の合成溶液を作製した。
この溶液を室温にて1時間更に攪拌した後、テフロン(登録商標)内筒つきのオートクレーブ(内容積200mL)に移し、150℃で48時間水熱処理した。水熱処理後、オートクレーブ中の生成物を濾過し、イオン交換水にてpHが9.0以下になるまで洗浄した。生成物を100℃で24時間乾燥した後、粉末X線回折を行ったところ、MERの回折パターン(Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites, M.M.J.Treacy and J.B.Higgins, IZA編集、ISBN 044507027, ELSEVIER p230,231(2001))と同一であった。このようにして得られたMER結晶粒子を、乳鉢で1〜2分程度すり潰し、粒径0.5〜3μmのMER型ゼオライト微粒子を得た。
ポリエーテルスルホン(BASF製、Ultrason E6020P)25gにジメチルアセトアミド250gを加え、均一に溶解するまで攪拌した。ここにテトラエチレングリコール15gを添加し更に均一透明な高分子溶液が得られるまで攪拌した。この高分子溶液に、MER型ゼオライト微粒子75gを加え、2時間攪拌することにより均一な高分子溶液スラリーを得た。
このスラリーを紡糸原液として、内径0.5mm、外形1.5mmの二重環状ノズルから内部凝固液とともに押出し、エアギャップ2cmを通過させた後、外部凝固液に浸漬し、中空円筒状の多孔体を得た。ここで内部凝固液、外部凝固液ともに水を用いた。上記方法によって紡糸後乾燥することにより、外径1.8mm、内径1.0mmの有機高分子とゼオライト微粒子よりなる中空糸が得られ、これを多孔質支持体として使用した。水銀圧入法によって求められたこの多孔質支持体の平均細孔径は0.4μm、空孔率は47%であった。
得られた多孔質支持体の両端をテフロン(登録商標)テープで閉じた後、SUS製のオートクレーブ(内容積120cc)内にテフロン(登録商標)製の治具に固定して縦方向に設置した。次に、前述のMER微粒子を合成する際に用いたものと同じ原料溶液をこのオートクレーブ内に入れ、140℃で12時間温風式オーブン内で静置して水熱処理し、MERゼオライト複合膜を製膜した。水熱処理後オートクレーブを水冷し、多孔質支持体を取り出してイオン交換水を用いて十分に水洗した後、60℃で3時間乾燥した。
このようにして合成したMERゼオライト複合膜をトールシール(ニラコ(株)製)で片端を封止し、もう一方の側から0.2MPaの圧力で空気を送り込み、複合膜を水の中に浸して、空気によるリーク試験を行ったところ、乾燥後の膜では空気が透過しなかった。また、水熱処理後にオートクレーブ内の底部の沈殿物並びに水熱処理後の多孔質支持体表面のX線回折測定(XRD)を行ったところ、どちらもMER型の回折パターンが得られ、多孔質支持体の表面はMER結晶膜で覆われていることが確認された。
イオン交換水212.94gにKOH(和光純薬(株)製)12.06gを加えて、完全に溶解するまで攪拌した。この溶液に、Y型ゼオライト微粒子(東ソー株製TSZ−330HUA)25.0gを加え、室温にて1時間攪拌し、Y型ゼオライトのKOH水溶液による分散液を作成した。この分散液を、テフロン(登録商標)内筒つきのオートクレーブ(内容積500mL)に移し、95℃で96時間水熱処理した。水熱処理後、オートクレーブ中の生成物を濾過し、イオン交換水にてpHが9.0以下になるまで洗浄した。生成物を100℃で24時間乾燥した後、粉末X線回折を行ったところ、CHAの回折パターン(Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites, M.M.J.Treacy and J.B.Higgins, IZA編集、ISBN 044507027, ELSEVIER p230,231(2001))と同一であった。このようにして得られたCHA結晶粒子を、乳鉢で1〜2分程度すり潰し、粒径0.5〜3μmのCHA型ゼオライト微粒子を得た。
得られたCHA型ゼオライト微粒子用いて、実施例1と同様の方法で、有機高分子とCHAゼオライト微粒子よりなる中空糸を作成し、これを多孔質支持体として使用した。得られた多孔質支持体の両端をテフロン(登録商標)テープで閉じた後、SUS製のオートクレーブ(内容積120cc)内にテフロン(登録商標)製の治具に固定して縦方向に設置した。次に、実施例1においてMER微粒子を合成する際に用いたものと同じ原料溶液をこのオートクレーブ内に入れ、140℃で12時間温風式オーブン内で静置して水熱処理し、MERゼオライト複合膜を製膜した。
水熱処理後オートクレーブを水冷し、多孔質支持体を取り出してイオン交換水を用いて十分に水洗した後、60℃で3時間乾燥した。このようにして合成したMERゼオライト複合膜をトールシール(ニラコ(株)製)で片端を封止し、もう一方の側から0.2MPaの圧力で空気を送り込み、複合膜を水の中に浸して、空気によるリーク試験を行ったところ、乾燥後の膜では空気が透過しなかった。また、水熱処理後にオートクレーブ内の底部の沈殿物並びに水熱処理後の多孔質支持体表面のX線回折測定(XRD)を行ったところ、どちらもMER型の回折パターンが得られ、多孔質支持体の表面はMER結晶膜で覆われていることが確認された。
ムライトチューブ(ニッカトー(株)製、PMチューブ、Al2O3=65%、SiO2=33%、平均細孔径1.8ミクロン、かさ密度1.70g/cc、気孔率44.7%、外径6ミリ、内径3ミリ、長さ80ミリ)をポリエチレングリコール#2000(関東化学製)の40%水溶液に1分間浸漬した後、60℃のオーブンにて2時間乾燥させた。このムライトチューブの両端開口部をテフロン(登録商標)テープで封止して内側に溶液が接触しないようにした上で、上記のスラリー中に10秒間浸漬し、60℃オーブンにて1分間乾燥させた後、水に3分間浸漬してポリスルホンを凝固させた。次にテフロン(登録商標)テープを取り外し、更に60℃の水に3時間浸漬してポリエチレングリコールを抽出した後、断面の走査型電子顕微鏡観察により、ムライトチューブの外表面には厚さ約5μmの、ポリスルホンとゼオライト微粒子よりなる多孔質層が形成されていた。
こうして得られた多孔質支持体を実施例1と同じ条件で水熱処理することにより、ポリスルホンとゼオライト微粒子の多孔質層の表面にMERゼオライト結晶層が製膜されている複合膜を得た。
Claims (4)
- 有機高分子とゼオライト微粒子よりなる多孔質層を有する、中空円筒状の多孔質支持体の表面に、マーリノアイト(MER)型ゼオライトの結晶層よりなるゼオライト膜が形成されていることを特徴とする複合膜。
- ゼオライト微粒子がマーリノアイト(MER)型又はチャバサイト(CHA)型のゼオライト微粒子であることを特徴とする、請求項1記載の複合膜。
- 有機高分子が、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル及びポリジメチルシロキサンよりなる群から選ばれたものであることを特徴とする請求項1又は2記載の複合膜。
- 有機高分子とゼオライト微粒子よりなる多孔質層を有する、中空円筒状の多孔質支持体を、マーリノアイト(MER)型ゼオライトの構成物質を含む原料合成液に接触させ、水熱合成を施すことにより、多孔質支持体の内表面及び外表面の少なくとも一方の表面にマーリノアイト(MER)型ゼオライト結晶層を形成することを特徴とする複合膜の製造方法。
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