JP2007153700A - 炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合方法および接合部材 - Google Patents

Abstract

【課題】炭化ケイ素からなる多数の連通孔を有し、流体透過が可能な多孔質セラミックスをろう付けする際に、多孔質部分の気孔内へのろう材の浸入を抑制し、通気性、透水性等の多孔質セラミックスの特性を損なうことなく、均一に接合させる炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合方法およびその方法により得られる接合部材を提供する。
【解決手段】７５０℃以上１７００℃以下で熱処理することにより、炭化ケイ素多孔質セラミックス内外表面を酸化膜とし、該酸化膜形成面を他の炭化ケイ素セラミックス材に、シリコン系ろう材を用いて接合させる。
【選択図】なし

Description

本発明は、連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素からなる多孔質セラミックスをろう付けにより接合する方法および接合した部材に関する。

炭化ケイ素セラミックスは、耐熱性、耐熱衝撃性、耐食性等に優れ、高硬度であるという特徴を有しており、そのため、半導体製造装置用部材等に多用されている。
このような炭化ケイ素セラミックス部材は、用途によっては、各部材同士を接合して用いられる場合もある。

従来、炭化ケイ素セラミックス材を接合する際には、ろう付け、無機質接着剤による接着、加圧焼結法による接着等の方法により行われていた（例えば、特許文献１参照）。
また、特許文献２には、炭化ケイ素セラミックス同士の接合面にＳｉを介在させて熱処理することにより反応させて、炭化ケイ素からなる接合部を形成することにより、接合させる方法が開示されている。
特開２００２−３３８３３４号公報 特開２００１−１６３６８０号公報

しかしながら、上記特許文献２に記載された方法は、かさ密度３．０ｇ／ｃｍ³以上の常圧焼結炭化ケイ素セラミックス同士を接合させる方法であり、かさ密度が３．０ｇ／ｃｍ³よりも小さい多孔質セラミックスの接合に適用することは困難である。
また、上記特許文献１に記載されているような加圧焼結法による接合においては、気孔率４０％程度までの炭化ケイ素セラミックスの接合は可能であるが、それ以上の高気孔率の場合には、多孔質セラミックスの強度が不十分となり、加圧焼結に耐えられず、所望の接合体を得ることは困難であった。

さらにまた、連通孔を有し、流体透過が可能な多孔質セラミックスを接合する場合には、ろう付けによる接合では、連通孔を有さず、流体透過が困難である多孔質セラミックスを接合する場合に比べて、多孔質部分の気孔の内部にろう材が浸入し、接合界面に残存するろう材が少なくなるため、接合が不十分となったり、また、気孔がろう材で埋まってしまい、通気性、透水性等の多孔質セラミックスの特性を損なう等の課題が生じていた。
特に、気孔径のばらつきが大きく、連通孔を有する多孔質セラミックスは、気孔径が大きい部分にろう材が浸入しやすいため、接合面において均一にろう付けすることが困難であった。

本発明は、上記技術的課題を解決するためになされたものであり、多数の連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素からなる多孔質セラミックスをろう付けする際に、多孔質部分の気孔内へのろう材の浸入を抑制し、通気性、透水性等の多孔質セラミックスの特性を損なうことなく、均一に接合させる炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合方法およびその方法により得られる接合部材を提供することを目的とするものである。

本発明に係る炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合方法は、連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素多孔質セラミックスの内外表面に酸化膜を形成し、該酸化膜形成炭化ケイ素多孔質セラミックスを他の炭化ケイ素セラミックス材に、シリコン系ろう材を用いて接合させることを特徴とする。
上記のような酸化膜形成面を接合面とすることにより、多孔質部分の気孔内へのろう材の浸入を抑制することが可能となり、通気性、透水性等の多孔質セラミックスの特性を損なうことなく、均一かつ確実に接合することができる。

前記炭化ケイ素多孔質セラミックス内外表面の酸化膜は、７５０℃以上１７００℃以下で熱処理することにより形成することが好ましい。
熱処理により、炭化ケイ素多孔質セラミックスの内外表面に酸化膜を容易に形成することができ、また、該酸化膜の厚さの制御も容易に行うことができる。

また、本発明に係る炭化ケイ素多孔質セラミックス接合部材は、連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素多孔質セラミックスの酸化膜形成面と他の炭化ケイ素セラミックス材とが、シリコン系ろう材を介して接合していることを特徴とする。
このような接合部材によれば、多孔質部分の通気性、透水性等の特性を損なうことなく、強度が低い多孔質セラミックスを補強した部材として得ることが可能となる。

上述したとおり、本発明によれば、連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素からなる多孔質セラミックスをろう付けする際に、高気孔率の場合や気孔径が大きい場合においても、多孔質部分の気孔内へのろう材の浸入を抑制し、通気性、透水性等の多孔質セラミックスの特性を損なうことなく、均一かつ確実に接合することができる。
したがって、本発明に係る方法により得られる炭化ケイ素多孔質セラミックス接合部材は、半導体製造装置用部材やフィルタ等の用途において好適に使用することができる。

以下、本発明について、より詳細に説明する。
本発明に係る炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合方法は、多数の連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素多孔質セラミックスの内外表面に酸化膜を形成し、該酸化膜形成面を他の炭化ケイ素セラミックス材に、シリコン系ろう材を用いて接合させるものである。
すなわち、本発明は、炭化ケイ素質セラミックスをろう付けにより接合する際の接合面を、予め、炭化ケイ素粒子表面が酸化膜で被膜された状態としておくことを特徴とするものである。
シリコン系ろう材のぬれ性は、炭化ケイ素よりも、酸化ケイ素の方が低い。このため、上記のような酸化膜を接合面とすることにより、炭化ケイ素多孔質セラミックスのろう材に対するぬれ性を低下させ、ろう材が多孔質部分の気孔の深部にまで浸入することを防止することができ、ろう材が接合部において均一に広がりやすくすることができる。
したがって、多孔質部分の気孔内へのろう材の浸入が抑制されるため、通気性、透水性等の多孔質セラミックスの特性を損なうことなく、均一かつ確実に接合することができる。

上記のような炭化ケイ素多孔質セラミックス内外表面の酸化膜は、熱処理により形成することができる。
前記熱処理温度は、７５０℃以上１７００℃以下の温度範囲内であることが好ましい。
前記熱処理温度が７５０℃未満である場合、特に、気孔径が大きい多孔質セラミックスにおいては、均一な酸化膜が十分に形成され難い。
一方、前記熱処理温度が１７００℃を超える場合、熱処理に使用するアルミナ等の道具材との反応により、貼り付き等が起こるため好ましくない。
さらに、前記熱処理温度は、８００℃以上１６００℃以下であることがより好ましい。

なお、多孔質セラミックスの気孔率および気孔径は、本発明により得られる接合部材の使用目的、用途等に応じて、適宜定められるが、取り扱い可能な強度を有している必要がある。また、特定の気孔部分に集中してろう材が浸入することを防止する観点から、最大気孔径は３００μｍ以下であることが好ましい。
多孔質セラミックスは、例えば、発泡剤等を用いた鋳込み成形により作製することができる。
また、酸化膜を形成した前記多孔質セラミックスと接合させる炭化ケイ素セラミックス材は、多孔質セラミックスであっても、緻密質セラミックスであってもよい。

また、ろう付けに用いられるろう材は、接合させる炭化ケイ素セラミックスとの熱膨張差ができる限り小さいものであることが好ましいことから、シリコン系ろう材が好適に用いられる。
ろう付けは、接合させる炭化ケイ素多孔質セラミックスの酸化膜形成面と他の炭化ケイ素セラミックスとの間にろう材を挟み込み、所定温度で熱処理することにより、ろう材が溶融して流れ込み、接合される。
接合の際に、前記ろう材による接合面近傍の炭化ケイ素多孔質セラミックスは、予め形成された酸化膜が除去された状態となる。
なお、接合面から離れた炭化ケイ素多孔質セラミックスの深部においては、炭化ケイ素粒子表面が酸化膜で被膜された状態で残留していても、接合部材として使用する上で差し支えない。むしろ、多孔質部分における粒子脱落等によるパーティクルの発生を防止することも期待される。

上記のような本発明に係る方法により得られる炭化ケイ素多孔質セラミックス接合部材は、連通孔を有し、流体透過が可能で、より気孔率の低い緻密質な炭化ケイ素セラミックスとの接合部材とすることにより、多孔質体の通気性、透水性等の特性を損なうことなく、多孔質体を補強した部材を容易に得ることができる。

以下、本発明を実施例に基づきさらに具体的に説明するが、本発明は下記の実施例により制限されるものではない。
［実施例１〜８］
平均粒径０．７μｍの炭化ケイ素原料粉末に、助剤として炭化ホウ素、カーボンブラックを添加し、さらに、水、分散剤を添加し、ポットミルにて混合した。これに、発泡剤および硬化剤を添加し、所定気孔径になるまで撹拌し、得られた発泡スラリーを注型し、成形体を得た。
得られた成形体を不活性ガス雰囲気下、２０００℃以上の温度で焼成し、平均気孔径１００〜２３０μｍ、最大気孔径１３０〜２７０μｍであり、連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素多孔質セラミックスを得た。
前記各炭化ケイ素多孔質セラミックスについて、大気中、７５０〜１７００℃の範囲内の表１の実施例１〜８に示す各熱処理温度で、５時間熱処理した。

一方、平均粒径０．７μｍの炭化ケイ素原料粉末に、助剤として炭化ホウ素、カーボンブラックを添加し、さらに、水、分散剤、バインダを添加し、樹脂ボールを用いて、ボールミルにて混合した後、スプレードライヤにて造粒粉を調製した。
この造粒粉をＣＩＰ成形し、得られた成形体を不活性ガス雰囲気下、２０００℃以上の温度で焼成し、気孔率０．０１％以下の炭化ケイ素緻密質セラミックスを得た。

上記により得られた炭化ケイ素緻密質セラミックスの上に、各炭化ケイ素多孔質セラミックスを、その外周全周にシリコン系ろう材を挟むようにして載せ、真空中、１６００℃でろう付けを行った。
なお、シリコン系ろう材は過剰に使用し、ろう付け後、ろう材が基材外周部に残存していること、および、断面観察により気孔内へ浸入していない場合を良好であるとして、接合状態の評価を各４点行った。
これらの評価結果を表１に示す。
なお、接合状態の評価は、○：接合面にろう材が残留し、接合良好、△：一部、ろう材の気孔内への浸入、道具材への貼り付き等があり、接合やや良、×：接合不良とした。

［比較例１〜４］
実施例１と同様にして作製した炭化ケイ素多孔質セラミックスと炭化ケイ素緻密質セラミックスについて、多孔質セラミックスの熱処理温度を表１の比較例１〜４に示す温度とし、実施例１と同様にして接合し、接合状態の評価を行った。
これらの評価結果を表１に示す。

表１に示したように、炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合面を７５０℃以上１７００℃以下の温度で熱処理して酸化膜とすることにより、多孔質部分の気孔内へのろう材の浸入が抑制され、流体透過性が維持された状態で、接合される、さらに、熱処理温度が８００℃以上１６００℃以下（実施例１〜６）の場合は、より確実に接合されることが認められた。

Claims (3)

1. 連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素多孔質セラミックスの内外表面に酸化膜を形成し、該酸化膜形成多孔質セラミックスを他の炭化ケイ素セラミックス材に、シリコン系ろう材を用いて接合させることを特徴とする炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合方法。
2. 前記炭化ケイ素多孔質セラミックスの内外表面の酸化膜は、７５０℃以上１７００℃以下で熱処理することにより形成することを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素多孔質セラミックスの接合方法。
3. 連通孔を有し、流体透過が可能な炭化ケイ素多孔質セラミックスの酸化膜形成面と他の炭化ケイ素セラミックス材とが、シリコン系ろう材を介して接合していることを特徴とする炭化ケイ素多孔質セラミックス接合部材。