JP2007092072A - 熱接着用基材が用いられてなるプリフォーム、および積層体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 同種および/または異種の被着材を熱接着するための基材であって、明細書中に定義された積層体試験片のISO4587に基づく接着強度(S)が、温度100℃において、5.0MPa以上であり、かつ、温度200℃において、1.0MPa以下である熱接着用基材。
【選択図】なし
Description
本発明における積層体は、多数本の連続したフィラメントからなる強化繊維群を積層の単位として、厚み方向に複数積層されてなる積層体であって、前記積層体がマトリックス樹脂と強化繊維群からなり、前記積層体の表面に位置している第1層が、熱硬化性樹脂をマトリックス樹脂とし、積層体の第2層側に位置する熱硬化性樹脂層と、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とし、積層体の表面側に位置する熱可塑性樹脂層の二層構造から成り、前記熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層とが凹凸形状を有して一体化されており、前記熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層の界面が第1層を構成する強化繊維群の中に存在し、前記強化繊維群の内の一群のフィラメントは、少なくとも前記熱硬化性樹脂層の樹脂に接し、前記強化繊維群の内の残りの群のフィラメントは、少なくとも前記熱可塑性樹脂層の樹脂に接してなり、かつ前記熱可塑性樹脂層において、前記フィラメントの接している領域の最大厚みが10μm以上である。
本発明における積層体において、前記熱可塑性樹脂層の表面積が、積層体の表面積の0.1乃至50%であることが好ましい。
本発明における積層体において、後に定義される積層体試験片のISO4587に基づく接着強度が、室温において、6MPa以上であることが好ましい。
本発明における積層体の製造方法は、多数本の連続したフィラメントからなる強化繊維群に硬化前の熱硬化性樹脂が含浸せしめられてなるプリプレグの表面に、熱可塑性樹脂からなる熱接着用基材が配置せしめられ、前記熱硬化性樹脂の硬化反応時に、もしくは、硬化反応前の予熱時に、前記熱接着用基材の熱可塑性樹脂を前記強化繊維群に含浸せしめてなる。
本発明における積層体の製造方法において、前記強化繊維群に熱可塑性樹脂を含浸させる際に、圧力0.1MPa以上の加圧力を作用せしめることが好ましい。
本発明における一体化成形品は、本発明における積層体からなる第1の部材と、別の構造部材からなる第2の部材とが、前記第1の部材における前記熱可塑性樹脂を介して結合されてなる。
本発明における一体化成形品において、前記第2の部材が、本発明における積層体からなる部材、熱可塑性樹脂からなる部材、金属材料からなる部材から選択される少なくとも1種の部材であることが好ましい。
本発明における一体化成形品の製造方法は、本発明における積層体からなる第1の部材と、別の構造部材からなる第2の部材とが、熱溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着、インサート射出成形、アウトサート射出成形から選択される少なくとも1つの一体化方法にて、一体化せしめられることからなる。
本発明の熱接着用基材は、同種および/または異種の被着材を熱接着するための基材であって、明細書中に定義された積層体試験片のISO4587に基づく接着強度(S)が、温度100℃において、5.0MPa以上であり、かつ、温度200℃において、1.0MPa以下である。
本発明における電磁波シールド成形品は、多数本の連続したフィラメントからなる導電性繊維群が配置された樹脂組成物からなる第1の構造体と、熱可塑性樹脂組成物からなる第2の構造体とが一体化されてなる成形品であって、前記第1の構造体のKEC法にて測定される周波数1GHzにおける電磁波シールド性が、40dB以上である。
本発明における電磁波シールド成形品の製造方法は、予め成形された第1の構造体が、金型にインサートされる第1の工程と、次いで、第2の構造体を形成する熱可塑性樹脂組成物が、前記金型にインサートされた第1の構造体に対し射出され、前記第2の構造体が前記第1の構造体に一体化せしめられる第2の工程とからなる。
図1に、積層体5が示される。積層体5は、下面4aから上面4bに向かい、順次積層された5つの層からなる。すなわち、積層体5は、第1層1a、第2層2a、第3層3、第4層2b、および、第5層1bからなる。
試験片TP1の形状および寸法は、ISO4587の規定に基づき、図8に示される。試験片TP1の長さTP1Lは、100mm、幅TP1Wは、25mmである。試験片TP1は、2本作成される。積層体A1の形状から、これらの寸法からなる試験片の切り出しが困難な場合は、図8に示される形状を比例的に縮小した寸法からなる試験片で代用してもよい。
本発明の熱接着用基材は、同種および/または異種の被着材を熱接着するための基材である。すなわち、熱接着用基材は、2つ以上の被着材を接着する際に用いられ、なんらかの加熱手段によって、被着材の界面に、熱接着用基材からなる接着層を形成する。
接着強度Sが、試験温度100℃のとき、5.0MPa未満であると、接着した製品が、実用高温環境下において負荷を受けた場合に、応力で被着材が容易に剥離するなどの問題が生じる場合がある、
さらに、熱接着用基材の接着強度Sは、試験温度200℃のとき、1.0MPa以下であり、好ましくは0.8MPa以下であり、さらに好ましくは0.7MPa以下である。
接着強度Sが、試験温度200℃のとき、1.0MPaを越えると、被着材を容易に分離、解体を行う際の労力とコストが大きくなり、リサイクル時の分別が困難になったり、材料の分別精度が低下し、異種材料のコンタミネーションを起こす場合がある。
図13を用いて、本発明における電磁波シールド成形品C3が説明される。図13において、電磁波シールド成形品C3は、多数本のフィラメントからなる連続した導電性繊維群が層状に配置された樹脂層からなる第1の構造体A3と熱可塑性樹脂からなる第2の構造体B2とが一体化されてなる。
ここで、Nは、測定本数(400本)
重量平均繊維長Lw=(ΣLi2)/(ΣLi)
重量平均繊維長Lwが、0.4mm以上で、かつ、比Lw/Lnが、1.3乃至2.0となる強化繊維を含む第2の構造体B2の成形に、例えば、JP63−37694Bに開示されている長繊維ペレットが用いられる。この長繊維ペレットは、ペレットの長さに実質的に等しい長さを有し、ペレットの長さ方向に配列された強化繊維と熱可塑性樹脂とからなる。JU60−62912Aに開示されているコーディドペレットを用いることもできる。このコーディドペレットは、連続した強化繊維束の周囲を熱可塑性樹脂で被覆した後、所定の長さに切断して製造されたものである。第2の構造体B2の成形は、長さ1乃至20mmのチョップド繊維と樹脂からなるペレットとを混合し、射出成形することにより行うこともでき、この成形手法が好ましい。
接着層の素材は、第1の構造体A3あるいは第2の構造体B3を構成している素材と異なる成分からなるものでも良く、類似の成分からなるものでも良い。接着層の素材は、第2の構造体B3との接着強度の観点から、これを構成する熱可塑性樹脂と同類の樹脂からなることが好ましい。
実施例1−1:積層体A4
マトリックス樹脂がエポキシ樹脂(熱硬化性樹脂)で、一方向に配列された多数本の炭素フィラメントからなる強化繊維群からなり、強化繊維群の含有量が、重量割合(Wf)で70%、体積割合(Vf)で61%のプリプレグ(東レ(株)製トレカプリプレグP6053−12)から、所定の大きさを有する長方形のプリプレグシートを6枚切り出した。図14において、これら6枚のシート161−166が、斜視図をもって示される。それぞれのシートは、両端面において折り曲げられ、凹形状に加工されている。
図15に示される一体化成形品C5を製造する。積層体(1−1)を積層体A5として用い、この積層体A5を射出成形用金型(図示せず)にインサートした。マトリックス樹脂がポリアミド系樹脂からなり、炭素繊維含有率が重量割合(Wf)で20%の長繊維ペレット(東レ(株)製TLP1146)を用意した。このペレットを用いて、インサートされている積層体A5に対し、外周フレーム部分、ボス、ヒンジ部を有する被着部材B5を射出成形にて形成させ、一体化成形品C5を製造した。インサートした積層体A5には、予め、被着部材B5との接合面に当たる部分に、後述の実施例3−1にておいて説明される熱接着用基材から得られる熱接着用基材テープを貼着しておいた。射出成形は、日本製鋼所(株)製J350EIII射出成形機を用いて行い、シリンダー温度は、280℃とした。
まず、ポリアミド12樹脂(宇部興産(株)製、融点180℃)のペレットを熱プレスし、厚み70μmのフィルム状の熱接着用基材を作成した。次に、実施例1−1に説明したのと同じ要領で、プリプレグを積層し、最後に積層したプリプレグの上から、作成された熱接着用基材を、積層体全体に1枚積層した。
実施例1−2の場合と同じ要領で、積層体A6を金型にインサートして、一体化成形品C7を製造した。
実施例1−1の場合と同じ要領で、積層体A7を製造した。ただし、プリプレグを積層する前に、熱接着用基材として、ポリアミド6フィルム(東レ合成フィルム(株)製レイファンNO1401、厚み50μm、融点210℃)を雌型の積層面の全面に予め配置した。次に、マトリックス樹脂がエポキシ樹脂であり、一方向に配列された炭素繊維群の含有量が重量割合(Wf)で60%の織物プリプレグ(東レ(株)製トレカプリプレグF6343B−05P)を、0°/90°となるように配置した。さらに、マトリックス樹脂がエポキシ樹脂で、一方向に配列された炭素繊維群の含有量が重量割合(Wf)で60%の一方向性プリプレグ(東レ(株)製トレカプリプレグP6053−12)を45°、−45°、−45°、45°となるように4枚積層し、再度、前記織物プリプレグ(F6343B−05P)を、(0°/90°)となるように積層した。最後に、積層したプリプレグの上に、熱接着用基材として、再度、ポリアミド6フィルム(レイファンNO1401)を、積層体全体に積層した。
得られた積層体A7の長方形の底面から、長方形の長辺方向を0°として、0°、22.5°、45°、90°、112.5°、135°方向の曲げ弾性率を測定するため、それぞれの角度で、試験片を切り出した。測定された積層体A7の曲げ弾性率は、22.5°方向で最小となり、そのときの値は、20GPaであった。
実施例1−2の場合と同じ要領で、積層体A7を金型にインサートして、一体化成形品C8を製造した。
前記実施例1−1の場合と同じ要領で、プリプレグを積層し、最後に積層したプリプレグの上に、熱接着用基材として、ポリカーボネートフィルム(バイエル(株)製ポリカーボネートフィルム、厚み50μm)を、積層体A9全体に1枚積層した。
ポリカーボネート樹脂(日本GEP(株)製ポリカーボネート樹脂レキサン121R)と、チョップド炭素繊維(東レ(株)製チョップド炭素繊維TS−12)を、2軸押出機(日本製鋼所(株)製2軸押出機TEX−30α)を用いて、コンパウンドし、繊維含有量30重量%の射出成形用ペレットを用意した。
熱接着性基材を積層せずに、前記実施例1−1の場合と同じ要領で、プリプレグを積層した。
前記実施例1−2の場合と同じ要領で、比較例1−1の積層体PA1を射出成形用金型にインサートして、長繊維ペレット(東レ(株)製長繊維ペレットTLP1146)を用いて、外周フレーム部分、ボス、および、ヒンジ部を射出成形にて形成した。しかし、脱型後直ちに、積層体PA1と射出成形部材PB1とが剥離して、接着強度試験に供すことができなかった。
前記実施例1−5において、予熱することなしに、6MPaの圧力をかけながら、150℃で30分間加熱して、プレス成形を行い、平均の厚み0.9mmの積層体PA3を製造した。
前記実施例1−6の場合と同じ要領で、得られる積層体PA4を金型にインサートして、一体化成形品PC4を製造した。
図9に示された電気・電子機器用モデル筐体C2の斜視図を用いて実施例を説明する。
ポリアミド6樹脂(東レ(株)製ポリアミド6樹脂CM1001)と、チョップド炭素繊維(東レ(株)製チョップド炭素繊維TS−12)を、日本製鋼所(株)製2軸押出機TEX−30αを用いて、コンパウンドし、繊維含有量30重量%の射出成形用ペレットを製造した。
マトリックス樹脂がエポキシ樹脂(熱硬化性樹脂)であり、炭素繊維の含有率が、重量割合(Wf)で63%のプリプレグ(東レ(株)製トレカプリプレグ3051S−12)を所定の大きさにカットし、長さ350mm×幅300mmの積層体を製造した。
実施例2−1で製造された積層体A21を積層体A22とし、これを射出成形用金型にインサートして、前記参考例2−1で調製した射出成形用ペレットを用いて、図9に示す構造部材B2と同様の構造部材B22を射出成形する。得られた一体化成形品C22において、積層体A22と構造部材B22とが強固に一体接合されていた。この一体化成形品C22は、筐体として利用される。
前記実施例2−1の場合と同じ要領で、平織りの炭素繊維織物(東レ(株)製トレカ織物CO6343)にエポキシ樹脂を含浸させた炭素繊維量57体積%のプリプレグを用いて、積層体A23を製造した。積層構成として、長方形の長辺方向を0°として、繊維方向が0°/90°となるように、4枚のプリプレグを積層し、さらに最後に積層したプリプレグの上に、熱接着用基材として、ポリアミド系不織布(呉羽化学社(株)製ポリアミド系不織布ダイナックLNS−0050、目付50g/m2、融点135℃)を積層した。
前記実施例2−2の場合と同じ要領で、積層体A23を積層体A24として、金型にインサートし、構造部材B24を射出成形する。得られた一体化成形品C24における、積層体A24と構造部材B24との垂直接着強度を、強制的にチャックに把持する方法で測定した結果、40℃雰囲気では、垂直接着強度は、21MPaであり、さらに140℃雰囲気では,垂直接着強度は、2MPaであった。
前記実施例2−3の場合と同じ要領で、平織りの炭素繊維織物(東レ(株)製トレカ織物CO6343)に、180℃硬化型エポキシ樹脂を含浸させた炭素繊維量57体積%のプリプレグを用いて、積層体A25を製造した。熱接着用基材として、ポリアミドフィルム(東レ合成フィルム(株)製ポリアミドフィルム、タイプ1401、厚み80μm、融点215℃)を1枚積層した。
前記実施例2−2の場合と同じ要領で、積層体A25を積層体A26として、金型にインサートし、構造部材B26を射出成形する。得られた一体化成形品C26における、積層体A26と構造部材B26との垂直接着強度を、実施例2−4の場合と同様の方法で測定した結果、40℃雰囲気では、垂直接着強度は、15MPaであり、さらに140℃雰囲気では、垂直接着強度は、8MPaであった。
熱接着用基材を積層せずに、前記実施例2−1の場合と同じ要領で実施し、積層体PA21を製造した。
実施例2−2の場合と同じ要領で、比較例2−1の積層体PA21を積層体PA22として、金型にインサートし、構造部材PB22を射出成形した。得られた一体化成形品PC22における、積層体PA22と構造部材PB22との垂直接着強度を、実施例2−2の場合と同様の方法で測定した結果、40℃雰囲気では、垂直接着強度は、0.2MPaであり、さらに140℃雰囲気では、垂直接着強度は、0.1MPaであった。
実施例3−1
3元共重合ポリアミド樹脂(東レ(株)製、3元共重合ポリアミド樹脂CM4000、ポリアミド6/66/610、融点150℃)のペレットを用い、メルトブロー法にて、幅1,000mmの不織布状の基材を製造した。この熱接着用基材の目付は、30g/m2であった。
熱接着用基材として、ポリプロピレン樹脂(チッソ(株)製ポリプロピレン樹脂、融点170℃)を用いて、同様に不織布状の基材を製造した。これを熱接着用基材として用い、予熱プレスを180℃として、実施例3−1と同様の方法で、接着強度Sの評価を行った。
熱接着用基材として、ポリアミド6樹脂(東レ(株)製、ポリアミド6樹脂、融点215℃)を用いて、同様に不織布状の基材を製造した。これを熱接着用基材として用い、予熱プレスを220℃として、実施例3−1と同様の方法で、接着強度Sの評価を行った。
これらの評価結果が、表1に示される。
実施例4−1
前記実施例2−2によって、本発明における電磁波シールド成形品C41の一形態が説明できる。この電磁波シールド成形品C41は、図13における第1の構造体A3と、熱可塑性樹脂からなる第2の構造体B3とが一体化されてなる。さらに、第1の構造体A3のKEC法による電波シールド性は、50dB以上である。
前記比較例2−1によって得られた積層体を第1の構造体A3とする。次に、実施例2−2で使用した金型を使用し、積層体をインサートするかわりに、スペーサーを配置して、参考例2−1の射出成形用ペレットを、射出成形し、第2の構造体B3を作成した。
得られた第1の構造体A3と第2の構造体B3とを、接合面をアルコールにて洗浄した後、前記スリーボンド(株)製2液型接着材3921/3926を用いて接着し、一体化成形品C3を製造した。接着後は、常温で24時間放置した。
図16に、天面181が二層構造を有する第1の構造体A43とこれに接合される第2の構造体B43とからなる電磁波シールド成形品C43の分解斜視図が示される。
参考例1で調整した熱可塑性樹脂を使用し、モデル筐体を射出成形した。製造した成形品の天面の厚みは、1.2mm、電波シールド性は、23dBであった。曲げ弾性率を測定するため、天面長手方向を0°として、0°、30°、60°、90°方向について、それぞれの角度で、試験片を切り出した。ただし、ボス、リブ、ヒンジ、ウェルドを含む部分は除外した。試験片を用い測定された曲げ弾性率は、45°方向で最小となり、その値は、6GPaであった。
1b 積層体5の第5層
2a 積層体5の第2層
2b 積層体5の第4層
3 積層体5の第3層
4a 積層体5の下面
4b 積層体5の上面
5 積層体
11 熱硬化性樹脂層
12 熱可塑性樹脂層
13 強化繊維群
14 熱硬化性樹脂層11、熱可塑性樹脂層12の界面
21 熱硬化性樹脂層
22 熱可塑性樹脂層
23 強化繊維群
24 熱硬化性樹脂層21と熱可塑性樹脂層22との界面
31 熱硬化性樹脂層
32 熱可塑性樹脂層
33 強化繊維群
34 熱硬化性樹脂層31と熱可塑性樹脂層32との界面
41 熱硬化性樹脂層
43 強化繊維群
44 熱硬化性樹脂層41と除去された熱可塑性樹脂層との界面であった面
45 フィラメント43bの間の空隙
51 熱硬化性樹脂層
53 強化繊維群
54 界面
61 被着体B1の端部に積層体A1の表面が接合されていた接合部分
62 積層体A1の表層部の一部の残査
101 天板
102 枠体
111a 引張試験装置の治具
111b 引張試験装置の治具
112 試験片TP2の接着面
61 熱硬化性樹脂
62 熱可塑性樹脂
63 強化繊維束
60 プリプレグ
70 積層体成型工程
71 プリプレグカット工程
72 積層工程
73 加熱成形工程
74 所定の大きさに切り出す後加工工程
80 一体化工程
81 積層体Aを射出成形用金型にインサートする工程
82 熱可塑性樹脂83を射出し、アウトサート成形させる工程
83 熱可塑性樹脂
90 後処理工程
91 補修工程
92 製品
120 射出成形工程
121 熱可塑性樹脂
122 熱可塑性樹脂121を射出成形する工程
123 成形される部材
130 一体化工程
131 プライマー処理工程
132 接着剤塗布工程
133 構造部材PBに、積層体PAが接着せしめられる工程
134 治具固定工程
135 乾燥工程
136 製品
140 後処理工程
141 補修工程
142 製品
151 ヒンジ部
152 ボス部
161−166 プリプレグシート
171 熱接着用基材
181 天面
A1 本発明における積層体(第1層1a)
B1 被着体
A2 本発明における積層体
B2 構造部材
C2 一体化成形品
C3 電磁波シールド成形品
A3 第1の構造体
B3 第2の構造体
A4 積層体
A5 積層体
B5 被着部材
C5 一体化成形品
A43 第1の構造体
B43 第2の構造体
C43 電磁波シールド成形品
PA 従来の積層体
PB 構造部材
PC 一体化成形品
TP2 垂直接着強度の測定用の試験片
Claims (6)
- 同種および/または異種の被着材を熱接着するための基材であって、明細書中に定義された積層体試験片のISO4587に基づく接着強度(S)が、温度100℃において、5.0MPa以上であり、かつ、温度200℃において、1.0MPa以下である熱接着用基材。
- 温度t(℃)のときの接着強度をSt(MPa)とし、温度(t+30)(℃)のときの接着強度をS(t+30)(MPa)としたとき、St≧3×S(t+30)なる関係を満足する温度tが、100℃乃至200℃である請求項1に記載の熱接着用基材。
- 前記基材が、共重合ポリアミド系樹脂からなる請求項1に記載の熱接着用基材。
- 前記共重合ポリアミドが、3元共重合ポリアミド6/66/610を構成成分として含む請求項3に記載の熱接着用基材。
- 前記基材が、不織布またはフィルムの形態を有し、目付が、1乃至100g/m2である請求項1に記載の熱接着用基材。
- 多数本の連続したフィラメントからなる強化繊維群に硬化前の熱硬化性樹脂が含浸せしめられてなるプリプレグの表面に、請求項1に記載の熱接着用基材が配置せしめられ、前記熱硬化性樹脂の硬化反応時に、もしくは、硬化反応前の予熱時に、前記熱接着用基材の熱可塑性樹脂を前記強化繊維群に含浸せしめてなる積層体の製造方法。
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