JP2005262531A - 熱可塑性樹脂の接合方法及びこの接合方法を使用してなる燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】材料管理の容易化を図るとともに、製造コストの低減を実現し、さらにセルの優れた積層組立態様の実現によってセルの良好な気密性を実現する。
【解決手段】レーザーのエネルギーをＷ（ｗ）、レーザーの照射速度をＳ（ｍｍ／ｓ）、レーザーのスポット径をＤ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂のレーザー透過率をＴｒ、熱可塑性樹脂の溶融厚みをＴｈ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂の比重をＳＧ（ｇ／ｃｍ^３）、熱可塑性樹脂の融点をＭＰ（Ｋ）、及び熱可塑性樹脂の定圧比熱をＣｐ（ｋＪ／ｋｇ・Ｋ）とした場合に、下記の式を満たす。
【数４】

【選択図】 図１

Description

本発明は、熱可塑性樹脂の接合方法及びこの接合方法を使用してなる燃料電池に係り、特に、材料管理の容易化と製造コストの低減を実現するととともに、優れた積層組立性の実現によってセルの気密性を良好に実現した燃料電池の製造技術に関する。

一般に、燃料電池は、平板状の電極構造体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly、以下、単に、「ＭＥＡ」と称する。）の両側にセパレータが積層された単セルが１ユニットとされ、複数の単セルが積層されて燃料電池スタックとして構成される。ＭＥＡは、正極（カソード）及び負極（アノード）を構成する一対のガス拡散電極の間にイオン交換樹脂等からなる電解質膜が挟まれた３層構造である。ガス拡散電極は、電解質膜に接触する電極触媒層の外側にガス拡散層が形成されたものである。また、セパレータは、ＭＥＡのガス拡散電極に接触するように積層され、ガス拡散電極との間にガスを流通させるガス流路や冷媒流路が形成されている。このような燃料電池によると、例えば、負極側のガス拡散電極に面するガス流路に燃料である水素ガスを流し、正極側のガス拡散電極に面するガス流路に酸素や空気等の酸化性ガスを流すと電気化学反応が起こり、電気が発生する。

燃料電池は、上記構造を有するため、各ユニット同士を積層する際には、近接する単セルのセパレータ同士が重なり合うこととなる。この積層態様をより具体的にみると、セパレータは金属製部材の外周にジョイント部を介して樹脂層が形成されたものであり、近接するセパレータの樹脂層同士が重なり合うものとなる。よって、セパレータ同士の接合技術には、樹脂層同士の接合技術が応用されている。

このような燃料電池のセパレータの接合に応用される樹脂層同士の接合に関する技術には、以下のようなものが挙げられる。即ち、異種の合成樹脂材料を重ね合わせて両者を接合するにあたり、上記異種の合成樹脂材料のうち、一方をレーザーに対して非吸収性とするとともに、他方をレーザーに対して吸収性とせしめ、この両者の合成樹脂材料を重ね合わせた後、上記レーザーに対して非吸収性の合成樹脂材料の方向からレーザーを照射することにより、両合成樹脂材料の強度を低下させることなく容易に接合する技術が開示されている(特許文献１参照)。また、重ね合わせる樹脂材料の一方はレーザー非吸収性の着色料を用いた樹脂材料とし、他方はレーザー吸収性の着色料を用いた樹脂材料とし、これらを接合する技術が提案されている(特許文献２参照)。さらに、レーザー透過性樹脂同士の接合に際して、その界面に固形状無機物を介在させ、この固形状無機物にレーザーの照準を合わせ、発熱させて両者を接合する技術が開示されている(特許文献３参照)。

また、燃料電池のセパレータの接合方法に関する他の技術には、以下のようなものが挙げられる。即ち、シール剤の塗布時の粘度を１０００〜９０００Ｐａ・ｓとし、さらに塗布圧力、塗布速度、処理温度、及び処理時間の適正化を図ってシールを形成する技術が開示されている（特許文献４参照）。また、両電極からはみ出した高分子電解質膜のはみ出し部に対応する溝部に液状シールを塗布した後、これを一対のセパレータで挟持して仮組立を行い、そのままの状態で液状シールを固化させて単位燃料電池を得る技術が開示されている（特許文献５参照）。さらに、セパレータの金属板が、燃料電池の燃料ガス、酸化ガス、又は冷媒の各流路を有するとともに、セパレータの樹脂部が、燃料ガス、酸化ガス、又は冷媒を通流するための各連通孔を有して構成された燃料電池用金属セパレータとして構成し、射出成形によって金属板と樹脂部とを一体に形成して製造する技術が開示されている（特許文献６参照）。

特公昭６２−４９８５０号公報（特許請求の範囲、発明の効果） 特開２００１−７１３８４号公報（特許請求の範囲） 特開２００１−２３２６８７号公報（特許請求の範囲） 特開２００１−３５７８６１号公報（要約書） 特開２００２−２４６０４４号公報（要約書） 特開２００３−２２３９０３号公報（要約書）

しかしながら、上記特許文献１，２に記載された技術は、同一材料を直接接合するものではなく、レーザー透過性樹脂に、相手材としてレーザー吸収性樹脂を使用しなければならなかった。また、上記特許文献３に記載された技術は、レーザー透過性樹脂同士の接合を行う場合に、レーザーを吸収して発熱する別部材（固形状無機物）が必要であった。よって、上記特許文献１〜３に記載された技術を使用して、樹脂同士を接合する場合には、複数種類の部材が必要であり、製造コストが割高となる問題があった。

また、上記特許文献４に記載した技術では、液状シールを硬化させるために、固体高分子膜及び触媒電極などＭＥＡの構成要素に損傷を与えない範囲の温度と時間で熱硬化させる必要があった。また、上記特許文献５に記載した技術では、特許文献４に記載した技術においては露出している固体高分子電解質膜のシールと拡散層との間に存在するＰＥＭに差圧が掛かった場合に優れた耐久性が実現できないという問題があった。さらに、特許文献６に記載した技術においては、上記のＰＥＭの耐久性に関する問題を解決することができるものの、セパレータとＭＥＡとが別体となり、優れた積層組立性が実現されず、不良セルの交換時に他のセルのシール位置がずれてセルの気密性が悪化するなどの問題があった。

このような事情に鑑み、近年においては、例えば、生産コストの低減を目的として、レーザー透過性樹脂以外の部材が不要な樹脂層同士の技術の開発が要請されていた。また、燃料電池の各ユニットを接合する場合において、樹脂の熱硬化時に、複雑に温度や時間を設定することなく、良好な接合が可能な接合技術の開発も要請されていた。さらに、ＰＥＭに差圧が掛かった場合にも優れた耐久性が実現され、しかも優れた積層組立性の実現によって不良セルの交換時に他のセルのシール位置のずれを防止してセルの良好な気密性を実現し得る、熱可塑性樹脂の接合方法及びこの接合方法を使用してなる燃料電池の開発が要請されていた。

加えて、燃料電池のユニットを積層する場合には、ＭＥＡを挟持するセパレータの間にゴムシールなどを用いるのが一般的である。しかしながら、ユニットの各部の寸法精度ばらつきや、シール面の面粗度及び面圧ばらつき、さらには材料クリープ・硬化などの劣化不純物の溶出などが懸念されるため、耐久性や生産性等の諸問題を抜本的に解決する技術の開発が要請されていた。また、セルの組立は、液状シールを使用することで実現可能であるものの、高温焼成の必要があることから、ＭＥＡの膜及び触媒に悪影響を及ぼすおそれがあり、焼成温度や時間が制限される結果、優れた生産性が実現できないという問題もあった。さらに、このような場合のＭＥＡの位置決めは、手作業により行うため、組立て時にずれが生じて種々の不良が発生するなどの問題もあった。

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、特に、レーザー透過性樹脂同士の接合に際し、レーザー透過性樹脂以外の部材を不要とし、これによって材料管理の容易化を図るとともに、製造コストの低減を実現し、さらにセルの優れた積層組立態様の実現によってセルの良好な気密性を実現し得る、熱可塑性樹脂の接合方法及びこの接合方法を使用してなる燃料電池を提供することを目的としている。

本発明者等は、上記事情に鑑み、セパレータの外周部に存在する樹脂層同士の接合に関し、特に、レーザー透過性樹脂同士の接合のうち、他の部材を使用しない態様について、鋭意研究を重ねた。その結果、発明者等は、レーザー透過性の熱可塑性樹脂同士を用いる場合には、熱可塑性樹脂のレーザー透過率、熱可塑性樹脂の融点、レーザーのエネルギー密度、及びレーザーの照射速度等の適正化を図ることにより、上記種々の要請を満足する熱可塑性樹脂の接合方法を見出し、本発明を完成するに至った。本発明は、このような知見に鑑みてなされたものである。

即ち、本発明の熱可塑性樹脂の接合方法は、樹脂、又は樹脂及びフィラーからなるレーザー透過性の熱可塑性樹脂同士の界面を、レーザー照射により溶融して接合するにあたり、上記レーザーのエネルギーをＷ（ｗ）、レーザーの照射速度をＳ（ｍｍ／ｓ）、レーザーのスポット径をＤ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂のレーザー透過率をＴｒ、熱可塑性樹脂の溶融厚みをＴｈ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂の比重をＳＧ（ｇ／ｃｍ^３）、熱可塑性樹脂の融点をＭＰ（Ｋ）、及び熱可塑性樹脂の定圧比熱をＣｐ（ｋＪ／ｋｇ・Ｋ）とした場合に、下記の式を満たすことを特徴としている。

このような熱可塑性樹脂材料の接合方法においては、複数の熱可塑性樹脂を積層することで、上記熱可塑性樹脂同士の界面が複数存在する場合において、一の界面をレーザー照射により接合した後、上記一の界面に最近の他の界面をレーザー照射により接合し、このような動作を繰り返して、複数の界面を順次接合することや、レーザー照射方向において隣合う複数の界面からなる一の界面群を１回のレーザー照射により接合した後、上記一の界面群に隣合い、且つレーザー照射方向において隣合う複数の界面からなる他の界面群を１回のレーザー照射により接合し、このような動作を繰り返して、複数の界面を順次接合することが望ましい。

次に、本発明は、上記熱可塑性樹脂の接合方法を用いた燃料電池に関するものでもあり、電解質膜の両面に触媒層と拡散層とを備える電極構造体を一対のセパレータで挟み込んで構成された単セルを、複数層積層してなり、上記セパレータは、金属製内側部材と上記金属製内側部材の外周部に設けられた熱可塑性樹脂とを備え、上記熱可塑性樹脂同士が、上記した各接合方法により接合されることによって、上記セパレータ間が接合されていることを特徴としている。ここで、上記した接合方法とは、請求１〜３のいずれかに記載されている接合方法を意味する。

本発明によれば、レーザー透過性である熱可塑性樹脂同士の接合において、熱可塑性樹脂のレーザー透過率、熱可塑性樹脂の融点、レーザーのエネルギー密度、及びレーザーの照射速度等の適正化を図ることにより、レーザー透過性樹脂以外の部材を不要として、燃料電池の製造に際し、材料管理の容易化と製造コストの低減とを実現することができる。さらに、従来のように、ＭＥＡを挟持するセパレータの間にゴムシールなどを用いないことから、ユニットの各部の寸法精度ばらつきや、シール面の面粗度及び面圧ばらつき、さらには材料クリープ・硬化などの劣化不純物の溶出を防止して、耐久性や生産性等の諸問題を抜本的に解決し、併せて優れた積層組立性の実現によって良好なセルの気密性を実現することができる。なお、上記した請求項１の数式の値が０．７未満である場合には、積層した樹脂同士の界面付近が溶融せず、また、１．３を超える場合には、界面にボイドが発生して、接着が好適に達成されない。

以下、本発明の好適な実施形態を、図面を参照して説明する。
図１は、本発明の好適な一の実施形態を示す概念図である。即ち、同図において、符号１はレーザー発生装置、２はレーザー集光レンズ、３はレーザー、４〜６はレーザー透過性であってフィラーを含む熱可塑性樹脂材料を示す。本発明を実施する場合には、図１に示すように、複数枚、ここでは３枚の熱可塑性樹脂材料４〜６を積層し、レーザー発生装置１からレーザー集光レンズ２を通過したレーザー３を熱可塑性樹脂材料４の上方から下方に透過させる。

この際、レーザー３は、熱可塑性樹脂材料４中を通過し、熱可塑性樹脂４と熱可塑性樹脂５との界面に到達する。これら熱可塑性樹脂材料４〜６は、射出成型品であるため、上記界面付近にはフィラーは殆ど存在せず、界面付近は純粋な樹脂材料から構成されている。この樹脂材料は、フィラーに比してレーザーの吸収性に富むことから、上記界面付近では、レーザーが樹脂材料に吸収されるとともに、レーザーが乱反射することにより、発熱が起こり、界面付近が溶融して、熱溶着により樹脂同士が接合される。このように、上記界面を通過したレーザー３は、さらに熱可塑性樹脂材料５中を通過し、熱可塑性樹脂５と熱可塑性樹脂６との界面に到達し、上記と同様の現象を誘引する。

次に、本発明の純然たる実施形態と、従来技術との組み合わせとしての本発明の実施形態とを順次説明する。
図２は、本発明の純然たる実施形態を示し、図２（ａ）は、２枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料１１，１２を接合する場合について示す断面図である。図２（ｂ）は、図２（ａ）中の接合部分１３の拡大図であり、両樹脂１１，１２は同一素材であるため、その界面は、凹凸性が乏しく、乱反射による発熱はあまり期待できない。よって、上記したように、乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面を十分に溶融し、接合を実現することができる。なお、図２（ｃ）は、３枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料１４〜１６を接合する場合について示す断面図である。この場合も、図２（ａ），（ｂ）に示した場合と同様に、樹脂材料１４の上方からレーザーを照射することにより、各界面の発熱による溶融を利用して、各界面が良好に接合される。

これに対し、図３は、従来技術との組み合わせとしての本発明の実施形態を示し、図３（ａ）は、１枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料２１と、１枚のレーザー吸収性の熱可塑性樹脂材料２２とを接合する場合についての従来技術を示す断面図である。図３（ｂ）は、図３（ａ）中の接合部分２３の拡大図であり、両樹脂２１，２２は異種素材であるため、この従来技術においては、主に、レーザーがレーザー吸収性樹脂材料に吸収されることによる発熱を利用することで、レーザー吸収性樹脂材料を溶融し、両樹脂材料の接合を実現することができる。さらに、図３（ｃ）は、２枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料２４，２５と、１枚のレーザー吸収性の熱可塑性樹脂材料２６とを接合する例、即ち従来技術と本発明との組み合わせ例を示す断面図である。この場合には、樹脂材料２４の上方からレーザーを照射することにより、樹脂材料２４と樹脂材料２５との界面では、乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面を溶融し、接合を実現することができ、樹脂材料２５と樹脂材料２６との界面では、主に、レーザーがレーザー吸収性樹脂材料２６に吸収されることによる発熱を利用することで、接合を実現することができる。

このように、レーザー照射により、樹脂とフィラーとからなるレーザー透過性の熱可塑性樹脂同士の界面を、レーザー照射により溶融して接合する場合には、レーザーのエネルギーをＷ（ｗ）、レーザーの照射速度をＳ（ｍｍ／ｓ）、レーザーのスポット径をＤ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂のレーザー透過率をＴｒ、熱可塑性樹脂の溶融厚みをＴｈ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂の比重をＳＧ（ｇ／ｃｍ^３）、熱可塑性樹脂の融点をＭＰ（Ｋ）、及び熱可塑性樹脂の定圧比熱をＣｐ（ｋＪ／ｋｇ・Ｋ）とした場合に、下記の式を満たすことが必要である。

以上は、本発明の熱可塑性樹脂の接合方法の好適な実施形態であるが、以下に、このような接合方法を燃料電池に適用した場合の具体例な実施形態を図面を参照して詳細に説明する。
図４は、本発明の一の実施形態における、燃料電池の各構成部材の接合工程を順次示す断面図であり、図４（ａ）は、２枚のセパレータ３１，３２を積層し、接合する工程を示す。図４（ａ）に示すように、２枚のセパレータ３１，３２は、金属製部材３１ａ，３２ａ、樹脂層３１ｂ，３２ｂ、及び金属製部材３１ａ，３２ａと樹脂層３１ｂ，３２ｂとを連結するジョイント部３１ｃ，３２ｃとからなり、樹脂層３１ｂ，３２ｂには、各種流体が流通する連通孔３１ｄ，３２ｄがそれぞれ形成されている。図４（ａ）に示すように、これら２枚のセパレータ３１，３２を接合する場合には、樹脂層３１ｂ，３２ｂの界面の所定箇所３３，３４を目標に、例えば、下方から矢印３５の方向にレーザーを照射し、界面でのレーザーの乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面を溶融し、接合を実現する。なお、熱可塑性樹脂のレーザー透過率等の諸条件は、上記したとおりである。また、レーザーの照射は、図４（ａ）においては下方から行っているが、上方から行なうこともできる。

次に、図４（ｂ）に示すように、積層されて接合された２枚のセパレータ３１，３２の上方に、ＭＥＡ３６をシール塗布剤３７により接合し、さらにＭＥＡ３６上にシール塗布剤３８を塗布し、単セルを形成して次の工程に備える。

最後に、図４（ｃ）に示すように、図４（ｂ）で形成した複数個の単セル、図４（ｃ）では２個の単セル３９，４０を積層するとともに、最上部にさらにセパレータ４１を積層して、各界面の所定箇所４２〜４９を目標に、例えば、下方から矢印５０の方向にレーザーを照射し、界面でのレーザーの乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面を順次溶融し、接合を実現する。

以上は、一連の燃料電池の製造工程であるが、このように燃料電池を製造する場合には、燃料電池の各所に、レーザー照射による接合部分が出現する。
図５は、図４に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、図５（ａ）は冷媒流路付近の断面図、図５（ｂ）は酸化性ガス流路付近の断面図、及び図５（ｃ）は燃料ガス流路付近の断面図である。図５（ａ）〜（ｃ）中、符号６１はＭＥＡ、６２は冷媒流路（斜線部分）、６３は冷媒連通孔、６４は酸化性ガス流路（斜線部分）、６５は酸化性ガス連通孔、６６は燃料ガス流路（斜線部分）、６７は燃料ガス連通孔である。図５（ａ）〜（ｃ）に示すように、各流路付近での断面においては、いずれも、樹脂層同士の界面の所定箇所６８〜９０に、接合箇所が良好に設けられおり、これにより、優れた接合態様を実現することができる。

図６は、図５に部分的に示した燃料電池の平面図であり、図６（ａ）はＭＥＡカソード面、図６（ｂ）はシール部枠を設けたＭＥＡアノード面、図６（ｃ）はカソードセパレータの冷却面、図６（ｄ）はカソードセパレータの発電面、図６（ｅ）はアノードセパレータの冷却面、図６（ｆ）はアノードセパレータの発電面をそれぞれ示す。ここで、カソード（アノード）セパレータとは、ＭＥＡのカソード（アノード）面と対向するセパレータをそれぞれいう。図６（ａ）〜（ｆ）中、符号９１はＭＥＡ、９２は冷媒流路、９３は冷媒連通孔、９４は酸化性ガス流路、９５は酸化性ガス連通孔、９６は燃料ガス流路、９７は燃料ガス連通孔である。図６（ｃ）〜（ｆ）に示すように、セパレータのいずれの面においても、樹脂層同士の界面の所定箇所９８，９９に点線で示すように、接合箇所が良好に設けられおり、これにより、優れた接合態様を実現することができる。
以上説明したように、本発明のレーザー照射による樹脂層の接合方法を利用した燃料電池においては、レーザー透過性樹脂以外の部材を不要として、燃料電池の製造に際し、材料管理の容易化と製造コストの低減とを実現することができ、しかも、従来のように、ＭＥＡを挟持するセパレータの間にゴムシールなどを用いないことから、優れた積層組立性の実現によって良好なセルの気密性を実現することができる。

図７は、本発明の他の実施形態における、燃料電池の各構成部材の接合工程を順次示す断面図であり、図７（ａ），（ｂ）は、セパレータ１０１とフレーム１０２とによってＭＥＡ１０３をシール剤塗布を介して挟み込み、これらを接合する工程を示す。図７（ａ）に示すように、セパレータ１０１は、金属製部材１０１ａ、樹脂層１０１ｂ、及び金属製部材１０１ａと樹脂層１０１ｂとを連結するジョイント部１０１ｃとからなり、樹脂層１０１ｂには、各種流体が流通する連通孔１０１ｄが形成されている。また、フレーム１０２は、樹脂層１０２ａからなり、樹脂層１０２ａには、各種流体が流通する連通孔１０２ｂが形成されている。なお、ＭＥＡのプロトン交換膜（ＰＥＭ）露出部にはシール剤を塗布することもできる。

図７（ａ）に示すように、セパレータ１０１とフレーム１０２とにより、ＭＥＡ１０３を挟み込んだ後、これらを接合する場合には、図７（ｂ）に示すように、樹脂層１０１ｂ，１０２ａの界面の所定箇所１０４，１０５を目標に、例えば、下方から矢印１０６の方向にレーザーを照射し、界面でのレーザーの乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面を溶融し、接合を実現する。その後、図７（ｂ）に示すように、さらにセパレータ１０７をシール剤塗布１０８によって下方から接合し、単セルを形成して次の工程に備える。

最後に、図７（ｃ）に示すように、図７（ｂ）で形成した複数個の単セル、図７（ｃ）では３個の単セル１０９〜１１１を積層して、各界面又は界面群の所定箇所１１２〜１２９を目標に、例えば、上方から矢印１３０の方向にレーザーを照射し、界面又は界面群でのレーザーの乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面又は界面群を順次溶融し、接合を実現する。ここで、図７（ｃ）に示す界面とは、符号１１２，１１４，１１６，１１８，１２０，１２２，１２４，１２６，１２８により表された箇所を意味し、界面群とは、符号１１３，１１５，１１７，１１９，１２１，１２３，１２５，１２７，１２９により表された箇所を意味する。

以上は、一連の燃料電池の製造工程であるが、このように燃料電池を製造する場合には、燃料電池の各所に、レーザー照射による接合部分が出現する。
図８は、図７（ａ）に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、図８（ａ）はセパレータの冷却面、図８（ｂ）はセパレータの発電面、図８（ｃ）はＭＥＡのカソード面、図８（ｄ）はシール部枠を設けたＭＥＡのアノード面、図８（ｅ）はフレームのセパレータ側面、図８（ｆ）はフレームのＭＥＡ側面である。図８（ａ）〜（ｆ）中、符号１３１はＭＥＡ、１３２は冷媒流路、１３３は冷媒連通孔、１３４は酸化性ガス流路、１３５は酸化性ガス連通孔、１３６は燃料ガス流路、１３７は燃料ガス連通孔である。図８（ａ），（ｂ），（ｅ）に点線１３９で示すように、樹脂層同士の界面の接合箇所が良好に接合されており、これにより優れた接合態様を実現することができる。

次に、図９は、図７（ｂ）に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、図９（ａ）はカソードセパレータの冷却面、図９（ｂ）はカソードセパレータの発電面、図９（ｃ）はアノードセパレータの冷却面、図９（ｄ）はアノードセパレータの発電面をそれぞれ示す。図９（ａ）〜（ｄ）中、符号１４１はＭＥＡ、１４２は冷媒流路、１４３は冷媒連通孔、１４４は酸化性ガス連通孔、１４５は燃料ガス流路、１４６は燃料ガス連通孔である。図９（ａ）〜（ｄ）に示すように、セパレータのいずれの面においても、樹脂層同士の界面の所定箇所１４９，１５０に、点線で示すような接合箇所が良好に設けられおり、これにより、優れた接合態様を実現することができる。
以上説明したように、本例においても、レーザー透過性樹脂以外の部材を不要として、燃料電池の製造に際し、材料管理の容易化と製造コストの低減とを実現することができ、しかも、従来のように、ＭＥＡを挟持するセパレータの間にゴムシールなどを用いないことから、優れた積層組立性の実現によって良好なセルの気密性を実現することができる。

図１０は、本発明のさらに他の実施形態における、燃料電池の各構成部材の接合工程を順次示す断面図であり、図１０（ａ）は、単セルの各構成部材である、セパレータ１５１、フレーム１５２、セパレータ１５３、及びＭＥＡ１５４を示す。同図に示すように、セパレータ１５１，１５３は、金属製部材１５１ａ，１５３ａ、樹脂層１５１ｂ，１５３ｂ、及び金属製部材１５１ａ，１５３ａと樹脂層１５１ｂ，１５３ｂとを連結するジョイント部１５１ｃ，１５３ｃとからなり、樹脂層１５１ｂ，１５３ｂには、各種流体が流通する連通孔１５１ｄ，１５３ｄが形成されているけられている。また、フレーム１５２は、樹脂層１５２ａからなり、樹脂層１５２ａには、各種流体が流通する連通孔１５２ｂが設けられている。

これらの部材を用いて単セルを形成する場合には、図１０（ｂ）に示すように、先ず、セパレータ１５１とフレーム１５２とを積層し、樹脂層１５１ｂ，１５２ａの界面の所定箇所１５５，１５６を目標に、例えば、上方から矢印１５７の方向にレーザーを照射し、界面でのレーザーの乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面を溶融し、接合を実現する。この際には、セパレータ１５１とフレーム１５２との間に、燃料ガス流路が形成される。その後、図１０（ｃ）に示すように、さらにＭＥＡ１５４とセパレータ１５３とをシール剤塗布によって上方から積層して、樹脂層１５１ｂ，１５２ａ，１５３ｂの界面の所定箇所１５８〜１６１を目標に、例えば、上方から矢印１６２の方向にレーザーを照射し、界面でのレーザーの乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面を溶融して、単セルを形成し、次の工程に備える。

最後に、図１０（ｄ）に示すように、図１０（ｃ）で形成した複数個の単セル、図１０（ｄ）では２個の単セル１６３，１６４を積層するとともに、さらに別個セパレータ１６５を積層して、各界面の所定箇所１６６〜１８３を目標に、例えば、上方から矢印１８４の方向にレーザーを照射し、界面又は界面群でのレーザーの乱反射による発熱と、レーザーが樹脂材料に吸収されることによる発熱とを組み合わせて、界面又は界面群を順次溶融し、接合を実現する。ここで、図１０（ｄ）に示す界面とは、符号１６６，１６７，１６９，１７０，１７２，１７３，１７５，１７６，１７８，１７９，１８１，１８２により表された箇所を意味し、界面群とは、符号１６８，１７１，１７４，１７７，１８０，１８３により表された箇所を意味する。

以上は、一連の燃料電池の製造工程であるが、このように燃料電池を製造する場合には、燃料電池の各所に、レーザー照射による接合部分が出現する。
図１１は、図１０（ｄ）に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、図１１（ａ）はカソードセパレータの冷却面、図１１（ｂ）はカソードセパレータの発電面、図１１（ｃ）はフレームのＭＥＡ側面、図１１（ｄ）はアノードセパレータの冷却面、図１１（ｅ）はアノードセパレータの発電面である。図１１（ａ）〜（ｅ）中、符号１９１は冷媒流路、１９２は冷媒連通孔、１９３は酸化性ガス流路、１９４は酸化性ガス連通孔、１９５は燃料ガス流路、１９６は燃料ガス連通孔である。図１１（ａ），（ｂ），（ｄ），（ｅ）に点線１９８〜２００で示すように、樹脂層同士の界面の接合箇所が良好に接合されており、これにより優れた接合態様を実現することができる。
以上説明したように、本例においても、レーザー透過性樹脂以外の部材を不要として、燃料電池の製造に際し、材料管理の容易化と製造コストの低減とを実現することができ、しかも、従来のように、ＭＥＡを挟持するセパレータの間にゴムシールなどを用いないことから、優れた積層組立性の実現によって良好なセルの気密性を実現することができる。

以下に、本発明の実施例を詳細に説明して、本発明の効果を実証する。
図１２は本発明の効果を実証するための樹脂接合態様について示す概念図である。同図に示すように、レーザー透過性の熱可塑性樹脂２１１，２１２とレーザー吸収性の熱可塑性樹脂２１３とを積層し、上方から矢印２１４の方向に波長９４０ｎｍのレーザーを照射して、樹脂２１１〜２１３の各界面の所定箇所２１５，２１６の接合状況を判断した。なお、レーザー透過性の熱可塑性樹脂２１１，２１２のレーザー透過率は１５．９％、それらの融点は２８２℃、２８２℃における定圧比熱は１．８ｋＪ／ｋｇ・Ｋ、溶融厚みの目標値は０．１９ｍｍ、及び比重は１．７７ｇ／ｃｍ^３であった。

なお、本実施例では、レーザーのスポット径、レーザーのエネルギー、レーザーのエネルギー密度、レーザー照射速度を表１に示す条件で、実験例１〜９の各例について接合状況を判断した。その結果を表１に併記する。なお、表１中、接合状態の表記×は、いずれの界面においても接合が達成されなかったか、又は多数のボイドが発生したことを意味し、表記△は、僅かにボイドが発生したことを意味し、表記○は、透過性の樹脂２１１，２１２間は接合されたが、透過性樹脂２１２と吸収性樹脂２１３とは接合されなかったことを意味し、表記◎はいずれの界面においても接合が達成されたことを意味する。

表１によれば、実験例１〜４は、本発明の請求項１に記載の値が０．７未満であるため、いずれの界面も未溶状態であり、接合状態は不良であった。また、実験例８，９は、上記請求項１に記載の値が１．３を超えているため、界面にボイドが形成され、接合状態は不良であった。これらに対し、実験例５〜７は、上記請求項１に記載の値が本発明の範囲内であるため、接合状態は良好であった。

次に、確認作業として、実施例１で好適な結果が得られた実験例６と同一条件（表１の該当部分参照）で、図１３に示すように、レーザー透過性の熱可塑性樹脂２１７，２１８を積層し、上方から矢印２１９の方向に波長９４０ｎｍのレーザーを照射して、樹脂２１７，２１８の界面の所定箇所２２０の接合状況を判断した。なお、レーザー透過性の熱可塑性樹脂２１１，２１２のレーザー透過率は１５．９％、それらの融点は２８２℃、２８２℃における定圧比熱は１．８ｋＪ／ｋｇ・Ｋ、溶融厚みの目標値は０．１９ｍｍ、及び比重は１．７７ｇ／ｃｍ^３であった。

その結果、接合状態は良好であることが確認されたことから、図１３に示すように、最下部にレーザー吸収性の熱可塑性樹脂を積層しない場合であっても、本発明の範囲内の種々の条件を遵守すれば、レーザー透過性の熱可塑性樹脂同士を良好に接合することができることが実証された。

以上説明したように、本発明によれば、他の部材を用いないレーザー透過性である熱可塑性樹脂同士の接合において、熱可塑性樹脂のレーザー透過率、熱可塑性樹脂の融点、レーザーのエネルギー密度、及びレーザーの照射速度等の適正化を図ることにより、レーザー透過性樹脂以外の部材を不要として、燃料電池の製造に際し、材料管理の容易化と製造コストの低減とを実現することができる。さらに、従来のように、ＭＥＡを挟持するセパレータの間にゴムシールなどを用いないことから、ユニットの各部の寸法精度ばらつきや、シール面の面粗度及び面圧ばらつき、さらには材料クリープ・硬化などの劣化不純物の溶出を防止して、耐久性や生産性等の諸問題を抜本的に解決し、併せて優れた積層組立性の実現によって良好なセルの気密性を実現することができる。よって、本発明は、今後製造コスト等の低減が益々要請される、自動車産業をはじめとする燃料電池を使用する種々の技術分野において有用である。

本発明の好適な一の実施形態を示す概念図である。 （ａ）は、２枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料１１，１２を接合する場合について示す断面図であり、（ｂ）は、（ａ）中の接合部分１３の拡大図であり、（ｃ）は、３枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料１４〜１６を接合する場合について示す断面図である。 （ａ）は、１枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料２１と、１枚のレーザー吸収性の熱可塑性樹脂材料２２とを接合する場合についての従来技術を示す断面図であり、（ｂ）は、（ａ）中の接合部分２３の拡大図であり、（ｃ）は、２枚のレーザー透過性の熱可塑性樹脂材料２４，２５と、１枚のレーザー吸収性の熱可塑性樹脂材料２６とを接合する場合についての従来技術と本発明との組み合わせ例を示す断面図である。 本発明の一の実施形態における、燃料電池の各構成部材の接合工程を順次示す断面図であり、（ａ）は、２枚のセパレータ３１，３２を積層し、接合する工程を示し、（ｂ）は単セルの形成工程を示し、（ｃ）は燃料電池の形成工程を示す。 図４に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、（ａ）は冷媒流路付近の断面図、（ｂ）は酸化性ガス流路付近の断面図、及び（ｃ）は燃料ガス流路付近の断面図である。 図５に部分的に示した燃料電池の平面図であり、（ａ）はＭＥＡカソード面、（ｂ）はシール部枠を設けたＭＥＡアノード面、（ｃ）はカソードセパレータの冷却面、（ｄ）はカソードセパレータの発電面、（ｅ）はアノードセパレータの冷却面、（ｆ）はアノードセパレータの発電面をそれぞれ示す。 本発明の他の実施形態における、燃料電池の各構成部材の接合工程を順次示す断面図であり、（ａ），（ｂ）は、セパレータ１０１とフレーム１０２とにより、ＭＥＡ１０３シール剤塗布を介して挟み込み、これらを接合する工程を示し、（ｃ）は燃料電池の形成工程を示す。 図７（ａ）に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、（ａ）はセパレータの冷却面、（ｂ）はセパレータの発電面、（ｃ）はＭＥＡのカソード面、（ｄ）はシール部枠を設けたＭＥＡのアノード面、（ｅ）はフレームのセパレータ側面、（ｆ）はフレームのＭＥＡ側面である。 図７（ｂ）に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、（ａ）はカソードセパレータの冷却面、（ｂ）はカソードセパレータの発電面、（ｃ）はアノードセパレータの冷却面、（ｄ）はアノードセパレータの発電面をそれぞれ示す。 本発明のさらに他の実施形態における、燃料電池の各構成部材の接合工程を順次示す断面図であり、（ａ）は、単セルの各構成部材である、セパレータ１５１、フレーム１５２、セパレータ１５３、及びＭＥＡ１５４を示し、（ｂ）はセパレータ１５１とフレーム１５２との積層工程を示し、（ｃ）はＭＥＡ１５４とセパレータ１５３とをシール剤塗布によって上方からさらに積層する工程を示し、（ｄ）は燃料電池の形成工程を示す。 図１０（ｄ）に示す燃料電池の各部の接合状況を示す断面図であり、（ａ）はカソードセパレータの冷却面、（ｂ）はカソードセパレータの発電面、（ｃ）はフレームのＭＥＡ側面、（ｄ）はアノードセパレータの冷却面、（ｅ）はアノードセパレータの発電面である。 本発明の実施例の一の接合態様を示す概念図である。 本発明の実施例の他の接合態様を示す概念図である。

符号の説明

１…レーザー発生装置
２…レーザー集光レンズ
３…レーザー
４，５，６…レーザー透過性であってフィラーを含む熱可塑性樹脂材料

Claims (4)

1. 樹脂、又は樹脂及びフィラーからなるレーザー透過性の熱可塑性樹脂同士の界面を、レーザー照射により溶融して接合する、熱可塑性樹脂の接合方法であって、
   前記レーザーのエネルギーをＷ（ｗ）、レーザーの照射速度をＳ（ｍｍ／ｓ）、レーザーのスポット径をＤ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂のレーザー透過率をＴｒ、熱可塑性樹脂の溶融厚みをＴｈ（ｍｍ）、熱可塑性樹脂の比重をＳＧ（ｇ／ｃｍ^３）、熱可塑性樹脂の融点をＭＰ（Ｋ）、及び熱可塑性樹脂の定圧比熱をＣｐ（ｋＪ／ｋｇ・Ｋ）とした場合に、下記の式を満たすことを特徴とする熱可塑性樹脂の接合方法。
   

   
2. 複数の熱可塑性樹脂を積層することで、前記熱可塑性樹脂同士の界面が複数存在する場合において、一の界面をレーザー照射により接合した後、前記一の界面に最近の他の界面をレーザー照射により接合し、このような動作を繰り返して、複数の界面を順次接合することを特徴とする請求項１に記載の熱可塑性樹脂の接合方法。
3. 複数の熱可塑性樹脂を積層することで、前記熱可塑性樹脂同士の界面が複数存在する場合において、レーザー照射方向において隣合う複数の界面からなる一の界面群を１回のレーザー照射により接合した後、前記一の界面群に隣合い、且つレーザー照射方向において隣合う複数の界面からなる他の界面群を１回のレーザー照射により接合し、このような動作を繰り返して、複数の界面を順次接合することを特徴とする請求項１に記載の熱可塑性樹脂の接合方法。
4. 電解質膜の両面に触媒層と拡散層とを備える電極構造体を一対のセパレータで挟み込んで構成された単セルを、複数層積層してなる燃料電池において、
   前記セパレータは、金属製内側部材と前記金属製内側部材の外周部に設けられた熱可塑性樹脂とを備え、前記熱可塑性樹脂同士が、請求項１〜３のいずれかに記載の接合方法により接合されることによって、前記セパレータ間が接合されていることを特徴とする燃料電池。

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