JP2004501512A - Led素子用の白色発光蛍光体ブレンド - Google Patents
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Abstract
【選択図】図1
Description
【発明の背景】
本発明は一般に白色光照明装置に関し、具体的には、発光ダイオード(「LED」)から放出された紫外線を白色光に変換するためのセラミック蛍光体ブレンドに関する。
【0002】
白色発光LEDは、液晶ディスプレイのバックライト並びに小型の常用ランプ及び蛍光ランプの代替品として使用されている。S.Nakamura他,“The Blue Laser Diode”10.4章,216〜221頁(Springer社、1997)(その記載内容は援用によって本明細書の一部をなす)に記載されているように、白色発光LEDは青色発光半導体LEDの出力面にセラミック蛍光体層を形成することによって製造される。従来、青色LEDはInGaN単一量子井戸型LEDであり、蛍光体は式Y3Al5O12:Ce3+のセリウム添加イットリウムアルミニウムガーネット(「YAG:Ce」)である。LEDから放出された青色光は蛍光体を励起して黄色光を放出させる。LEDから放出された青色光は蛍光体を透過し、蛍光体から放出された黄色光と混合される。観察者は青色光と黄色光との混色光を白色光として感知する。
【0003】
しかし、青色LED−YAG:Ce蛍光体の白色光照明装置は以下の短所を有する。従来の青色LED−YAG:Ce蛍光体装置は、太陽光に匹敵する6000〜8000Kの範囲内の高い色温度及び約70〜75の典型的な演色指数(CRI)を有する白色光を生ずる。換言すれば、この装置の色度又は色座標は図1に示すCIE色度図で6000K及び8000Kの色温度の間の黒体軌跡(「BBL」)に隣接して位置する。この装置の色温度は、蛍光体の厚さを増大させることで低下させることができる。しかし、蛍光体の厚さが増すと装置の効率が低下してしまう。
【0004】
色温度が比較的高くCRIの比較的低い青色LED−YAG:Ce蛍光体照明装置は極東の照明市場の顧客には受入れられるが、北米市場の顧客は一般に色温度の低い照明装置を好み、ヨーロッパ市場の顧客は一般にCRIの高い照明装置を好む。例えば、北米の顧客は一般に3000〜4100Kの範囲内の色温度を有する装置を好み、ヨーロッパの顧客は一般にCRIが90を上回る装置を好む。
【0005】
図1に示す色度座標及びCIE色度図は、K.H.Butler,“Fluorescent Lamp Phosphors”(ペンシルヴェニア州立大学出版局、1980)98〜107頁、及びG.Blasse他,“Luminescent Materials”(Springer−Verlag社、1994)109〜110頁など幾つかの教科書に詳細に説明されており、その記載内容は援用によって本明細書の一部をなす。BBLに沿って位置する色度座標(すなわち、色点)は、プランクの方程式E(λ)=Aλ−5/(e(B/T)−1) に従う。式中、Eは発光強度、λは発光波長、Tは黒体の色温度、A及びBは定数である。BBL上又はその近傍に位置する色座標は、観察者に快い白色光を生ずる。CRIは、照明装置の演色性と黒体放射体の演色性との類似度を示す相対的測度である。照明装置で照明された一組の試験色の色座標が黒体放射体で照射された同じ試験色の座標と同じであれば、CRIは100に等しい。
【0006】
青色LED−YAG:Ce蛍光体装置のもう一つの短所は、LEDの色出力(例えば、スペクトル出力分布及びピーク発光波長)がLED活性層のバンドギャップ幅及びLEDに印加される電力と共に変化することである。製造時、実際のバンドギャップ幅が所望の幅と大小異なる活性層を有するLEDが一定の比率で製造される。従って、かかるLEDの色出力は所望のパラメーターからずれる。さらに、特定のLEDのバンドギャップが所望の幅を有していても、LEDの動作時にLEDに印加される電力は所望の値からはずれることが多々ある。これもLEDの色出力が所望のパラメーターからずれる原因となる。装置から放出される光はLEDからの青色成分を含むので、LEDの色出力が所望のパラメーターからずれると、装置からの光出力も所望のパラメーターからずれる。所望のパラメーターからのずれが大きくなると、装置の色出力は非白色(すなわち、青味又は黄味がかった白色)に見える。
【0007】
さらに、青色LED−YAG:Ce蛍光体装置の色出力は、LEDランプ製造時に往々にして不可避的かつ日常的に起こる所望のパラメーターからのずれ(すなわち、製造時の系統的変動)により大きく変化する。装置の色出力が蛍光体の厚さに非常に敏感だからである。蛍光体が薄すぎると、LEDから放出される光が蛍光体を通過する量は所望の量を超える。すると、青色LEDの出力が優勢になるため、LED−蛍光体複合装置の光出力は青味がかって見える。他方、蛍光体が厚すぎると、厚いYAG:Ce蛍光体層を通過する青色LED光が所望の量よりも少なくなる。そこでYAG:Ce蛍光体の黄色出力が優勢になるため、LED−蛍光体複合装置は黄味がかって見える。
【0008】
従って、蛍光体の厚さは従来の装置の色出力に影響を及ぼす重要な変数である。残念ながら、青色LED−YAG:Ce蛍光体装置の大規模生産に際して蛍光体の正確な厚さを制御することは困難である。蛍光体の厚さが変動する結果、装置の出力が白色光照明用途には不適当となる場合が多々ある。つまり、装置の色出力が非白色(すなわち、青味又は黄味がかった色)に見えるため、青色LED−YAG:Ce蛍光体装置の製造歩留りが許容し得ないほど低下してしまう。
【0009】
また、青色LED−YAG:Ce蛍光体装置は、青色光と黄色光との分離に原因するハロー効果も示す。LEDは、方向性をもって青色光を放出する。しかし、蛍光体は黄色光を等方的に(すなわち、すべての方向に)放出する。従って、装置からの光出力を垂直に(すなわち、LEDからの発光を直視するように)見ると、光は青味がかった白色に見える。他方、光出力を一定の角度から見ると、黄色蛍光体発光が優勢になるに光は黄味がかって見える。かかる装置からの光出力を平坦な表面に投射すると、青味がかった領域の周囲に黄味がかった光輪が現われる。本発明は、上述の問題を解消もしくは少なくとも低減することを目的とする。
【0010】
【発明の概要】
本発明の一態様によれば、発光ダイオードと、約575〜約620nmのピーク発光波長を有する第1の発光材料と、第1の発光材料とは異なる約495〜約550nmのピーク発光波長を有する第2の発光材料と、第1及び第2の発光材料とは異なる約420〜約480nmのピーク発光波長を有する第3の発光材料とを含む白色光照明装置が提供される。
【0011】
本発明の別の態様によれば、3種類以上の蛍光体を含む白色発光蛍光体ブレンドであって、360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射に応答して蛍光体ブレンドから放出される白色光が3000〜6500Kの範囲内の色温度、70を上回るCRI、及び200lm/Wを上回る視感度を有する白色発光蛍光体ブレンドが提供される。
【0012】
本発明の別の態様によれば、
放射源と、
第1のAPO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、AはSr、Ca、Ba及びMgの1種以上を含む)と、
a)ASiO:Eu2+蛍光体(式中、AはBa、Ca、Sr及びMgの1種以上を含む)、
b)ADSiO:Eu2+蛍光体(式中、AはBa、Ca及びSrの1種以上を含み、DはMg及びZnの1種以上を含む)、及び
c)AAlO:Eu2+蛍光体(式中、AはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)
の1種以上から選択される第2の蛍光体と、
d)AMgAlO:Eu2+蛍光体(式中、AはBa、Ca及びSrの1種以上を含む)、
e)DPOCl:Eu2+蛍光体(式中、DはSr、Ba、Ca及びMgの1種以上を含む)、及び
f)EO*AlO:Eu2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)
g)EAlO:Eu2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、及び
h)GAlO:Eu2+蛍光体(式中、GはK、Li、Na及びRbの1種以上を含む)
の1種以上から選択される第3の蛍光体と
を含む白色光照明装置が提供される。
【0013】
本発明の別の態様によれば、約575〜約620nmのピーク発光波長を有する第1の蛍光体粉末と、約495〜約550nmのピーク発光波長を有する第2の蛍光体粉末と、約420〜約480nmのピーク発光波長を有する第3の蛍光体粉末とをブレンドして蛍光体粉末混合物を調製する工程と、該蛍光体粉末混合物を発光ダイオードに隣接して白色光照明装置内に配置する工程とを含む白色光照明装置の製造方法が提供される。
【0014】
【発明の実施の形態】
先行技術での問題点を考慮すれば、装置の動作時及び製造プロセスにおける変動(例えば、LEDの電力、LED活性層のバンドギャップ幅、及び発光材料の厚さの変動)による影響の少ない色出力を生じる白色光照明装置を得ることが望ましい。本発明者等は、放射源−発光材料装置の色出力が放射源(例えば、LED)から放出される有意の可視放射を含まなければ、かかる装置の色出力はかかる変動による影響が低下するという知見を得た。この場合、装置の色出力はLEDの電力、バンドギャップ幅及び発光材料によって有意には変化しない。「発光材料」という用語は、好ましくはばら粉末又は充填粉末の形態の蛍光体を包含する。
【0015】
装置から放出される白色光が放射源(例えば、LED)から放出される有意の可視成分を含まなければ、装置の色出力は発光材料の厚さによって有意には変化しない。従って、発光材料(例えば、蛍光体)を通過するLED放射の量は装置の色出力に影響を及ぼさない。これは、少なくとも2通りの方法で達成できる。
【0016】
装置の色出力に対する影響を回避する方法の一つは、人間の目には見えない波長の放射を放出する放射源を使用することである。例えば、人間の目には見えない380nm以下の波長を有する紫外線(UV)を放出するようにLEDを構成すればよい。さらに、人間の目は波長380〜400nmの紫外線及び波長400〜420nmの紫色光にはさほど敏感でない。従って、LEDから放出される放射の波長が420nm以下のときは、LEDから放出される放射が蛍光体を通過するか否かを問わず、LED−蛍光体装置の色出力は実質的な影響を受けなくなる。これは、波長約420nm以下の放射は人間の目にはほとんど見えないためである。
【0017】
装置の色出力に対する影響を回避するための第2の方法は、放射源からの放射を通過させない厚い発光材料を使用することである。例えば、LEDが420〜650nmの可視光を放出する場合に、蛍光体の厚さが装置の色出力に影響を及ぼさないようにするには、LEDから放出される可視光の大半が蛍光体を通過しないように蛍光体を十分な厚さにすべきである。ただし、装置の色出力への影響を回避するこの方法は可能ではあるが、装置の出力効率を低下させるので好ましくない。
【0018】
上記いずれの場合も、装置から放出される可視光の色は専ら使用する発光材料の種類に依存する。そこで、LED−蛍光体装置が白色光を放出するようにするには、蛍光体はLED放射による照射時に白色光を放出すべきである。
【0019】
さらに、2種類以上の蛍光体を使用することで、白色光の色特性を所望の色パラメーターに適合するように変化させることができる。例えば、特定の蛍光体を特定の比率で選択することで、白色光の色温度及びCRI又は装置の視感度を最適化することができる。例えば、北米市場で望ましい3000〜6500Kの色温度、70を上回るCRI及び300lm/Wを上回る視感度を有する白色光照明装置が得られるように蛍光体比率を選択してもよい。フラッシュライト用としては、4000〜6500Kの色温度が特に望ましい。別法として、ヨーロッパ市場で望ましい3000〜4100Kの色温度、90を上回るCRI及び200lm/Wを上回る視感度を有する白色光照明装置が得られるように他の蛍光体比率を選択してもよい。
【0020】
本発明者等は、約575〜620nmの範囲内にピーク発光波長を有する第1の橙色発光蛍光体、約495〜約550nmの範囲内にピーク発光波長を有する第2の青緑色発光蛍光体、及び約420〜約480のピーク発光波長を有する第3の青色発光蛍光体を併用すると、観察者はこれらの複合発光を白色光として感知することを見出した。さらに、照明装置のCRIを高めるため、約620〜約670のピーク発光波長を有する第4の赤色発光蛍光体を任意成分として添加してもよい。
【0021】
図2は上記の原理を模式的に示す。図2では、LEDのような放射源1から放出された放射2が、3種類の発光材料層3(例えば、上記のような第1、第2及び第3の蛍光体)に入射する。放射2は、人間の目が感じない波長(例えば、420nm以下の波長)を有し得る。別法では、蛍光体3は有意の放射2を反対側に通過させない程度の厚さを有し得る。入射した放射2を吸収した後、第1の蛍光体は575〜620nmの範囲内にピーク発光波長を有する橙色光4を放出し、第2の蛍光体は495〜550nmの範囲内にピーク発光波長を有する青緑色光5を放出し、第3の蛍光体は420〜480nmの範囲内にピーク発光波長を有する青色光6を放出する。第4の蛍光体が存在する場合、620〜670nmの範囲内にピーク発光波長を有する赤色光7を放出する。観察者8は、橙色光4、青緑色光5、青色光6及び任意要素の赤色光7の組合せを白色光9として感知する。図2は、混色の概念を例示するため、異なる色の光4、5、6及び7が別個の蛍光体領域から発生することを模式的に示す。ただし、各蛍光体を混合して単一の混合蛍光体層3を形成すれば、光4、5、6及び7が同一領域及び/又は蛍光体全体から放出されるようになる。
【0022】
蛍光体やシンチレーターのような発光材料を放射源と併用することで、白色光照明装置を形成することができる。なお、発光材料は放射源の特定の発光波長で高い量子効率を有するのが好ましい。さらに、各々の発光材料は他の発光材料から放出される可視光波長に対して透明であるのが好ましい。
【0023】
1.放射源
放射源1は、蛍光体からの発光を生起させることのできる放射源からなるものであればよい。好ましくは、放射源1はLEDからなる。ただし、放射源1は蛍光ランプ又は高圧水銀灯中の水銀などのガス或いはプラズマディスプレイ中のNe、Ar及び/又はXeなどの貴ガスからなるものでもよい。
【0024】
放射源1は、例えば、LEDから放出された放射2が蛍光体に入射したときに蛍光体3から観察者8に白く見える放射9を放出させるLEDからなるものであればよい。例えば、LEDは適宜III−V、II−VI又はIV−IV半導体層を基材とし、360〜420nmの発光波長を有する半導体ダイオードからなるものでよい。例えば、LEDはGaN、ZnSe又はSiC半導体を基材とする1以上の半導体層を含むものでもよい。また、所望に応じて、LEDは活性領域内に1以上の量子井戸を含んでいてもよい。好ましくは、LEDの活性領域はGaN、AlGaN及び/又はInGan半導体層からなるp−n接合を含んでいてもよい。p−n接合は、薄い非ドープInGan層又は1以上のInGan量子井戸で隔離してもよい。LEDは、360〜420nmの範囲内、好ましくは370〜405nmの範囲内、最も好ましくは370〜390nmの範囲内に発光波長を有し得る。ただし、発光波長が420nmよりも長いLEDを、LEDからの放出光が蛍光体を通過しないような厚さの厚い蛍光体と併用してもよい。例えば、LEDは370、375、380、390又は405nmのような波長を有し得る。
【0025】
以上、白色光照明装置の放射源1については半導体発光ダイオードとして説明してきた。ただし、本発明の放射源は半導体発光ダイオードのみに限定されない。例えば、放射源はレーザーダイオード又は有機発光ダイオード(OLED)からなるものでもよい。上記の好ましい白色光照明装置は単一の放射源1を含む。ただし、放出される白色光を改善したり或いは放出される白色光を異なる色の光と混合するため、所望に応じて装置内に複数の放射源を使用してもよい。例えば、ディスプレイ装置内で白色光照明装置を赤色、緑色及び/又は青色発光ダイオードと併用してもよい。
【0026】
2.第1の蛍光体
第1の発光材料は、放射源1からの入射放射2に応答して約575〜約620nmのピーク発光波長を有する可視光を放出する蛍光体であればよい。放射源1が360〜420nmの範囲内にピーク発光波長を有するLEDからなる場合、第1の蛍光体は、360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射に対して575〜620nmの範囲内にピーク発光波長並びに高い相対視感度及び量子効率を有する商業的に入手可能な蛍光体からなるものであればよい。
【0027】
好ましくは、第1の蛍光体はAPO:Eu2+,Mn2+(式中、AはSr、Ca、Ba及びMgの1種以上を含む)を含む。最も好ましくは、第1の蛍光体はユウロピウム及びマンガンをドープしたピロリン酸アルカリ土類金属塩蛍光体A2P2O7:Eu2+,Mn2+を含む。かかる蛍光体は、(A1−x−yEuxMny)2P2O7(式中、0<x≦0.2、0<y≦0.2)と書くことができる。好ましくは、Aはストロンチウムイオンである。この蛍光体は、LEDから放出される360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射に対して高い視感度及び高い量子効率を有するので、LED放射源用として好ましい。別法として、第1の蛍光体はA3P2O8:Eu2+,Mn2+(式中、AはSr、Ca、Ba及びMgの1種以上を含む)からなるものでもよい。
【0028】
Eu2+及びMn2+をドープしたピロリン酸アルカリ土類金属塩蛍光体では、Euイオンは一般に増感剤として作用し、Mnイオンは一般に活性化剤として作用する。すなわち、Euイオンは放射源から放出された入射エネルギー(すなわち、光子)を吸収し、吸収エネルギーをMnイオンに伝達する。Mnイオンは吸収・伝達されたエネルギーによって励起状態に高められ、AイオンがSrイオンからなるときは約575nmから595nmまで変化するピーク波長をもつ幅の広い放射バンドを放出する。別法として、Aは50モル%のSrイオンと50モル%のMgイオンからなるものとし、APO:Eu2+,Mn2+蛍光体が約615nmのピーク波長を有するSrMgP2O7:Eu2+,Mn2+蛍光体となるようにしてもよい。
【0029】
3.第2の蛍光体
第2の発光材料は、放射源1からの入射放射2に応答して約495〜約550nmのピーク発光波長を有する可視光を放出する蛍光体であればよい。放射源1が360〜420nmの範囲内にピーク発光波長を有するLEDからなる場合、第2の蛍光体は、360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射に対して495〜550nmの範囲内にピーク発光波長並びに高い相対視感度及び量子効率を有する商業的に入手可能な蛍光体からなるものであればよい。例えば、下記の3種類のEu2+活性化ケイ酸アルカリ土類金属塩及びアルミン酸アルカリ土類金属塩蛍光体がこの基準に適合する。
【0030】
かかる蛍光体の一つは、二価ユウロピウムで活性化されたケイ酸アルカリ土類金属塩蛍光体ASiO:Eu2+(式中、AはBa、Ca、Sr及びMgの1種以上を含む)である。好ましくは、ASiO:Eu2+蛍光体は組成A2SiO4:Eu2+を有し、Aは好ましくは60%以上のBa、30%以下のSr、及び10%以下のCaからなる。AがBa又はCaからなる場合、蛍光体のピーク発光波長は約505nmである。AがSrからなる場合、蛍光体のピーク発光波長は約580nmである。従って、所望のピーク波長を得るため、Aは最も好ましくはBaイオンのみ或いは少量のCa及び/又はSrイオンを含むBaイオンからなる。
【0031】
ケイ酸アルカリ土類金属塩蛍光体では、ユウロピウム活性化剤はアルカリ土類金属の格子部位を置換するので、蛍光体は((Ba,Sr,Ca)1−xEux)2SiO4(式中、0<x≦0.2)と書くことができる。ケイ酸アルカリ土類金属塩蛍光体はその他の不純物及びドーパントを含んでいてもよい。例えば、蛍光体は粉末加工中にフッ素含有フラックス化合物(例えば、BaF2又はEuF3)から混入した少量のフッ素を含んでいてもよい。
【0032】
その他の二価ユウロピウムで活性化されたケイ酸アルカリ土類金属塩蛍光体ADSiO:Eu2+(式中、AはBa、Ca及びSrの1種以上を含み、DはMg及びZnの1種以上を含む)も第2の蛍光体として適している。好ましくは、ADSiO:Eu2+蛍光体は組成A2DSi2O7:Eu2+を有する。各同形蛍光体のピーク発光波長及び相対量子効率を下記の表Iに示す。
【0033】
【表1】
【0034】
従って、所望のピーク波長を得るため、Aは最も好ましくはBaイオンのみ或いは少量のCa又はSrイオンを含むBaイオンからなる。
【0035】
ケイ酸アルカリ土類金属塩蛍光体では、ユウロピウム活性化剤はアルカリ土類金属の格子部位を置換するので、蛍光体は(A1−xEux)2DSiO7(式中、0<x≦0.2)と書くことができる。ケイ酸アルカリ土類金属塩蛍光体はその他の不純物及びドーパントを含んでいてもよい。例えば、かかる蛍光体は粉末加工中にフッ素含有フラックス化合物(例えば、BaF2又はEuF3)から混入した少量のフッ素を含んでいてもよい。
【0036】
また、二価ユウロピウムで活性化されたアルミン酸アルカリ土類金属塩蛍光体AAlO:Eu2+(式中、AはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)も第2の蛍光体として用いるのに適している。好ましくは、AAlO:Eu2+蛍光体は組成AAl2O4:Eu2+を有し、Aは50%以上のSrからなり、好ましくは80%以上のSr及び20%以下のBaからなる。AがSrからなる場合、蛍光体のピーク発光波長は約505nmである。AがSrからなる場合、蛍光体のピーク発光波長は約520nmである。AがCaからなる場合、蛍光体のピーク発光波長は約440nmである。従って、所望のピーク波長を得るため、Aは最も好ましくはSrイオン或いはSr及びBaイオンからなる。
【0037】
アルミン酸アルカリ土類金属塩蛍光体では、ユウロピウム活性化剤はアルカリ土類金属の格子部位を置換するので、蛍光体は(A1−xEux)2Al2O4(式中、0<x≦0.2)と書くことができる。アルミン酸アルカリ土類金属塩蛍光体はその他の不純物及びドーパント(例えば、フラックスから混入したフッ素)を含んでいてもよい。
【0038】
ユウロピウムで活性化されたケイ酸アルカリ土類金属塩蛍光体は、G.Blasse他,“Fluorescence of Eu2+ Activated Silicates” 23 Philips Res. Repts.,189〜200(1968)(その記載内容は援用によって本明細書の一部をなす)に詳細に記載されている。ユウロピウムで活性化されたアルミン酸アルカリ土類金属塩蛍光体は、G.Blasse他,“Fluorescence of Eu2+ Activated Alkaline−Earth Aluminates” 23 Philips Res. Repts.,201〜206(1968)(その記載内容は援用によって本明細書の一部をなす)に詳細に記載されている。これらの刊行物には、上述の蛍光体の発光及び励起スペクトルも例示されている。
【0039】
本発明の一態様では、色又はその他の発光特性を最適化するため、第2の蛍光体は所望に応じて複数のケイ酸塩及びアルミン酸塩蛍光体からなるものであってもよい。例えば、第2の蛍光体はASiO:Eu2+とADSiO:Eu2+との組合せ、ASiO:Eu2+とAAlO:Eu2+との組合せ、ADSiO:Eu2+とAAlO:Eu2+との組合せ、或いはASiO:Eu2+とADSiO:Eu2+とAAlO:Eu2+の組合せでよい。上記の蛍光体は、重なり合った層又はブレンドとして同じ照明装置内に配置し得る。
【0040】
4.第3の蛍光体
第3の発光材料は、放射源1からの入射放射2に応答して約420〜約480nmのピーク発光波長を有する可視光を放出する蛍光体であればよい。放射源1が360〜420nmの範囲内にピーク発光波長を有するLEDからなる場合、第3の蛍光体は、360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射に対して420〜480nmの範囲内にピーク発光波長並びに高い視感度及び量子効率を有する商業的に入手可能な蛍光体からなるものであればよい。例えば、下記の2種類の商業的に入手可能なEu2+活性化蛍光体がこの基準に適合する。
【0041】
420〜480nmの範囲内にピーク発光波長を有する第3の蛍光体の一例は、二価ユウロピウムで活性化されたハロリン酸塩蛍光体DPOCl:Eu2+(式中、DはSr、Ba、Ca及びMgの1種以上を含む)である。DPOCl:Eu2+蛍光体は、商業的に入手可能な「SECA」蛍光体D5(PO4)3Cl:Eu2+からなるのが好ましい。発光強度を高めるため、少量のリン酸塩を少量のホウ酸塩で置換してもよい。この蛍光体のピーク発光波長は、ストロンチウムイオンと他のアルカリ土類金属イオンとの比率に応じて変化する。DがSrイオンのみからなる場合、ピーク発光波長は447nmである。SrイオンをBaイオンで置換すればピーク発光が短波長側に移動し、SrイオンをCaイオンで置換すればピーク発光が長波長側に移動する。例えば、5モルのSrイオンのうち0.5モルを0.5モルのCaイオンで置換すると、ピーク発光は452nmに移動する。1モルのSrイオンを0.5モルのCaイオン及び0.5モルのBaイオンで置換すると、ピーク発光は445nmに移動する。従って、好ましいSECA蛍光体組成は(Sr1−y−zBayCaz)5−xEux(PO4)3Cl(式中、0.01≦x≦0.2、0≦y≦0.1、0≦z≦0.1)であり、好ましいピーク発光波長は447〜450nmである。
【0042】
420〜480nmの範囲内にピーク発光波長を有する第3の蛍光体の別の例は、二価ユウロピウムで活性化されたアルミン酸アルカリ土類金属塩蛍光体AMgAlO:Eu2+(式中、DはBa、Ca及びSrの1種以上を含む)である。好ましいアルミン酸塩蛍光体は様々なマグネシウム、アルミニウム及び酸素のモル比を有し、「BAM」の名称で商業的に入手することができる。例えば、好ましいBAM蛍光体の一つはAMg2Al16O27:Eu2+(式中、Aは90%以上のBaイオンを含むのが好ましい)と書くことができる。この蛍光体は組成(Ba1−xEux)Mg2Al16O27(式中、0≦x≦0.2であり、好ましくはx=0.07である)を有する。別法として、BAMはモル比BaMgAl10O17:Eu2+を有する。BAM蛍光体は、Aの格子部位にEu2+活性化剤が存在するため、約450nmに発光ピークを有する。ストロンチウムイオンでのバリウムイオン置換量の増加に伴って、発光ピークは450nmから長波長側に移動する。
【0043】
420〜480nmの範囲内にピーク発光波長を有する第3の蛍光体の別の例は、EO*AlO:Eu2+蛍光体、EAlO:Eu2+蛍光体及び/又はGAlO:Eu2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaイオンの1種以上からなり、GはK、Li、Na及びRbイオンの1種以上を含む)から選択される二価ユウロピウム活性化アルミン酸塩蛍光体を含む。好ましくは、Eは0〜10%のSr又はCaイオンで置換されたBaイオンからなり、Gは0〜10%のLi、Na又はRbイオンで置換されたKを含む。好ましくは、EO*AlO:Eu2+蛍光体はz(BaO)*6Al2O3:Eu2+又はz(Ba1−xEux)O*6Al2O3(式中、1≦z≦1.8、0≦x≦0.2)を含む。EAlO:Eu2+蛍光体はBaAl12O19:Eu2+又は(Ba1−xEux)Al12O19(式中、0≦x≦0.2)を含むのが好ましい。GAlO:Eu2+蛍光体はKAl11O11.07:Eu2+又は(K1−xEux)Al11O11.07(式中、0≦x≦0.2)を含むのが好ましい。EO*AlO、EAlO及びGAlO蛍光体は、以下の参考文献:A.L.N.Stevel及びA.D.M.Schrama−de Pauw, Journal of the Electrochemical Society, 123(1976)691、J.M.P.J.Verstegen, Journal of the Electrochemical Society、121(1974)1623、並びにC.R.Ronda及びB.M.J.Smets, Journal of the Electrochemical Society、136(1989)570に記載されており、その記載内容は援用によって本明細書の一部をなす。
【0044】
本発明の一態様では、第2の蛍光体は、色又はその他の発光特性を最適化するため、所望に応じて、SECA、BAM及び/又は1種以上のアルミン酸塩蛍光体のブレンドからなるものでもよい。
【0045】
5.任意の第4の蛍光体
任意成分としての第4の発光材料は、放射源1からの入射放射2に応答して約620〜約670nmのピーク発光波長を有する可視光を放出する蛍光体であればよい。赤色発光蛍光体は、蛍光体の組合せから放出される白色光のCRIを改善するため、第1、第2及び第3の蛍光体に添加してもよい。CRIは蛍光体からの照明下での試験色が黒体からの照明下と比較してどのように見えるかを示す尺度であるから、蛍光体の発光が個々の色をさらに含むと、蛍光体からの白色光は黒体からの白色光に一段と近づく。放射源1が360〜420nmの範囲内にピーク発光波長を有するLEDからなる場合、第2の蛍光体は、360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射に対して620〜670nmの範囲内にピーク発光波長並びに高い視感度及び量子効率を有する商業的に入手可能な蛍光体からなるものであればよい。例えば、Mn4+で活性化されたフルオロゲルマニウム酸塩蛍光体がこの基準に適合する。
【0046】
例えば、フルオロゲルマニウム酸塩蛍光体はフルオロゲルマニウム酸マグネシウム蛍光体MgO*MgF*GeO:Mn4+(好ましくは、商業的に入手可能な3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+蛍光体)を含むものでもよい。この蛍光体は、623〜664nmの間に室温で6つのピークを有する構造化赤色発光バンドを放出する。
【0047】
6.蛍光体ブレンド
本発明の好ましい一態様によれば、第1、第2、第3、及び任意成分の第4の蛍光体は散在している。最も好ましくは、これらの蛍光体は均質なブレンドを生ずるように混合される。ブレンド中の各蛍光体の量は、蛍光体の種類及び用いられ放射源の種類に依存する。ただし、第1、第2、第3、及び任意成分の第4の蛍光体は、蛍光体からの発光9の組合せが観察者8に白く見えるようにブレンドすべきである。
【0048】
別法として、第1、第2、第3、及び任意成分の第4の蛍光体は放射源1上に形成された別個の層をなすこともできる。ただし、上方の蛍光体層は下方の蛍光体から放出される放射に対して実質的に透明とすべきである。
【0049】
蛍光体粉末ブレンドの組成は、使用する蛍光体の数、所望のブレンドCRI及び視感度、蛍光体の組成、並びに放射源1のピーク発光波長に基づいて最適化し得る。例えば、一定の励起放射波長に対する蛍光体ブレンドの色温度を低下させるため、青色乃至橙色発光蛍光体の比率を下げてもよい。蛍光体ブレンドのCRIを高めるため、赤色発光蛍光体のような第4の蛍光体をブレンドに添加してもよい。
【0050】
本発明の第1の好ましい態様に係る蛍光体ブレンドは、好ましくは3種類以上の蛍光体を含み、360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射又は励起放射に応答して蛍光体ブレンドから放出される白色光は3000〜6500Kの範囲内の色温度、70を上回るCRI、及び200lm/Wを上回る視感度を有する。さらに好ましくは、ブレンドの視感度は264lm/Wを上回り、色温度は3300〜4100Kの範囲内にある。最も好ましくは、視感度は264lm/Wを上回る。
【0051】
本発明の第1の好ましい態様に係る好ましい第1、第2及び第3の蛍光体は、それぞれピロリン酸ストロンチウム、ケイ酸アルカリ土類金属塩及びSECAである。第1の好ましい態様に係るブレンドの組成は、約55〜約75重量%のSr2P2O7:Eu2+,Mn2+蛍光体、約11〜約22重量%の(Ba,Sr,Ca)2SiO4:Eu2+蛍光体、及び約13〜約22重量%の(Sr,Ba,Ca,Mg)5(PO4)3Cl:Eu2+蛍光体を含む。
【0052】
本発明の第2の好ましい態様に係る高CRIの蛍光体ブレンドは、好ましくは4種類以上の蛍光体を含み、360〜420nmの範囲内にピーク波長を有する入射放射に応答して蛍光体ブレンドから放出される白色光は3000〜4100Kの範囲内の色温度、90を上回るCRI、及び200lm/Wを上回る視感度を有する。さらに好ましくは、ブレンドの視感度は264lm/Wを上回り、色温度は3300〜3800Kの範囲内にある。
【0053】
本発明の第2の好ましい態様に係る好ましい第1、第2、第3及び第4の蛍光体は、それぞれピロリン酸ストロンチウム、ケイ酸アルカリ土類金属塩、SECA及びフルオロゲルマニウム酸マグネシウムである。第2の好ましい態様に係るブレンドの組成は、約11〜約43重量%のSr2P2O7:Eu2+,Mn2+蛍光体、約9〜約15重量%の(Ba,Sr,Ca)2SiO4:Eu2+蛍光体、約6〜約14重量%の(Sr,Ba,Ca,Mg)5(PO4)3Cl:Eu2+蛍光体、及び約30〜約71重量%の3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+蛍光体を含む。
【0054】
ただし、上記の蛍光体の代りに、或いは上記の蛍光体に加えて、所望のピーク発光波長を有するその他の蛍光体を使用してもよい。例えば、LED以外の放射源に対しては、254nm及び147nmのピーク波長を有する入射放射に対して高い視感度及び高い量子効率を有する蛍光体をそれぞれ蛍光ランプ及びプラズマディスプレイ用途に使用し得る。蛍光ランプでの水銀ガス発光は254nmのピーク発光波長を有し、プラズマディスプレイでのXeプラズマ放電は147nmのピーク発光波長を有する。
【0055】
7.照明装置
本発明の第1の好ましい実施形態によれば、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体粉末は、LED放射源を含む白色光照明装置内に配置される。かかる白色光照明装置は多種多様な構造を有し得る。
【0056】
第1の好ましい構造を図3に略示する。かかる照明装置は、発光ダイオードチップ11及びLEDチップに電気的に取付けられたリード線13を含む。リード線13は厚いリードフレーム15で支持された細線からなるものでもよいし、或いはリード線が自立性の電極をなしていて、リードフレームを省くこともできる。リード線13はLEDチップ11に電流を供給し、LEDチップ11から放射を放出させる。
【0057】
LEDチップ11はシェル17の内部に封入され、シェル17はLEDチップ及び封入材料19を囲む。好ましくは、封入材料は耐紫外線性エポキシ樹脂からなる。シェル17は、例えばガラス又はプラスチックでよい。封入材料は、例えばエポキシ樹脂又はシリコーンのような高分子物質でよい。ただし、独立シェル17をなくし、封入材料19の外面がシェル17をなすようにしてもよい。LEDチップ11は、例えば、リードフレーム15、自立性の電極、シェル17の底部、或いはシェル又はリードフレームに取付けられた台座で支持し得る。
【0058】
照明装置の第1の好ましい構造は、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体からなる蛍光体層21を含む。蛍光体層21は、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体粉末を含有する懸濁液をLEDチップ11に塗布して乾燥することによって、LEDチップ11の発光面の上方又は発光面上に直接形成し得る。乾燥後、蛍光体粉末は固形の蛍光体層又は被膜21を形成する。シェル17及び封入材料19はいずれも、白色光23がこれらの要素を通過し得るように透明とすべきである。蛍光体は、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体からそれぞれ放出された橙色光、青緑色光、青色光及び任意成分の赤色光からなる白色光23を放出する。
【0059】
図4は、本発明の第1の好ましい実施形態に係る装置の第2の好ましい構造を示す。LEDチップ11上に蛍光体層を形成する代りに蛍光体粉末を封入材料19の内部に散在させた点を除けば、図4の構造は図3のものと同じである。第1の蛍光体粉末は、封入材料19の単一領域内に散在させることもできるし、或いは封入材料の全体積にわたって散在させることもできる。封入材料の内部に蛍光体粉末を散在させるには、例えば、重合体前駆物質に粉末を添加し、次いで重合体前駆物質を硬化させて高分子物質を固化させればよい。別法として、エポキシ樹脂封入材料中に蛍光体粉末を混入してもよい。その他の蛍光体散在方法も使用し得る。蛍光体粉末を予備混合してから粉末混合物を封入材料19に添加してもよいし、或いは蛍光体粉末を別個に封入材料19に添加してもよい。別法として、所望に応じて、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体からなる固形の蛍光体層21を封入材料19中に挿入してもよい。かかる構造では、蛍光体層21はLEDから放出された放射25を吸収し、それに応答して白色光23を放出する。
【0060】
図5は、本発明の第1の好ましい実施形態に係る装置の第3の好ましい構造を示す。LEDチップ11上に蛍光体層を形成する代りに、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体を含む蛍光体層21をシェル17上に形成した点を除けば、図5の構造は図3のものと同じである。蛍光体層21はシェル17の内面に形成するのが好ましいが、所望に応じて、蛍光体層21をシェルの外面に形成してもよい。蛍光体層21は、シェルの全表面に形成してもよいし、或いはシェル17の表面の頂部のみに形成してもよい。
【0061】
もちろん、図3〜5の実施形態を組合わせてもよいし、蛍光体をいずれか2箇所又は3箇所すべて或いはその他の位置に配置してもよく、例えばシェルから分離して配置しても、LEDに組込んでもよい。
【0062】
本発明の第2の好ましい実施形態によれば、第1、第2、第3及び任意成分の第4の粉末は、蛍光ランプ放射源を含む白色光照明装置内に配置される。蛍光ランプの一部分を図6に略示する。ランプ31は、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体からなる蛍光体被膜35をランプカバー33の表面(好ましくは内面)に含む。また、蛍光ランプ31はランプ口金37及び陰極39を含むのが好ましい。ランプカバー33は、陰極39に印加された電圧に応答して紫外線を放出するガス(例えば、水銀)を収容している。
【0063】
本発明の第3の好ましい実施形態によれば、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体粉末は、プラズマディスプレイ装置を含む白色光照明装置内に配置される。S.Shionoya及びW.M.Yen編,“Phosphor Handbook”(CRC Pres,1987,1999)623〜639頁(その記載内容は援用によって本明細書の一部をなす)に記載されている装置のようなAC又はDCプラズマディスプレイパネルなど、あらゆるプラズマディスプレイ装置を使用し得る。図7は、DCプラズマディスプレイ装置41の一つのセルを略示したものである。セルは、第1のガラス板42、第2のガラス板43、1以上の陰極44、1以上の陽極45、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体からなる蛍光体層46、バリヤーリブ47並びに貴ガス空間48を含む。ACプラズマディスプレイ装置では、陰極とガス空間48との間に追加の誘電体層が設けられる。陽極45と陰極44との間に電圧を印加すると、空間48内の貴ガスが短波長の真空紫外線(VUV)を放出し、蛍光体層46を励起して白色光を放出させる。
【0064】
8.加工方法
各々の蛍光体は、例えばどんなセラミック粉体法(例えば、湿式化学法又は固相法)で製造してもよい。
【0065】
好ましくは、ユウロピウム及びマンガンをドープしたピロリン酸ストロンチウム蛍光体からなる第1の蛍光体の製造方法は、以下の工程を含む。最初に、第1の蛍光体の原料化合物をるつぼ内で手作業でブレンド又は混合するか、或いは別の適当な容器(例えば、ボールミル)内で機械的にブレンド又は混合して原料粉末混合物を調製する。原料化合物は、どんな酸化物、リン酸塩、水酸化物、シュウ酸塩、炭酸塩及び/又は硝酸塩系蛍光体原料化合物からなるものでもよい。好ましい蛍光体原料化合物としては、リン酸水素ストロンチウム(SrHPO4)、炭酸マンガン(MnCO3)、酸化ユウロピウム(Eu2O3)及びリン酸水素アンモニウム((NH4)HPO4)粉末が挙げられる。(NH4)HPO4粉末は、好ましくは、生成する第1の蛍光体1モル当り化学量論比の2%過剰量で添加される。また、所望に応じて、若干過剰量のSr化合物を添加してもよい。また、ストロンチウムの一部又は全部をカルシウム、バリウム及び/又はマグネシウムで置換するのが望まれる場合、カルシウム、バリウム及びマグネシウム原料化合物を添加してもよい。次に、原料粉末混合物を約300〜800℃(好ましくは600℃)の空気中で約1〜5時間加熱する。次に、得られた粉末を再度ブレンドし、次いで約1000〜1250℃(好ましくは1000℃)の還元雰囲気中で焼成して、焼成蛍光体塊又はケークを得る。好ましくは、窒素及び0.1〜10%の水素からなる雰囲気の炉内で原料雰囲気混合物を4〜10時間(好ましくは8時間)焼成し、次いで炉の電源を切って同じ雰囲気中で冷却する。
【0066】
好ましくは、第2の好ましい(Ba,Sr,Ca)2SiO4:Eu2+蛍光体の製造方法は、以下の工程を含む。まず、蛍光体の原料化合物をるつぼ内で手作業でブレンド又は混合するか、或いは別の適当な容器(例えば、ボールミル)内で機械的にブレンド又は混合して、原料粉末混合物を調製する。原料化合物は、どんな酸化物、水酸化物、シュウ酸塩、炭酸塩及び/又は硝酸塩系蛍光体原料化合物からなるものでもよい。好ましい蛍光体原料化合物としては、炭酸バリウム(BaCO3)、炭酸ストロンチウム(SrCO3)、炭酸カルシウム(CaCO3)、酸化ユウロピウム(Eu2O3)及びケイ酸(SiO2*xH2O)が挙げられる。好ましくは、生成蛍光体1モル当り0.5〜3モル%量のCaF2などのフラックスを添加する。次に、まず1200〜1400℃の炭素含有雰囲気(例えば、木炭含有雰囲気)中で原料粉末混合物を5〜7時間焼成して、第1の焼成蛍光体塊又はケークを得る。次いで、得られたケークを粉砕及び摩砕して粉末とする。この粉末を次に約900〜1200℃の還元雰囲気中でアニール又は焼成して、第2の焼成蛍光体塊又はケークを得る。好ましくは、窒素及び0.1〜10%の水素からなる雰囲気の炉内で粉末を2〜6時間アニールする。
【0067】
固形焼成蛍光体塊を第1蛍光体粉末に粉砕して、蛍光体粉末が白色光照明装置の一部に容易に塗布できるようにしてもよい。固形蛍光体塊を第1蛍光体粉末にするには、適宜、破砕、摩砕又は微粉砕法(例えば、湿式摩砕、乾式摩砕、ジェットミリング又は破砕)を用いればよい。好ましくは、固形塊をプロパノール、メタノール及び/又は水中での湿式摩砕に付し、乾燥する。
【0068】
第3及び第4の蛍光体は蛍光体粉末として商業的に入手可能であり、その正確な製造方法は重要でない。BAM及びSECA蛍光体の合成法は、S.Shionoya他編,“Phosphor Handbook”(CRC Press,1987,1999)398〜399頁及び416〜419頁に記載されており、その記載内容は援用によって本明細書の一部をなす。一般に、商用BAM蛍光体の製造方法では、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、アルミナ又は水酸化アルミニウム、酸化ユウロピウム及び任意成分のフラックス(例えば、フッ化アルミニウム又は塩化バリウム)からなる出発原料をブレンドする。次に、約1200〜1400℃の還元雰囲気中で原料粉末混合物を焼成して、焼成蛍光体塊又はケークを得る。ケークを同じ条件下で再粉砕し再焼成してもよい。商用SECA蛍光体の製造方法では、炭酸ストロンチウム、オルトリン酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム及び酸化ユウロピウムからなる出発原料をブレンドする。次に、約1000〜1200℃の還元雰囲気中で原料粉末混合物を焼成して、焼成蛍光体塊又はケークを得る。次いで、ケークを粉砕すると蛍光体粉末が得られる。
【0069】
次に、第1、第2、第3及び任意成分の第4の蛍光体粉末をブレンド又は混合して蛍光体粉末ブレンド又は混合物を調製する。粉末は、るつぼ内で手作業でブレンドしてもよいし、別の適当な容器(例えば、ボールミル)で機械的にブレンドしてもよい。蛍光体粉末ブレンドが所望に応じて5種類以上の粉末を含んでいてもよいことはいうまでもない。別法として、塊を微粉砕してブレンドしてもよい。
【0070】
次に、蛍光体粉末ブレンドを白色光照明装置内に配置する。例えば、本発明の第1の好ましい実施形態に関して上述した通り、蛍光体粉末ブレンドをLEDチップ上に配置しても、封入材料中に散在させても、或いはシェルの表面に塗布してもよい。
【0071】
蛍光体粉末ブレンドをLEDチップ又はシェルに塗布する場合には、蛍光体粉末ブレンドと液体からなる懸濁液を用いてLEDチップ又はシェル表面をコートする。懸濁液は、溶剤中に溶解した結合剤を任意成分として含んでいてもよい。好ましくは、結合剤は溶剤(例えば、酢酸ブチル又はキシロール)中に溶解した有機物質(例えば、ニトロセルロース又はエチルセルロース)からなる。結合剤は、粉末粒子同士の付着力及びLED又はシェルに対する粉末粒子の付着力を高める。ただし、所望に応じて、加工を簡単にするために結合剤を省いてもよい。塗布後、懸濁液を乾燥し、加熱して結合剤を蒸発させればよい。溶剤乾燥後、蛍光体粉末ブレンドは蛍光体層21として作用する。
【0072】
蛍光体ブレンドを封入材料19中に散在させる場合には、重合体前駆物質に蛍光体ブレンドを添加し、次いで重合体前駆物質を硬化させて高分子物質を固化させればよい。別法として、蛍光体ブレンドをエポキシ樹脂封入材料中に混入してもよい。その他の蛍光体散在法を使用してもよい。
【0073】
蛍光体ブレンドを蛍光ランプ又はプラズマディスプレイ内に配置する場合には、蛍光体粉末ブレンドと液体からなる懸濁液を用いてランプ又はプラズマディスプレイの内面をコートすればよい。上記の通り、懸濁液は溶剤中に溶解した結合剤を任意成分として含んでいてもよい。
【0074】
9.実施例
以下の実施例は例示にすぎず、本発明の技術的範囲を限定するものではない。
【0075】
実施例1
3種類の蛍光体からなる3種のブレンドを上記の方法で調製した。ブレンドの組成は、各ブレンドと共に用いられる放射源のピーク発光波長に応じて変化させた。一般に、370〜405nmの範囲内にピーク発光波長又は励起波長を有するLED放射源については、励起波長が長いほどブレンド中の第1の橙色発光蛍光体の量を増やし、第2の青緑色発光蛍光体及び第3の青色発光蛍光体の量は減らした。励起波長、ブレンドの組成、並びにブレンドのCIE色座標(ccx及びccy)、色温度、CRI及び視感度を下記の表IIにまとめて示す。
【0076】
【表2】
【0077】
上記表では、以下の略語を使用した。BASI=(Ba0.65,Sr0.2,Ca0.1,Eu0.05)2SiO4、SECA=(Sr,Ba,Ca)5(PO4)3Cl:Eu2+、SrP=Sr2P2O7:Eu2+,Mn2+。視感度は、装置の光度と683lm/Wとの積として定義される。ここで、683lm/Wは555nmでのピーク光度である。装置の光度は、(∫F(λ)Y(λ)dλ)/(∫F(λ)dλ)(式中、F(λ)は発光スペクトルであり、Y(λ)は目の感度曲線である)として定義される。表IIに例示される通り、ブレンドの色温度は3507Kから3767Kまで変化し、CRIは70.5から72.3まで変化し、視感度は346.4lm/Wから349.6lm/Wまで変化した。これらの高視感度ブレンドは、北米の照明市場で販売される白色光照明装置用として好ましい。
【0078】
実施例2
4種類の蛍光体からなる3種のブレンドを上記の方法で調製した。ブレンドの組成は、各ブレンドと共に用いられる放射源のピーク発光波長に応じて変化させた。一般に、370〜405nmの範囲内にピーク発光波長又は励起波長を有するLED放射源については、励起波長が長いほどブレンド中の第1、第2及び第3の蛍光体の量を増やし、第4の蛍光体の量は減らした。励起波長、ブレンドの組成、並びにブレンドのCIE色座標(ccx及びccy)、色温度、CRI及び視感度を下記の表IIIにまとめて示す。
【0079】
【表3】
【0080】
上記表では、以下の略語を使用した。BASI=(Ba0.65,Sr0.2,Ca0.1,Eu0.05)2SiO4、SECA=(Sr,Ba,Ca)5(PO4)3Cl:Eu2+、SrP=Sr2P2O7:Eu2+,Mn2+、及びMgF=3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+。表IIIに例示される通り、ブレンドの色温度は3374Kから3557Kまで変化し、CRIは91.3から93.5まで変化し、視感度は264.7lm/Wから285lm/Wまで変化した。表IIIから、第4の赤色発光蛍光体の添加がCRIの顕著な増大をもたらすことは明らかである。これらの高CRIブレンドは、ヨーロッパの照明市場で販売される白色光照明装置用として好ましい。
【0081】
以上、例示を目的として好ましい実施形態について説明してきた。しかし、以上の説明は本発明の技術的範囲を限定するものではなく、本発明の要旨及び技術的範囲内での様々な変更、適用及び置換は当業者には自明であろう。
【図面の簡単な説明】
【図1】
CIE色度図を示すグラフである。
【図2】
本発明の一実施形態に係る白色光照明装置の略図である。
【図3】
本発明の第1の好ましい実施形態に係るLEDを用いた照明装置の概略断面図である。
【図4】
本発明の第1の好ましい実施形態に係るLEDを用いた照明装置の概略断面図である。
【図5】
本発明の第1の好ましい実施形態に係るLEDを用いた照明装置の概略断面図である。
【図6】
本発明の第2の好ましい実施形態に係る蛍光ランプを用いた照明装置の概略断面図である。
【図7】
本発明の第3の好ましい実施形態に係るプラズマディスプレイを用いた照明装置の概略断面図である。
【符号の説明】
1 放射源
2 放射
3 蛍光体
4 橙色光
5 青緑色光
6 青色光
7 赤色光
8 観察者
9 白色光
11 発光ダイオードチップ
13 リード線
15 リードフレーム
17 シェル
19 封入材料
21 発光材料
23 白色光
25 放射
31 蛍光ランプ
33 ランプカバー
35 蛍光体被膜
37 ランプ口金
39 陰極
41 交通信号機
42 第1のガラス板
43 第2のガラス板
44 陰極
45 陽極
46 蛍光体層
47 バリヤーリブ
48 貴ガス空間
Claims (43)
- 発光ダイオード(11)と、2以上のピーク発光波長を有する1種以上の発光材料(21)とを含む青緑色照明装置であって、前記2以上のピーク発光波長の発光CIE色座標がCIE色度図で五辺形の領域内に位置し、前記五辺形の頂点が下記のCIE色座標を有する青緑色照明装置。
e)x=0.0137及びy=0.4831、
b)x=0.2240及びy=0.3890、
c)x=0.2800及びy=0.4500、
g)x=0.2879及びy=0.5196、並びに
h)x=0.0108及びy=0.7220。 - 前記装置から放出される光は前記発光ダイオード(11)から放出される有意の可視成分を含まない、請求項1記載の装置。
- 前記発光ダイオード(11)のピーク発光波長が360〜420nmの範囲内にある、請求項2記載の装置。
- 前記発光ダイオード(11)が370〜405nmの範囲内にピーク発光波長を有するInGaN活性層を含む、請求項3記載の装置。
- 前記発光材料(21)の発光CIE色座標がx=0.1±0.05及びy=0.52±0.05である、請求項4記載の装置。
- 前記1種以上の発光材料の発光CIE色座標がCIE色度図で四辺形の領域内に位置し、前記四辺形の頂点が下記のCIE色座標を有する、請求項1記載の装置。
a)x=0.000及びy=0.506、
b)x=0.224及びy=0.389、
c)x=0.280及びy=0.450、並びに
d)x=0.000及びy=0.730。 - 前記1種以上の発光材料の発光CIE色座標がCIE色度図で四辺形の領域内に位置し、前記四辺形の頂点が下記のCIE色座標を有する、請求項1記載の装置。
e)x=0.0137及びy=0.4831、
f)x=0.2094及びy=0.3953、
g)x=0.2879及びy=0.5196、並びに
h)x=0.0108及びy=0.7220。 - 前記1種以上の発光材料(21)が単一のAMgAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体を含み、AがBa、Ca及びSrの1種以上を含む、請求項1記載の装置。
- 前記AMgAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体がAMg2Al16O27:Eu2+,Mn2+蛍光体を含み、Aが90%以上のBaを含む、請求項8記載の装置。
- 前記AMg2Al16O27:Eu2+,Mn2+蛍光体がBa1−xEuxMg2−yMnyAl16O27蛍光体を含み、0<x≦0.2であり、0.05≦y≦0.5である、請求項9記載の装置。
- 前記1種以上の発光材料(21)が
i)EO*AlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、
ii)EAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、及び
iii)GAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、GはK、Li、Na及びRbの1種以上を含む)
から選択される単一の蛍光体を含む、請求項1記載の装置。 - 前記EO*AlO:Eu2+,Mn2+蛍光体がxBaO*6Al2O3:Eu2+,Mn2+を含み、前記EAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体が(Ba1−xEux)Al12−yMnyO19−0.5yを含み、前記GAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体が(K1−xEux)Al11−yMnyO11.07−0.5yを含む、請求項11記載の装置。
- 前記1種以上の発光材料(21)が、505nmより短い第1のピーク発光波長を有する第1の蛍光体及び505nmより長い第2のピーク発光波長を有する第2の蛍光体を含む、請求項1記載の装置。
- 前記第1のピーク発光波長が440〜455nmの範囲内にあり、前記第2のピーク発光波長が510〜525nmの範囲内にある、請求項13記載の装置。
- 前記第1の蛍光体が材料(21)が
a)AMgAlO:Eu2+蛍光体(式中、AはBa、Ca及びSrの1種以上を含む)、
b)DPOCl:Eu2+蛍光体(式中、DはSr、Ba、Ca及びMgの1種以上を含む)、
c)EO*AlO:Eu2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、
d)EAlO:Eu2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、及び
e)GAlO:Eu2+蛍光体(式中、GはK、Li、Na及びRbの1種以上を含む)
の1種以上を含む、請求項14記載の装置。 - 前記第2の蛍光体が材料(21)が
f)AMgAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、AはBa、Ca及びSrの1種以上を含む)、
g)EO*AlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、
h)EAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、及び
i)GAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、GはK、Li、Na及びRbの1種以上を含む)
の1種以上を含む、請求項15記載の装置。 - 前記AMgAlO:Eu2+蛍光体がAMg2Al16O27:Eu2+(式中、Aは90%以上のBaを含む)を含み、前記DPOCl:Eu2+蛍光体が(Sr,Ba,Ca,Mg)5(PO4)3Cl:Eu2+を含み、前記AMgAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体がAMg2Al16O27:Eu2+,Mn2+(式中、Aは90%以上のBaを含む)を含み、前記EO*AlO:Eu2+蛍光体がxBaO*6Al2O3:Eu2+を含み、前記EAlO:Eu2+蛍光体が(Ba1−xEux)Al12O19を含み、前記GAlO:Eu2+蛍光体が(K1−xEux)Al11O11.07を含み、前記EO*AlO:Eu2+,Mn2+蛍光体がxBaO*6Al2O3:Eu2+,Mn2+を含み、前記EAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体が(Ba1−xEux)Al12−yMnyO19−0.5yを含み、前記GAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体が(K1−xEux)Al11−yMnyO11.07−0.5yを含む、請求項15記載の装置。
- 前記AMg2Al16O27:Eu2+蛍光体が(Ba1−xEux)Mg2Al16O27(式中、0<x≦0.2)を含み、前記(Sr,Ba,Ca,Mg)5(PO4)3Cl:Eu2+蛍光体が(Sr1−y−zBayCaz)5−xEux(PO4)3Cl(式中、0.01≦x≦0.2、0≦y≦0.1、0≦z≦0.1)を含み、前記AMg2Al16O27:Eu2+蛍光体が(Ba1−xEux)Mg2−yMnyAl16O27(式中、0<x≦0.2、0<y≦0.5)を含み、前記xBaO*6Al2O3:Eu2+蛍光体がBa0.73Eu0.07Mn0.20Al10.9O17.2を含み、前記(Ba1−xEux)Al12−yMnyO19−0.5y蛍光体が(Ba0.86Eu0.14)Al11.60Mn0.40O18.80を含み、前記(K1−xEux)Al11−yMnyO11.07−0.5y蛍光体が(K0.86Eu0.14)Al10.80Mn0.20O10.97を含む、請求項17記載の装置。
- 前記第1の蛍光体が(Ba1−xEux)Mg2Al16O27(式中、0<x≦0.2)を含み、前記第2の蛍光体が(Ba1−xEux)Mg2−yMnyAl16O27(式中、0<x≦0.2、0<y≦0.5)を含む、請求項18記載の装置。
- 前記1種以上の発光材料(21)が、前記第1の蛍光体及び前記第2の蛍光体を約30:70〜約8:92の重量比で含む、請求項19記載の装置。
- 前記第1の蛍光体と前記第2の蛍光体との重量比が約18:82である、請求項20記載の装置。
- 前記第1の蛍光体及び前記第2の蛍光体が散在しているか、或いは前記第1の蛍光体及び前記第2の蛍光体が別個の重なり合った層をなす、請求項21記載の装置。
- 前記第1の蛍光体及び前記第2の蛍光体の少なくとも一方が2種以上の蛍光体のブレンドを含む、請求項13記載の装置。
- 前記発光ダイオード(11)を収容したシェル(17)と、
前記シェル(17)と前記発光ダイオード(11)との間に配置された封入材料(19)とをさらに含んでいて、前記1種以上の発光材料が1種以上の蛍光体を含むと共に、
a)前記蛍光体が前記発光ダイオード(11)の表面に塗布されているか、
b)前記蛍光体が前記封入材料(19)中に散在しているか、或いは
c)前記蛍光体が前記シェル(17)に塗布されている、請求項1記載の装置。 - 前記青緑色照明装置(51)を収容する交通信号機ハウジング(43)と、前記青緑色照明装置(51)の前方に配置された交通信号灯レンズ(45)とをさらに含む、請求項24記載の装置。
- Eu2+活性化剤から放出された放射が第1のピーク発光波長を生じ、Mn2+活性化剤から放出された放射が第2のピーク発光波長を生じる、請求項1記載の装置。
- ハウジング(43)と、
1以上のレンズ(45)と、
420nm以下のピーク発光波長を有する放射源(1)と、
2以上のピーク発光波長を有する1種以上の発光材料(3)とを含む交通信号機であって、前記2以上のピーク発光波長の発光CIE色座標がCIE色度図で四辺形の領域内に位置し、前記四辺形の頂点が下記のCIE色座標を有する、交通信号機。
a)x=0.000及びy=0.506、
b)x=0.224及びy=0.389、
c)x=0.280及びy=0.450、並びに
d)x=0.000及びy=0.730。 - 前記放射源(1)が発光ダイオード(11)を含む、請求項27記載の交通信号機。
- 前記2以上のピーク発光波長の発光CIE色座標がx=0.1±0.05及びy=0.52±0.05である、請求項28記載の交通信号機。
- 前記1種以上の発光材料(1)が、(Ba1−xEux)Mg2Al16O27蛍光体(式中、0<x≦0.2)と(Ba1−xEux)Mg2−yMnyAl16O27蛍光体(式中、0<x≦0.2、0<y≦0.5)とを約30:70〜約8:92の重量比で混合したブレンドを含む、請求項29記載の交通信号機。
- 前記重量比が約18:82である、請求項30記載の交通信号機。
- 第1のピーク発光波長を有する第1の蛍光体粉末と第2のピーク発光波長を有する第2の蛍光体粉末とを混合して、CIE色度図で五辺形の領域内に位置する発光CIE色座標を有し、前記五辺形の頂点が下記のCIE色座標を有するような蛍光体粉末混合物を調製する工程と、
前記蛍光体粉末混合物(3、21)を放射源(1)に隣接して青緑色照明装置内に配置する工程とを含む青緑色照明装置の製造方法。
e)x=0.0137及びy=0.4831、
b)x=0.2240及びy=0.3890、
c)x=0.2800及びy=0.4500、
g)x=0.2879及びy=0.5196、並びに
h)x=0.0108及びy=0.7220。 - 前記放射源(1)が発光ダイオード(11)を含む、請求項32記載の方法。
- 前記発光ダイオード(11)のピーク発光波長が370〜405nmの範囲内にあり、前記蛍光体粉末混合物(21)の発光CIE色座標がx=0.1±0.05及びy=0.52±0.05である、請求項33記載の方法。
- 前記混合工程が、
a)AMgAlO:Eu2+蛍光体(式中、AはBa、Ca及びSrの1種以上を含む)、及び
b)DPOCl:Eu2+蛍光体(式中、DはSr、Ba、Ca及びMgの1種以上を含む)
の1種以上から選択される第1の蛍光体粉末と、
c)AMgAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、AはBa、Ca及びSrの1種以上を含む)、
d)EaO*AlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、
e)EAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、EはBa、Sr及びCaの1種以上を含む)、及び
f)GAlO:Eu2+,Mn2+蛍光体(式中、GはK、Li、Na及びRbの1種以上を含む)
の1種以上から選択される第2の蛍光体粉末とを混合することを含む、請求項34記載の方法。 - 前記第1の蛍光体粉末と前記第2の蛍光体粉末とを混合する前記工程が、(Ba1−xEux)Mg2Al16O27(式中、0<x≦0.2)と(Ba1−xEux)Mg2−yMnyAl16O27(式中、0<x≦0.2、0<y≦0.5)とを約30:70〜約8:92の重量比で混合することを含む、請求項35記載の方法。
- 前記重量比が約18:82である、請求項36記載の方法。
- 前記発光ダイオード(11)をシェル(17)内に配置する工程と、前記シェル(17)に封入材料(19)を充填する工程とをさらに含む、請求項33記載の方法。
- a)前記蛍光体粉末混合物と溶媒とを含む懸濁液を前記発光ダイオード(11)の表面に塗布し、前記懸濁液を乾燥させる工程、
b)前記封入材料(19)中に前記蛍光体粉末混合物(21)を散在させる工程、或いは
c)前記蛍光体粉末混合物と溶媒とを含む懸濁液を前記シェル(17)に塗布し、前記懸濁液を乾燥させる工程
をさらに含む、請求項38記載の方法。 - 前記蛍光体粉末混合物(21)の発光CIE色座標がCIE色度図で四辺形の領域内に位置し、前記四辺形の頂点が下記のCIE色座標を有する、請求項32記載の方法。
a)x=0.000及びy=0.506、
b)x=0.224及びy=0.389、
c)x=0.280及びy=0.450、並びに
d)x=0.000及びy=0.730。 - 前記照明装置(51)を交通信号機ハウジング(43)内に配置する工程をさらに含む、請求項40記載の方法。
- 前記蛍光体粉末混合物の発光CIE色座標がCIE色度図で四辺形の領域内に位置し、前記四辺形の頂点が下記のCIE色座標を有する、請求項32記載の方法。
e)x=0.0137及びy=0.4831、
f)x=0.2094及びy=0.3953、
g)x=0.2879及びy=0.5196、並びに
h)x=0.0108及びy=0.7220。 - 前記照明装置を自動車用ディスプレイ内に配置する工程をさらに含む、請求項42記載の方法。
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