JP2004152748A - エタノール酸化用電極触媒およびそれを用いた直接エタノール型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】白金およびルテニウム、スズ、タングステン、モリブデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種以上の元素からなる元素混合体を有効成分としてなり、この元素混合体は少なくとも多元合金として構成され金属触媒として作用し、これを電極触媒としてアノードに使用することにより、エタノールの電極酸化反応の速度を大きく向上する。この電極触媒をアノードに使用することにより、今までは全く不可能であったエタノールを改質せずに燃料として使用しながらも高出力な直接エタノール型燃料電池を得る。
【選択図】 図4
Description
CH3OH+H2O→CO2+3H2
を利用するもので、改質(Steam Reforming)プロセスと101、CO低減(CO Removal)プロセス102とを含む。
CH3OH+H2O→6H++6e-+CO2
アノード触媒(アノード極)では、
CH3OH+xPt→PtxCH2OH+H++e-
CH2OH+xPt→PtxCHOH+H++e-
CHOH+xPt→PtxCOH+H++e-
CHOH+xPt→PtxCO+2H++2e-
PtxCHOH+PtOH→HCOOH+H++e-+xPt
その際、COH(またはHCO)あるいはCOが白金に対する強い吸着種となり、この吸着種に対してRuが以下の作用を及ぼす。
Ru+H2O→RuOH+H++e-
PtxCOH+RuOH→CO2+2H++2e-+xPt+Ru
PtxCO++RuOH→CO2+H++e-+xPt+Ru。
O2+4H++4e-→2H2O
炭素を一つ含む化合物であるメタノールでさえ、上記のように推測される複雑な反応過程を含んでいる。これに対しエタノールは炭素を二つ含み、アノード酸化反応の複雑さはメタノールのアノード酸化反応と比べようもない。
C2H5OH+3H2O→12H++12e-+2CO2
と表される。
請求項1に記載したように、
タングステン、スズ、モリブデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とを含む元素混合体よりなることを特徴とするエタノール酸化用電極触媒により、または
請求項2に記載したように、
タングステン、スズ、モリプデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とルテニウムとを含む元素混合体よりなることを特徴とするエタノール酸化用電極触媒により、または
請求項3に記載したように、
前記元素混合体は多元系合金を形成し、前記多元系合金は、単結晶、多結晶、非晶質、これらの元素の固溶体、微粒子クラスター構造のいずれかよりなる特徴とする請求項1または2記載のエタノール酸化用電極触媒により、または
請求項4に記載したように、
筺体と、
前記筺体中に配設され、アノードおよびカソードにより挟持された電解質膜と、
前記筺体中に設けられ、エタノールを主成分とする燃料を前記アノードに供給する燃料供給路とよりなる燃料電池において、
前記アノードは、タングステン、スズ、モリブデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とからなる元素混合体よりなることを特徴とする直接エタノール型燃料電池により、または
請求項5に記載したように、
筺体と、
前記筺体中に配設され、アノードおよびカソードにより挟持された電解質膜と、
前記筺体中に設けられ、エタノールを主成分とする燃料を前記アノードに供給する燃料供給路とよりなる燃料電池において、
前記アノードは、タングステン、スズ、モリプデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とルテニウムとからなる元素混合体よりなることを特徴とする直接エタノール型燃料電池により、または
請求項6に記載したように、
筺体と、
前記筺体中に格納された、各々がアノードとカソードと前記アノードおよびカソードの間に挟持された電解質膜とよりなる複数のセルと
前記筺体中に設けられエタノールを主成分とする燃料を、前記複数のセル中のアノードに供給する燃料供給路と、
前記筺体中に設けられ、酸化剤を前記複数のセル中のカソードに供給する酸化剤供給路とよりなり、
前記筺体中において前記複数のセルは、それぞれの正負極をバイポーラプレートを介して交互に順次積層され、
前記複数のセルの各々において、前記アノードとして、請求項1,2,5のいずれか一項記載の電極触媒を用いたことを特徴とする、直接エタノール型燃料電池により、または
請求項7に記載したように、
筺体と、
前記筺体中に格納された、各々がアノードとカソードと前記アノードおよびカソードの間に挟持された電解質膜とよりなる複数のセルと
前記筺体中に設けられエタノールを主成分とする燃料を、前記複数のセル中のアノードに供給する燃料供給路と、
前記筺体中に設けられ、酸化剤を前記複数のセル中のカソードに供給する酸化剤供給路とよりなり、
前記筺体中において前記複数のセルは平面状に配列され、
前記筺体中において前記複数のセルは直列に接続され、
前記複数のセルの各々において、前記アノードとして、請求項1,2,5のいずれか一項記載の電極触媒を用いたことを特徴とする、直接エタノール型燃料電池により、または
請求項8に記載したように、
請求項4から請求項7のいずれか一項記載の燃料電池を搭載したことを特徴とする電子機器により、解決する。
本発明の構成及び動作を説明するために、まず、燃料電池の構造(形態)について述べる。図2は、一般的な燃料電池の単一構成要素である単セル構造を示す概念図であり、本発明においてもかかる態様のものを使用することができる。すなわち図2は、本発明の第1の実施形態による固体高分子電解質型燃料電池(PEFC)10の構成を示す。
[第2の実施の形態]
図3は、本発明の第2の実施形態によるPEFC20の構成を示す模式図である。
直径6mmの金箔(厚さ0.05mm)に溶接器を用いて0.2mmの金線を溶接してリード部とした。この金箔部の両面にスバッタ製膜法で厚さ約0.1μmの白金層(Pt100)を設け比較例1の電極とした。1規定の硫酸水溶液に1モル/リットルとなるようにエタノールを加えて被検液とした。この溶液に、比較例1の電極を作用極、対極に白金線、参照極にAg/AgClを使用して、電位規制法によるエタノール酸化の電気化学測定を電位走査速度10mV/秒で行った。
比較例1と同じ金の基体上にスパッタ製膜法で厚さ約0.1μmの白金-タングステン合金層(Pt85W15)をカル−セル式多元スパッタ装置(ANELVA社製L−350−S−C)を用いて行った。この実験では製膜を、金の基体を予め100Wの高周波放電にて1分間逆スパッタした後、10Paの圧力下でスパッタターゲットを約1分間プリスパッタし、その後で本スパッタを実行することにより行った。
実施例3〜9および比較例3の実験においては、表3に示す基盤上に、同じ表3の合金電極触媒層を設けた他は、全て実施例1と同様にしてエタノール電極酸化の試験を行った。その際、合金電極触媒の作製は上述の実施例1〜2、比較例1〜2と同様な条件でスパッタ製膜により所望の合金組成が調製できるよう、スパッタ製膜時にスパッタターゲットに印加する高周波電力を調整した。
(実施例10)
本発明の電極触媒である多元合金触媒の組成、構造のキャラクタライゼーションの結果を実施例10として示す。本実施例ではスパッタ製膜による多元合金化を典型例とする。
[第3の実施形態]
図6は、複数のセルを積層した本発明の第3の実施形態によるPEFC40の構成を示す。
(実施例11)
本実施例では図2に示すMEAを用いて、図6のバイポーラ板を用いたスタック方式による様々な燃料電池発電ユニットを試作した。
[第4の実施形態]
次に本発明の第4の実施形態において、上記実施例11と同様な単セルを図3に示される方法で平面接続方式により構成し発電ユニットCを構成した。
[第5の実施の形態]
図7は、本発明の第4の実施の形態による電子装置80の構成を示す。
(実施例12)
実施例11で説明した試作発電ユニットA2にパワーコンディショナ(電圧調整器等)や周辺制御器等を付設して燃料電池システムを構成した。
1b 筐体
2 イオン交換膜
3 カソード
4 アノード
5 酸化剤流路
6 液体燃料収納部
7 燃料を収納した容器
101 STRプロセス
102 CO低減プロセス
102A WGSプロセス
102B PROX プロセス
Claims (8)
- タングステン、スズ、モリブデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とを含む元素混合体よりなることを特徴とするエタノール酸化用電極触媒。
- タングステン、スズ、モリプデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とルテニウムとを含む元素混合体よりなることを特徴とするエタノール酸化用電極触媒。
- 前記元素混合体は多元系合金を形成し、前記多元系合金は、単結晶、多結晶、非晶質、これらの元素の固溶体、微粒子クラスター構造のいずれかよりなる特徴とする請求項1または2記載のエタノール酸化用電極触媒。
- 筺体と、
前記筺体中に配設され、アノードおよびカソードにより挟持された電解質膜と、
前記筺体中に設けられ、エタノールを主成分とする燃料を前記アノードに供給する燃料供給路とよりなる燃料電池において、
前記アノードは、タングステン、スズ、モリブデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とからなる元素混合体よりなることを特徴とする直接エタノール型燃料電池。 - 筺体と、
前記筺体中に配設され、アノードおよびカソードにより挟持された電解質膜と、
前記筺体中に設けられ、エタノールを主成分とする燃料を前記アノードに供給する燃料供給路とよりなる燃料電池において、
前記アノードは、タングステン、スズ、モリプデン、銅、金、マンガン、バナジウムから選ばれる少なくとも一種の元素と白金とルテニウムとからなる元素混合体よりなることを特徴とする直接エタノール型燃料電池。 - 筺体と、
前記筺体中に格納された、各々がアノードとカソードと前記アノードおよびカソードの間に挟持された電解質膜とよりなる複数のセルと
前記筺体中に設けられエタノールを主成分とする燃料を、前記複数のセル中のアノードに供給する燃料供給路と、
前記筺体中に設けられ、酸化剤を前記複数のセル中のカソードに供給する酸化剤供給路とよりなり、
前記筺体中において前記複数のセルは、それぞれの正負極をバイポーラプレートを介して交互に順次積層され、
前記複数のセルの各々において、前記アノードとして、請求項1,2,5のいずれか一項記載の電極触媒を用いたことを特徴とする、直接エタノール型燃料電池。 - 筺体と、
前記筺体中に格納された、各々がアノードとカソードと前記アノードおよびカソードの間に挟持された電解質膜とよりなる複数のセルと
前記筺体中に設けられエタノールを主成分とする燃料を、前記複数のセル中のアノードに供給する燃料供給路と、
前記筺体中に設けられ、酸化剤を前記複数のセル中のカソードに供給する酸化剤供給路とよりなり、
前記筺体中において前記複数のセルは平面状に配列され、
前記筺体中において前記複数のセルは直列に接続され、
前記複数のセルの各々において、前記アノードとして、請求項1,2,5のいずれか一項記載の電極触媒を用いたことを特徴とする、直接エタノール型燃料電池。 - 請求項4から請求項7のいずれか一項記載の燃料電池を搭載したことを特徴とする電子機器。
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