JP2003272658A - 平板型固体酸化物形燃料電池とその作製方法 - Google Patents
平板型固体酸化物形燃料電池とその作製方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 耐久性に優れる平板型固体酸化物形燃料電池
とその製造方法を提供する。 【解決手段】燃料極、電解質、空気極の３層からなるセ
ルと、セル同士を電気的に接続するためのセパレーター
を順次積層させた構造からなる平板型固体酸化物形燃料
電池において、前記セパレーターがセルを支持しかつこ
のセルとの間に通気空間を形成させる複数の突起を有す
る立体形状の金属基板と、前記金属基板表面にエアロゾ
ルデポジション法により形成した導電性酸化物層、とか
らなり、前記導電性酸化物層を介して前記セルと前記金
属基板との間で電子の移動を生じせしめることを特徴と
する平板型固体酸化物形燃料電池。
とその製造方法を提供する。 【解決手段】燃料極、電解質、空気極の３層からなるセ
ルと、セル同士を電気的に接続するためのセパレーター
を順次積層させた構造からなる平板型固体酸化物形燃料
電池において、前記セパレーターがセルを支持しかつこ
のセルとの間に通気空間を形成させる複数の突起を有す
る立体形状の金属基板と、前記金属基板表面にエアロゾ
ルデポジション法により形成した導電性酸化物層、とか
らなり、前記導電性酸化物層を介して前記セルと前記金
属基板との間で電子の移動を生じせしめることを特徴と
する平板型固体酸化物形燃料電池。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、平板型固体酸化物
形燃料電池とその製造方法に関する。
形燃料電池とその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】平板型固体酸化物形燃料電池は空気極、
電解質、燃料極の３層からなるセルとセル同士を電気的
に接続するためのセパレーターを順次積層させた構造か
らなる。セパレーターはセルの空気極側に酸化剤を燃料
極側に燃料ガスを流すためのガス流路が設けられてい
る。セルの大きさは５ｃｍ×５ｃｍ〜１０ｃｍ×１０ｃ
ｍ程度の大きさが一般的に提案されており、セパレータ
ーの形状としては、直交状の溝が形成されているもの
や、ディンプル形状などが提案されている。従来のセパ
レーターの材料には1000℃程度の高温で酸化剤、燃料ガ
スの両方の雰囲気下で化学的に安定なＬａＳｒＣｒＯ３
などの導電性酸化物が提案されていた。しかしながら、
加工性が悪いこと、コストが高いことなどの理由によっ
て、金属製セパレーターが提案されたが、上記雰囲気下
で長期間使用すると表面に酸化膜が形成され、セル／セ
パレーター間の接触抵抗が増加するという問題があっ
た。これに対して特開平８−２０３５４４において、溶
射法を用いて金属を基材としてその全表面に導電性酸化
物層が形成された固体酸化物形燃料電池用セパレーター
の製造方法が提案され、また、特開平８−２７３６８１
において、溶射法によるコーティング後に加熱処理する
方法が提案されている。
電解質、燃料極の３層からなるセルとセル同士を電気的
に接続するためのセパレーターを順次積層させた構造か
らなる。セパレーターはセルの空気極側に酸化剤を燃料
極側に燃料ガスを流すためのガス流路が設けられてい
る。セルの大きさは５ｃｍ×５ｃｍ〜１０ｃｍ×１０ｃ
ｍ程度の大きさが一般的に提案されており、セパレータ
ーの形状としては、直交状の溝が形成されているもの
や、ディンプル形状などが提案されている。従来のセパ
レーターの材料には1000℃程度の高温で酸化剤、燃料ガ
スの両方の雰囲気下で化学的に安定なＬａＳｒＣｒＯ３
などの導電性酸化物が提案されていた。しかしながら、
加工性が悪いこと、コストが高いことなどの理由によっ
て、金属製セパレーターが提案されたが、上記雰囲気下
で長期間使用すると表面に酸化膜が形成され、セル／セ
パレーター間の接触抵抗が増加するという問題があっ
た。これに対して特開平８−２０３５４４において、溶
射法を用いて金属を基材としてその全表面に導電性酸化
物層が形成された固体酸化物形燃料電池用セパレーター
の製造方法が提案され、また、特開平８−２７３６８１
において、溶射法によるコーティング後に加熱処理する
方法が提案されている。
【０００３】
【発明が解決しようとしている課題】上述した金属基材
表面上の導電性酸化物層は図１のように金属基板の全表
面積に形成されたものであるが、燃料電池の起動や停止
時の温度変化に伴い、金属基板との熱膨張係数の差によ
る熱応力を原因とした剥離が発生しやすい。また、同導
電性酸化物層は溶射法において形成されたものであり、
基材との密着性は高くないため、前記熱応力を原因とし
た剥離が発生しやすい。その結果、セルとセパレーター
間の接触抵抗が増加して発電性能が低下するといった課
題を有している。また、溶射法は高温プロセスが必要と
なり、エネルギー消費量の問題や、コスト高の要因とな
っている。特開平８−２７３６８１に開示される溶射法
で成膜した後に加熱処理を行えば、さらにコストが増加
する原因となる。
表面上の導電性酸化物層は図１のように金属基板の全表
面積に形成されたものであるが、燃料電池の起動や停止
時の温度変化に伴い、金属基板との熱膨張係数の差によ
る熱応力を原因とした剥離が発生しやすい。また、同導
電性酸化物層は溶射法において形成されたものであり、
基材との密着性は高くないため、前記熱応力を原因とし
た剥離が発生しやすい。その結果、セルとセパレーター
間の接触抵抗が増加して発電性能が低下するといった課
題を有している。また、溶射法は高温プロセスが必要と
なり、エネルギー消費量の問題や、コスト高の要因とな
っている。特開平８−２７３６８１に開示される溶射法
で成膜した後に加熱処理を行えば、さらにコストが増加
する原因となる。
【０００４】本発明は上記課題を解決するためになされ
たものであり、耐久性に優れるセパレーターとその製造
方法を提供するものである。
たものであり、耐久性に優れるセパレーターとその製造
方法を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に第一の発明は、燃料極、電解質、空気極の３層からな
るセルと、セル同士を電気的に接続するためのセパレー
ターを順次積層させた構造からなる平板型固体酸化物形
燃料電池において、前記セパレーターがセルを支持しか
つこのセルとの間に通気空間を形成させる複数の突起を
有する立体形状の金属基板と、前記金属基板表面にエア
ロゾルデポジション法により形成した導電性酸化物層、
とからなり、前記導電性酸化物層を介して前記セルと前
記金属基板との間で電子の移動を生じせしめることを特
徴とする平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。本件
において、導電性酸化物とは、温度が７００〜１０００
℃において、その導電率が１Ｓ・ｃｍ−１以上である酸
化物セラミックスのことを言う。また、エアロゾルデポ
ジション法とは、微粒子をガス中に分散させたエアロゾ
ルを基板の表面に向けて噴射して衝突させ、焼成させる
ことなく微粒子の構成材料からなる構造物層を基板表面
に形成させる方法のことを言う。
に第一の発明は、燃料極、電解質、空気極の３層からな
るセルと、セル同士を電気的に接続するためのセパレー
ターを順次積層させた構造からなる平板型固体酸化物形
燃料電池において、前記セパレーターがセルを支持しか
つこのセルとの間に通気空間を形成させる複数の突起を
有する立体形状の金属基板と、前記金属基板表面にエア
ロゾルデポジション法により形成した導電性酸化物層、
とからなり、前記導電性酸化物層を介して前記セルと前
記金属基板との間で電子の移動を生じせしめることを特
徴とする平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。本件
において、導電性酸化物とは、温度が７００〜１０００
℃において、その導電率が１Ｓ・ｃｍ−１以上である酸
化物セラミックスのことを言う。また、エアロゾルデポ
ジション法とは、微粒子をガス中に分散させたエアロゾ
ルを基板の表面に向けて噴射して衝突させ、焼成させる
ことなく微粒子の構成材料からなる構造物層を基板表面
に形成させる方法のことを言う。
【０００６】導電性酸化物層とセルとの接触において
は、直接これらを接触させても良いし、セルや金属基板
の変形などによる接触不良を防止することを目的とし
て、セルの燃料極と接触する側では、導電性酸化物層と
セルの間にNiフェルトなどを介在させ、セルの空気極と
接触する側においては、ランタンコバルタイトなどの導
電性酸化物粉末を介在させるなどしてもよい。また、セ
ルにおいては、電極と電解質の界面に、活性化過電圧を
低減させるための触媒層材料を介在させたり、触媒層材
料と電極材料を組成的、微構造的に傾斜構造とさせても
良い。
は、直接これらを接触させても良いし、セルや金属基板
の変形などによる接触不良を防止することを目的とし
て、セルの燃料極と接触する側では、導電性酸化物層と
セルの間にNiフェルトなどを介在させ、セルの空気極と
接触する側においては、ランタンコバルタイトなどの導
電性酸化物粉末を介在させるなどしてもよい。また、セ
ルにおいては、電極と電解質の界面に、活性化過電圧を
低減させるための触媒層材料を介在させたり、触媒層材
料と電極材料を組成的、微構造的に傾斜構造とさせても
良い。
【０００７】本発明によれば、前記金属基板表面にエア
ロゾルデポジション法により導電性酸化物層を形成する
ため、燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴う導電性
酸化物層と金属基板の熱膨張係数の差による熱応力を原
因とした導電性酸化物層の剥離を抑制し、耐久性に優れ
る平板型固体酸化物形燃料電池を提供することが可能で
ある。
ロゾルデポジション法により導電性酸化物層を形成する
ため、燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴う導電性
酸化物層と金属基板の熱膨張係数の差による熱応力を原
因とした導電性酸化物層の剥離を抑制し、耐久性に優れ
る平板型固体酸化物形燃料電池を提供することが可能で
ある。
【０００８】上記目的を達成するために第二の発明は、
燃料極、電解質、空気極の３層からなるセルとセル同士
を電気的に接続するためのセパレーターを順次積層させ
た構造からなる平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記セパレーターがセルを支持しかつこのセルとの間に
通気空間を形成させる複数の突起を有する立体形状の金
属基板と、この突起の先端部分を覆うようにして前記金
属基板に直接接合された複数の導電性酸化物層を有し、
前記導電性酸化物層を介して前記セルと前記金属基板の
間で電子の移動を生じせしめることを特徴とする平板型
固体酸化物形燃料電池を提供する。
燃料極、電解質、空気極の３層からなるセルとセル同士
を電気的に接続するためのセパレーターを順次積層させ
た構造からなる平板型固体酸化物形燃料電池において、
前記セパレーターがセルを支持しかつこのセルとの間に
通気空間を形成させる複数の突起を有する立体形状の金
属基板と、この突起の先端部分を覆うようにして前記金
属基板に直接接合された複数の導電性酸化物層を有し、
前記導電性酸化物層を介して前記セルと前記金属基板の
間で電子の移動を生じせしめることを特徴とする平板型
固体酸化物形燃料電池を提供する。
【０００９】本発明によれば、金属基板上に形成された
導電性酸化物層を突起状に小面積ずつ配置するため、燃
料電池の起動や停止時の温度変化に伴う導電性酸化物層
と金属基板の熱膨張係数の差による熱応力を原因とした
導電性酸化物層の剥離を抑制し、耐久性に優れる平板型
固体酸化物形燃料電池を提供することが可能である。金
属基板の突起を覆う導電性酸化物層は、セルとの接触領
域にのみに施されるのがよいが、これに限定されず突起
それぞれにおけるこの領域の面積より大きくなっても良
い。セルとの総接触面積が大きいほど接触抵抗を低減す
る観点からは好適であるが、突起上の導電性酸化物層の
それぞれの面積が小さいほど温度変化時における膜の割
れや剥離が少なく好適である。従って、突起の数を多く
するほど都合がよい。導電性酸化物層それぞれの面積に
ついては、膜厚や導電性酸化物層と金属基板との熱膨張
係数の差、これらの間の密着性、金属基板の弾性率など
との関係から一義的には定義できず、これらの組み合わ
せから最適な値を採用すると良い。
導電性酸化物層を突起状に小面積ずつ配置するため、燃
料電池の起動や停止時の温度変化に伴う導電性酸化物層
と金属基板の熱膨張係数の差による熱応力を原因とした
導電性酸化物層の剥離を抑制し、耐久性に優れる平板型
固体酸化物形燃料電池を提供することが可能である。金
属基板の突起を覆う導電性酸化物層は、セルとの接触領
域にのみに施されるのがよいが、これに限定されず突起
それぞれにおけるこの領域の面積より大きくなっても良
い。セルとの総接触面積が大きいほど接触抵抗を低減す
る観点からは好適であるが、突起上の導電性酸化物層の
それぞれの面積が小さいほど温度変化時における膜の割
れや剥離が少なく好適である。従って、突起の数を多く
するほど都合がよい。導電性酸化物層それぞれの面積に
ついては、膜厚や導電性酸化物層と金属基板との熱膨張
係数の差、これらの間の密着性、金属基板の弾性率など
との関係から一義的には定義できず、これらの組み合わ
せから最適な値を採用すると良い。
【００１０】上記目的を達成するために第三の発明は、
請求項１、２に記載の平板型固体酸化物形燃料電池にお
いて、前記導電性酸化物層が前記セルの空気極と接触す
る側と燃料極と接触する側の両面に設けられており、前
記セルの空気極と接触する側の導電性酸化物層の主成分
が少なくともランタンとアルカリ土類元素を含むペロブ
スカイト型酸化物であり、かつ、前記セルの燃料極と接
触する側の導電性酸化物層の主成分が少なくともランタ
ンとクロムを含むペロブスカイト型酸化物であることを
特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。
請求項１、２に記載の平板型固体酸化物形燃料電池にお
いて、前記導電性酸化物層が前記セルの空気極と接触す
る側と燃料極と接触する側の両面に設けられており、前
記セルの空気極と接触する側の導電性酸化物層の主成分
が少なくともランタンとアルカリ土類元素を含むペロブ
スカイト型酸化物であり、かつ、前記セルの燃料極と接
触する側の導電性酸化物層の主成分が少なくともランタ
ンとクロムを含むペロブスカイト型酸化物であることを
特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。
【００１１】金属基板の材料としては燃料電池の運転温
度が８００℃以下の中温域の場合には、熱膨張係数のマ
ッチングの観点より、ＳＵＳ４３０、およびその開発材
料などのフェライト系ステンレス材料が望ましく、運転
温度が８００℃以上の高温域の場合には耐熱性の観点よ
り、インコネル６００やハステロイ、あるいは希土類元
素がドープされたＮｉ基合金などの耐熱金属材料が好適
である。
度が８００℃以下の中温域の場合には、熱膨張係数のマ
ッチングの観点より、ＳＵＳ４３０、およびその開発材
料などのフェライト系ステンレス材料が望ましく、運転
温度が８００℃以上の高温域の場合には耐熱性の観点よ
り、インコネル６００やハステロイ、あるいは希土類元
素がドープされたＮｉ基合金などの耐熱金属材料が好適
である。
【００１２】本発明によれば、セルの空気極と接触する
側の導電性酸化物層の主成分を少なくともランタンを含
むペロブスカイト形酸化物とすることによって、導電性
酸化物層の膜抵抗を低くすることができるともに、金属
基板と導電性酸化物層界面に酸化クロム膜が形成された
場合に、導電性酸化物層中のランタンとアルカリ土類元
素が酸化クロム膜中に拡散固溶し、アリカリ土類元素が
ドープされたランタンクロム酸化物となることで導電性
を有するため、抵抗の大幅な増大を抑制することができ
る。また、セルの燃料極と接触する側の導電性酸化物層
の主成分を少なくともランタンとクロムを含むペロブス
カイト型酸化物とすることによって、加湿燃料ガス雰囲
気中においても導電性酸化物層の膜抵抗を低くすること
ができるともに、金属基板と導電性酸化物層の界面に酸
化クロム膜が形成された場合に、導電性酸化物層中のラ
ンタンが酸化クロム膜中に拡散固溶し、導電性を有する
ランタンクロム酸化物を形成することができるため、抵
抗の大幅な増大を抑制することができる。
側の導電性酸化物層の主成分を少なくともランタンを含
むペロブスカイト形酸化物とすることによって、導電性
酸化物層の膜抵抗を低くすることができるともに、金属
基板と導電性酸化物層界面に酸化クロム膜が形成された
場合に、導電性酸化物層中のランタンとアルカリ土類元
素が酸化クロム膜中に拡散固溶し、アリカリ土類元素が
ドープされたランタンクロム酸化物となることで導電性
を有するため、抵抗の大幅な増大を抑制することができ
る。また、セルの燃料極と接触する側の導電性酸化物層
の主成分を少なくともランタンとクロムを含むペロブス
カイト型酸化物とすることによって、加湿燃料ガス雰囲
気中においても導電性酸化物層の膜抵抗を低くすること
ができるともに、金属基板と導電性酸化物層の界面に酸
化クロム膜が形成された場合に、導電性酸化物層中のラ
ンタンが酸化クロム膜中に拡散固溶し、導電性を有する
ランタンクロム酸化物を形成することができるため、抵
抗の大幅な増大を抑制することができる。
【００１３】上記目的を達成するために第四の発明は、
請求項３に記載の平板型固体酸化物形燃料電池におい
て、前記導電性酸化物層が前記セルの空気極と接触する
側と燃料極と接触する側の両面に設けられており、前記
セルの空気極と接触する側の導電性酸化物層の主成分が
アルカリ土類元素がドープされたランタンマンガナイ
ト、アルカリ土類元素がドープされたランタンコバルタ
イト、アルカリ土類元素とFeがドープされたランタンコ
バルタイト、アルカリ土類元素がドープされたランタン
クロマイト、またはこれらの混合物であり、セルの燃料
極と接触する側の導電性酸化物層がアルカリ土類元素を
ドープしたランタンクロマイトであることを特徴とする
平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。
請求項３に記載の平板型固体酸化物形燃料電池におい
て、前記導電性酸化物層が前記セルの空気極と接触する
側と燃料極と接触する側の両面に設けられており、前記
セルの空気極と接触する側の導電性酸化物層の主成分が
アルカリ土類元素がドープされたランタンマンガナイ
ト、アルカリ土類元素がドープされたランタンコバルタ
イト、アルカリ土類元素とFeがドープされたランタンコ
バルタイト、アルカリ土類元素がドープされたランタン
クロマイト、またはこれらの混合物であり、セルの燃料
極と接触する側の導電性酸化物層がアルカリ土類元素を
ドープしたランタンクロマイトであることを特徴とする
平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。
【００１４】本発明によれば、セルの空気極と接触する
側の導電性酸化物層の主成分がアルカリ土類元素がドー
プされたランタンマンガナイト、アルカリ土類元素がド
ープされたランタンコバルタイト、アルカリ土類元素と
Feがドープされたランタンコバルタイト、アルカリ土類
元素がドープされたランタンクロマイト、またはこれら
の混合物とすることによって、導電性酸化物層の膜抵抗
を低くすることができるともに、金属基板と導電性酸化
物層界面に酸化クロム膜が形成された場合に、導電性酸
化物層中のランタンとアルカリ土類元素が酸化クロム膜
中に拡散固溶し、アリカリ土類元素がドープされたラン
タンクロム酸化物となることで導電性を有するため、抵
抗の大幅な増大を抑制することができる。また、セルの
燃料極と接触する側の導電性酸化物層をアルカリ土類元
素をドープしたランタンクロマイトとすることによっ
て、加湿燃料ガス雰囲気中においても導電性酸化物層の
膜抵抗を低くすることができるともに、金属基板と導電
性酸化物層の界面に酸化クロム膜が形成された場合に、
導電性酸化物層中のランタンが酸化クロム膜中に拡散固
溶し、導電性を有するランタンクロム酸化物を形成する
ことができるため、抵抗の大幅な増大を抑制することが
できる。
側の導電性酸化物層の主成分がアルカリ土類元素がドー
プされたランタンマンガナイト、アルカリ土類元素がド
ープされたランタンコバルタイト、アルカリ土類元素と
Feがドープされたランタンコバルタイト、アルカリ土類
元素がドープされたランタンクロマイト、またはこれら
の混合物とすることによって、導電性酸化物層の膜抵抗
を低くすることができるともに、金属基板と導電性酸化
物層界面に酸化クロム膜が形成された場合に、導電性酸
化物層中のランタンとアルカリ土類元素が酸化クロム膜
中に拡散固溶し、アリカリ土類元素がドープされたラン
タンクロム酸化物となることで導電性を有するため、抵
抗の大幅な増大を抑制することができる。また、セルの
燃料極と接触する側の導電性酸化物層をアルカリ土類元
素をドープしたランタンクロマイトとすることによっ
て、加湿燃料ガス雰囲気中においても導電性酸化物層の
膜抵抗を低くすることができるともに、金属基板と導電
性酸化物層の界面に酸化クロム膜が形成された場合に、
導電性酸化物層中のランタンが酸化クロム膜中に拡散固
溶し、導電性を有するランタンクロム酸化物を形成する
ことができるため、抵抗の大幅な増大を抑制することが
できる。
【００１５】上記目的を達成するための第五の発明は、
請求項１から４に記載の平板型固体酸化物形燃料電池に
おいて、前記導電性酸化物層の厚みが１μm以上３０μm
以下であることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電
池を提供する。
請求項１から４に記載の平板型固体酸化物形燃料電池に
おいて、前記導電性酸化物層の厚みが１μm以上３０μm
以下であることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電
池を提供する。
【００１６】本発明によれば、導電性酸化物層の厚みを
１μm以上３０μm以下とするこことにより、さらに耐久
性の高い平板型固体酸化物型燃料電池を提供することが
可能である。導電性酸化物層の厚みが１μm以上３０μm
以下であることの理由は、厚みが１μｍ以上であること
によって金属基板表面に電気抵抗の高い酸化被膜の形成
を抑制する効果が大きくなり、厚みが３０μｍ以下であ
ることによって燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴
う熱応力を原因とした導電性酸化物層の剥離抑制効果が
高くなるためである。
１μm以上３０μm以下とするこことにより、さらに耐久
性の高い平板型固体酸化物型燃料電池を提供することが
可能である。導電性酸化物層の厚みが１μm以上３０μm
以下であることの理由は、厚みが１μｍ以上であること
によって金属基板表面に電気抵抗の高い酸化被膜の形成
を抑制する効果が大きくなり、厚みが３０μｍ以下であ
ることによって燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴
う熱応力を原因とした導電性酸化物層の剥離抑制効果が
高くなるためである。
【００１７】上記目的を達成するための第六の発明は、
請求項１から４に記載の平板型固体酸化物形燃料電池に
おいて、前記導電性酸化物層の厚みが５μm以上２０μm
以下であることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電
池を提供する。
請求項１から４に記載の平板型固体酸化物形燃料電池に
おいて、前記導電性酸化物層の厚みが５μm以上２０μm
以下であることを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電
池を提供する。
【００１８】本発明によれば、導電性酸化物層の厚みを
５μm以上２０μm以下とするこことにより、さらに耐久
性の高い平板型固体酸化物型燃料電池を提供することが
可能である。導電性酸化物層の厚みが５μm以上２０μm
以下であることの理由は、厚みが５μｍ以上であること
によって金属基板表面に電気抵抗の高い酸化被膜の形成
を抑制する効果がさらに大きくなり、厚みが２０μｍ以
下であることによって燃料電池の起動や停止時の温度変
化に伴う熱応力を原因とした導電性酸化物層の剥離抑制
効果がさらに高くなるためである。
５μm以上２０μm以下とするこことにより、さらに耐久
性の高い平板型固体酸化物型燃料電池を提供することが
可能である。導電性酸化物層の厚みが５μm以上２０μm
以下であることの理由は、厚みが５μｍ以上であること
によって金属基板表面に電気抵抗の高い酸化被膜の形成
を抑制する効果がさらに大きくなり、厚みが２０μｍ以
下であることによって燃料電池の起動や停止時の温度変
化に伴う熱応力を原因とした導電性酸化物層の剥離抑制
効果がさらに高くなるためである。
【００１９】上記目的を達成するための第七の発明は、
エアロゾルデポジション法により前記導電性酸化物層を
前記金属基板の表面に形成させてなる請求項２から６に
記載の平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。
エアロゾルデポジション法により前記導電性酸化物層を
前記金属基板の表面に形成させてなる請求項２から６に
記載の平板型固体酸化物形燃料電池を提供する。
【００２０】本発明によれば、前記金属基板表面にエア
ロゾルデポジション法により導電性酸化物層を形成する
ため、燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴う熱応力
を原因とした導電性酸化物層の剥離を抑制し、さらに耐
久性に優れる平板型固体酸化物形燃料電池を提供するこ
とが可能である。
ロゾルデポジション法により導電性酸化物層を形成する
ため、燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴う熱応力
を原因とした導電性酸化物層の剥離を抑制し、さらに耐
久性に優れる平板型固体酸化物形燃料電池を提供するこ
とが可能である。
【００２１】また本発明では、導電性酸化物微粒子をガ
ス中に分散させたエアロゾルを、セルを支持しかつこの
セルとの間に通気空間を形成させる複数の突起を有する
立体形状の金属基板の、少なくとも前記突起の先端部分
に向けて噴射して衝突させ、焼成させることなく前記導
電性酸化物微粒子の構成原料からなる複数の導電性酸化
物層を少なくとも前記突起の先端部分に形成させること
を特徴とする、前記金属基板と前記導電性酸化物層から
なるセパレーターの作製工程と、このセパレーターと燃
料極、電解質、空気極の３層からなるセルを順次積層さ
せる工程からなる平板型固体酸化物形燃料電池の作製方
法を提供する。上述の作製方法である、基板上に酸化物
などの脆性材料の厚膜（層）を形成する手法のエアロゾ
ルデポジション法について説明する。エアロゾルデポジ
ション法は、主にセラミックスなどの脆性材料の微粒子
をガスに分散させたエアロゾルを、室温などの比較的低
温環境下で金属材質などの基板へ向けて、数十〜数百ｍ
／ｓｅｃの速度にて噴射用ノズルを通して吹き付けるこ
とにより、焼成を経ることなくセラミックスの厚膜を基
板上に形成させる手法であり、この厚膜構造物は粒子が
結合せずに単にパッキングされた状態の圧粉体ではな
く、焼成体に似た、結晶同士がともに接合した高強度の
構造物を形成できるところに特徴がある。溶射などの手
法に較べて緻密質で高硬度の厚膜を形成させることがで
きる。金属などの延性材料を基板に使用する場合は、微
粒子が衝突する衝撃により、脆性材料が基板に食い込ん
だアンカー部を形成するために、密着強度に優れる特徴
がある。またノズルを任意の形状にすることにより、ス
ポット的に厚膜（層）を形成させることが容易である。
この方法を用いて固体酸化物形燃料電池用のセパレータ
ーを作製することにより、導電性酸化物層と金属基板と
の密着性が良好で、緻密度が高いゆえに構造的に導電性
に優れたセパレーターを得ることが可能であり、耐久性
に優れ、発電性能の良好な平板型固体酸化物形燃料電池
を作製することが可能となる。
ス中に分散させたエアロゾルを、セルを支持しかつこの
セルとの間に通気空間を形成させる複数の突起を有する
立体形状の金属基板の、少なくとも前記突起の先端部分
に向けて噴射して衝突させ、焼成させることなく前記導
電性酸化物微粒子の構成原料からなる複数の導電性酸化
物層を少なくとも前記突起の先端部分に形成させること
を特徴とする、前記金属基板と前記導電性酸化物層から
なるセパレーターの作製工程と、このセパレーターと燃
料極、電解質、空気極の３層からなるセルを順次積層さ
せる工程からなる平板型固体酸化物形燃料電池の作製方
法を提供する。上述の作製方法である、基板上に酸化物
などの脆性材料の厚膜（層）を形成する手法のエアロゾ
ルデポジション法について説明する。エアロゾルデポジ
ション法は、主にセラミックスなどの脆性材料の微粒子
をガスに分散させたエアロゾルを、室温などの比較的低
温環境下で金属材質などの基板へ向けて、数十〜数百ｍ
／ｓｅｃの速度にて噴射用ノズルを通して吹き付けるこ
とにより、焼成を経ることなくセラミックスの厚膜を基
板上に形成させる手法であり、この厚膜構造物は粒子が
結合せずに単にパッキングされた状態の圧粉体ではな
く、焼成体に似た、結晶同士がともに接合した高強度の
構造物を形成できるところに特徴がある。溶射などの手
法に較べて緻密質で高硬度の厚膜を形成させることがで
きる。金属などの延性材料を基板に使用する場合は、微
粒子が衝突する衝撃により、脆性材料が基板に食い込ん
だアンカー部を形成するために、密着強度に優れる特徴
がある。またノズルを任意の形状にすることにより、ス
ポット的に厚膜（層）を形成させることが容易である。
この方法を用いて固体酸化物形燃料電池用のセパレータ
ーを作製することにより、導電性酸化物層と金属基板と
の密着性が良好で、緻密度が高いゆえに構造的に導電性
に優れたセパレーターを得ることが可能であり、耐久性
に優れ、発電性能の良好な平板型固体酸化物形燃料電池
を作製することが可能となる。
【００２２】
【発明の実施の態様】以下に本発明の実施の形態を添付
図面に基づいて説明する。図２〜４は固体酸化物形燃料
電池用セパレーターを示す図である。図６にこの実施の
態様を実現するために使用する作製装置２０（エアロゾ
ルデポジション装置）の模式図を示す。燃料電池用セパ
レーター１はＳＵＳ４３０基板１０およびＬａＳｒＦｅ
ＣｏＯ３層１１からなる。作製装置２０は、窒素ガスボ
ンベ２０１がガス搬送管２０２を介して、粒子径０．５
μmのＬａＳｒＦｅＣｏＯ３微粒子を内蔵するエアロゾ
ル発生器２０３に接続し、エアロゾル搬送管２０４を介
して形成室２０５内に設置された、エアロゾル噴射口を
持つノズル２０６に接続される。ノズル２０６の先には
XYステージ２０７に設置されたＳＵＳ４３０基板１０が
配置される。形成室２０５は真空ポンプ２０８に接続さ
れている。
図面に基づいて説明する。図２〜４は固体酸化物形燃料
電池用セパレーターを示す図である。図６にこの実施の
態様を実現するために使用する作製装置２０（エアロゾ
ルデポジション装置）の模式図を示す。燃料電池用セパ
レーター１はＳＵＳ４３０基板１０およびＬａＳｒＦｅ
ＣｏＯ３層１１からなる。作製装置２０は、窒素ガスボ
ンベ２０１がガス搬送管２０２を介して、粒子径０．５
μmのＬａＳｒＦｅＣｏＯ３微粒子を内蔵するエアロゾ
ル発生器２０３に接続し、エアロゾル搬送管２０４を介
して形成室２０５内に設置された、エアロゾル噴射口を
持つノズル２０６に接続される。ノズル２０６の先には
XYステージ２０７に設置されたＳＵＳ４３０基板１０が
配置される。形成室２０５は真空ポンプ２０８に接続さ
れている。
【００２３】以上の構成の作製装置２０による燃料電池
用セパレーター１の作製手順を次に述べる。窒素ガスボ
ンベ２０１を開栓し、窒素ガスを搬送管２０２を通じて
エアロゾル発生器２０３に導入させ、ＬａＳｒＦｅＣｏ
Ｏ３微粒子を含むエアロゾルを発生させる。エアロゾル
は搬送管２０４を通じてノズル２０６へ送られ、ノズル
２０６の開口より高速で噴出される。この時真空ポンプ
２０８の作動により、形成室２０５内は数ｋＰａの減圧
環境下に置かれている。
用セパレーター１の作製手順を次に述べる。窒素ガスボ
ンベ２０１を開栓し、窒素ガスを搬送管２０２を通じて
エアロゾル発生器２０３に導入させ、ＬａＳｒＦｅＣｏ
Ｏ３微粒子を含むエアロゾルを発生させる。エアロゾル
は搬送管２０４を通じてノズル２０６へ送られ、ノズル
２０６の開口より高速で噴出される。この時真空ポンプ
２０８の作動により、形成室２０５内は数ｋＰａの減圧
環境下に置かれている。
【００２４】ノズル２０６の開口の先に配置されたＳＵ
Ｓ４３０基板１０にＬａＳｒＦｅＣｏＯ３微粒子が高速
で衝突し、粒子はその運動エネルギーにより変形、破砕
を起こして、一部はＳＵＳ４３０基板１０に食い込みア
ンカー層を形成し、一部は粒子同士が接合し、これを繰
り返してＳＵＳ４３０基板１０上に緻密質のＬａＳｒＦ
ｅＣｏＯ３層を形成していく。ＳＵＳ４３０基板１０は
ＸＹステージ２０７により揺動されており、所望の面積
にＬａＳｒＦｅＣｏＯ３層は形成され、ＳＵＳ４３０基
板１０上に膜厚１５μｍのＬａＳｒＦｅＣｏＯ３層１１
を得る。これらのプロセスは全て室温下において行うこ
とができる。
Ｓ４３０基板１０にＬａＳｒＦｅＣｏＯ３微粒子が高速
で衝突し、粒子はその運動エネルギーにより変形、破砕
を起こして、一部はＳＵＳ４３０基板１０に食い込みア
ンカー層を形成し、一部は粒子同士が接合し、これを繰
り返してＳＵＳ４３０基板１０上に緻密質のＬａＳｒＦ
ｅＣｏＯ３層を形成していく。ＳＵＳ４３０基板１０は
ＸＹステージ２０７により揺動されており、所望の面積
にＬａＳｒＦｅＣｏＯ３層は形成され、ＳＵＳ４３０基
板１０上に膜厚１５μｍのＬａＳｒＦｅＣｏＯ３層１１
を得る。これらのプロセスは全て室温下において行うこ
とができる。
【００２５】このようにして得られるセパレーター１は
ＳＵＳ４３０基板１０とＬａＳｒＦｅＣｏＯ３層１１が
強固に接着しており、室温で形成されるために、ＬａＳ
ｒＦｅＣｏＯ３層の残留応力も少なく、ＳＵＳ４３０基
板の表面にＣｒ２Ｏ３膜などの酸化被膜も形成されな
い。形成後の表面はRa＝０．１８μｍ程度の表面粗さを
保有しているが、この表面は研磨しても良いし、後工程
でのセル電極との電気的接合を考慮すればこのまま用い
ることも好適である。
ＳＵＳ４３０基板１０とＬａＳｒＦｅＣｏＯ３層１１が
強固に接着しており、室温で形成されるために、ＬａＳ
ｒＦｅＣｏＯ３層の残留応力も少なく、ＳＵＳ４３０基
板の表面にＣｒ２Ｏ３膜などの酸化被膜も形成されな
い。形成後の表面はRa＝０．１８μｍ程度の表面粗さを
保有しているが、この表面は研磨しても良いし、後工程
でのセル電極との電気的接合を考慮すればこのまま用い
ることも好適である。
【００２６】図５はセパレーター１を用い、平板形セル
と積層させた燃料電池スタック３の断面図である。セパ
レーター１と平板形セルはアノード側においてはNiフェ
ルトなどの導電性フェルトを介して接合され、カソード
側はＬａＳｒＦｅＣｏＯ３紛などの導電性酸化物粉末を
介して接合されるても良い。
と積層させた燃料電池スタック３の断面図である。セパ
レーター１と平板形セルはアノード側においてはNiフェ
ルトなどの導電性フェルトを介して接合され、カソード
側はＬａＳｒＦｅＣｏＯ３紛などの導電性酸化物粉末を
介して接合されるても良い。
【００２７】
【発明の効果】以上に説明したように本発明によれば、
金属基板表面にエアロゾルデポジション法により導電性
酸化物層を形成するため、燃料電池の起動や停止時の温
度変化に伴う導電性酸化物層と金属基板の熱膨張係数の
差による熱応力を原因とした導電性酸化物層の剥離を抑
制し、耐久性に優れる平板型固体酸化物形燃料電池を提
供することが可能である。また、金属基板上に形成され
た導電性酸化物層を突起状に小面積ずつ配置するため、
燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴う導電性酸化物
層と金属基板の熱膨張係数の差による熱応力を原因とし
た導電性酸化物層の剥離を抑制し、耐久性に優れる平板
型固体酸化物形燃料電池を提供することが可能である。
さらに、エアロゾルデポジッション法を用いて固体酸化
物形燃料電池用のセパレーターを作製することにより、
導電性酸化物層と金属基板との密着性が良好で、緻密度
が高いゆえに構造的に導電性に優れたセパレーターを得
ることが可能であり、耐久性に優れ、発電性能の良好な
平板型固体酸化物形燃料電池を作製することが可能とな
る。
金属基板表面にエアロゾルデポジション法により導電性
酸化物層を形成するため、燃料電池の起動や停止時の温
度変化に伴う導電性酸化物層と金属基板の熱膨張係数の
差による熱応力を原因とした導電性酸化物層の剥離を抑
制し、耐久性に優れる平板型固体酸化物形燃料電池を提
供することが可能である。また、金属基板上に形成され
た導電性酸化物層を突起状に小面積ずつ配置するため、
燃料電池の起動や停止時の温度変化に伴う導電性酸化物
層と金属基板の熱膨張係数の差による熱応力を原因とし
た導電性酸化物層の剥離を抑制し、耐久性に優れる平板
型固体酸化物形燃料電池を提供することが可能である。
さらに、エアロゾルデポジッション法を用いて固体酸化
物形燃料電池用のセパレーターを作製することにより、
導電性酸化物層と金属基板との密着性が良好で、緻密度
が高いゆえに構造的に導電性に優れたセパレーターを得
ることが可能であり、耐久性に優れ、発電性能の良好な
平板型固体酸化物形燃料電池を作製することが可能とな
る。
【図１】従来のセパレーターの断面構造
【図２】本発明に係わるセパレーターの斜視図
【図３】本発明に係わるセパレーターの斜視図
【図４】本発明に係わるセパレーターの斜視図
【図５】本発明に係わるセルスタック斜視図
【図６】本発明に係わるセパレーターの製造装置の一例
を示す図
を示す図
１０：基板
２０：作製装置（エアロゾルデポジション装置）
フロントページの続き
(72)発明者 鳩野 広典
福岡県北九州市小倉北区中島２丁目１番１
号 東陶機器株式会社内
(72)発明者 森 勝彦
福岡県北九州市小倉北区中島２丁目１番１
号 東陶機器株式会社内
Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB00 CC04 EE02 EE12
HH03
Claims (8)
- 【請求項１】燃料極、電解質、空気極の３層からなるセ
ルと、該セル同士を電気的に接続するためのセパレータ
ーを順次積層させた構造からなる平板型固体酸化物形燃
料電池において、前記セパレーターは、前記セルを支持
し、かつ、該セルとの間に通気空間を形成させる複数の
突起を有する立体形状の金属基板と、前記金属基板表面
にエアロゾルデポジション法により形成した導電性酸化
物層と、からなり、前記導電性酸化物層を介して前記セ
ルと前記金属基板との間で電子の移動を生じせしめるこ
とを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池。 - 【請求項２】燃料極、電解質、空気極の３層からなるセ
ルと、該セル同士を電気的に接続するためのセパレータ
ーを順次積層させた構造からなる平板型固体酸化物形燃
料電池において、前記セパレーターは、前記セルを支持
し、かつ、該セルとの間に通気空間を形成させる複数の
突起を有する立体形状の金属基板と、前記突起の先端部
分に直接接合された導電性酸化物層と、からなり、前記
導電性酸化物層を介して前記セルと前記金属基板の間で
電子の移動を生じせしめることを特徴とする平板型固体
酸化物形燃料電池。 - 【請求項３】前記導電性酸化物層が前記セルの空気極と
接触する側と燃料極と接触する側の両面に設けられてお
り、前記セルの空気極と接触する側の導電性酸化物層の
主成分が少なくともランタンとアルカリ土類元素を含む
ペロブスカイト型酸化物であり、かつ、前記セルの燃料
極と接触する側の導電性酸化物層の主成分が少なくとも
ランタンとクロムを含むペロブスカイト型酸化物である
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の平板型固体酸
化物形燃料電池。 - 【請求項４】前記セルの空気極と接触する側の導電性酸
化物層の主成分がアルカリ土類元素がドープされたラン
タンマンガナイト、アルカリ土類元素がドープされたラ
ンタンコバルタイト、アルカリ土類元素とFeがドープさ
れたランタンコバルタイト、アルカリ土類元素がドープ
されたランタンクロマイトの群から選ばれた１つ、また
は、これらの群から選ばれた混合物であり、セルの燃料
極と接触する側の導電性酸化物層がアルカリ土類元素を
ドープしたランタンクロマイトであることを特徴とする
請求項３に記載の平板型固体酸化物形燃料電池。 - 【請求項５】前記導電性酸化物層の厚みが１μm以上３
０μm以下であることを特徴とする請求項１〜４のいず
れか一項に記載の平板型固体酸化物形燃料電池。 - 【請求項６】前記導電性酸化物層の厚みが５μm以上２
０μm以下であることを特徴とする請求項１〜４のいず
れか一項に記載の平板型固体酸化物形燃料電池。 - 【請求項７】前記導電性酸化物層は、エアロゾルデポジ
ション法によりを形成させたことを特徴とする請求項２
〜６のいずれか一項に記載の平板型固体酸化物形燃料電
池。 - 【請求項８】導電性酸化物微粒子をガス中に分散させた
エアロゾルを、セルを支持しかつこのセルとの間に通気
空間を形成させる複数の突起を有する立体形状の金属基
板の、少なくとも前記突起の先端部分に向けて噴射して
衝突させ、焼成させることなく前記導電性酸化物微粒子
の構成原料からなる複数の導電性酸化物層を少なくとも
前記突起の先端部分に形成させることを特徴とする、前
記金属基板と前記導電性酸化物層からなるセパレーター
の作製工程と、このセパレーターと燃料極、電解質、空
気極の３層からなるセルを順次積層させる工程からなる
平板型固体酸化物形燃料電池の作製方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002075066A JP4192481B2 (ja) | 2002-03-18 | 2002-03-18 | 平板型固体酸化物形燃料電池とその作製方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002075066A JP4192481B2 (ja) | 2002-03-18 | 2002-03-18 | 平板型固体酸化物形燃料電池とその作製方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003272658A true JP2003272658A (ja) | 2003-09-26 |
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ID=29204286
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|---|---|---|---|
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Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006073401A (ja) * | 2004-09-03 | 2006-03-16 | Nissan Motor Co Ltd | 固体酸化物形燃料電池及びその製造方法 |
| JP2006083429A (ja) * | 2004-09-16 | 2006-03-30 | Toto Ltd | 複合構造物 |
| JP2007035451A (ja) * | 2005-07-27 | 2007-02-08 | Kyocera Corp | 中空平板型燃料電池セル及び燃料電池 |
| WO2010123219A3 (ko) * | 2009-04-20 | 2011-03-31 | 포항공과대학교 산학협력단 | 평관형 구조체를 이용한 고체산화물 연료전지용 스택 |
| US9123945B2 (en) | 2008-12-19 | 2015-09-01 | Honda Motor Co., Ltd. | Fuel cell with electrolyte electrode assembly projections forming reactant gas channel |
| JP2015164094A (ja) * | 2014-02-03 | 2015-09-10 | 日本碍子株式会社 | マニホールド、及び、燃料電池のスタック構造体、並びに、それらの製造方法 |
| JP2019192437A (ja) * | 2018-04-23 | 2019-10-31 | トヨタ自動車株式会社 | 燃料電池セパレータ、アンチモンドープ酸化スズ及びその製造方法、並びに、燃料電池セパレータの製造方法 |
| CN115354262A (zh) * | 2022-09-22 | 2022-11-18 | 上海氢程科技有限公司 | 一种固体氧化物电池用金属连接体的制备方法和金属连接体 |
-
2002
- 2002-03-18 JP JP2002075066A patent/JP4192481B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| US9608285B2 (en) | 2009-04-20 | 2017-03-28 | Postech Academy-Industry Foundation | Stack for a solid oxide fuel cell using a flat tubular structure |
| JP2015164094A (ja) * | 2014-02-03 | 2015-09-10 | 日本碍子株式会社 | マニホールド、及び、燃料電池のスタック構造体、並びに、それらの製造方法 |
| JP2019192437A (ja) * | 2018-04-23 | 2019-10-31 | トヨタ自動車株式会社 | 燃料電池セパレータ、アンチモンドープ酸化スズ及びその製造方法、並びに、燃料電池セパレータの製造方法 |
| JP7020269B2 (ja) | 2018-04-23 | 2022-02-16 | トヨタ自動車株式会社 | 燃料電池セパレータ、アンチモンドープ酸化スズ及びその製造方法、並びに、燃料電池セパレータの製造方法 |
| CN115354262A (zh) * | 2022-09-22 | 2022-11-18 | 上海氢程科技有限公司 | 一种固体氧化物电池用金属连接体的制备方法和金属连接体 |
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