JP2003229174A - フィルム状外装体を用いた非水電解質二次電池 - Google Patents
フィルム状外装体を用いた非水電解質二次電池Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 外部からの構成圧がほとんどない、フィルム
状外装体を用いた非水電解質二次電池において、加熱時
にセパレータの熱収縮による内部短絡に起因する発熱を
防止することにより、安全性の向上を図ることのできる
非水電解質二次電池を提供すること。 【解決手段】 リチウムイオンを吸蔵、放出できる正極
および負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体
が、ポリマーと、非水溶媒と、電解質塩と、を含むゲル
電解質とともに、フィルム状外装体に収容された非水電
解質二次電池において、ゲル電解質は、１３０℃に加熱
し、沸点が１３０℃以下である溶媒を除去したとき、前
記ゲル電解質を構成するポリマーと残留溶媒との合計質
量に対する上記ポリマーの質量百分率と、上記１３０℃
におけるセパレータの熱収縮率とを調節することを特徴
とする。
状外装体を用いた非水電解質二次電池において、加熱時
にセパレータの熱収縮による内部短絡に起因する発熱を
防止することにより、安全性の向上を図ることのできる
非水電解質二次電池を提供すること。 【解決手段】 リチウムイオンを吸蔵、放出できる正極
および負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体
が、ポリマーと、非水溶媒と、電解質塩と、を含むゲル
電解質とともに、フィルム状外装体に収容された非水電
解質二次電池において、ゲル電解質は、１３０℃に加熱
し、沸点が１３０℃以下である溶媒を除去したとき、前
記ゲル電解質を構成するポリマーと残留溶媒との合計質
量に対する上記ポリマーの質量百分率と、上記１３０℃
におけるセパレータの熱収縮率とを調節することを特徴
とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウムイオンを
吸蔵、放出する正極と、リチウムイオンを吸蔵、放出す
る負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体が、
ポリマーと非水溶媒と電解質塩とを含むゲル電解質とと
もに、フィルム状外装体に収容された非水電解質二次電
池に関する。
吸蔵、放出する正極と、リチウムイオンを吸蔵、放出す
る負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体が、
ポリマーと非水溶媒と電解質塩とを含むゲル電解質とと
もに、フィルム状外装体に収容された非水電解質二次電
池に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯機器の発展にともない、その
電源である電池には、エネルギー密度のさらなる向上が
求められている。特に、携帯電話やノートパソコン用と
しては、更なる軽量化、薄型化が求められており、この
点でゲル電解質を用いたポリマー電池が注目されてい
る。このポリマー電池は、電解質にゲル電解質を使用し
ているため、液漏れがほとんどなく、またアルミニウム
のラミネートフィルム等のソフトな外装体を用いている
ので、外装体にスチール等の金属缶を用いた従来型電池
より軽量化、薄型化できるという利点がある。
電源である電池には、エネルギー密度のさらなる向上が
求められている。特に、携帯電話やノートパソコン用と
しては、更なる軽量化、薄型化が求められており、この
点でゲル電解質を用いたポリマー電池が注目されてい
る。このポリマー電池は、電解質にゲル電解質を使用し
ているため、液漏れがほとんどなく、またアルミニウム
のラミネートフィルム等のソフトな外装体を用いている
ので、外装体にスチール等の金属缶を用いた従来型電池
より軽量化、薄型化できるという利点がある。
【０００３】しかし、金属缶を用いた電池と異なり、缶
としての構成圧がほとんどないラミネート形電池では、
加熱時に金属缶使用の電池に比べてセパレータの熱収縮
による影響が大きい。このため、セパレータの熱収縮に
起因する内部短絡が起こりやすく、内部短絡に起因する
発熱を起こしやすい、という問題が発生していた。この
現象は電解液を用いた場合顕著に現れる。
としての構成圧がほとんどないラミネート形電池では、
加熱時に金属缶使用の電池に比べてセパレータの熱収縮
による影響が大きい。このため、セパレータの熱収縮に
起因する内部短絡が起こりやすく、内部短絡に起因する
発熱を起こしやすい、という問題が発生していた。この
現象は電解液を用いた場合顕著に現れる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、以上の事情
に鑑みなされたものであって、電池が加熱された場合に
おいても、セパレータが熱収縮することによる内部短絡
に起因する発熱を防止し、安全性の向上を図ることので
きるフィルム状外装体を用いた非水電解質二次電池の提
供を目的とする。
に鑑みなされたものであって、電池が加熱された場合に
おいても、セパレータが熱収縮することによる内部短絡
に起因する発熱を防止し、安全性の向上を図ることので
きるフィルム状外装体を用いた非水電解質二次電池の提
供を目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
め、請求項第１の記載の発明は、リチウムイオンを吸
蔵、放出する正極と、リチウムイオンを吸蔵、放出する
負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体が、ポ
リマーと非水溶媒と電解質塩とを含むゲル電解質ととも
に、フィルム状外装体に収容された非水電解質二次電池
において、正極はコバルト酸リチウムまたはニッケル酸
リチウムのうちの少なくとも１種を正極活物質とし、セ
パレータの１３０℃加熱時における幅方向の熱収縮率が
５０％以下であり、１３０℃に加熱し、沸点が１３０℃
以下である非水溶媒を除去したときにおける、前記ポリ
マーと残存する非水溶媒との合計質量に対するポリマー
の質量百分率が５％以上である、ことを特徴とする。
め、請求項第１の記載の発明は、リチウムイオンを吸
蔵、放出する正極と、リチウムイオンを吸蔵、放出する
負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体が、ポ
リマーと非水溶媒と電解質塩とを含むゲル電解質ととも
に、フィルム状外装体に収容された非水電解質二次電池
において、正極はコバルト酸リチウムまたはニッケル酸
リチウムのうちの少なくとも１種を正極活物質とし、セ
パレータの１３０℃加熱時における幅方向の熱収縮率が
５０％以下であり、１３０℃に加熱し、沸点が１３０℃
以下である非水溶媒を除去したときにおける、前記ポリ
マーと残存する非水溶媒との合計質量に対するポリマー
の質量百分率が５％以上である、ことを特徴とする。
【０００６】発明者が実験した結果、セパレータの熱収
縮による内部短絡に起因する発熱の程度は、１３０℃に
加熱し、沸点が１３０℃以下である溶媒を除去したと
き、前記ゲル電解質を構成するポリマーと残留溶媒との
合計質量に対するポリマーの質量百分率および１３０℃
加熱時におけるセパレータの収縮率により決定されると
いうことを見いだした。正極活物質にコバルト酸リチウ
ムまたはニッケル酸リチウムのうちの少なくとも１種を
用いた上記の構成では、１３０℃加熱時におけるセパレ
ータの幅方向の熱収縮率が５０％以下に規制され、しか
も１３０℃に加熱し、沸点が１３０℃以下である非水溶
媒を除去したときにおける、前記ポリマーと残存する非
水溶媒との合計質量に対するのポリマーの質量百分率が
５％以上に規制されているが、この構成であると、加熱
時にゲル電解質の粘度が高まるので、セパレータを介し
た正極、ゲル電解質、負極の接着力が増加し、その接着
力によりセパレータの熱収縮力が抑制される。したがっ
て、セパレータの熱収縮による内部短絡が防止される
か、内部短絡は起きても、その程度が小さいので内部短
絡に起因する発熱が小さい。よって、内部短絡に起因す
る燃焼を防止することができる。
縮による内部短絡に起因する発熱の程度は、１３０℃に
加熱し、沸点が１３０℃以下である溶媒を除去したと
き、前記ゲル電解質を構成するポリマーと残留溶媒との
合計質量に対するポリマーの質量百分率および１３０℃
加熱時におけるセパレータの収縮率により決定されると
いうことを見いだした。正極活物質にコバルト酸リチウ
ムまたはニッケル酸リチウムのうちの少なくとも１種を
用いた上記の構成では、１３０℃加熱時におけるセパレ
ータの幅方向の熱収縮率が５０％以下に規制され、しか
も１３０℃に加熱し、沸点が１３０℃以下である非水溶
媒を除去したときにおける、前記ポリマーと残存する非
水溶媒との合計質量に対するのポリマーの質量百分率が
５％以上に規制されているが、この構成であると、加熱
時にゲル電解質の粘度が高まるので、セパレータを介し
た正極、ゲル電解質、負極の接着力が増加し、その接着
力によりセパレータの熱収縮力が抑制される。したがっ
て、セパレータの熱収縮による内部短絡が防止される
か、内部短絡は起きても、その程度が小さいので内部短
絡に起因する発熱が小さい。よって、内部短絡に起因す
る燃焼を防止することができる。
【０００７】請求項２記載の発明は、請求項１記載の発
明において、セパレータの１３０℃加熱時における幅方
向の熱収縮率が４０％以下であり、１３０℃加熱時にお
けるポリマーの質量百分率が１０％以上であること、を
特徴とする。
明において、セパレータの１３０℃加熱時における幅方
向の熱収縮率が４０％以下であり、１３０℃加熱時にお
けるポリマーの質量百分率が１０％以上であること、を
特徴とする。
【０００８】上記の構成によると、セパレータを介した
正極、ゲル電解質、負極の接着力をより増加させ、その
接着力によりセパレータの熱収縮力を顕著に抑制するこ
とができるため、加熱時に内部短絡を起きなくする、も
しくは内部短絡が起きた場合でも、その内部短絡に起因
する発熱を１０℃以下に抑えることができ、安全性がさ
らに向上する。
正極、ゲル電解質、負極の接着力をより増加させ、その
接着力によりセパレータの熱収縮力を顕著に抑制するこ
とができるため、加熱時に内部短絡を起きなくする、も
しくは内部短絡が起きた場合でも、その内部短絡に起因
する発熱を１０℃以下に抑えることができ、安全性がさ
らに向上する。
【０００９】請求項３記載の発明は、リチウムイオンを
吸蔵、放出する正極と、リチウムイオンを吸蔵、放出す
る負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体が、
ポリマーと非水溶媒と電解質塩とを含むゲル電解質とと
もに、フィルム状外装体に収容された非水電解質二次電
池において、正極はマンガン酸リチウムを含む正極活物
質からなり、セパレータの１３０℃加熱時における幅方
向の熱収縮率が６０％以下であり、１３０℃に加熱し、
沸点が１３０℃以下である非水溶媒を除去したときにお
ける、前記ポリマーと残存する非水溶媒との合計質量に
対するポリマーの質量百分率が３％以上である、ことを
特徴とする。
吸蔵、放出する正極と、リチウムイオンを吸蔵、放出す
る負極とが、帯状のセパレータを介してなる電極体が、
ポリマーと非水溶媒と電解質塩とを含むゲル電解質とと
もに、フィルム状外装体に収容された非水電解質二次電
池において、正極はマンガン酸リチウムを含む正極活物
質からなり、セパレータの１３０℃加熱時における幅方
向の熱収縮率が６０％以下であり、１３０℃に加熱し、
沸点が１３０℃以下である非水溶媒を除去したときにお
ける、前記ポリマーと残存する非水溶媒との合計質量に
対するポリマーの質量百分率が３％以上である、ことを
特徴とする。
【００１０】上記の構成によると、セパレータを介した
正極、ゲル電解質、負極の接着力が増加し、その接着力
によりセパレータの熱収縮力を抑制することができるた
め、セパレータの熱収縮により内部短絡は起こるが、そ
の発熱による燃焼を防止することができる。正極活物質
によって加熱したときの性質が異なるため、マンガン酸
リチウムを含む構成では、コバルト酸リチウムまたはニ
ッケル酸リチウム使用時よりも広いセパレータ、ゲル組
成の範囲で、加熱時の内部短絡に起因する発熱により燃
焼することが防止できる。
正極、ゲル電解質、負極の接着力が増加し、その接着力
によりセパレータの熱収縮力を抑制することができるた
め、セパレータの熱収縮により内部短絡は起こるが、そ
の発熱による燃焼を防止することができる。正極活物質
によって加熱したときの性質が異なるため、マンガン酸
リチウムを含む構成では、コバルト酸リチウムまたはニ
ッケル酸リチウム使用時よりも広いセパレータ、ゲル組
成の範囲で、加熱時の内部短絡に起因する発熱により燃
焼することが防止できる。
【００１１】請求項４記載の発明は、請求項３記載の発
明において、セパレータの１３０℃加熱時における幅方
向の熱収縮率が５０％以下であり、１３０℃加熱時にお
けるポリマーの質量百分率が１０％以上である、ことを
特徴とする。
明において、セパレータの１３０℃加熱時における幅方
向の熱収縮率が５０％以下であり、１３０℃加熱時にお
けるポリマーの質量百分率が１０％以上である、ことを
特徴とする。
【００１２】上記の構成によると、セパレータを介した
正極、ゲル電解質、負極の接着力をより増加させ、その
接着力によりセパレータの熱収縮力を顕著に抑制するこ
とができるため、加熱時に内部短絡を起きなくする、も
しくは内部短絡が起きた場合では、内部短絡に起因する
発熱を１０℃以下に抑えることができ、安全性がさらに
向上する。
正極、ゲル電解質、負極の接着力をより増加させ、その
接着力によりセパレータの熱収縮力を顕著に抑制するこ
とができるため、加熱時に内部短絡を起きなくする、も
しくは内部短絡が起きた場合では、内部短絡に起因する
発熱を１０℃以下に抑えることができ、安全性がさらに
向上する。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明の実施の形態を、図面に基
づいて以下に説明する。図１は本発明の実施の形態に係
るフィルム状外装体を用いた非水電解質電池の正面図、
図２は図１のＡ−Ａ線矢視断面図、図３は本発明の実施
の形態に係る非水電解質電池に用いる電極体の斜視図で
ある。
づいて以下に説明する。図１は本発明の実施の形態に係
るフィルム状外装体を用いた非水電解質電池の正面図、
図２は図１のＡ−Ａ線矢視断面図、図３は本発明の実施
の形態に係る非水電解質電池に用いる電極体の斜視図で
ある。
【００１４】図２に示すように、本発明の非水電解質二
次電池は電極体１を有しており、この電極体１は収納空
間２内に配置されている。この収納空間２は、図１に示
すように、フィルム状外装体３の上下端と中央部とをそ
れぞれ封止部４ａ・４ｂ・４ｃで封口することにより形
成される。また、収納空間２には、エチレンカーボネー
ト（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とが混合
された混合溶媒に、ＬｉＰＦ6とＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）
2をモル比５：９５で添加混合し、１Ｍ（モル／リット
ル）の割合で溶解された電解液が注入されている。ま
た、図３に示すように、上記電極体１は、正極５と、負
極６と、これら両電極を離間するセパレータ（図３にお
いては図示せず）とを偏平渦巻き状に巻回することによ
り作製される。
次電池は電極体１を有しており、この電極体１は収納空
間２内に配置されている。この収納空間２は、図１に示
すように、フィルム状外装体３の上下端と中央部とをそ
れぞれ封止部４ａ・４ｂ・４ｃで封口することにより形
成される。また、収納空間２には、エチレンカーボネー
ト（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とが混合
された混合溶媒に、ＬｉＰＦ6とＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）
2をモル比５：９５で添加混合し、１Ｍ（モル／リット
ル）の割合で溶解された電解液が注入されている。ま
た、図３に示すように、上記電極体１は、正極５と、負
極６と、これら両電極を離間するセパレータ（図３にお
いては図示せず）とを偏平渦巻き状に巻回することによ
り作製される。
【００１５】更に、上記正極５はアルミニウムから成る
正極リード７に、また上記負極６は銅から成る負極リー
ド８にそれぞれ接続され、電池内部で生じた化学エネル
ギーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るように
なっている。
正極リード７に、また上記負極６は銅から成る負極リー
ド８にそれぞれ接続され、電池内部で生じた化学エネル
ギーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るように
なっている。
【００１６】なお、負極材料としては天然黒鉛の他、カ
ーボンブラック、コークス、ガラス状炭素、炭素繊維、
或いはこれらの焼成体等が使用できる。
ーボンブラック、コークス、ガラス状炭素、炭素繊維、
或いはこれらの焼成体等が使用できる。
【００１７】また、用いられる溶媒としては上記ＥＣと
ＤＥＣに限らず、プロピレンカーボネート、ビニレンカ
ーボネート、γ−ブチロラクトン等の比較的比誘電率が
高い溶媒と、ジメチルカーボネート、エチルメチルカー
ボネート、テトラヒドロフラン、１，２−ジメトキシエ
タン、１，３−ジオキソラン、２−メトキシテトラヒド
ロフラン、ジエチルエーテル等の低粘度低沸点溶媒とを
２種或いは３種以上混合して用いることができる。Ｅ
Ｃ、ＤＥＣ以外の溶媒を用いる場合、沸点が１３０℃以
下の溶媒はすべて揮発したものとして、１３０℃加熱時
におけるポリマーの質量百分率を求めればよい。
ＤＥＣに限らず、プロピレンカーボネート、ビニレンカ
ーボネート、γ−ブチロラクトン等の比較的比誘電率が
高い溶媒と、ジメチルカーボネート、エチルメチルカー
ボネート、テトラヒドロフラン、１，２−ジメトキシエ
タン、１，３−ジオキソラン、２−メトキシテトラヒド
ロフラン、ジエチルエーテル等の低粘度低沸点溶媒とを
２種或いは３種以上混合して用いることができる。Ｅ
Ｃ、ＤＥＣ以外の溶媒を用いる場合、沸点が１３０℃以
下の溶媒はすべて揮発したものとして、１３０℃加熱時
におけるポリマーの質量百分率を求めればよい。
【００１８】また、電解質塩としては、上記ＬｉＰＦ6
とＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2の他にＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）
2、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4等が使用できる。
とＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2の他にＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）
2、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4等が使用できる。
【００１９】（正極の作成）コバルト酸リチウムからな
る正極活物質９０質量％と、アセチレンブラック、グラ
ファイト等からなる炭素系導電剤５重量％とポリビニリ
デンフルオライド（ＰＶＤＦ）からなる結着剤５重量％
をＮ−メチルピロリドンからなる有機溶媒に溶解したも
のを混合し、活物質スラリーとした。
る正極活物質９０質量％と、アセチレンブラック、グラ
ファイト等からなる炭素系導電剤５重量％とポリビニリ
デンフルオライド（ＰＶＤＦ）からなる結着剤５重量％
をＮ−メチルピロリドンからなる有機溶媒に溶解したも
のを混合し、活物質スラリーとした。
【００２０】次に、この活物質スラリーを、ダイコータ
ー、ドクターブレード等によりアルミニウム箔からなる
正極芯体（厚み：２０μｍ）の両面に均一に塗付した
後、これを乾燥機で乾燥して、スラリー作成時に必要で
あった有機溶剤を除去した。しかる後、この極板をロー
ルプレス機により圧延することにより厚み０．１７ｍｍ
の正極５を作成した。
ー、ドクターブレード等によりアルミニウム箔からなる
正極芯体（厚み：２０μｍ）の両面に均一に塗付した
後、これを乾燥機で乾燥して、スラリー作成時に必要で
あった有機溶剤を除去した。しかる後、この極板をロー
ルプレス機により圧延することにより厚み０．１７ｍｍ
の正極５を作成した。
【００２１】（負極の作成）先ず、天然黒鉛（ｄ＝３．
３６Å）からなる負極活物質と、ポリビニリデンフルオ
ライド（ＰＶＤＦ）からなる結着剤とを、Ｎ−メチルピ
ロリドンからなる有機溶媒に混合し、活物質スラリーと
した。次に、この活物質スラリーを、ダイコーター、ド
クターブレード等により銅箔からなる負極芯体（厚み：
２０μｍ）の両面に均一に塗付した後、これを乾燥機で
乾燥して、スラリー作成時に必要であった有機溶剤を除
去した。しかる後、この極板をロールプレス機により圧
延することにより厚み０．１４ｍｍの負極６を作成し
た。
３６Å）からなる負極活物質と、ポリビニリデンフルオ
ライド（ＰＶＤＦ）からなる結着剤とを、Ｎ−メチルピ
ロリドンからなる有機溶媒に混合し、活物質スラリーと
した。次に、この活物質スラリーを、ダイコーター、ド
クターブレード等により銅箔からなる負極芯体（厚み：
２０μｍ）の両面に均一に塗付した後、これを乾燥機で
乾燥して、スラリー作成時に必要であった有機溶剤を除
去した。しかる後、この極板をロールプレス機により圧
延することにより厚み０．１４ｍｍの負極６を作成し
た。
【００２２】（電極体の作成）上記の用に作成した正極
と負極とに、それぞれ正極リード７或いは負極リード８
を取り付けた後、両極を１３０℃における幅方向の熱収
縮率が異なるオレフィン系樹脂からなる微多孔膜（厚
み：０．０２５ｍｍ）からなるセパレータを間にし、か
つ各極板の幅方向の中心線を一致させて重ね合わせた。
この後、巻き取り機により巻回し、最外周をテープ止め
することにより偏平渦巻状電極体１を作成した。
と負極とに、それぞれ正極リード７或いは負極リード８
を取り付けた後、両極を１３０℃における幅方向の熱収
縮率が異なるオレフィン系樹脂からなる微多孔膜（厚
み：０．０２５ｍｍ）からなるセパレータを間にし、か
つ各極板の幅方向の中心線を一致させて重ね合わせた。
この後、巻き取り機により巻回し、最外周をテープ止め
することにより偏平渦巻状電極体１を作成した。
【００２３】セパレータの熱収縮率は長さ方向５０ｍｍ
ｘ幅方向２０ｍｍに切り出したセパレータをガラス板上
に長さ方向を耐熱テープで固定し、幅方向をフリーにし
た状態で１３０℃で加熱し、その収縮率を測定した。
ｘ幅方向２０ｍｍに切り出したセパレータをガラス板上
に長さ方向を耐熱テープで固定し、幅方向をフリーにし
た状態で１３０℃で加熱し、その収縮率を測定した。
【００２４】（電池の作成）先ず、フィルム状外装体と
して、シート状のアルミラミネート材を用意した。この
アルミラミネート材は、アルミニウムからなる金属層の
両面に接着剤層を介して樹脂層が形成されたものであ
る。このアルミラミネート材における端部近傍同士の樹
脂層を重ね合わせ、重ね合わせ部を溶着して封止部４ｃ
を形成した。次に、この筒状アルミラミネート材の収納
空間２内に電極体１を挿入した。この際、筒状アルミラ
ミネート材の一方の開口部から両リード７，８が突出す
るように電極体１を配置した。この後、両電極タブが突
出している開口部のアルミラミネート材の内側の樹脂層
を溶着して封止し、封止部４ａを形成した。この際、溶
着は高周波誘導溶着装置を用いて行った。
して、シート状のアルミラミネート材を用意した。この
アルミラミネート材は、アルミニウムからなる金属層の
両面に接着剤層を介して樹脂層が形成されたものであ
る。このアルミラミネート材における端部近傍同士の樹
脂層を重ね合わせ、重ね合わせ部を溶着して封止部４ｃ
を形成した。次に、この筒状アルミラミネート材の収納
空間２内に電極体１を挿入した。この際、筒状アルミラ
ミネート材の一方の開口部から両リード７，８が突出す
るように電極体１を配置した。この後、両電極タブが突
出している開口部のアルミラミネート材の内側の樹脂層
を溶着して封止し、封止部４ａを形成した。この際、溶
着は高周波誘導溶着装置を用いて行った。
【００２５】次に、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジ
エチルカーボネート（ＤＥＣ）からなる混合溶媒に、電
解質塩としてＬｉＰＦ6とＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2をモ
ル比５：９５で添加混合した電解液と、ポリエチレング
リコールジアクリレートと、からなるプレゲルを上記封
止部４ａとは反対側のアルミラミネート材の開口部から
注入した後、前記開口部を機密に封口し、封止部４ｂを
形成した。最後に、アルミラミネート外装体３を加熱し
て、アルミラミネート外装体３内部のプレゲルをゲル化
させ、非水電解質二次電池を作成した。
エチルカーボネート（ＤＥＣ）からなる混合溶媒に、電
解質塩としてＬｉＰＦ6とＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2をモ
ル比５：９５で添加混合した電解液と、ポリエチレング
リコールジアクリレートと、からなるプレゲルを上記封
止部４ａとは反対側のアルミラミネート材の開口部から
注入した後、前記開口部を機密に封口し、封止部４ｂを
形成した。最後に、アルミラミネート外装体３を加熱し
て、アルミラミネート外装体３内部のプレゲルをゲル化
させ、非水電解質二次電池を作成した。
【００２６】活物質スラリーのかわりに活物質ペースト
を用い、ローラコーティング法により塗布して用いるこ
とができる。また、正極芯体にアルミニウムメッシュを
用いた場合においても、同様に作成することができる。
を用い、ローラコーティング法により塗布して用いるこ
とができる。また、正極芯体にアルミニウムメッシュを
用いた場合においても、同様に作成することができる。
【００２７】〈実施例１〉混合溶媒の質量比をＥＣ：Ｄ
ＥＣ＝２７．８：７２．２、２５℃におけるポリマーの
質量百分率を３％（１３０℃加熱時におけるポリマーの
質量百分率＝１０％）、１３０℃加熱時における幅方向
の熱収縮率が４０％であるオレフィン系樹脂からなるセ
パレータを用い、他は上記実施の形態に記載したように
して、実施例１に係る本発明電池Ａ１を作製した。
ＥＣ＝２７．８：７２．２、２５℃におけるポリマーの
質量百分率を３％（１３０℃加熱時におけるポリマーの
質量百分率＝１０％）、１３０℃加熱時における幅方向
の熱収縮率が４０％であるオレフィン系樹脂からなるセ
パレータを用い、他は上記実施の形態に記載したように
して、実施例１に係る本発明電池Ａ１を作製した。
【００２８】〈実施例２〉混合溶媒の質量比をＥＣ：Ｄ
ＥＣ＝４７．４：５２．６、２５℃におけるポリマーの
質量百分率を５％（１３０℃加熱時におけるポリマーの
質量百分率＝１０％）に替えた以外は上記実施例１と同
様にして、実施例２に係る本発明電池Ａ２を作製した。
ＥＣ＝４７．４：５２．６、２５℃におけるポリマーの
質量百分率を５％（１３０℃加熱時におけるポリマーの
質量百分率＝１０％）に替えた以外は上記実施例１と同
様にして、実施例２に係る本発明電池Ａ２を作製した。
【００２９】〈実施例３〉混合溶媒の質量比をＥＣ：Ｄ
ＥＣ＝１８．４：８１．６、２５℃のポリマーの質量百
分率を２％（１３０℃加熱時におけるポリマー質量百分
率＝１０％）に替えた以外は上記実施例１と同様にし
て、実施例３に係る本発明電池Ａ３を作製した。
ＥＣ＝１８．４：８１．６、２５℃のポリマーの質量百
分率を２％（１３０℃加熱時におけるポリマー質量百分
率＝１０％）に替えた以外は上記実施例１と同様にし
て、実施例３に係る本発明電池Ａ３を作製した。
【００３０】〈実施例４〉混合溶媒の質量比をＥＣ：Ｄ
ＥＣ＝３８．８：６１．２（１３０℃加熱時におけるポ
リマーの質量百分率＝５％）に替えた以外は上記実施例
３と同様にして、実施例４に係る本発明電池Ａ４を作製
した。
ＥＣ＝３８．８：６１．２（１３０℃加熱時におけるポ
リマーの質量百分率＝５％）に替えた以外は上記実施例
３と同様にして、実施例４に係る本発明電池Ａ４を作製
した。
【００３１】〈実施例５〉混合溶媒に用いた、ＤＥＣを
ＤＭＣに替えた以外は上記実施例１と同様にして、実施
例５に係る本発明電池Ａ５を作製した。
ＤＭＣに替えた以外は上記実施例１と同様にして、実施
例５に係る本発明電池Ａ５を作製した。
【００３２】〈実施例６〉混合溶媒に用いた、ＤＥＣを
ＥＭＣに替えた以外は上記実施例１と同様にして、実施
例６に係る本発明電池Ａ６を作製した。
ＥＭＣに替えた以外は上記実施例１と同様にして、実施
例６に係る本発明電池Ａ６を作製した。
【００３３】〈実施例７〉ゲル電解質の電解塩濃度を
１．２５Ｍに替えた以外は上記実施例１と同様にして、
実施例７に係る電池を本発明電池Ａ７を作製した。
１．２５Ｍに替えた以外は上記実施例１と同様にして、
実施例７に係る電池を本発明電池Ａ７を作製した。
【００３４】〈比較例１〉１３０℃加熱時における収縮
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
１と同様にして、比較例１に係る比較電池Ｘ１を作製し
た。
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
１と同様にして、比較例１に係る比較電池Ｘ１を作製し
た。
【００３５】〈比較例２〉１３０℃加熱時における収縮
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
２と同様にして、比較例２に係る比較電池Ｘ２を作製し
た。
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
２と同様にして、比較例２に係る比較電池Ｘ２を作製し
た。
【００３６】〈比較例３〉混合溶媒の質量比をＥＣ：Ｄ
ＥＣ＝６６．０：３４．０（１３０℃加熱時におけるポ
リマーの質量百分率＝２％）に替えた以外は上記実施例
３と同様にして、比較例３に係る比較電池Ｘ３を作製し
た。
ＥＣ＝６６．０：３４．０（１３０℃加熱時におけるポ
リマーの質量百分率＝２％）に替えた以外は上記実施例
３と同様にして、比較例３に係る比較電池Ｘ３を作製し
た。
【００３７】〈比較例４〉１３０℃加熱時における収縮
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
５と同様にして、比較例４に係る比較電池Ｘ４を作製し
た。
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
５と同様にして、比較例４に係る比較電池Ｘ４を作製し
た。
【００３８】〈比較例５〉１３０℃加熱時における収縮
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
６と同様にして、比較例５に係る比較電池Ｘ５を作製し
た。
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
６と同様にして、比較例５に係る比較電池Ｘ５を作製し
た。
【００３９】〈比較例６〉１３０℃加熱時における収縮
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
７と同様にして、比較例６に係る比較電池Ｘ６を作製し
た。
率が６０％であるセパレータに替えた以外は上記実施例
７と同様にして、比較例６に係る比較電池Ｘ６を作製し
た。
【００４０】これらのほか、正極にコバルト酸リチウム
を用い、下記表２に示す、１３０℃加熱時におけるポリ
マーの質量百分率と、１３０℃加熱時におけるセパレー
タの熱収縮率と、を種々に変化させたこと以外は、実施
例１と同様にして種々の電池を作成した。
を用い、下記表２に示す、１３０℃加熱時におけるポリ
マーの質量百分率と、１３０℃加熱時におけるセパレー
タの熱収縮率と、を種々に変化させたこと以外は、実施
例１と同様にして種々の電池を作成した。
【００４１】また、正極活物質にマンガン酸リチウムを
用い、下記表３に示す、１３０℃加熱時におけるポリマ
ーの質量百分率と、１３０℃加熱時におけるセパレータ
の熱収縮率と、を種々に変化させたこと以外は、実施例
１と同様にして種々の電池を作成した。
用い、下記表３に示す、１３０℃加熱時におけるポリマ
ーの質量百分率と、１３０℃加熱時におけるセパレータ
の熱収縮率と、を種々に変化させたこと以外は、実施例
１と同様にして種々の電池を作成した。
【００４２】（加熱試験）上記のように作成した電池に
加熱試験を行った。加熱試験条件は充電状態にて５℃／
ｍｉｎの昇温速度にて１５０℃まで加熱し、３時間保持
し、内部短絡の有無、燃焼の有無および燃焼していない
ときは電池温度を調べた。そして、電池の発熱が１０℃
以下のときを○、電池の発熱が１０℃以上であるが燃焼
しないときを△、燃焼したときを×と評価した。また、
内部短絡の有無に関しては、加熱試験において五秒毎に
電池電圧を測定し、０．２以上の変化を生じたものを、
内部短絡有りと判断した。
加熱試験を行った。加熱試験条件は充電状態にて５℃／
ｍｉｎの昇温速度にて１５０℃まで加熱し、３時間保持
し、内部短絡の有無、燃焼の有無および燃焼していない
ときは電池温度を調べた。そして、電池の発熱が１０℃
以下のときを○、電池の発熱が１０℃以上であるが燃焼
しないときを△、燃焼したときを×と評価した。また、
内部短絡の有無に関しては、加熱試験において五秒毎に
電池電圧を測定し、０．２以上の変化を生じたものを、
内部短絡有りと判断した。
【００４３】充電は定電流定電圧充電とし、５００ｍＡ
の定電流で４．２Ｖまで充電し、４．２Ｖ到達後は、
４．２Ｖの定電圧充電に変換し、トータル３時間で充電
が終了するようにした。
の定電流で４．２Ｖまで充電し、４．２Ｖ到達後は、
４．２Ｖの定電圧充電に変換し、トータル３時間で充電
が終了するようにした。
【００４４】また、１３０℃加熱時におけるポリマーの
質量百分率は、沸点が１３０℃以下である溶媒がすべて
揮発したものとして算出した。
質量百分率は、沸点が１３０℃以下である溶媒がすべて
揮発したものとして算出した。
【００４５】本発明電池Ａ１からＡ７、および比較電池
Ｘ１からＸ６の構成および加熱試験結果は、表１に示
す。
Ｘ１からＸ６の構成および加熱試験結果は、表１に示
す。
【００４６】
【表１】
【００４７】正極にコバルト酸リチウムを用い、１３０
℃加熱時におけるポリマーの質量百分率と、１３０℃加
熱時におけるセパレータの熱収縮率と、を種々に変化さ
せた種々の電池の加熱試験結果は、表２に示す。
℃加熱時におけるポリマーの質量百分率と、１３０℃加
熱時におけるセパレータの熱収縮率と、を種々に変化さ
せた種々の電池の加熱試験結果は、表２に示す。
【００４８】
【表２】
【００４９】正極にマンガン酸リチウムを用い、１３０
℃加熱時におけるポリマーの質量百分率と、１３０℃加
熱時におけるセパレータの熱収縮率と、を種々に変化さ
せた種々の電池の加熱試験結果は、表３に示す。
℃加熱時におけるポリマーの質量百分率と、１３０℃加
熱時におけるセパレータの熱収縮率と、を種々に変化さ
せた種々の電池の加熱試験結果は、表３に示す。
【００５０】
【表３】
【００５１】２５℃におけるポリマー質量百分率と、１
３０℃で揮発しない溶媒質量と全溶媒質量との比、から
導き出される１３０℃加熱時におけるポリマー質量百分
率との関係を表４に示す。
３０℃で揮発しない溶媒質量と全溶媒質量との比、から
導き出される１３０℃加熱時におけるポリマー質量百分
率との関係を表４に示す。
【００５２】
【表４】
【００５３】２５℃におけるポリマーの質量百分率は異
なるが、１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率
を同一とし、セパレータ収縮率が異なるＡ１とＸ１、Ａ
２とＸ２の結果から、内部短絡の有無、および内部短絡
による発熱の程度は、２５℃におけるポリマーの質量百
分率によって決定されるのではなく、１３０℃加熱時に
おけるセパレータの収縮率により決定されることがわか
る。
なるが、１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率
を同一とし、セパレータ収縮率が異なるＡ１とＸ１、Ａ
２とＸ２の結果から、内部短絡の有無、および内部短絡
による発熱の程度は、２５℃におけるポリマーの質量百
分率によって決定されるのではなく、１３０℃加熱時に
おけるセパレータの収縮率により決定されることがわか
る。
【００５４】２５℃におけるポリマーの質量百分率と、
１３０℃加熱時におけるセパレータ収縮率が同じであ
り、１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率が異
なるＡ３、Ａ４、Ｘ３の結果から、内部短絡の有無、お
よび内部短絡による発熱の程度は、２５℃におけるポリ
マーの質量百分率によって決定されるのではなく、１３
０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率により決定さ
れることがわかる。
１３０℃加熱時におけるセパレータ収縮率が同じであ
り、１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率が異
なるＡ３、Ａ４、Ｘ３の結果から、内部短絡の有無、お
よび内部短絡による発熱の程度は、２５℃におけるポリ
マーの質量百分率によって決定されるのではなく、１３
０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率により決定さ
れることがわかる。
【００５５】さらに、混合溶媒において、沸点が１３０
℃以下である溶媒成分が異なり、セパレータ収縮率が異
なるＡ１とＸ１、Ａ５とＸ４、Ａ６とＸ５の結果から、
内部短絡の有無、および内部短絡による発熱の程度は、
使用する溶媒に影響されないことがわかる。
℃以下である溶媒成分が異なり、セパレータ収縮率が異
なるＡ１とＸ１、Ａ５とＸ４、Ａ６とＸ５の結果から、
内部短絡の有無、および内部短絡による発熱の程度は、
使用する溶媒に影響されないことがわかる。
【００５６】さらに、電解液中の電解塩濃度が異なり、
セパレータ収縮率が異なるＡ１とＸ１、Ａ７とＸ６の結
果から、内部短絡の有無、および内部短絡による発熱の
程度は、使用する電解塩の濃度に影響されないことがわ
かる。
セパレータ収縮率が異なるＡ１とＸ１、Ａ７とＸ６の結
果から、内部短絡の有無、および内部短絡による発熱の
程度は、使用する電解塩の濃度に影響されないことがわ
かる。
【００５７】以上のことから、内部短絡の発生および内
部短絡による発熱の程度を決定する要素は、１３０℃加
熱時におけるポリマーの質量百分率と、１３０℃加熱時
におけるセパレータ収縮率であることがわかる。つま
り、高温時のセパレータ収縮力とゲルによる接着力との
バランスにより決定されることがわかる。
部短絡による発熱の程度を決定する要素は、１３０℃加
熱時におけるポリマーの質量百分率と、１３０℃加熱時
におけるセパレータ収縮率であることがわかる。つま
り、高温時のセパレータ収縮力とゲルによる接着力との
バランスにより決定されることがわかる。
【００５８】表２に示した結果から、正極にコバルト酸
リチウム使用した場合、１３０℃加熱時におけるセパレ
ーター収縮率が５０％以下、かつ１３０℃加熱時におけ
るポリマーの質量百分率が５％以上であれば、内部短絡
は起きるが内部短絡に起因する発熱により燃焼すること
はないことがわかる。
リチウム使用した場合、１３０℃加熱時におけるセパレ
ーター収縮率が５０％以下、かつ１３０℃加熱時におけ
るポリマーの質量百分率が５％以上であれば、内部短絡
は起きるが内部短絡に起因する発熱により燃焼すること
はないことがわかる。
【００５９】また、表２に示した結果から、１３０℃加
熱時におけるセパレーター収縮率が４０％以下かつ１３
０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率が１０％以上
であれば、加熱時、内部短絡は起きない、または内部短
絡は起きるが内部短絡に起因する発熱は１０℃以下に抑
えることができることがわかる。
熱時におけるセパレーター収縮率が４０％以下かつ１３
０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率が１０％以上
であれば、加熱時、内部短絡は起きない、または内部短
絡は起きるが内部短絡に起因する発熱は１０℃以下に抑
えることができることがわかる。
【００６０】なお、セパレータ収縮率が１０％以下かつ
１３０℃におけるポリマーの質量百分率が３％以上であ
るとき、または１３０℃加熱時におけるセパレータ収縮
率が６０％以下かつ１３０℃におけるポリマーの質量百
分率が４０％以上であるときにも、加熱時、内部短絡は
起きない、または内部短絡は起きるが内部短絡に起因す
る発熱は１０℃以下に抑える効果が認められる。
１３０℃におけるポリマーの質量百分率が３％以上であ
るとき、または１３０℃加熱時におけるセパレータ収縮
率が６０％以下かつ１３０℃におけるポリマーの質量百
分率が４０％以上であるときにも、加熱時、内部短絡は
起きない、または内部短絡は起きるが内部短絡に起因す
る発熱は１０℃以下に抑える効果が認められる。
【００６１】また、表３に示した結果から、正極にマン
ガン酸リチウム使用した場合、セパレーター収縮率が６
０％以下かつ１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百
分率が３％以上であれば、加熱時、内部短絡は起きるが
燃焼することはないことがわかる。
ガン酸リチウム使用した場合、セパレーター収縮率が６
０％以下かつ１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百
分率が３％以上であれば、加熱時、内部短絡は起きるが
燃焼することはないことがわかる。
【００６２】また、表３に示した結果から、セパレータ
ー収縮率が５０％以下かつ１３０℃加熱時におけるポリ
マーの質量百分率が１０％以上であれば、加熱時、内部
短絡は起きない、または内部短絡は起きるが発熱は１０
℃以下に抑えることができることがわかる。
ー収縮率が５０％以下かつ１３０℃加熱時におけるポリ
マーの質量百分率が１０％以上であれば、加熱時、内部
短絡は起きない、または内部短絡は起きるが発熱は１０
℃以下に抑えることができることがわかる。
【００６３】なお、正極活物質にニッケル酸リチウムを
使用した場合においても、コバルト酸リチウムを使用し
たときと同様の効果が得られる。また、これらコバルト
酸リチウムおよびニッケル酸リチウムが、格子内に異種
金属元素を含んでいる場合においても同様の効果が得ら
れる。
使用した場合においても、コバルト酸リチウムを使用し
たときと同様の効果が得られる。また、これらコバルト
酸リチウムおよびニッケル酸リチウムが、格子内に異種
金属元素を含んでいる場合においても同様の効果が得ら
れる。
【００６４】今回はマンガン酸リチウム単体で使用した
が、マンガン酸リチウムが、格子内に異種金属元素を含
んでいる場合においても同様の効果が得られる。
が、マンガン酸リチウムが、格子内に異種金属元素を含
んでいる場合においても同様の効果が得られる。
【００６５】また、今回はコバルト酸リチウムおよびマ
ンガン酸リチウムをそれぞれ単独で用いたが、コバルト
酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム
の中のいずれか二種の混合物、または三種の混合物とな
っても同様の効果が得られる。
ンガン酸リチウムをそれぞれ単独で用いたが、コバルト
酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム
の中のいずれか二種の混合物、または三種の混合物とな
っても同様の効果が得られる。
【００６６】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
電池が加熱された場合においても、セパレータが熱収縮
することによる内部短絡、または内部短絡による発熱を
防止することにより、安全性の向上を図ることができる
という優れた効果を奏する。
電池が加熱された場合においても、セパレータが熱収縮
することによる内部短絡、または内部短絡による発熱を
防止することにより、安全性の向上を図ることができる
という優れた効果を奏する。
【図１】図１は、本発明に係る非水電解質二次電池の正
面図である。
面図である。
【図２】図２は、図１のＡ−Ａ線矢視断面図である。
【図３】図３は、本発明に係る非水電解質二次電池に用
いる電極体の斜視図である。
いる電極体の斜視図である。
１ 電極体
２ 収納空間
３ アルミラミネート外装体
４ａ、４ｂ、４ｃ 封止部
５ 正極
６ 負極
７ 正極リード
８ 負極リード
Claims (4)
- 【請求項１】 リチウムイオンを吸蔵、放出する正極
と、リチウムイオンを吸蔵、放出する負極とが、帯状の
セパレータを介してなる電極体が、ポリマーと非水溶媒
と電解質塩とを含むゲル電解質とともに、フィルム状外
装体に収容された非水電解質二次電池において、 前記正極は、コバルト酸リチウムまたはニッケル酸リチ
ウムのうちの少なくとも１種を正極活物質とし、 前記セパレータの１３０℃加熱時における幅方向の熱収
縮率が５０％以下であり、 １３０℃に加熱し、沸点が１３０℃以下である非水溶媒
を除去したときにおける、前記ポリマーと残存する非水
溶媒との合計質量に対するポリマーの質量百分率が５％
以上である、 ことを特徴とするフィルム状外装体を用いた非水電解質
二次電池。 - 【請求項２】 請求項１記載のフィルム状外装体を用い
た非水電解質二次電池において、前記セパレータの１３
０℃加熱時における幅方向の熱収縮率が４０％以下であ
り、前記１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率
が１０％以上である、ことを特徴とするフィルム状外装
体を用いた非水電解質二次電池。 - 【請求項３】 リチウムイオンを吸蔵、放出する正極
と、リチウムイオンを吸蔵、放出する負極とが、帯状の
セパレータを介してなる電極体が、ポリマーと非水溶媒
と電解質塩とを含むゲル電解質とともに、フィルム状外
装体に収容された非水電解質二次電池において、 前記正極は、マンガン酸リチウムを含む正極活物質から
なり、 前記セパレータの１３０℃加熱時における幅方向の熱収
縮率が６０％以下であり、 １３０℃に加熱し、沸点が１３０℃以下である非水溶媒
を除去したときにおける、前記ポリマーと残存する非水
溶媒との合計質量に対するポリマーの質量百分率が３％
以上である、 ことを特徴とするフィルム状外装体を用いた非水電解質
二次電池。 - 【請求項４】 請求項３記載のフィルム状外装体を用い
た非水電解質二次電池において、前記セパレータの１３
０℃加熱時における幅方向の熱収縮率が５０％以下であ
り、前記１３０℃加熱時におけるポリマーの質量百分率
が１０％以上である、ことを特徴とするフィルム状外装
体を用いた非水電解質二次電池。
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