JP2003203646A - 燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体の製造方法及びそれを含む燃料電池 - Google Patents
燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体の製造方法及びそれを含む燃料電池Info
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【課題】 大量生産に有利であり、膜の厚さが薄いなが
ら性能の優れた燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体
の製造方法及びそれを含む燃料電池を提供する。 【解決手段】 気体拡散層１の上部の縁にポリテトラフ
ルオロエチレンガスケット２を付着させる段階、気体拡
散層のガスケット付着外部分の上部にポリテトラフルオ
ロエチレンが含有された炭素粉末層３を塗布する段階、
炭素粉末層の上部に高分子電解質イオノマー、触媒及び
有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陰極触媒層４を形
成する段階、触媒層に高分子電解質イオノマー溶液を塗
布して電解質層５を形成する段階、電解質層に高分子電
解質イオノマー、触媒及び有機溶媒を含む触媒インクを
塗布して陽極触媒層４を形成する段階、触媒層にポリテ
トラフルオロエチレンが含有された炭素粉末層３を塗布
する段階、炭素粉末層に気体拡散層１を付着させる段階
とを含む。
ら性能の優れた燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体
の製造方法及びそれを含む燃料電池を提供する。 【解決手段】 気体拡散層１の上部の縁にポリテトラフ
ルオロエチレンガスケット２を付着させる段階、気体拡
散層のガスケット付着外部分の上部にポリテトラフルオ
ロエチレンが含有された炭素粉末層３を塗布する段階、
炭素粉末層の上部に高分子電解質イオノマー、触媒及び
有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陰極触媒層４を形
成する段階、触媒層に高分子電解質イオノマー溶液を塗
布して電解質層５を形成する段階、電解質層に高分子電
解質イオノマー、触媒及び有機溶媒を含む触媒インクを
塗布して陽極触媒層４を形成する段階、触媒層にポリテ
トラフルオロエチレンが含有された炭素粉末層３を塗布
する段階、炭素粉末層に気体拡散層１を付着させる段階
とを含む。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、高分子電解質燃料
電池に用いられる膜−電極−ガスケット接合体（Ｍｅｍ
ｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ−Ｇａｓｋｅｔ Ａｓ
ｓｅｍｂｌｙ；ＭＥＧＡ）の製造方法に関し、さらに詳
しくはガスケットと一体化した膜−電極接合体（Ｍｅｍ
ｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ；
ＭＥＡ）として取り扱いやすく、電極上に直接電解質膜
を形成させることにより既存の常用電解質膜より膜の厚
さを薄くすることが可能になり、燃料電池の性能を向上
させることができ、また、一連の工程で製作でき、大量
生産に有利な高性能燃料電池用膜−電極−ガスケット接
合体の製造方法及び及びそれを含む燃料電池に関する。
電池に用いられる膜−電極−ガスケット接合体（Ｍｅｍ
ｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ−Ｇａｓｋｅｔ Ａｓ
ｓｅｍｂｌｙ；ＭＥＧＡ）の製造方法に関し、さらに詳
しくはガスケットと一体化した膜−電極接合体（Ｍｅｍ
ｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ；
ＭＥＡ）として取り扱いやすく、電極上に直接電解質膜
を形成させることにより既存の常用電解質膜より膜の厚
さを薄くすることが可能になり、燃料電池の性能を向上
させることができ、また、一連の工程で製作でき、大量
生産に有利な高性能燃料電池用膜−電極−ガスケット接
合体の製造方法及び及びそれを含む燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】高分子電解質燃料電池とは、燃料である
純粋水素又はメタノールと酸化剤である純粋酸素又は空
気との電気化学的反応により化学的エネルギーを電気エ
ネルギーへ変換させるエネルギー変換装置である。電解
質に高分子を用いている燃料電池では固体高分子電解質
燃料電池（Ｓｏｌｉｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒ
ｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ；以下“ＳＰＥＦＣ”
という）と直接メタノール燃料電池（Ｄｉｒｅｃｔ Ｍ
ｅｔｈａｎｏｌ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ；以下“ＤＭＦ
Ｃ”という）に区分される。
純粋水素又はメタノールと酸化剤である純粋酸素又は空
気との電気化学的反応により化学的エネルギーを電気エ
ネルギーへ変換させるエネルギー変換装置である。電解
質に高分子を用いている燃料電池では固体高分子電解質
燃料電池（Ｓｏｌｉｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒ
ｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ；以下“ＳＰＥＦＣ”
という）と直接メタノール燃料電池（Ｄｉｒｅｃｔ Ｍ
ｅｔｈａｎｏｌ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ；以下“ＤＭＦ
Ｃ”という）に区分される。
【０００３】上記高分子電解質燃料電池の膜−電極接合
体（以下、ＭＥＡという）は下記のように既に様々な方
法を通じて技術開発が成されている状態である。Ｍ．
Ｓ．Ｗｉｌｓｏｎらは、デカルデカルという方法でナフ
ィオン（登録商標）膜に触媒を塗布してＭＥＡを製造し
たことがあるが、上記方法では先ず炭素担体（ｃａｒｂ
ｏｎ ｃａｒｒｉｅｒ）に担持された白金触媒をナフィ
オン（登録商標）溶液（ＮａｆｉｏｎＴＭ ｓｏｌｕｔ
ｉｏｎ；ＤｕＰｏｎｔ社製品）及びグリセロール（ｇｌ
ｙｃｅｒｏｌ）と混合してインク（ｉｎｋ）で製造した
後、テフロン（登録商標）（ＰＴＦＥ；ｐｏｌｙｔｅｔ
ｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）フィルムにキャス
ティング（ｃａｓｔｉｎｇ）又はペインティング（ｐａ
ｉｎｔｉｎｇ）方法で塗布し、触媒が塗布されたテフロ
ン（登録商標）フィルム二枚の間に常用電解質膜である
ナフィオン（登録商標）膜（ＮａｆｉｏｎＴＭｍｅｍｂ
ｒａｎｅ；ＤｕＰｏｎｔ社製品）を置いた後、ホットプ
レッシング（Ｈｏｔ ｐｒｅｓｓｉｎｇ）してナフィオ
ン（登録商標）膜に触媒を転写させ、この後、テフロン
（登録商標）フィルムだけを分離させた後、ナフィオン
（登録商標）膜の両面に各々付着されている触媒に撥水
処理された多孔性の炭素紙（ｃａｒｂｏｎ ｐａｐｅ
ｒ）を重ね付けてＭＥＡを製造した（例えば、非特許文
献１参照。）。
体（以下、ＭＥＡという）は下記のように既に様々な方
法を通じて技術開発が成されている状態である。Ｍ．
Ｓ．Ｗｉｌｓｏｎらは、デカルデカルという方法でナフ
ィオン（登録商標）膜に触媒を塗布してＭＥＡを製造し
たことがあるが、上記方法では先ず炭素担体（ｃａｒｂ
ｏｎ ｃａｒｒｉｅｒ）に担持された白金触媒をナフィ
オン（登録商標）溶液（ＮａｆｉｏｎＴＭ ｓｏｌｕｔ
ｉｏｎ；ＤｕＰｏｎｔ社製品）及びグリセロール（ｇｌ
ｙｃｅｒｏｌ）と混合してインク（ｉｎｋ）で製造した
後、テフロン（登録商標）（ＰＴＦＥ；ｐｏｌｙｔｅｔ
ｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）フィルムにキャス
ティング（ｃａｓｔｉｎｇ）又はペインティング（ｐａ
ｉｎｔｉｎｇ）方法で塗布し、触媒が塗布されたテフロ
ン（登録商標）フィルム二枚の間に常用電解質膜である
ナフィオン（登録商標）膜（ＮａｆｉｏｎＴＭｍｅｍｂ
ｒａｎｅ；ＤｕＰｏｎｔ社製品）を置いた後、ホットプ
レッシング（Ｈｏｔ ｐｒｅｓｓｉｎｇ）してナフィオ
ン（登録商標）膜に触媒を転写させ、この後、テフロン
（登録商標）フィルムだけを分離させた後、ナフィオン
（登録商標）膜の両面に各々付着されている触媒に撥水
処理された多孔性の炭素紙（ｃａｒｂｏｎ ｐａｐｅ
ｒ）を重ね付けてＭＥＡを製造した（例えば、非特許文
献１参照。）。
【０００４】また、Ｒ．Ｍｏｓｄａｌｅらはエタノール
に分散されている炭素担体に担持された白金触媒、ナフ
ィオン（登録商標）溶液、テフロン（登録商標）懸濁液
及びアセチレンブラック（ａｃｅｔｙｌｅｎｅ ｂｌａ
ｃｋ）を混合して作った溶液をナフィオン（登録商標）
膜の両面に直接塗布した後、ナフィオン（登録商標）膜
の両面に各々付着されている触媒に撥水処理された多孔
性の炭素紙（ｃａｒｂｏｎ ｐａｐｅｒ）を重ね付けて
ＭＥＡを製造した（例えば、非特許文献２参照。）。
に分散されている炭素担体に担持された白金触媒、ナフ
ィオン（登録商標）溶液、テフロン（登録商標）懸濁液
及びアセチレンブラック（ａｃｅｔｙｌｅｎｅ ｂｌａ
ｃｋ）を混合して作った溶液をナフィオン（登録商標）
膜の両面に直接塗布した後、ナフィオン（登録商標）膜
の両面に各々付着されている触媒に撥水処理された多孔
性の炭素紙（ｃａｒｂｏｎ ｐａｐｅｒ）を重ね付けて
ＭＥＡを製造した（例えば、非特許文献２参照。）。
【０００５】Ｐ．Ｄｉｒｖｅｎらは撥水処理された多孔
性の炭素紙（ｃａｒｂｏｎ ｐａｐｅｒ）の上部に撥水
処理された炭素粉末を塗布して中間層を形成させた後、
以前の炭素粉末層の上部に触媒と高分子電解質（ｐｏｌ
ｙｍｅｒ ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）、即ち、イオノマ
ー（ｉｎｏｍｅｒ）の混合物を薄く塗布して製造した。
このように製造された陽極と空気極の間に常用電解質膜
を置いた後、電解質のガラス転移温度以上、一定の圧力
下でホットプレッシング（Ｈｏｔ ｐｒｅｓｓｉｎｇ）
してＭＥＡを製造した（例えば、特許文献１参照。）。
性の炭素紙（ｃａｒｂｏｎ ｐａｐｅｒ）の上部に撥水
処理された炭素粉末を塗布して中間層を形成させた後、
以前の炭素粉末層の上部に触媒と高分子電解質（ｐｏｌ
ｙｍｅｒ ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）、即ち、イオノマ
ー（ｉｎｏｍｅｒ）の混合物を薄く塗布して製造した。
このように製造された陽極と空気極の間に常用電解質膜
を置いた後、電解質のガラス転移温度以上、一定の圧力
下でホットプレッシング（Ｈｏｔ ｐｒｅｓｓｉｎｇ）
してＭＥＡを製造した（例えば、特許文献１参照。）。
【０００６】ところが、単位電池を構成するためにはＭ
ＥＡとガスの気密性を保持するためガスケットが共に組
み付けられ、この単位電池に加湿装置を通じて加湿され
た気体又はメタノール水溶液が供給されることにより運
転が始まる。しかし、上記これらの方法の場合、一般的
に厚さの厚い電解質膜を用いるので、水素イオンの伝達
が遅延され、それによる性能低下が発生する。また、単
位電池を構成する時、別のガスケットを製作して付着し
なければならないので、一連の連続工程で製作し難いと
いう問題があった。
ＥＡとガスの気密性を保持するためガスケットが共に組
み付けられ、この単位電池に加湿装置を通じて加湿され
た気体又はメタノール水溶液が供給されることにより運
転が始まる。しかし、上記これらの方法の場合、一般的
に厚さの厚い電解質膜を用いるので、水素イオンの伝達
が遅延され、それによる性能低下が発生する。また、単
位電池を構成する時、別のガスケットを製作して付着し
なければならないので、一連の連続工程で製作し難いと
いう問題があった。
【０００７】
【特許文献１】米国特許第５５６１０００号明細書
【非特許文献１】Ｍ．Ｓ．Ｗｉｌｓｏｎ ａｎｄ Ｓ．
Ｇｐｔｔｅｓｆｅｌｄ，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐ
ｌｉｅｄ ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，２２１
（１９９２）
Ｇｐｔｔｅｓｆｅｌｄ，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐ
ｌｉｅｄ ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，２２１
（１９９２）
【非特許文献２】Ｒ．Ｍｏｓｄａｌｅ ａｎｄ Ｐ．Ｓ
ｔｅｖｅｎｓ， Ｓｏｌｉｄｓｔａｔｅ Ｉｏｎｉｃ
ｓ，６１ ２５１（１９９３）
ｔｅｖｅｎｓ， Ｓｏｌｉｄｓｔａｔｅ Ｉｏｎｉｃ
ｓ，６１ ２５１（１９９３）
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明は上記
従来の燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体における
問題点に鑑みてなされたものであって、本発明の目的
は、一連の連続工程を通じて一体型に製造し、別のガス
ケット付着なしにも大量生産に有利であり、また、電極
上に電解質膜を形成することにより膜の厚さが薄いなが
ら性能の優れた燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体
の製造方法及びそれを含む燃料電池を提供することにあ
る。
従来の燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体における
問題点に鑑みてなされたものであって、本発明の目的
は、一連の連続工程を通じて一体型に製造し、別のガス
ケット付着なしにも大量生産に有利であり、また、電極
上に電解質膜を形成することにより膜の厚さが薄いなが
ら性能の優れた燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体
の製造方法及びそれを含む燃料電池を提供することにあ
る。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
になされた本発明による燃料電池用膜−電極−ガスケッ
ト接合体の製造方法は、気体拡散層の上部の縁に３０〜
４００ミクロン厚さのポリテトラフルオロエチレンガス
ケットを付着させる（ａ）段階と、前記（ａ）段階の気
体拡散層のガスケット付着外部分の上部にポリテトラフ
ルオロエチレン１０〜６０重量％が含有された炭素粉末
層を塗布する（ｂ）段階と、前記（ｂ）段階の炭素粉末
層の上部に高分子電解質イオノマー（ｉｏｎｏｍｅ
ｒ）、触媒及び有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陰
極（ｃａｔｈｏｄｅ）触媒層を形成する（ｃ）段階と、
前記（ｃ）段階の触媒層に高分子電解質イオノマー溶液
を塗布して電解質層を形成する（ｄ）段階と、前記
（ｄ）段階の電解質層に高分子電解質イオノマー、触媒
及び有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陽極（ａｎｏ
ｄｅ）触媒層を形成する（ｅ）段階と、前記（ｅ）段階
の触媒層にポリテトラフルオロエチレン１０〜６０重量
％が含有された炭素粉末層を塗布する（ｆ）段階と、前
記（ｆ）段階の炭素粉末層に気体拡散層を付着させる
（ｇ）段階とを含むことを特徴とする。
になされた本発明による燃料電池用膜−電極−ガスケッ
ト接合体の製造方法は、気体拡散層の上部の縁に３０〜
４００ミクロン厚さのポリテトラフルオロエチレンガス
ケットを付着させる（ａ）段階と、前記（ａ）段階の気
体拡散層のガスケット付着外部分の上部にポリテトラフ
ルオロエチレン１０〜６０重量％が含有された炭素粉末
層を塗布する（ｂ）段階と、前記（ｂ）段階の炭素粉末
層の上部に高分子電解質イオノマー（ｉｏｎｏｍｅ
ｒ）、触媒及び有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陰
極（ｃａｔｈｏｄｅ）触媒層を形成する（ｃ）段階と、
前記（ｃ）段階の触媒層に高分子電解質イオノマー溶液
を塗布して電解質層を形成する（ｄ）段階と、前記
（ｄ）段階の電解質層に高分子電解質イオノマー、触媒
及び有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陽極（ａｎｏ
ｄｅ）触媒層を形成する（ｅ）段階と、前記（ｅ）段階
の触媒層にポリテトラフルオロエチレン１０〜６０重量
％が含有された炭素粉末層を塗布する（ｆ）段階と、前
記（ｆ）段階の炭素粉末層に気体拡散層を付着させる
（ｇ）段階とを含むことを特徴とする。
【００１０】また、上記目的を達成するためになされた
本発明による燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体を
含む燃料電池は、請求項１記載の方法で製造され、膜−
電極−ガスケット接合体（ＭＥＧＡ）を含む固体高分子
電解質燃料電池（ＳＰＥＦＣ）又は直接メタノール燃料
電池（ＤＭＦＣ）として製造されることを特徴とする。
本発明による燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体を
含む燃料電池は、請求項１記載の方法で製造され、膜−
電極−ガスケット接合体（ＭＥＧＡ）を含む固体高分子
電解質燃料電池（ＳＰＥＦＣ）又は直接メタノール燃料
電池（ＤＭＦＣ）として製造されることを特徴とする。
【００１１】
【発明の実施の形態】次に、本発明にかかる燃料電池用
膜−電極−ガスケット接合体の製造方法及びそれを含む
燃料電池の実施の形態の具体例を図面を参照しながら説
明する。高分子電解質燃料電池は、一般的に水素イオン
伝導性高分子膜（ｍｅｍｂｒａｎｅ）を隔てて、両方に
陽極と陰極の電極を各々位置させる。上記陽極と陰極は
それぞれ撥水処理された炭素紙上に白金触媒又は白金−
ルテニウム触媒と高分子電解質イオノマー混合物を薄く
塗布して製造する。上記高分子電解質イオノマー溶液で
はナフィオン溶液などが用いられる。
膜−電極−ガスケット接合体の製造方法及びそれを含む
燃料電池の実施の形態の具体例を図面を参照しながら説
明する。高分子電解質燃料電池は、一般的に水素イオン
伝導性高分子膜（ｍｅｍｂｒａｎｅ）を隔てて、両方に
陽極と陰極の電極を各々位置させる。上記陽極と陰極は
それぞれ撥水処理された炭素紙上に白金触媒又は白金−
ルテニウム触媒と高分子電解質イオノマー混合物を薄く
塗布して製造する。上記高分子電解質イオノマー溶液で
はナフィオン溶液などが用いられる。
【００１２】本発明の燃料電池用膜−電極−ガスケット
接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ−Ｇａ
ｓｋｅｔ Ａｓｓｅｍｂｌｙ；以下ＭＥＧＡと記す）は
高分子電解質膜、電極及びガスケットが一体型で接合さ
れている。以下、本発明による燃料電池用高性能膜−電
極−ガスケット接合体（以下、ＭＥＧＡという）につい
て、図１に基づき詳細に説明すると下記の通りである。
接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ−Ｇａ
ｓｋｅｔ Ａｓｓｅｍｂｌｙ；以下ＭＥＧＡと記す）は
高分子電解質膜、電極及びガスケットが一体型で接合さ
れている。以下、本発明による燃料電池用高性能膜−電
極−ガスケット接合体（以下、ＭＥＧＡという）につい
て、図１に基づき詳細に説明すると下記の通りである。
【００１３】まず、本発明では気体拡散層１の上部の縁
に３０〜４００ミクロン厚さのポリテトラフルオロエチ
レンのガスケット２を付着させる段階を実施する（図１
の（１））。第二に、気体拡散層１のガスケット２付着
外部分の上部にポリテトラフルオロエチレン１０〜６０
重量％が含有された炭素粉末層３を塗布させる段階を実
施する（図１の（２））。第三に、炭素粉末層３の上部
に高分子電解質イオノマー、触媒及び有機溶媒を含む触
媒インクを塗布させて陰極（ｃａｔｈｏｄｅ）触媒層４
を形成させる段階（図１の（３））。その次に、触媒層
４に高分子電解質イオノマー溶液を塗布させて電解質層
５を形成する段階を実施する（図１の（４））。その
後、電解質層に高分子電解質イオノマー（ｉｏｎｏｍｅ
ｒ）、触媒及び有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陽
極（ａｎｏｄｅ）触媒層４を形成させる段階を実施する
（図１の（５））。また、触媒層４にポリテトラフルオ
ロエチレン１０〜６０重量％が含有された炭素粉末層３
を塗布させる段階を実施する（図１の（６））。最後
に、炭素粉末層３に気体拡散層１を付着する段階を実施
して膜−電極−ガスケット接合体を製造する（図１の
（７））。
に３０〜４００ミクロン厚さのポリテトラフルオロエチ
レンのガスケット２を付着させる段階を実施する（図１
の（１））。第二に、気体拡散層１のガスケット２付着
外部分の上部にポリテトラフルオロエチレン１０〜６０
重量％が含有された炭素粉末層３を塗布させる段階を実
施する（図１の（２））。第三に、炭素粉末層３の上部
に高分子電解質イオノマー、触媒及び有機溶媒を含む触
媒インクを塗布させて陰極（ｃａｔｈｏｄｅ）触媒層４
を形成させる段階（図１の（３））。その次に、触媒層
４に高分子電解質イオノマー溶液を塗布させて電解質層
５を形成する段階を実施する（図１の（４））。その
後、電解質層に高分子電解質イオノマー（ｉｏｎｏｍｅ
ｒ）、触媒及び有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陽
極（ａｎｏｄｅ）触媒層４を形成させる段階を実施する
（図１の（５））。また、触媒層４にポリテトラフルオ
ロエチレン１０〜６０重量％が含有された炭素粉末層３
を塗布させる段階を実施する（図１の（６））。最後
に、炭素粉末層３に気体拡散層１を付着する段階を実施
して膜−電極−ガスケット接合体を製造する（図１の
（７））。
【００１４】上記各段階をより具体的に説明すると以下
の通りである。本発明では陰極の気体拡散層１である炭
素紙の上部の縁にテープ状にて一面に接着剤が塗布され
ている３０〜４００ミクロン厚さのポリテトラフルオロ
エチレンガスケット２を付着させる段階を実施する。こ
の際、ガスケット２の炭素紙に対する接着力を向上さ
せ、剥離されることを防ぐためにはガスケット２を炭素
紙に付着した後、ホットプレッシングを行わなければな
らない。ホットプレッシングは熱圧着器を利用して常温
〜１４０℃の温度で約５分〜２０分間、２０〜２００気
圧で熱圧着をすることが望ましい。
の通りである。本発明では陰極の気体拡散層１である炭
素紙の上部の縁にテープ状にて一面に接着剤が塗布され
ている３０〜４００ミクロン厚さのポリテトラフルオロ
エチレンガスケット２を付着させる段階を実施する。こ
の際、ガスケット２の炭素紙に対する接着力を向上さ
せ、剥離されることを防ぐためにはガスケット２を炭素
紙に付着した後、ホットプレッシングを行わなければな
らない。ホットプレッシングは熱圧着器を利用して常温
〜１４０℃の温度で約５分〜２０分間、２０〜２００気
圧で熱圧着をすることが望ましい。
【００１５】本発明では気体拡散層１である炭素紙をそ
のまま用いると、触媒層塗布時、触媒粒子らが炭素紙内
へ浸透されて入るので、これを防ぐため撥水処理された
炭素粉末層３を気体拡散層１のガスケット２付着外の上
部部分に塗布する。
のまま用いると、触媒層塗布時、触媒粒子らが炭素紙内
へ浸透されて入るので、これを防ぐため撥水処理された
炭素粉末層３を気体拡散層１のガスケット２付着外の上
部部分に塗布する。
【００１６】本発明では炭素粉末層３を製造するため、
まず炭素スラリーを製造する。炭素スラリーは３０ｎｍ
サイズの粒子を有するカボンブラックの微細粉末（例え
ば、Ｃａｂｏｔ社のＶｕｌｃａｎ（登録商標） ＸＣ−
７２Ｒ）と撥水作用をするテフロン（登録商標）溶液
（Ｅ−ＴＥＫ）を混合して製造した後、ここに粘度を上
げるためグリセリン、ブチルセルロース、エチレングリ
コール、１−メトキシ−２プロパノールなどの増粘剤を
添加する。
まず炭素スラリーを製造する。炭素スラリーは３０ｎｍ
サイズの粒子を有するカボンブラックの微細粉末（例え
ば、Ｃａｂｏｔ社のＶｕｌｃａｎ（登録商標） ＸＣ−
７２Ｒ）と撥水作用をするテフロン（登録商標）溶液
（Ｅ−ＴＥＫ）を混合して製造した後、ここに粘度を上
げるためグリセリン、ブチルセルロース、エチレングリ
コール、１−メトキシ−２プロパノールなどの増粘剤を
添加する。
【００１７】炭素粉末中のテフロン（登録商標）含有量
は、１０〜６０重量％で用いることが適切な物性を得る
のには望ましい。また、炭素粉末は粒子のサイズが２０
〜１００ｎｍであり、表面積は２０〜３００ｍ２／ｇで
あることが電極で行われる電気化学反応を容易に進行さ
せることができるので、この範囲を保持することが望ま
しい。
は、１０〜６０重量％で用いることが適切な物性を得る
のには望ましい。また、炭素粉末は粒子のサイズが２０
〜１００ｎｍであり、表面積は２０〜３００ｍ２／ｇで
あることが電極で行われる電気化学反応を容易に進行さ
せることができるので、この範囲を保持することが望ま
しい。
【００１８】炭素スラリーをスクリーンプリンティング
又はテープキャスティング方法を用いて炭素紙の上部に
塗布する。炭素紙の上部に塗布された炭素粉末の量は電
極面積を基準として０．２〜４．０ｍｇ／ｃｍ２である
ことが望ましい。また、炭素粉末層３の接着力を向上さ
せて炭素粉末層３の気孔のサイズ及び厚さを調節するた
めには、炭素粉末層３の塗布後に圧着器を利用して２０
〜２００気圧で圧着することが望ましい。このような方
法で形成された炭素粉末層３は毛細管力及びテフロン
（登録商標）の小数性により燃料電池反応中生成される
反応生成数を迅速に除去することにより、電極反応を妨
げる洪水現象（ｆｌｏｏｄｉｎｇ）を防止して燃料電池
の性能を向上させることになる。
又はテープキャスティング方法を用いて炭素紙の上部に
塗布する。炭素紙の上部に塗布された炭素粉末の量は電
極面積を基準として０．２〜４．０ｍｇ／ｃｍ２である
ことが望ましい。また、炭素粉末層３の接着力を向上さ
せて炭素粉末層３の気孔のサイズ及び厚さを調節するた
めには、炭素粉末層３の塗布後に圧着器を利用して２０
〜２００気圧で圧着することが望ましい。このような方
法で形成された炭素粉末層３は毛細管力及びテフロン
（登録商標）の小数性により燃料電池反応中生成される
反応生成数を迅速に除去することにより、電極反応を妨
げる洪水現象（ｆｌｏｏｄｉｎｇ）を防止して燃料電池
の性能を向上させることになる。
【００１９】炭素紙の上部に炭素粉末層３を塗布して圧
着処理が完了されると、触媒インクを製造し、炭素粉末
層３に塗布させて陰極触媒層４を形成する。触媒インク
は触媒を有機溶媒に分散させた分散液に高分子電解質イ
オノマー溶液を添加し、攪拌させて混合した混合物で構
成される。触媒は一般的にイソプロパノールを溶媒に用
いて分散させることもできるが、イソプロパノールの代
わりに親水性の少ない有機溶媒を用いることにより、触
媒粒子とイオノマーの応集力を増大させて巨大粒子が形
成されるようにし、イオノマーが触媒の気孔内へ入りす
ぎて触媒気孔を詰める現象を防止することが望ましい。
着処理が完了されると、触媒インクを製造し、炭素粉末
層３に塗布させて陰極触媒層４を形成する。触媒インク
は触媒を有機溶媒に分散させた分散液に高分子電解質イ
オノマー溶液を添加し、攪拌させて混合した混合物で構
成される。触媒は一般的にイソプロパノールを溶媒に用
いて分散させることもできるが、イソプロパノールの代
わりに親水性の少ない有機溶媒を用いることにより、触
媒粒子とイオノマーの応集力を増大させて巨大粒子が形
成されるようにし、イオノマーが触媒の気孔内へ入りす
ぎて触媒気孔を詰める現象を防止することが望ましい。
【００２０】高分子電解質イオノマー溶液ではナフィオ
ン（登録商標）溶液を用い、触媒は燃料電池に通常的に
用いられる白金又は白金−ルテニウム合金が炭素に担持
された触媒を用いることができる。
ン（登録商標）溶液を用い、触媒は燃料電池に通常的に
用いられる白金又は白金−ルテニウム合金が炭素に担持
された触媒を用いることができる。
【００２１】ＳＰＥＦＣでは陽極に用いられた触媒が炭
素に担持された白金である場合、０．１〜１．０ｍｇ／
ｃｍ２の範囲で、又は白金−ルテニウム合金である場
合、０．１〜５．０ｍｇ／ｃｍ２の範囲で、そして、陰
極に用いられた触媒が炭素に担持された白金である場
合、０．１〜１．０ｍｇ／ｃｍ２の範囲を有することが
電極で行われる電気化学反応を容易に進行させることが
できるので、この範囲を保持することが望ましい。
素に担持された白金である場合、０．１〜１．０ｍｇ／
ｃｍ２の範囲で、又は白金−ルテニウム合金である場
合、０．１〜５．０ｍｇ／ｃｍ２の範囲で、そして、陰
極に用いられた触媒が炭素に担持された白金である場
合、０．１〜１．０ｍｇ／ｃｍ２の範囲を有することが
電極で行われる電気化学反応を容易に進行させることが
できるので、この範囲を保持することが望ましい。
【００２２】ＤＭＦＣでは陽極は炭素に担持された白金
−ルテニウム合金が触媒である場合、２．０〜１０．０
ｍｇ／ｃｍ２、陰極は炭素に担持された白金が触媒であ
る場合、２．０〜１０．０ｍｇ／ｃｍ２を有することが
電極で行われる電気化学反応を容易に進行させることが
できるので、この範囲を保持することが望ましい。
−ルテニウム合金が触媒である場合、２．０〜１０．０
ｍｇ／ｃｍ２、陰極は炭素に担持された白金が触媒であ
る場合、２．０〜１０．０ｍｇ／ｃｍ２を有することが
電極で行われる電気化学反応を容易に進行させることが
できるので、この範囲を保持することが望ましい。
【００２３】また、有機溶媒ではイソプロパノールの外
にもｎ−ブチルアセテート（ｎ−ｂｕｔｙｌ ａｃｅｔ
ａｔｅ）、ジエチルしゅう酸（ｄｉｅｔｈｙｌ ｏｘａ
ｌａｔｅ）等の誘電率（ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｃｏｎ
ｓｔａｎｔ）が３〜１０の範囲にある溶媒を用いること
ができる。
にもｎ−ブチルアセテート（ｎ−ｂｕｔｙｌ ａｃｅｔ
ａｔｅ）、ジエチルしゅう酸（ｄｉｅｔｈｙｌ ｏｘａ
ｌａｔｅ）等の誘電率（ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｃｏｎ
ｓｔａｎｔ）が３〜１０の範囲にある溶媒を用いること
ができる。
【００２４】上記のように製造された触媒インクを炭素
粉末層３に塗布して触媒層４を形成させる方法は様々な
方法があるが、望ましくはスプレーコーティング法又は
５０〜２００メッシュ（ｍｅｓｈ）のスクリーンを用い
るスクリーンプリンティング法等を用いることが望まし
い。この際、電極で形成された水素イオンが電解質膜へ
よく移動されるようにするためには、電極と電解質膜の
接触を良好にしなければならないが、このために電極表
面にイオノマーが十分存在（触媒総量を基準として２０
重量％以上）するようにし、触媒層４と電解質膜５の接
触面積を広くすべきである。上記のように形成された触
媒層４中のイオノマーの含有量は触媒総量を基準として
２０〜１００重量％であり、電極面積を基準にすると
０．１〜１．５ｍｇ／ｃｍ２であることが望ましい。
粉末層３に塗布して触媒層４を形成させる方法は様々な
方法があるが、望ましくはスプレーコーティング法又は
５０〜２００メッシュ（ｍｅｓｈ）のスクリーンを用い
るスクリーンプリンティング法等を用いることが望まし
い。この際、電極で形成された水素イオンが電解質膜へ
よく移動されるようにするためには、電極と電解質膜の
接触を良好にしなければならないが、このために電極表
面にイオノマーが十分存在（触媒総量を基準として２０
重量％以上）するようにし、触媒層４と電解質膜５の接
触面積を広くすべきである。上記のように形成された触
媒層４中のイオノマーの含有量は触媒総量を基準として
２０〜１００重量％であり、電極面積を基準にすると
０．１〜１．５ｍｇ／ｃｍ２であることが望ましい。
【００２５】しかし、電極の触媒層４内にイオノマーの
量が多すぎると（触媒総量を基準として１００重量％を
越える場合）電極の性能が減少することになる。触媒層
４の上部に電極と電解質膜５の接触を良好にするための
ナフィオン（登録商標）溶液の塗布が完了されると、ナ
フィオン（登録商標）溶液を利用して上記触媒層４の上
部に厚さを調節して水素イオン伝導性高分子膜（ｍｅｍ
ｂｒａｎｅ）即ち、電解質層５を形成する。上記ナフィ
オン（登録商標）溶液を陰極の触媒層４に塗布して電解
質層５を形成させる方法はスプレーコーティング法又は
テープキャスティング方法などがあるが、望ましくはテ
ープキャスティング法を用いることが望ましい。また、
上記ナフィオン（登録商標）溶液は５〜４０重量％の溶
液を用いることが望ましい。
量が多すぎると（触媒総量を基準として１００重量％を
越える場合）電極の性能が減少することになる。触媒層
４の上部に電極と電解質膜５の接触を良好にするための
ナフィオン（登録商標）溶液の塗布が完了されると、ナ
フィオン（登録商標）溶液を利用して上記触媒層４の上
部に厚さを調節して水素イオン伝導性高分子膜（ｍｅｍ
ｂｒａｎｅ）即ち、電解質層５を形成する。上記ナフィ
オン（登録商標）溶液を陰極の触媒層４に塗布して電解
質層５を形成させる方法はスプレーコーティング法又は
テープキャスティング方法などがあるが、望ましくはテ
ープキャスティング法を用いることが望ましい。また、
上記ナフィオン（登録商標）溶液は５〜４０重量％の溶
液を用いることが望ましい。
【００２６】ナフィオン（登録商標）溶液を陰極触媒層
の上部にテープキャスティングして電解質層５を形成さ
せる時、厚さを薄くして性能を高めることができる反
面、ナフィオン（登録商標）溶液が電極の気孔内へ浸透
して燃料電池の性能を低下させることもある。これを防
ぐため下記の方法等が利用できる。
の上部にテープキャスティングして電解質層５を形成さ
せる時、厚さを薄くして性能を高めることができる反
面、ナフィオン（登録商標）溶液が電極の気孔内へ浸透
して燃料電池の性能を低下させることもある。これを防
ぐため下記の方法等が利用できる。
【００２７】本発明ではナフィオン（登録商標）溶液を
陰極触媒層４の上部にテープキャスティングする時、４
５〜６５℃で電極を加熱するか、電極の気孔を水で詰め
た後、キャスティングして乾燥させることにより、ナフ
ィオン（登録商標）溶液が電極気孔内に浸透する前に陰
極上部で電解質層５を形成するよう誘導する。また、厚
い非活性高分子フィルム上にナフィオン（登録商標）溶
液をテープキャスティングした後、一定の時間放置す
る。望ましくは常温で２分〜２０分間乾燥させる。ある
程度ナフィオン（登録商標）溶液の乾燥が進んだ後、完
全乾燥される前に陰極の触媒層がナフィオン（登録商
標）溶液に向けるようにし、テープキャスティングされ
たナフィオン（登録商標）溶液上に陰極を載せて完全乾
燥させる。このようにすることにより、ナフィオン（登
録商標）電解質層５を形成させてナフィオン（登録商
標）溶液が電極気孔内へ浸透することを防止する。
陰極触媒層４の上部にテープキャスティングする時、４
５〜６５℃で電極を加熱するか、電極の気孔を水で詰め
た後、キャスティングして乾燥させることにより、ナフ
ィオン（登録商標）溶液が電極気孔内に浸透する前に陰
極上部で電解質層５を形成するよう誘導する。また、厚
い非活性高分子フィルム上にナフィオン（登録商標）溶
液をテープキャスティングした後、一定の時間放置す
る。望ましくは常温で２分〜２０分間乾燥させる。ある
程度ナフィオン（登録商標）溶液の乾燥が進んだ後、完
全乾燥される前に陰極の触媒層がナフィオン（登録商
標）溶液に向けるようにし、テープキャスティングされ
たナフィオン（登録商標）溶液上に陰極を載せて完全乾
燥させる。このようにすることにより、ナフィオン（登
録商標）電解質層５を形成させてナフィオン（登録商
標）溶液が電極気孔内へ浸透することを防止する。
【００２８】この際、テープキャスティング後、超純水
に沸かすかガラス転移温度以下で加熱する熟成方法でナ
フィオン膜の機械的強度を上げることができる。上記方
法で電極支持体にイオン伝導性膜を形成させると、膜の
厚さを薄くすることができ、厚さが薄くなると水素イオ
ン伝達抵抗が低くなり、相対的に外部が加湿器装置を通
じて供給される水分供給量を減らすことができ、電池性
能の向上に役立つだけではなく、運転費用の面でも有利
になる。
に沸かすかガラス転移温度以下で加熱する熟成方法でナ
フィオン膜の機械的強度を上げることができる。上記方
法で電極支持体にイオン伝導性膜を形成させると、膜の
厚さを薄くすることができ、厚さが薄くなると水素イオ
ン伝達抵抗が低くなり、相対的に外部が加湿器装置を通
じて供給される水分供給量を減らすことができ、電池性
能の向上に役立つだけではなく、運転費用の面でも有利
になる。
【００２９】その後、上記形成された高分子電解質層５
であるナフィオン（登録商標）膜の縁にテープ状で一面
に接着剤が塗布されている３０ミクロン厚さ以上のポリ
テトラフルオロエチレンのガスケットを付着させる。こ
の過程は上記陰極気体拡散層１である炭層紙にガスケッ
ト２を付着させると省略され得る。即ち、ガスケット２
は炭素紙や陰極上部のナフィオン（登録商標）電解質層
５の縁の内、一ヵ所に付着させればいい。
であるナフィオン（登録商標）膜の縁にテープ状で一面
に接着剤が塗布されている３０ミクロン厚さ以上のポリ
テトラフルオロエチレンのガスケットを付着させる。こ
の過程は上記陰極気体拡散層１である炭層紙にガスケッ
ト２を付着させると省略され得る。即ち、ガスケット２
は炭素紙や陰極上部のナフィオン（登録商標）電解質層
５の縁の内、一ヵ所に付着させればいい。
【００３０】一方、上記工程後、ＭＥＧＡを完成するこ
とに二つの方法があるが、第一は、図１に示したように
上記形成されたナフィオン（登録商標）膜層の上部に先
の製造方法と同様に触媒インクを製造し、電解質層５に
直接コーティング法で塗布して触媒層４を形成させた
後、先の製造方法と同様に製造された炭素粉末を触媒層
４の上部に同様な方法で塗布して炭素粉末層３を形成さ
せる。炭素粉末層３の上部に炭素紙や炭素織物（ｃａｒ
ｂｏｎ ｃｌｏｔｈ）を重ね付けてＭＥＧＡを製造す
る。
とに二つの方法があるが、第一は、図１に示したように
上記形成されたナフィオン（登録商標）膜層の上部に先
の製造方法と同様に触媒インクを製造し、電解質層５に
直接コーティング法で塗布して触媒層４を形成させた
後、先の製造方法と同様に製造された炭素粉末を触媒層
４の上部に同様な方法で塗布して炭素粉末層３を形成さ
せる。炭素粉末層３の上部に炭素紙や炭素織物（ｃａｒ
ｂｏｎ ｃｌｏｔｈ）を重ね付けてＭＥＧＡを製造す
る。
【００３１】第二の方法では、図２に示すように上記陰
極触媒層４上に形成された電解質層５の上部に触媒層
４、炭素粉末層３、そして、炭素紙で一体に構成された
陽極６として重ね付けて（図２の（５））機能性ＭＥＧ
Ａを製造することができる。また、本発明は必要によっ
て、触媒層４を形成させる段階と触媒層４の上部に高分
子電解質イオノマーを、コーティングさせる段階の間に
温度を６０〜１００℃で乾燥させる段階をさらに含むこ
とができる。
極触媒層４上に形成された電解質層５の上部に触媒層
４、炭素粉末層３、そして、炭素紙で一体に構成された
陽極６として重ね付けて（図２の（５））機能性ＭＥＧ
Ａを製造することができる。また、本発明は必要によっ
て、触媒層４を形成させる段階と触媒層４の上部に高分
子電解質イオノマーを、コーティングさせる段階の間に
温度を６０〜１００℃で乾燥させる段階をさらに含むこ
とができる。
【００３２】次に、上述した本発明による燃料電池用膜
−電極−ガスケット接合体の、望ましい第１の実施例及
び第２の実施例を提示する。
−電極−ガスケット接合体の、望ましい第１の実施例及
び第２の実施例を提示する。
【００３３】〔第１の実施例〕気体拡散層である炭素紙
が上部の縁にテープ状にて一面に接着剤が塗布されてい
る３５ミクロン厚さのポリテトラフルオロエチレンガス
ケットを付着させた。ホットプレッシングは、熱圧着器
を利用して常温〜１４０℃で約５分間２００気圧で熱圧
着をした。
が上部の縁にテープ状にて一面に接着剤が塗布されてい
る３５ミクロン厚さのポリテトラフルオロエチレンガス
ケットを付着させた。ホットプレッシングは、熱圧着器
を利用して常温〜１４０℃で約５分間２００気圧で熱圧
着をした。
【００３４】微細炭素粉末（Ｖｕｌｃａｎ（登録商標）
ＸＣ−７２Ｒ）１０ｇをイソプロパノール２００ｇに
分散させた後、６０重量％テフロン（登録商標）溶液１
０ｇを徐々に落としながら攪拌させ、ここにグリセロル
１００ｇを添加し、充分攪拌させてテフロン（登録商
標）／炭素スラリーを製造した。
ＸＣ−７２Ｒ）１０ｇをイソプロパノール２００ｇに
分散させた後、６０重量％テフロン（登録商標）溶液１
０ｇを徐々に落としながら攪拌させ、ここにグリセロル
１００ｇを添加し、充分攪拌させてテフロン（登録商
標）／炭素スラリーを製造した。
【００３５】上記スラリーの粘度を合わせるため６０〜
９０℃の温度で蒸発乾燥させて濃度を調節した。製造さ
れたスラリーをドクタブレードを利用したテープキャス
ティング方法で炭素紙（テフロン（登録商標）含有量が
２０重量％）の上部にコーティングさせ炭素層を形成さ
せた。この際、炭素の含有量は電極面積を基準として２
ｍｇ／ｃｍ２であった。炭素層が塗布された炭素紙を温
度７０℃乾燥炉で約１時間乾燥した。
９０℃の温度で蒸発乾燥させて濃度を調節した。製造さ
れたスラリーをドクタブレードを利用したテープキャス
ティング方法で炭素紙（テフロン（登録商標）含有量が
２０重量％）の上部にコーティングさせ炭素層を形成さ
せた。この際、炭素の含有量は電極面積を基準として２
ｍｇ／ｃｍ２であった。炭素層が塗布された炭素紙を温
度７０℃乾燥炉で約１時間乾燥した。
【００３６】白金の含有量が２０重量％で炭素に担持さ
れたＰｔ／Ｃ触媒０．１ｇをイソプロパノール５０ｇに
分散させた後、ここに５重量％ナフィオン（登録商標）
溶液（Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製品）０．１７ｇを徐々に添加
しながら攪拌して触媒インクを製造した。
れたＰｔ／Ｃ触媒０．１ｇをイソプロパノール５０ｇに
分散させた後、ここに５重量％ナフィオン（登録商標）
溶液（Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製品）０．１７ｇを徐々に添加
しながら攪拌して触媒インクを製造した。
【００３７】エアーブラシガンを利用してスプレーコー
ティング法で触媒インクを炭素層の上部に塗布して触媒
層を形成させ、触媒層が形成された電極を温度７０℃の
乾燥炉で約１時間乾燥させた後、再び触媒層の表面の上
部にナフィオン（登録商標）溶液０．５ｇとイソプロパ
ノール１．５ｇを混合して製造した溶液を塗布してガス
ケットが含まれた電極を作った。
ティング法で触媒インクを炭素層の上部に塗布して触媒
層を形成させ、触媒層が形成された電極を温度７０℃の
乾燥炉で約１時間乾燥させた後、再び触媒層の表面の上
部にナフィオン（登録商標）溶液０．５ｇとイソプロパ
ノール１．５ｇを混合して製造した溶液を塗布してガス
ケットが含まれた電極を作った。
【００３８】製造されたガスケットが含まれた電極の白
金の含有量は０．７ｍｇ／ｃｍ２であった。水素イオン
伝導性膜は２０重量％のナフィオン（登録商標）溶液を
用いたが、ナフィオン（登録商標）溶液が電極気孔内へ
浸透することを防ぐため電極を６５℃で加熱しながら２
０重量％のナフィオン（登録商標）溶液をテープキャス
ティング法を利用して電極の上層部にキャスティングし
てナフィオン（登録商標）層を形成させた。ナフィオン
（登録商標）層の厚さは１５０ミクロンμｍであった。
金の含有量は０．７ｍｇ／ｃｍ２であった。水素イオン
伝導性膜は２０重量％のナフィオン（登録商標）溶液を
用いたが、ナフィオン（登録商標）溶液が電極気孔内へ
浸透することを防ぐため電極を６５℃で加熱しながら２
０重量％のナフィオン（登録商標）溶液をテープキャス
ティング法を利用して電極の上層部にキャスティングし
てナフィオン（登録商標）層を形成させた。ナフィオン
（登録商標）層の厚さは１５０ミクロンμｍであった。
【００３９】このナフィオン（登録商標）層の上部に先
に製造した方法と同様な方法で白金の含有量が０．４ｍ
ｇ／ｃｍ２になるまで触媒インクを直接コーティング法
を利用して触媒層を形成させた。また、触媒層の上部に
炭素粉末を先の方法と同様に製造した後、塗布して炭素
粉末層を形成させた。最後に、炭素粉末層の上部に炭素
織物を重ね付けてＭＥＧＡを製造した。運転温度は８０
℃、圧力１気圧及び反応気体で水素と酸素を用いて電極
の性能を測定し、その結果を図３に示した。図３のグラ
フで分かるように、第１の実施例のＭＥＧＡは電極の性
能が非常に優れていることを示している。
に製造した方法と同様な方法で白金の含有量が０．４ｍ
ｇ／ｃｍ２になるまで触媒インクを直接コーティング法
を利用して触媒層を形成させた。また、触媒層の上部に
炭素粉末を先の方法と同様に製造した後、塗布して炭素
粉末層を形成させた。最後に、炭素粉末層の上部に炭素
織物を重ね付けてＭＥＧＡを製造した。運転温度は８０
℃、圧力１気圧及び反応気体で水素と酸素を用いて電極
の性能を測定し、その結果を図３に示した。図３のグラ
フで分かるように、第１の実施例のＭＥＧＡは電極の性
能が非常に優れていることを示している。
【００４０】〔第２の実施例〕上記実施例１と同様な方
法で製造するものの、白金含有量が０．４及び０．７ｍ
ｇ／ｃｍ２である各々の電極を製造した。電極の上部に
ナフィオン（登録商標）層を形成させる時、ナフィオン
（登録商標）溶液が電極気孔内へ浸透することを防ぐた
め、非活性高分子フィルム上に２０重量％のナフィオン
（登録商標）溶液をドクターブレードを利用してテープ
キャスティングして５分乾燥させた後、上記電極（０．
７ｍｇ／ｃｍ２）をナフィオン（登録商標）溶液上に載
せてナフィオン（登録商標）溶液が完全に乾燥されるま
で常温で放置した。
法で製造するものの、白金含有量が０．４及び０．７ｍ
ｇ／ｃｍ２である各々の電極を製造した。電極の上部に
ナフィオン（登録商標）層を形成させる時、ナフィオン
（登録商標）溶液が電極気孔内へ浸透することを防ぐた
め、非活性高分子フィルム上に２０重量％のナフィオン
（登録商標）溶液をドクターブレードを利用してテープ
キャスティングして５分乾燥させた後、上記電極（０．
７ｍｇ／ｃｍ２）をナフィオン（登録商標）溶液上に載
せてナフィオン（登録商標）溶液が完全に乾燥されるま
で常温で放置した。
【００４１】白金含有量０．７ｍｇ／ｃｍ２の電極にナ
フィオン（登録商標）層を形成させた後、第１の実施例
と同様な方法でテフロン（登録商標）ガスケットをナフ
ィオン（登録商標）膜の縁に付着させた。ナフィオン
（登録商標）膜の上部に白金含有量０．４ｍｇ／ｃｍ２
電極を重ね付けてＭＥＧＡを製造した。運転温度は８０
℃、圧力１気圧及び反応気体で水素と酸素を用いて電極
の性能を測定し、その結果を図４に示した。図４のグラ
フで分かるように、第２の実施例のＭＥＧＡは電極の性
能が非常に優れていることを示している。
フィオン（登録商標）層を形成させた後、第１の実施例
と同様な方法でテフロン（登録商標）ガスケットをナフ
ィオン（登録商標）膜の縁に付着させた。ナフィオン
（登録商標）膜の上部に白金含有量０．４ｍｇ／ｃｍ２
電極を重ね付けてＭＥＧＡを製造した。運転温度は８０
℃、圧力１気圧及び反応気体で水素と酸素を用いて電極
の性能を測定し、その結果を図４に示した。図４のグラ
フで分かるように、第２の実施例のＭＥＧＡは電極の性
能が非常に優れていることを示している。
【００４２】尚、本発明は、上述の実施例に限られるも
のではない。本発明の技術的範囲から逸脱しない範囲内
で多様に変更実施することが可能である。
のではない。本発明の技術的範囲から逸脱しない範囲内
で多様に変更実施することが可能である。
【００４３】
【発明の効果】以上で説明したように、本発明の製造方
法によって製造された燃料電池用膜−電極−ガスケット
接合体は、取り扱いやすく、一連の連続工程で製作でき
るので、大量生産に有利であり、また、電極に電解質膜
を形成することにより、既存の常用電解質膜より膜の厚
さを薄くすることが可能になり、高性能の膜−電極−ガ
スケット接合体を製造して高分子電解質燃料電池である
固体高分子電解質燃料電池と直接メタノール燃料電池に
用いることにより、高性能の高分子電解質燃料電池が製
作できるという効果がある。
法によって製造された燃料電池用膜−電極−ガスケット
接合体は、取り扱いやすく、一連の連続工程で製作でき
るので、大量生産に有利であり、また、電極に電解質膜
を形成することにより、既存の常用電解質膜より膜の厚
さを薄くすることが可能になり、高性能の膜−電極−ガ
スケット接合体を製造して高分子電解質燃料電池である
固体高分子電解質燃料電池と直接メタノール燃料電池に
用いることにより、高性能の高分子電解質燃料電池が製
作できるという効果がある。
【図１】本発明による膜−電極−ガスケット接合体の製
造工程を説明するための図である。
造工程を説明するための図である。
【図２】本発明によるもう一つの膜−電極−ガスケット
接合体の製造工程を説明するための図である。
接合体の製造工程を説明するための図である。
【図３】本発明による第１の実施例での電極性能を測定
したグラフである。
したグラフである。
【図４】本発明による第２の実施例での電極性能を測定
したグラフである。
したグラフである。
１ 気体拡散層
２ ガスケット
３ 炭素粉末層
４ 触媒層
５ 電解質層
６ 電極
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｈ０１Ｍ 8/10 Ｈ０１Ｍ 8/10
(72)発明者 洪 性 安
大韓民国 ソウル市 江南区 サムソン洞
78−４ チョングアパート 102−1301
(72)発明者 安 商 悦
大韓民国 ソウル市 江西区 ドゥンチョ
ン３洞 住公３団地アパート 308−604
(72)発明者 李 ヨン チョル
大韓民国 ソウル市 ソチョ区 バンポ洞
60−４ ミドアパート 309−606
(72)発明者 林 泰 源
大韓民国 ソウル市 ソチョ区 ザムウォ
ン洞 51 ザムウォンファミリーアパート
１−105
(72)発明者 李 起 春
大韓民国 京畿道 城南市 ブンダン区
イメ洞 ジンフンアパート 809−1904
(72)発明者 金 守 煥
大韓民国 京畿道 城南市 ブンダン区
ブンダン洞 セッビョルウバンアパート
312−1801
(72)発明者 李 鍾 賢
大韓民国 京畿道 城南市 ブンダン区
クミ洞 211 ムジゲデリムアパート 109
−1504
Ｆターム(参考） 5H018 AA06 AA07 AS02 AS03 BB01
BB03 BB08 BB12 EE03 EE05
EE19 HH01 HH02 HH05 HH08
HH09
5H026 AA06 AA08 BB00 BB01 BB02
BB04 BB08 EE02 EE05 EE19
HH01 HH02 HH03 HH05 HH08
HH09
Claims (12)
- 【請求項１】 気体拡散層の上部の縁に３０〜４００ミ
クロン厚さのポリテトラフルオロエチレンガスケットを
付着させる（ａ）段階と、 前記（ａ）段階の気体拡散層のガスケット付着外部分の
上部にポリテトラフルオロエチレン１０〜６０重量％が
含有された炭素粉末層を塗布する（ｂ）段階と、 前記（ｂ）段階の炭素粉末層の上部に高分子電解質イオ
ノマー（ｉｏｎｏｍｅｒ）、触媒及び有機溶媒を含む触
媒インクを塗布して陰極（ｃａｔｈｏｄｅ）触媒層を形
成する（ｃ）段階と、 前記（ｃ）段階の触媒層に高分子電解質イオノマー溶液
を塗布して電解質層を形成する（ｄ）段階と、 前記（ｄ）段階の電解質層に高分子電解質イオノマー、
触媒及び有機溶媒を含む触媒インクを塗布して陽極（ａ
ｎｏｄｅ）触媒層を形成する（ｅ）段階と、 前記（ｅ）段階の触媒層にポリテトラフルオロエチレン
１０〜６０重量％が含有された炭素粉末層を塗布する
（ｆ）段階と、 前記（ｆ）段階の炭素粉末層に気体拡散層を付着させる
（ｇ）段階とを含むことを特徴とする燃料電池用膜−電
極−ガスケット接合体の製造方法。 - 【請求項２】 前記（ａ）段階のポリテトラフルオロエ
チレンガスケットは、常温〜１４０℃の温度で約５分〜
２０分間２０〜２００気圧にて熱圧着（ｈｏｔ ｐｒｅ
ｓｓｓｉｎｇ）して付着させることを特徴とする請求項
１記載の燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体の製造
方法。 - 【請求項３】 前記（ｂ）段階及び（ｆ）段階の炭素粉
末層は、粒子のサイズが２０〜１００ｎｍであり、表面
積は２０〜３００ｍ２／ｇである炭素粉末を電極面積を
基準として０．２〜４．０ｍｇ／ｃｍ２含むことを特徴
とする請求項１記載の燃料電池用膜−電極−ガスケット
接合体の製造方法。 - 【請求項４】 前記（ｃ）段階及び（ｅ）段階の触媒
は、炭素に担持された白金触媒であることを特徴とする
請求項１記載の燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体
の製造方法。 - 【請求項５】 前記炭素に担持された白金触媒の含有量
は、固体高分子電解質燃料電池（ＳＰＥＦＣ）を製造す
る時、０．１〜１．０ｍｇ／ｃｍ２であることを特徴と
する請求項４記載の燃料電池用膜−電極−ガスケット接
合体の製造方法。 - 【請求項６】 前記炭素に担持された白金触媒の含有量
は、直接メタノール燃料電池（ＤＭＦＣ）を製造する
時、２．０〜１０．０ｍｇ／ｃｍ２であることを特徴と
する請求項４記載の燃料電池用膜−電極−ガスケット接
合体の製造方法。 - 【請求項７】 前記（ｃ）段階及び（ｅ）段階のイオノ
マーの含有量は、触媒総量を基準として２０〜１００重
量％であり、電極面積を基準として０．１〜１．５ｍｇ
／ｃｍ２であることを特徴とする請求項１記載の燃料電
池用膜−電極−ガスケット接合体の製造方法。 - 【請求項８】 前記（ｄ）段階の高分子電解質イオノマ
ー溶液は、電極上に塗布して直接膜を製造することを特
徴とする請求項１記載の燃料電池用膜−電極−ガスケッ
ト接合体の製造方法。 - 【請求項９】 前記（ｄ）段階の高分子電解質イオノマ
ー溶液は、５〜４０重量％のナフィオン（Ｎａｆｉｏ
ｎ：登録商標）溶液であることを特徴とする請求項１記
載の燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体の製造方
法。 - 【請求項１０】 前記（ｄ）段階の高分子電解質イオノ
マー溶液のキャスティング（ｃａｓｔｉｎｇ）は、４５
〜６５℃で電極を加熱して行うか、電極の気孔を水で詰
めた後行うか、又は厚い非活性高分子フィルム上にテー
プキャスティングした後、乾燥させて完全乾燥される前
に陰極の触媒層がナフィオン（登録商標）溶液に向ける
ようにしてテープキャスティングされたナフィオン（登
録商標）溶液上に陰極を載せて行うことを特徴とする請
求項１記載の燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体の
製造方法。 - 【請求項１１】 前記（ｄ）と（ｅ）段階の間に、高分
子電解質層の縁に３０〜４００ミクロン厚さのポリテト
ラフルオロエチレンをホットプレッシング（ｈｏｔ ｐ
ｒｅｓｓｉｎｇ）してガスケットを付着させる段階をさ
らに追加することを特徴とする請求項１記載の燃料電池
用膜−電極−ガスケット接合体の製造方法。 - 【請求項１２】 請求項１記載の方法で製造され、膜−
電極−ガスケット接合体（ＭＥＧＡ）を含む固体高分子
電解質燃料電池（ＳＰＥＦＣ）又は直接メタノール燃料
電池（ＤＭＦＣ）として製造されることを特徴とする燃
料電池用膜−電極−ガスケット接合体を含む燃料電池。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR2001-085826 | 2001-12-27 | ||
| KR10-2001-0085826A KR100448168B1 (ko) | 2001-12-27 | 2001-12-27 | 연료전지용 막-전극-가스켓 접합체의 제조방법 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003203646A true JP2003203646A (ja) | 2003-07-18 |
| JP3922451B2 JP3922451B2 (ja) | 2007-05-30 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002367340A Expired - Fee Related JP3922451B2 (ja) | 2001-12-27 | 2002-12-18 | 燃料電池用膜−電極−ガスケット接合体の製造方法 |
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|---|---|
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| JP (1) | JP3922451B2 (ja) |
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