KR100767531B1 - 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된막-전극 접합체 - Google Patents

촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된막-전극 접합체 Download PDF

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Abstract

본 발명은 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체에 관한 것으로, 귀금속 촉매가 도포된 다공성의 제1 촉매 전극층; 상기 제1 촉매 전극층의 하면에 결합되어 상기 제1 촉매 전극층을 지지하고, 연료가스가 골고루 확산되도록 하는 제1 가스 확산층; 상기 제1 촉매 전극층의 상부에 결합되며, 귀금속 촉매가 도포된 다공성의 제2 촉매 전극층; 상기 제1 촉매 전극층 및 제2 촉매 전극층의 사이에 균일한 두께로 도포되며, 상기 제1 촉매 전극층 및 제2 촉매 전극층의 표면에 침투하되 용매를 증발시켜 고체로 상전이 되면 상기 제1 촉매 전극층 및 제2 촉매 전극층과 밀착 결합되어 전해질 막을 형성하는 도전성의 전해질 용액; 및 상기 제2 촉매 전극층의 상면에 결합되어 상기 제2 촉매 전극층을 지지하고, 연료가스가 골고루 확산되도록 하는 제2 가스 확산층을 포함하는 것을 특징으로 한다. 이에 액체 상태의 나피온 용액을 촉매 전극층에 직접 코팅하고 용액 중에 있는 용매를 증발시켜 고체 상태로 상전이 시킴으로써 일반적인 방법으로 제조된 막-전극 접합체보다 촉매 전극층과 고분자 전해질 막 사이의 접촉 면적 및 접착력이 증가되는 효과가 있다.
연료전지, 촉매 전극층, 전해질 막, 전해질 용액, 계면 저항 감소

Description

촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체{A membrane-electrode assembly which is reduced an interface resistance between a catalystic electrode layer and an electrolyte membrane}
도 1은 종래의 5 layer MEA를 도시한 분해 단면도.
도 2는 종래의 3 layer MEA를 도시한 단면도.
도 3은 종래의 막-전극 접합체에 따른 경계면을 도시한 모식도.
도 4는 본 발명의 막-전극 접합체를 도시한 단면도.
도 5는 본 발명의 막-전극 접합체를 만드는 과정을 도시한 개략도.
도 6은 본 발명에 따른 전해질 용액과 촉매 전극층의 결합 전후 경계면을 도시한 모식도.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
100 : 막-전극 접합체 110 : 제1 촉매 전극층
120 : 제1 가스 확산층 130 : 제2 촉매 전극층
140 : 제2 가스 확산층 150 : 전해질 막
152 : 전해질 용액 200 : 고정틀
300 : 캐스팅 나이프
본 발명은 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체에 관한 것이다.
연료전지의 막-전극 접합체는 고분자 전해질 막과 기체확산층 및 전극(양극, 음극)으로 구성된다. 양극에 공급된 수소가 수소 이온과 전자로 분리되면, 분리된 수소 이온이 전해질 층을 통해 음극으로 이동하고 전자는 외부 회로를 통해 음극으로 이동하게 된다. 음극 쪽에서 산소 이온과 수소 이온이 만나 반응 생성물인 물을 생성하게 되고, 최종적으로 수소와 산소가 결합하면서 전기와 물 및 열을 생성하게 된다.
연료전지의 막-전극 접합체(Membrane-Electrode Assembly, MEA)의 성능에 영향을 주는 요인은 여러 가지가 있지만, 그 중 가장 큰 영향을 주는 요인은 고분자 전해질 막의 성능 및 막-전극 접합체 내의 계면 저항 등이다.
고분자 전해질 막은 크게 탄화수소계 막과 불소계 막으로 나눌 수 있다.
탄화수소계 막은 대부분의 물질이 탄소와 수소로 이루어진 구조식을 가지고 있고, 가격이 싸며 제조 과정이 비교적 간단하다는 장점이 있다. 그러나 고분자의 구조상 내구성이 약하다는 단점이 있다.
이와 반대로 고분자 구조에 불소가 함유된 불소계 막은 제조 공정이 까다롭고 가격이 비싸지만 탄화수소계 막에 비해 내구성이 좋고 안정된 물질로 알려져있다. 이런 이유로 상용화된 막-전극 접합체에는 주로 불소계 막이 사용되고 있다.
그러나 이런 불소계 막도 단일 막일 경우에 제조상의 문제와 물리적 강도 때문에 두께가 얇은 막을 사용할 수 없다. 불소계 막의 경우 두께가 증가할수록 막 저항이 증가되고 막-전극 접합체의 성능은 저하된다.
첨부된 도 1은 종래의 5 layer MEA를 도시한 분해 단면도이고, 도 2는 종래의 3 layer MEA를 도시한 단면도이며, 도 3은 종래의 막-전극 접합체에 따른 경계면을 도시한 모식도이다.
도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이 막-전극 접합체는 몇 개의 층으로 구성되느냐에 따라 5 layer MEA(1)와 3 layer MEA(10)의 두 가지 형태로 구분하기도 하는데, 막-전극 접합체 내의 각 층간 경계면에서 발생하는 저항 또한 막-전극 접합체의 성능에 직접적인 영향을 주게 된다.
5 layer MEA(1)는 3 layer MEA(10)보다 취급이 간편한 장점이 있지만 가스 확산층(7)에 고체 상태의 촉매층(3)과 전해질 막(5)을 핫 프레스(hot press)하여 제조함으로써 촉매층(3)과 전해질 막(5) 사이 경계면의 접촉 면적이 적고(도 3 참조), 계면 저항이 3 layer MEA(10)보다 상대적으로 큰 단점이 있다.
3 layer MEA(10)는 분사(spray)나 스크린 날염(screen printing), 또는 주조 나이프(casting knife)를 이용해 이형지에 촉매 전극층(12)을 코팅한 다음 전해질 막(14)을 높고 고온 고압에서 압착하여 이형지에 코팅된 촉매 전극층(12)을 전해질 막(14)으로 전이시켜 제조한다.
이러한 전사(decal) 방법은 촉매 전극층(12)을 이형지에 코팅하기 때문에 촉매 슬러리에 함유된 용매에 의한 이형지의 변형을 방지할 수 있는 장점이 있다. 그 러나 전해질 막(14)에 직접 코팅하는 방법보다 압착 공정이 추가되고, 용매를 제거한 고체 상태의 촉매 전극층(12)을 전해질 막(14)에 이형시킴으로써 촉매 전극층(12)과 전해질 막(14) 사이의 접촉 면적이 줄어들어(도 3 참조) 계면 저항이 커지는 단점이 있다.
따라서 제작이 간편하며 막-전극 접합체 내의 계면 저항이 작은 막-전극 접합체를 개발할 필요성이 큰 실정이다.
본 발명의 목적은 촉매 전극층과 고분자 전해질 막의 접착 면적을 증가시켜 접착력을 향상시키고 계면 저항을 최소화시킨 막-전극 접합체를 제공하는 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 귀금속 촉매가 도포된 다공성의 제1 촉매 전극층; 상기 제1 촉매 전극층의 하면에 결합되어 상기 제1 촉매 전극층을 지지하고, 연료가스가 골고루 확산되도록 하는 제1 가스 확산층; 상기 제1 촉매 전극층의 상부에 결합되며, 귀금속 촉매가 도포된 다공성의 제2 촉매 전극층; 상기 제1 촉매 전극층 및 제2 촉매 전극층의 사이에 균일한 두께로 도포되며, 상기 제1 촉매 전극층 및 제2 촉매 전극층의 표면에 침투하되 용매를 증발시켜 고체로 상전이 되면 상기 제1 촉매 전극층 및 제2 촉매 전극층과 밀착 결합되어 전해질 막을 형성하는 도전성의 전해질 용액; 및 상기 제2 촉매 전극층의 상면에 결합되어 상기 제2 촉매 전극층을 지지하고, 연료가스가 골고루 확산되도록 하는 제2 가스 확산층을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항 이 감소된 막-전극 접합체를 제공한다.
상기 전해질 용액은 용매가 증발할 때까지 상기 제1 촉매 전극층 및 제2 촉매 전극층의 사이에 도포된 상태를 유지할 수 있을 정도의 점도를 갖는 것을 특징으로 한다.
상기 제1 촉매 전극층과 제1 가스 확산층은 상호 결합되어 가스 확산 전극층을 이루며, 상기 가스 확산 전극층의 양측에는 상기 가스 확산 전극층의 높이와 동일한 높이를 가지고 상기 가스 확산 전극층을 고정하는 고정틀이 결합되는 것을 특징으로 한다.
상기 전해질 용액은 20wt.%의 나피온 용액인 것을 특징으로 한다.
이하에서는 본 발명의 일 실시 예에 따른 연료전지용 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체에 대해 첨부 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다.
첨부된 도 4는 본 발명의 막-전극 접합체를 도시한 단면도이고, 도 5는 본 발명의 막-전극 접합체를 만드는 과정을 도시한 개략도이며, 도 6은 본 발명에 따른 전해질 용액과 촉매 전극층의 결합 전후 경계면을 도시한 모식도이다.
도 4 내지 도 6에 도시된 바와 같이, 본 발명의 막-전극 접합체(Membrane-Electrode Assembly, MEA, 100, 이하 막-전극 접합체와 MEA를 혼용하기로 함)는 다공성의 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)을 제1 가스 확산층(120) 및 제2 가스 확산층(140)이 지지하고, 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)의 사이에 전해질 막(150)을 형성하여 이들을 상호 압착 결합시킴으로써 형성된다.
도 4에 도시된 바와 같이, 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)은 다공성의 전극층(도 6 참조)으로, 귀금속 촉매가 도포되어 있다. 둘 중 어느 하나는 양극(anode, 산화전극 또는 연료극)으로 연료인 수소가 산화되어 수소 이온과 전자로 분리되며, 다른 하나는 음극(cathode, 환원전극 또는 공기극)으로 산소가 수소 이온과 결합하여 물로 환원된다. 이렇게 발생한 전자가 전해질 막(150)을 통해 이동하여 전기 에너지를 만들어낸다.
제1 가스 확산층(120)은 제1 촉매 전극층(110)의 하면에 결합되어 제1 촉매 전극층(110)을 지지하며, 연료가스가 골고루 확산되도록 한다.
마찬가지로 제2 가스 확산층(140) 역시 제2 촉매 전극층(130)의 상면에 결합되어 제2 촉매 전극층(130)을 지지하며 연료가스를 확산시킨다.
제1 촉매 전극층(110)과 제2 촉매 전극층(130)의 사이에는 전해질 막(150)이 위치하여 전자의 이동 통로 역할을 하며, 전해질 막(150)은 전해질 용액(152)에 의해 만들어진다.
전해질 용액(152)은 20wt.%의 나피온(nafion) 용액으로, 제1 촉매 전극층(110)에 도포된 상태에서 임의로 퍼지거나 흘러내리지 않고 일정 두께를 유지할 수 있도록 높은 점성을 갖는 것이 바람직하다.
도 6에 도시된 바와 같이, 고점도의 전해질 용액(152)이 도포된 후 제2 촉매 전극층(130)이 결합되면 전해질 용액(152)이 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)의 표면에 침투하여 경계면의 접촉 면적이 증가된다. 이 상태에서 전해질 용액(152) 중 용매를 건조시키면 전해질 용액(152)이 고체로 상전이 되면서 전해질 막(150)을 형성한다. 전해질 용액(152)이 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)의 표면에 침투한 상태로 굳어지므로 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)과 전해질 막(150) 사이의 접합력이 증가한다. 이에 따라 계면 저항이 감소되는 효과가 있다.
이러한 구성을 갖는 본 발명의 막-전극 접합체(100)는 총 5개의 층을 갖는 5 layer MEA(100)로, 다음과 같은 과정에 의해 제작된다.
도 5에 도시된 바와 같이, 먼저 제1 촉매 전극층(110)과 제1 가스 확산층(120)을 결합시켜 가스 확산 전극층(Gas Diffusion Electrode, GDE)을 형성하고, 가스 확산 전극층의 양측에 고정틀(200)을 설치하여 가스 확산 전극층을 고정한다.
이때, 고정틀(200)의 높이는 가스 확산 전극층의 높이와 일치하며, 고정틀(200) 및 가스 확산 전극층의 상부, 즉 제1 촉매 전극층(110)의 상부에 전해질 용액(152)이 도포된다.
고정틀(200)의 높이가 가스 확산 전극층의 높이와 일치하므로 전해질 용액(152)을 일정한 두께로 코팅하기가 용이하다.
전해질 용액(152)은 20wt.%의 나피온 용액으로, 높은 점성을 갖고 있어 캐스팅 나이프(300)를 화살표 방향으로 이동하면서 전해질 용액(152)을 균일한 높이로 도포할 수 있다. 캐스팅 나이프(300)로 가압하는 정도에 따라 전해질 용액(152)의 도포 두께 및 도포 면적을 조절할 수 있다.
전해질 용액(152)의 도포를 완료한 후, 전해질 용액(152)의 상부에 제2 촉매 전극층(130)과 제2 가스 확산층(140)을 결합한 가스 확산 전극층을 올리고 압력을 가해 제1 촉매 전극층(110)과 전해질 용액(152), 그리고 제2 촉매 전극층(130)을 상호 접합시켜 5 layer MEA(100)를 만든다.
도 6에 도시된 바와 같이, 전해질 용액(152)이 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)의 표면에 침투하여 상호 밀착된 상태가 된다. 이 상태에서 전해질 용액(152) 중의 용매를 증발시키면 전해질 용액(152)이 고체로 상전이 되면서 전해질 막(150)을 형성하고, 전해질 막(150)과 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)은 견고하게 결합된다. 즉, 전해질 용액(152)이 촉매 전극층(110, 130)에 침투함으로써 접촉 면적이 증가하므로 계면 저항이 감소된다.
이렇게 제조된 5 layer MEA(100)는 종래의 3 layer MEA(10)나 기존 방식으로 제작된 5 layer MEA(1)보다 계면 저항이 현저하게 낮아 MEA의 성능이 향상되고 나아가 연료전지의 성능을 향상시키는 효과가 있다.
한편 본 발명은 상기한 실시 예에 한정되지 않으며, 특허청구범위에서 청구된 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양하게 변형 실시할 수 있는 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 기재된 청구범위 내에 있게 된다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명의 일 실시 예에 따른 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체는 액체 상태의 나피온 용액을 촉매 전극층에 직접 코팅하고 용액 중에 있는 용매를 증발시켜 고체 상태로 상전이 시킴으로써 일반적인 방법으로 제조된 막-전극 접합체보다 촉매 전극층과 고분자 전해 질 막 사이의 접촉 면적 및 접착력이 증가되는 효과가 있다.
이에 따라 계면 저항 역시 최소화 할 수 있어 막-전극 접합체의 성능이 향상되며 연료전지의 성능 또한 향상되는 효과가 있다.

Claims (4)

  1. 귀금속 촉매가 도포된 다공성의 제1 촉매 전극층(110);
    상기 제1 촉매 전극층(110)의 하면에 결합되어 상기 제1 촉매 전극층(110)을 지지하고, 연료가스가 골고루 확산되도록 하는 제1 가스 확산층(120);
    상기 제1 촉매 전극층(110)의 상부에 결합되며, 귀금속 촉매가 도포된 다공성의 제2 촉매 전극층(130);
    상기 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)의 사이에 균일한 두께로 도포되며, 상기 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)의 표면에 침투하되 용매를 증발시켜 고체로 상전이 되면 상기 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)과 밀착 결합되어 전해질 막(150)을 형성하는 도전성의 전해질 용액(152); 및
    상기 제2 촉매 전극층(130)의 상면에 결합되어 상기 제2 촉매 전극층(130)을 지지하고, 연료가스가 골고루 확산되도록 하는 제2 가스 확산층(140)을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전해질 용액(152)은 용매가 증발할 때까지 상기 제1 촉매 전극층(110) 및 제2 촉매 전극층(130)의 사이에 도포된 상태를 유지할 수 있을 정도의 점도를 갖는 것을 특징으로 하는 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 촉매 전극층(110)과 제1 가스 확산층(120)은 상호 결합되어 가스 확산 전극층을 이루며, 상기 가스 확산 전극층의 양측에는 상기 가스 확산 전극층의 높이와 동일한 높이를 가지고 상기 가스 확산 전극층을 고정하는 고정틀(200)이 결합되는 것을 특징으로 하는 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전해질 용액(152)은 20wt.%의 나피온 용액인 것을 특징으로 하는 촉매 전극층과 전해질 막 사이의 계면 저항이 감소된 막-전극 접합체.
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