JP2003166093A - 水電解セル - Google Patents
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- C25B9/23—Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof with diaphragms comprising ion-exchange membranes in or on which electrode material is embedded
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- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
- Electrodes For Compound Or Non-Metal Manufacture (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】長期に亘り高いエネルギー効率で使用すること
ができる水電解セルを提供する。 【解決手段】１対の触媒層３，４に挟持された電解質膜
２を備える。陽極側の触媒層３に含まれる触媒は、ルテ
ニウムと、イリジウムと、鉄、ニッケル、コバルトから
なる群から選択される少なくとも１種の金属とを含む合
金、該合金の酸化物または、該合金とその酸化物との混
合物である。前記触媒は、ルテニウムと、イリジウムと
に対する、鉄、ニッケル、コバルトからなる群から選択
される少なくとも１種の金属のモル比が、ルテニウム
０．８〜２．２モル、好ましくは１．８〜２．２モル、
イリジウム０．８〜１．２モルに対して、０．０５〜
０．１３モルの範囲にある。前記電解質膜２は、固体高
分子電解質膜である。
ができる水電解セルを提供する。 【解決手段】１対の触媒層３，４に挟持された電解質膜
２を備える。陽極側の触媒層３に含まれる触媒は、ルテ
ニウムと、イリジウムと、鉄、ニッケル、コバルトから
なる群から選択される少なくとも１種の金属とを含む合
金、該合金の酸化物または、該合金とその酸化物との混
合物である。前記触媒は、ルテニウムと、イリジウムと
に対する、鉄、ニッケル、コバルトからなる群から選択
される少なくとも１種の金属のモル比が、ルテニウム
０．８〜２．２モル、好ましくは１．８〜２．２モル、
イリジウム０．８〜１．２モルに対して、０．０５〜
０．１３モルの範囲にある。前記電解質膜２は、固体高
分子電解質膜である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、水の電解により水
素と酸素とを製造する水電解セルに関するものである。
素と酸素とを製造する水電解セルに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、図１に示すように、水の電解によ
り水素と酸素とを製造する水電解セル１として、固体高
分子電解質膜２を１対の触媒層３，４で挟持すると共
に、触媒層３，４の上にそれぞれ多孔質給電体５，６を
積層した構成を備えるものが知られている。
り水素と酸素とを製造する水電解セル１として、固体高
分子電解質膜２を１対の触媒層３，４で挟持すると共
に、触媒層３，４の上にそれぞれ多孔質給電体５，６を
積層した構成を備えるものが知られている。
【０００３】前記水電解セル１において、触媒層３，４
は、例えば、前記固体高分子電解質膜と同一成分からな
る電解質を溶解した電解質溶液に所定量の触媒粉末を分
散させてペースト状にしたものをポリテトラフルオロエ
チレン製シートにスクリーン印刷することにより形成さ
れている。そして、前記シートの触媒層３，４が形成さ
れた面で固体高分子電解質膜２を挟持した状態でホット
プレスすることにより、触媒層３，４が固体高分子電解
質膜２側に転写され、固体高分子電解質膜２と接合され
ている。
は、例えば、前記固体高分子電解質膜と同一成分からな
る電解質を溶解した電解質溶液に所定量の触媒粉末を分
散させてペースト状にしたものをポリテトラフルオロエ
チレン製シートにスクリーン印刷することにより形成さ
れている。そして、前記シートの触媒層３，４が形成さ
れた面で固体高分子電解質膜２を挟持した状態でホット
プレスすることにより、触媒層３，４が固体高分子電解
質膜２側に転写され、固体高分子電解質膜２と接合され
ている。
【０００４】水電解セル１では、触媒層３，４、多孔質
給電体５，６に水を供給して電圧を印加すると、陽極側
では次式（１）のように水の電解が起きて酸素と水素イ
オンとが生成し、電子が電極に与えられる。前記水素イ
オンは、前記固体高分子電解質膜２を透過して陰極側に
移動し、陰極側の電極から電子を与えられる。この結
果、陰極側では次式（２）のように水素が生成する。
給電体５，６に水を供給して電圧を印加すると、陽極側
では次式（１）のように水の電解が起きて酸素と水素イ
オンとが生成し、電子が電極に与えられる。前記水素イ
オンは、前記固体高分子電解質膜２を透過して陰極側に
移動し、陰極側の電極から電子を与えられる。この結
果、陰極側では次式（２）のように水素が生成する。
【０００５】
【化１】
従って、前記水電解セル１では、陽極側からは酸素を取
り出すことができ、陰極側からは水素を取り出すことが
できる。
り出すことができ、陰極側からは水素を取り出すことが
できる。
【０００６】前記陽極側に用いる触媒として、イリジウ
ムまたはその二元合金、それらの酸化物等のイリジウム
系触媒が知られている。前記イリジウム系触媒は、一般
に、水電解を行う条件においては安定であり、水電解用
の触媒に適しているが、酸素過電圧が十分に低いとは言
えず、エネルギー効率が低いとの問題がある。
ムまたはその二元合金、それらの酸化物等のイリジウム
系触媒が知られている。前記イリジウム系触媒は、一般
に、水電解を行う条件においては安定であり、水電解用
の触媒に適しているが、酸素過電圧が十分に低いとは言
えず、エネルギー効率が低いとの問題がある。
【０００７】前記問題を解決するために、前記イリジウ
ム系触媒より酸素過電圧が低いルテニウムまたはその二
元合金、それらの酸化物等のルテニウム系触媒を用いる
ことが考えられる。ところが、前記ルテニウム系触媒は
一般に水電解を行う条件において溶出しやすいため、前
記ルテニウム系触媒を前記陽極側の触媒として用いた水
電解セルは寿命が短く、長期に亘って使用することが難
しい。
ム系触媒より酸素過電圧が低いルテニウムまたはその二
元合金、それらの酸化物等のルテニウム系触媒を用いる
ことが考えられる。ところが、前記ルテニウム系触媒は
一般に水電解を行う条件において溶出しやすいため、前
記ルテニウム系触媒を前記陽極側の触媒として用いた水
電解セルは寿命が短く、長期に亘って使用することが難
しい。
【０００８】そこで、前記イリジウム系触媒と前記ルテ
ニウム系触媒とを混合して用いる混合触媒が提案されて
いる。このような触媒として、例えば、特開平１０−２
７３７９１号公報には、酸化ルテニウムと酸化イリジウ
ムとの混合物からなる触媒が開示されており、該触媒を
用いる水電解セルによればイリジウム系触媒を用いる場
合に比較して電解におけるセル電圧を低減することがで
きるとされている。
ニウム系触媒とを混合して用いる混合触媒が提案されて
いる。このような触媒として、例えば、特開平１０−２
７３７９１号公報には、酸化ルテニウムと酸化イリジウ
ムとの混合物からなる触媒が開示されており、該触媒を
用いる水電解セルによればイリジウム系触媒を用いる場
合に比較して電解におけるセル電圧を低減することがで
きるとされている。
【０００９】しかしながら、前記混合触媒では、単に前
記ルテニウム系触媒とイリジウム系触媒とが混在するに
過ぎないので、経時的に前記ルテニウム系触媒が溶出し
てしまうと、前記ルテニウム系触媒に比較して酸素過電
圧が高い前記イリジウム系触媒だけが残されることにな
り、電解におけるエネルギー効率が低くなるとの不都合
がある。
記ルテニウム系触媒とイリジウム系触媒とが混在するに
過ぎないので、経時的に前記ルテニウム系触媒が溶出し
てしまうと、前記ルテニウム系触媒に比較して酸素過電
圧が高い前記イリジウム系触媒だけが残されることにな
り、電解におけるエネルギー効率が低くなるとの不都合
がある。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、かかる不都
合を解消して、長期に亘り高いエネルギー効率で使用す
ることができる水電解セルを提供することを目的とす
る。
合を解消して、長期に亘り高いエネルギー効率で使用す
ることができる水電解セルを提供することを目的とす
る。
【００１１】
【課題を解決するための手段】かかる目的を達成するた
めに、本発明の水電解セルは、１対の触媒層と、両触媒
層に挟持された電解質膜とを備える水電解セルにおい
て、陽極側の前記触媒層に含まれる触媒は、ルテニウム
（Ｒｕ）と、イリジウム（Ｉｒ）と、鉄（Ｆｅ）、ニッ
ケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）からなる群から選択さ
れる少なくとも１種の金属とを含む合金であることを特
徴とする。
めに、本発明の水電解セルは、１対の触媒層と、両触媒
層に挟持された電解質膜とを備える水電解セルにおい
て、陽極側の前記触媒層に含まれる触媒は、ルテニウム
（Ｒｕ）と、イリジウム（Ｉｒ）と、鉄（Ｆｅ）、ニッ
ケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）からなる群から選択さ
れる少なくとも１種の金属とを含む合金であることを特
徴とする。
【００１２】前記合金として、例えば、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆ
ｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等を挙げるこ
とができる。前記合金は、いずれも酸素過電圧がＩｒ系
触媒よりも低く、水電解を行う条件において、不溶乃至
難溶である。
ｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等を挙げるこ
とができる。前記合金は、いずれも酸素過電圧がＩｒ系
触媒よりも低く、水電解を行う条件において、不溶乃至
難溶である。
【００１３】従って、本発明の水電解セルは、前記合金
を陽極側の触媒として備えることにより、長期に亘り高
いエネルギー効率で使用することができる。
を陽極側の触媒として備えることにより、長期に亘り高
いエネルギー効率で使用することができる。
【００１４】また、前記触媒は、前記合金の酸化物であ
ってもよく、前記合金とその酸化物との混合物であって
もよい。
ってもよく、前記合金とその酸化物との混合物であって
もよい。
【００１５】また、前記触媒は、ルテニウムと、イリジ
ウムとに対する、鉄、ニッケル、コバルトからなる群か
ら選択される少なくとも１種の金属のモル比が、ルテニ
ウム０．８〜２．２モル、イリジウム０．８〜１．２モ
ルに対して、０．０５〜０．１３モルの範囲にあること
により、優れた耐久性を得ることができる。ルテニウム
０．８〜２．２モル、イリジウム０．８〜１．２モルに
対して、鉄、ニッケル、コバルトからなる群から選択さ
れる少なくとも１種の金属の量が０．０５モル未満では
触媒としての効果が十分に得られず、０．１３モルを超
えると耐久性が低減する。
ウムとに対する、鉄、ニッケル、コバルトからなる群か
ら選択される少なくとも１種の金属のモル比が、ルテニ
ウム０．８〜２．２モル、イリジウム０．８〜１．２モ
ルに対して、０．０５〜０．１３モルの範囲にあること
により、優れた耐久性を得ることができる。ルテニウム
０．８〜２．２モル、イリジウム０．８〜１．２モルに
対して、鉄、ニッケル、コバルトからなる群から選択さ
れる少なくとも１種の金属の量が０．０５モル未満では
触媒としての効果が十分に得られず、０．１３モルを超
えると耐久性が低減する。
【００１６】また、前記組成で、ルテニウムのモル比は
１．８〜２．２の範囲にあることが好ましく、耐久性を
あまり低減させることなく、初期電圧効率を向上するこ
とができる。
１．８〜２．２の範囲にあることが好ましく、耐久性を
あまり低減させることなく、初期電圧効率を向上するこ
とができる。
【００１７】また、前記触媒は、前記電解質膜として固
体高分子電解質膜を用いる水電解セルに用いることがで
きる。
体高分子電解質膜を用いる水電解セルに用いることがで
きる。
【００１８】
【発明の実施の形態】次に、添付の図面を参照しながら
本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。図
１は本実施形態の水電解セルの一構成例を示す説明的断
面図であり、図２は触媒の性能評価に用いる装置のシス
テム構成図であり、図３は図２示の性能評価装置により
測定された触媒の電流密度と酸素過電圧との関係を示す
グラフであり、図４は本実施形態の水電解セルの他の構
成例を示す説明的断面図である。また、図５は本実施形
態の水電解セルの陽極側に用いる触媒の電流効率と電圧
効率との経時変化を示すグラフである。
本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。図
１は本実施形態の水電解セルの一構成例を示す説明的断
面図であり、図２は触媒の性能評価に用いる装置のシス
テム構成図であり、図３は図２示の性能評価装置により
測定された触媒の電流密度と酸素過電圧との関係を示す
グラフであり、図４は本実施形態の水電解セルの他の構
成例を示す説明的断面図である。また、図５は本実施形
態の水電解セルの陽極側に用いる触媒の電流効率と電圧
効率との経時変化を示すグラフである。
【００１９】図１示のように、本実施形態の水電解セル
１は、固体高分子電解質膜２を１対の触媒層３，４で挟
持すると共に、触媒層３，４の上にそれぞれ多孔質給電
体５，６が積層されている。多孔質給電体５，６には、
さらに気液流路を備えるセパレータ７，８が積層されて
おり、セパレータ７，８を介して複数の水電解セル１が
相互に隣接している。
１は、固体高分子電解質膜２を１対の触媒層３，４で挟
持すると共に、触媒層３，４の上にそれぞれ多孔質給電
体５，６が積層されている。多孔質給電体５，６には、
さらに気液流路を備えるセパレータ７，８が積層されて
おり、セパレータ７，８を介して複数の水電解セル１が
相互に隣接している。
【００２０】固体高分子電解質膜２としては、例えば陽
イオン交換膜が用いられる。触媒層３，４は、例えば、
固体高分子電解質膜２と同一成分からなる電解質を溶解
した電解質溶液に所定量の触媒粉末を分散させてペース
ト状にしたものをポリテトラフルオロエチレン製シート
にスクリーン印刷することにより形成され、前記スクリ
ーン印刷が施された側の面で固体高分子電解質膜２を挟
持した状態でホットプレスすることにより、固体高分子
電解質膜２と接合されている。
イオン交換膜が用いられる。触媒層３，４は、例えば、
固体高分子電解質膜２と同一成分からなる電解質を溶解
した電解質溶液に所定量の触媒粉末を分散させてペース
ト状にしたものをポリテトラフルオロエチレン製シート
にスクリーン印刷することにより形成され、前記スクリ
ーン印刷が施された側の面で固体高分子電解質膜２を挟
持した状態でホットプレスすることにより、固体高分子
電解質膜２と接合されている。
【００２１】また、多孔質給電体５，６としては例えば
チタン多孔質体に白金めっきを施したものを用いること
ができ、セパレータ７，８としては例えばチタンやステ
ンレスに白金めっきを施したものを用いることができ
る。
チタン多孔質体に白金めっきを施したものを用いること
ができ、セパレータ７，８としては例えばチタンやステ
ンレスに白金めっきを施したものを用いることができ
る。
【００２２】水電解セル１では、陽極側の触媒として、
ルテニウム（Ｒｕ）と、イリジウム（Ｉｒ）と、鉄（Ｆ
ｅ）、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）からなる群
から選択される少なくとも１種の金属とを含む合金を用
い、陰極側の触媒として白金（Ｐｔ）を用いる。前記陽
極側の触媒として用いる合金としては、例えば、Ｒｕ−
Ｉｒ−Ｆｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等を
挙げることができる。
ルテニウム（Ｒｕ）と、イリジウム（Ｉｒ）と、鉄（Ｆ
ｅ）、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）からなる群
から選択される少なくとも１種の金属とを含む合金を用
い、陰極側の触媒として白金（Ｐｔ）を用いる。前記陽
極側の触媒として用いる合金としては、例えば、Ｒｕ−
Ｉｒ−Ｆｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等を
挙げることができる。
【００２３】次に、前記合金の酸素過電圧と、電圧を印
加した際の溶出の有無とについて説明する。
加した際の溶出の有無とについて説明する。
【００２４】前記合金の酸素過電圧は、図２示の装置に
より測定した。図２示の装置は、作用極１１、対極１
２、参照極１３と、各極がそれぞれ接続された電源装置
１４とを備え、作用極１１、対極１２は水槽１５中の１
モル／ｌの硫酸水溶液に浸漬されてハーフセルを構成し
ている。また、参照極１３は水槽１６中の１モル／ｌの
硫酸水溶液に浸漬されており、水槽１５，１６中の前記
硫酸水溶液は液絡１７により接続されている。
より測定した。図２示の装置は、作用極１１、対極１
２、参照極１３と、各極がそれぞれ接続された電源装置
１４とを備え、作用極１１、対極１２は水槽１５中の１
モル／ｌの硫酸水溶液に浸漬されてハーフセルを構成し
ている。また、参照極１３は水槽１６中の１モル／ｌの
硫酸水溶液に浸漬されており、水槽１５，１６中の前記
硫酸水溶液は液絡１７により接続されている。
【００２５】図２示の装置では、板状に形成した試料触
媒を作用極１１として、電源装置１４により対極１２と
の間に電流を印加すると共に、このときの参照電極の電
位を基準とした作用極１１の電位を測定することによ
り、前記試料触媒の酸素過電圧を求めることができる。
尚、前記対極１２は白金黒付き白金線であり、参照極１
３は飽和カロメル電極（ＳＣＥ）である。
媒を作用極１１として、電源装置１４により対極１２と
の間に電流を印加すると共に、このときの参照電極の電
位を基準とした作用極１１の電位を測定することによ
り、前記試料触媒の酸素過電圧を求めることができる。
尚、前記対極１２は白金黒付き白金線であり、参照極１
３は飽和カロメル電極（ＳＣＥ）である。
【００２６】図２示の装置を用いて、水電解セル１にお
ける陽極側の触媒層３の触媒（Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ，Ｒｕ
−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ）、従来のＩｒ系触媒
（Ｉｒ，Ｉｒ−Ｒｕ）、従来のＲｕ系触媒（Ｒｕ，Ｒｕ
−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｃｏ）について、電流密度
に対する酸素過電圧を測定した結果を図３に示す。図３
から、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉ
ｒ−Ｃｏは、Ｒｕ，Ｒｕ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｃ
ｏより酸素過電圧が高いが、Ｉｒ，Ｉｒ−Ｒｕよりは酸
素過電圧が低いことが明らかである。
ける陽極側の触媒層３の触媒（Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ，Ｒｕ
−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ）、従来のＩｒ系触媒
（Ｉｒ，Ｉｒ−Ｒｕ）、従来のＲｕ系触媒（Ｒｕ，Ｒｕ
−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｃｏ）について、電流密度
に対する酸素過電圧を測定した結果を図３に示す。図３
から、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉ
ｒ−Ｃｏは、Ｒｕ，Ｒｕ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｃ
ｏより酸素過電圧が高いが、Ｉｒ，Ｉｒ−Ｒｕよりは酸
素過電圧が低いことが明らかである。
【００２７】また、図３に示す前記各金属について、水
電解を行う条件における溶出の有無を調べたところ、Ｒ
ｕ，Ｒｕ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｃｏは易溶である
が、Ｉｒ，Ｉｒ−Ｒｕ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅは不溶、Ｒｕ
−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏは難溶であった。
電解を行う条件における溶出の有無を調べたところ、Ｒ
ｕ，Ｒｕ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｃｏは易溶である
が、Ｉｒ，Ｉｒ−Ｒｕ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅは不溶、Ｒｕ
−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏは難溶であった。
【００２８】従って、本実施形態の水電解セル１は、陽
極側の触媒として前記Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−
Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等の合金を用いることにより、
同一の電流密度においてＩｒ系触媒より低い電圧で水の
電解を行うことができ、しかも、前記Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆ
ｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等の合金は、
水電解を行う条件において不溶乃至難溶であるので長期
間に亘って使用することができる。
極側の触媒として前記Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−
Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等の合金を用いることにより、
同一の電流密度においてＩｒ系触媒より低い電圧で水の
電解を行うことができ、しかも、前記Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆ
ｅ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏ等の合金は、
水電解を行う条件において不溶乃至難溶であるので長期
間に亘って使用することができる。
【００２９】前記合金は、さらに、Ｒｕ０．８〜２．２
モル、Ｉｒ０．８〜１．２モルに対して、Ｆｅ、Ｎｉ、
Ｃｏからなる群から選択される少なくとも１種の金属の
量が０．０５〜０．１３モルの範囲であることにより優
れた耐久性を得ることができ、より長期間に亘って性能
を維持することができる。
モル、Ｉｒ０．８〜１．２モルに対して、Ｆｅ、Ｎｉ、
Ｃｏからなる群から選択される少なくとも１種の金属の
量が０．０５〜０．１３モルの範囲であることにより優
れた耐久性を得ることができ、より長期間に亘って性能
を維持することができる。
【００３０】また、前記合金は、前記組成において、ル
テニウムのモル比が１．８〜２．２の範囲にあることに
より、耐久性をあまり低減させることなく、初期電圧効
率を向上することができる。
テニウムのモル比が１．８〜２．２の範囲にあることに
より、耐久性をあまり低減させることなく、初期電圧効
率を向上することができる。
【００３１】次に、本発明の実施例及び比較例を示す。
【００３２】
【実施例１】本実施例では、図４に示す単セルからなる
水電解セル２１を作成した。
水電解セル２１を作成した。
【００３３】水電解セル２１は、気液流路を備える電極
板２２，２３間に、図１の電解セル１と同一構成の固体
高分子電解質膜（陽イオン交換膜）２、触媒層３，４、
多孔質給電体５，６が挟持されている。電極板２２，２
３は、それぞれ外側に不導体からなる支持体２４，２５
を備え、ボルト２６とナット２７とにより締め付けられ
ている。
板２２，２３間に、図１の電解セル１と同一構成の固体
高分子電解質膜（陽イオン交換膜）２、触媒層３，４、
多孔質給電体５，６が挟持されている。電極板２２，２
３は、それぞれ外側に不導体からなる支持体２４，２５
を備え、ボルト２６とナット２７とにより締め付けられ
ている。
【００３４】また、水電解セル２１は、上部と下部と
に、それぞれ電極板２２，２３、支持体２４，２５を貫
通して設けられた上部気液輸送マニフォールド２８、下
部気液輸送マニフォールド２９を備えている。水電解セ
ル２１では、例えば触媒層３が陽極側となり、触媒層２
が陰極側となる場合には、触媒層３側の上部気液輸送マ
ニフォールド２８ａから酸素が取り出され、触媒層２側
の上部気液輸送マニフォールド２８ｂから水素が取り出
される。下部気液輸送マニフォールド２９は両方とも水
の供給に使用される。
に、それぞれ電極板２２，２３、支持体２４，２５を貫
通して設けられた上部気液輸送マニフォールド２８、下
部気液輸送マニフォールド２９を備えている。水電解セ
ル２１では、例えば触媒層３が陽極側となり、触媒層２
が陰極側となる場合には、触媒層３側の上部気液輸送マ
ニフォールド２８ａから酸素が取り出され、触媒層２側
の上部気液輸送マニフォールド２８ｂから水素が取り出
される。下部気液輸送マニフォールド２９は両方とも水
の供給に使用される。
【００３５】水電解セル２１では、固体高分子電解質膜
２として陽イオン交換膜（膜厚５０μｍ）を用いると共
に、陽極側の触媒としてはＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化物、
陰極側の触媒として白金黒を用いている。また、多孔質
給電体５，６は厚さ１．０ｍｍ、空隙率６０％のチタン
多孔質体に白金めっきを施したものであり、電極板２
２，２３はチタンプレートに白金めっきを施したもので
ある。
２として陽イオン交換膜（膜厚５０μｍ）を用いると共
に、陽極側の触媒としてはＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化物、
陰極側の触媒として白金黒を用いている。また、多孔質
給電体５，６は厚さ１．０ｍｍ、空隙率６０％のチタン
多孔質体に白金めっきを施したものであり、電極板２
２，２３はチタンプレートに白金めっきを施したもので
ある。
【００３６】次に、水電解セル２１の製造方法について
説明する。
説明する。
【００３７】まず、塩化ルテニウム（ＲｕＣｌ３）、ヘ
キサクロロイリジウム酸（Ｈ２ＩｒＣｌ６）、塩化鉄
（ＦｅＣｌ３）を２：１：０．１のモル比で含む金属塩
水溶液を調製した。次に、テトラヒドロホウ酸ナトリウ
ム（ＮａＢＨ４）水溶液により前記金属塩を還元して、
共沈させた。次に、析出した金属を濾別し、触媒の前駆
体を得た。次に、前記前駆体を、４００℃の大気中で熱
処理することにより、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化物を得
た。該酸化物では、Ｒｕ、Ｉｒ、Ｆｅのモル比が前記金
属塩水溶液に含まれる各化合物のモル比を反映して、Ｒ
ｕ：Ｉｒ：Ｆｅ＝２：１：０．１となっている。
キサクロロイリジウム酸（Ｈ２ＩｒＣｌ６）、塩化鉄
（ＦｅＣｌ３）を２：１：０．１のモル比で含む金属塩
水溶液を調製した。次に、テトラヒドロホウ酸ナトリウ
ム（ＮａＢＨ４）水溶液により前記金属塩を還元して、
共沈させた。次に、析出した金属を濾別し、触媒の前駆
体を得た。次に、前記前駆体を、４００℃の大気中で熱
処理することにより、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化物を得
た。該酸化物では、Ｒｕ、Ｉｒ、Ｆｅのモル比が前記金
属塩水溶液に含まれる各化合物のモル比を反映して、Ｒ
ｕ：Ｉｒ：Ｆｅ＝２：１：０．１となっている。
【００３８】次に、前記Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化物に、
固体高分子電解質膜２として用いた陽イオン交換膜と同
一成分からなる電解質を溶解した電解質溶液（５重量
％）と、適量の精製水とを加えてペーストとした。次
に、前記ペーストを、ブランクシート（ポリテトラフル
オロエチレン製）にスクリーン印刷し、陽極側触媒層
（例えば触媒層３）を形成した。
固体高分子電解質膜２として用いた陽イオン交換膜と同
一成分からなる電解質を溶解した電解質溶液（５重量
％）と、適量の精製水とを加えてペーストとした。次
に、前記ペーストを、ブランクシート（ポリテトラフル
オロエチレン製）にスクリーン印刷し、陽極側触媒層
（例えば触媒層３）を形成した。
【００３９】また、触媒として白金黒を用いた以外は、
前記陽極側触媒層３の場合と全く同一にして、陰極側触
媒層（例えば触媒層４）を形成した。
前記陽極側触媒層３の場合と全く同一にして、陰極側触
媒層（例えば触媒層４）を形成した。
【００４０】次に、触媒層３，４が形成されたブランク
シートを固体高分子電解質膜２にホットプレスすること
により、触媒層３，４を固体高分子電解質膜２側に転写
し、膜電極接合体を得た。前記ホットプレスは、１２５
℃の温度、１０〜１２ＭＰａの圧力で、１２０秒間行っ
た。固体高分子電解質膜２に接合する触媒層３，４は、
最終的に触媒の担持量が１．５〜３．０ｍｇ／ｃｍ２と
なるようにした。
シートを固体高分子電解質膜２にホットプレスすること
により、触媒層３，４を固体高分子電解質膜２側に転写
し、膜電極接合体を得た。前記ホットプレスは、１２５
℃の温度、１０〜１２ＭＰａの圧力で、１２０秒間行っ
た。固体高分子電解質膜２に接合する触媒層３，４は、
最終的に触媒の担持量が１．５〜３．０ｍｇ／ｃｍ２と
なるようにした。
【００４１】次に、固体高分子電解質膜２と接合された
触媒層３，４の上に、前記チタン多孔質体に白金めっき
を施した多孔質給電体５，６を積層し、固体高分子電解
質膜２、触媒層３，４、多孔質給電体５，６を、前記チ
タンプレートに白金めっきを施した電極板２２，２３間
に挟持させることにより、水電解セル２１を構成した。
触媒層３，４の上に、前記チタン多孔質体に白金めっき
を施した多孔質給電体５，６を積層し、固体高分子電解
質膜２、触媒層３，４、多孔質給電体５，６を、前記チ
タンプレートに白金めっきを施した電極板２２，２３間
に挟持させることにより、水電解セル２１を構成した。
【００４２】次に、水電解セル２１を用いて水の電解を
行い、電流密度に対する電解電圧を測定した。尚、前記
電解は、下部気液輸送マニフォールド２７から各触媒層
３，４に１０ｍｌ／分の流速で水を供給して行った。結
果を表１に示す。
行い、電流密度に対する電解電圧を測定した。尚、前記
電解は、下部気液輸送マニフォールド２７から各触媒層
３，４に１０ｍｌ／分の流速で水を供給して行った。結
果を表１に示す。
【００４３】
【比較例１】本比較例では、水電解セル２１の陽極側の
触媒をイリジウム黒（Ｉｒ）に変えた以外は、前記実施
例１と全く同一にして、水の電解を行い、陽極側の触媒
をイリジウム黒としたときの電流密度に対する電解電圧
を測定した。結果を表１に併せて示す。
触媒をイリジウム黒（Ｉｒ）に変えた以外は、前記実施
例１と全く同一にして、水の電解を行い、陽極側の触媒
をイリジウム黒としたときの電流密度に対する電解電圧
を測定した。結果を表１に併せて示す。
【００４４】
【表１】
表１から、実施例１のようにＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化物
を陽極側の触媒とすることにより、比較例１のようにイ
リジウム黒を陽極側の触媒とする場合よりも低い電圧で
電解を行うことができることが明らかである。
を陽極側の触媒とすることにより、比較例１のようにイ
リジウム黒を陽極側の触媒とする場合よりも低い電圧で
電解を行うことができることが明らかである。
【００４５】
【実施例２】本実施例では、固体高分子電解質膜２とし
て膜厚１００μｍの陽イオン交換膜を用いた以外は実施
例１と全く同一の水電解セル２１を用い、電流密度１．
４Ａ／ｃｍ２、水温８０℃の条件で水の電解を行い、開
始時の電流、電圧に対する電流効率、電圧効率の経時的
変化を測定した。結果を図５に示す。
て膜厚１００μｍの陽イオン交換膜を用いた以外は実施
例１と全く同一の水電解セル２１を用い、電流密度１．
４Ａ／ｃｍ２、水温８０℃の条件で水の電解を行い、開
始時の電流、電圧に対する電流効率、電圧効率の経時的
変化を測定した。結果を図５に示す。
【００４６】
【実施例３】本実施例では、固体高分子電解質膜２とし
て膜厚１００μｍの陽イオン交換膜を用い、陽極側の触
媒としてＲｕ、Ｉｒ、Ｆｅのモル比がＲｕ：Ｉｒ：Ｆｅ
＝１：１：０．１となっているＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅ合金の
酸化物を用いた以外は実施例１と全く同一の水電解セル
２１を用い、実施例２と全く同一条件で水の電解を行
い、開始時の電流、電圧に対する電流効率、電圧効率の
経時的変化を測定した。結果を図５に示す。
て膜厚１００μｍの陽イオン交換膜を用い、陽極側の触
媒としてＲｕ、Ｉｒ、Ｆｅのモル比がＲｕ：Ｉｒ：Ｆｅ
＝１：１：０．１となっているＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅ合金の
酸化物を用いた以外は実施例１と全く同一の水電解セル
２１を用い、実施例２と全く同一条件で水の電解を行
い、開始時の電流、電圧に対する電流効率、電圧効率の
経時的変化を測定した。結果を図５に示す。
【００４７】
【実施例４】本実施例では、固体高分子電解質膜２とし
て膜厚１００μｍの陽イオン交換膜を用い、陽極側の触
媒としてＲｕ、Ｉｒ、Ｆｅのモル比がＲｕ：Ｉｒ：Ｆｅ
＝２：１：１となっているＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅ合金の酸化
物を用いた以外は実施例１と全く同一の水電解セル２１
を用い、実施例２と全く同一条件で水の電解を行い、開
始時の電流、電圧に対する電流効率、電圧効率の経時的
変化を測定した。結果を図５に示す。
て膜厚１００μｍの陽イオン交換膜を用い、陽極側の触
媒としてＲｕ、Ｉｒ、Ｆｅのモル比がＲｕ：Ｉｒ：Ｆｅ
＝２：１：１となっているＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅ合金の酸化
物を用いた以外は実施例１と全く同一の水電解セル２１
を用い、実施例２と全く同一条件で水の電解を行い、開
始時の電流、電圧に対する電流効率、電圧効率の経時的
変化を測定した。結果を図５に示す。
【００４８】図５から、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ合金の酸化物
からなる実施例２〜４の触媒は、いずれも電流効率の経
時的変化では相違が無いが、Ｒｕ０．８〜２．２モル、
Ｉｒ０．８〜１．２モルに対して、Ｆｅの量が０．０５
〜０．１３モルの範囲にある実施例２，３の触媒と、Ｒ
ｕ０．８〜２．２モル、Ｉｒ０．８〜１．２モルに対し
てＦｅの量が０．１３モルを超えている実施例４の触媒
とでは、実施例２，３の触媒の方が電圧効率の経時的変
化が少ないことが明らかである。
からなる実施例２〜４の触媒は、いずれも電流効率の経
時的変化では相違が無いが、Ｒｕ０．８〜２．２モル、
Ｉｒ０．８〜１．２モルに対して、Ｆｅの量が０．０５
〜０．１３モルの範囲にある実施例２，３の触媒と、Ｒ
ｕ０．８〜２．２モル、Ｉｒ０．８〜１．２モルに対し
てＦｅの量が０．１３モルを超えている実施例４の触媒
とでは、実施例２，３の触媒の方が電圧効率の経時的変
化が少ないことが明らかである。
【００４９】従って、Ｒｕ０．８〜２．２モル、Ｉｒ
０．８〜１．２モルに対して、Ｆｅの量が０．０５〜
０．１３モルの範囲にある実施例２，３の触媒によれ
ば、水の電解時により長期間に亘って性能を維持するこ
とができ、優れた耐久性を備えていることが明らかであ
る。
０．８〜１．２モルに対して、Ｆｅの量が０．０５〜
０．１３モルの範囲にある実施例２，３の触媒によれ
ば、水の電解時により長期間に亘って性能を維持するこ
とができ、優れた耐久性を備えていることが明らかであ
る。
【００５０】また、Ｒｕ０．８〜２．２モル、Ｉｒ０．
８〜１．２モルに対して、Ｆｅの量が０．０５〜０．１
３モルの範囲にある組成において、Ｒｕのモル比が２で
あって、１．８〜２．２の範囲にある実施例２の触媒
は、Ｒｕのモル比が１である実施例３の触媒に比較し
て、電圧効率の経時的変化はやや大きいものの、初期電
圧効率に優れていることが明らかである。
８〜１．２モルに対して、Ｆｅの量が０．０５〜０．１
３モルの範囲にある組成において、Ｒｕのモル比が２で
あって、１．８〜２．２の範囲にある実施例２の触媒
は、Ｒｕのモル比が１である実施例３の触媒に比較し
て、電圧効率の経時的変化はやや大きいものの、初期電
圧効率に優れていることが明らかである。
【００５１】尚、前記各実施例では、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ
の酸化物を陽極側の触媒とする場合について説明してい
るが、Ｒｕ−Ｉｒ−ＮｉまたはＲｕ−Ｉｒ−Ｃｏの酸化
物、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉｒ
−Ｃｏの合金を用いても、同様の結果を得ることができ
る。前記Ｒｕ−Ｉｒ−ＮｉまたはＲｕ−Ｉｒ−Ｃｏの酸
化物は、前記実施例１に示したＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化
物の製造方法において、塩化鉄に替えて、例えば、塩化
ニッケルまたは塩化コバルトを用いることにより製造す
ることができる。
の酸化物を陽極側の触媒とする場合について説明してい
るが、Ｒｕ−Ｉｒ−ＮｉまたはＲｕ−Ｉｒ−Ｃｏの酸化
物、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎｉ，Ｒｕ−Ｉｒ
−Ｃｏの合金を用いても、同様の結果を得ることができ
る。前記Ｒｕ−Ｉｒ−ＮｉまたはＲｕ−Ｉｒ−Ｃｏの酸
化物は、前記実施例１に示したＲｕ−Ｉｒ−Ｆｅの酸化
物の製造方法において、塩化鉄に替えて、例えば、塩化
ニッケルまたは塩化コバルトを用いることにより製造す
ることができる。
【００５２】また、Ｒｕ−Ｉｒ−Ｆｅ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｎ
ｉ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏの合金と、その酸化物との混合物
を陽極側の触媒としても、前記各実施例と同様の結果を
得ることができる。
ｉ，Ｒｕ−Ｉｒ−Ｃｏの合金と、その酸化物との混合物
を陽極側の触媒としても、前記各実施例と同様の結果を
得ることができる。
【図１】本発明の水電解セルの一構成例を示す説明的断
面図。
面図。
【図２】触媒に用いる金属の性能評価に用いる装置のシ
ステム構成図。
ステム構成図。
【図３】触媒に用いる金属の電流密度と酸素過電圧との
関係を示すグラフ。
関係を示すグラフ。
【図４】本発明の水電解セルの他の構成例を示す説明的
断面図。
断面図。
【図５】本発明の水電解セルの陽極側に用いる触媒の電
流効率と電圧効率との経時変化を示すグラフ。
流効率と電圧効率との経時変化を示すグラフ。
１，２１…水電解セル、 ２…電解質膜、 ３，４…触
媒層。
媒層。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 野崎 勝敏
埼玉県和光市中央１丁目４番１号 株式会
社本田技術研究所内
(72)発明者 岡部 昌規
埼玉県和光市中央１丁目４番１号 株式会
社本田技術研究所内
Ｆターム(参考） 4K011 AA04 AA11 AA21 AA28 AA31
AA32 AA33 AA35 BA04 BA07
BA08 CA04 DA01
4K021 AA01 BA02 BB03 CA01 CA02
CA04 DB05 DB12 DB14 DB18
DB31 DB43 DB53 EA07
Claims (6)
- 【請求項１】１対の触媒層と、両触媒層に挟持された電
解質膜とを備える水電解セルにおいて、 陽極側の前記触媒層に含まれる触媒は、ルテニウムと、
イリジウムと、鉄、ニッケル、コバルトからなる群から
選択される少なくとも１種の金属とを含む合金であるこ
とを特徴とする水電解セル。 - 【請求項２】１対の触媒層と、両触媒層に挟持された電
解質膜とを備える水電解セルにおいて、 陽極側の前記触媒層に含まれる触媒は、ルテニウムと、
イリジウムと、鉄、ニッケル、コバルトからなる群から
選択される少なくとも１種の金属とを含む合金の酸化物
であることを特徴とする水電解セル。 - 【請求項３】１対の触媒層と、両触媒層に挟持された電
解質膜とを備える水電解セルにおいて、 陽極側の前記触媒層に含まれる触媒は、ルテニウムと、
イリジウムと、鉄、ニッケル、コバルトからなる群から
選択される少なくとも１種の金属とを含む合金と、該合
金の酸化物との混合物であることを特徴とする水電解セ
ル。 - 【請求項４】陽極側の前記触媒層に含まれる触媒は、ル
テニウムと、イリジウムとに対する、鉄、ニッケル、コ
バルトからなる群から選択される少なくとも１種の金属
のモル比が、ルテニウム０．８〜２．２モル、イリジウ
ム０．８〜１．２モルに対して、０．０５〜０．１３モ
ルの範囲にあることを特徴とする請求項１乃至請求項３
のいずれか１項記載の水電解セル。 - 【請求項５】陽極側の前記触媒層に含まれる触媒は、ル
テニウムと、イリジウムとに対する、鉄、ニッケル、コ
バルトからなる群から選択される少なくとも１種の金属
のモル比が、ルテニウム１．８〜２．２モル、イリジウ
ム０．８〜１．２モルに対して、０．０５〜０．１３モ
ルの範囲にあることを特徴とする請求項４記載の水電解
セル。 - 【請求項６】前記電解質膜は、固体高分子電解質膜であ
ることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか１
項記載の水電解セル。
Priority Applications (2)
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|---|---|---|---|
| JP2002148542A JP4142896B2 (ja) | 2001-09-21 | 2002-05-23 | 水電解セル |
| US10/247,334 US6872286B2 (en) | 2001-09-21 | 2002-09-20 | Water electrolysis cell |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001288931 | 2001-09-21 | ||
| JP2001-288931 | 2001-09-21 | ||
| JP2002148542A JP4142896B2 (ja) | 2001-09-21 | 2002-05-23 | 水電解セル |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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| JP4142896B2 JP4142896B2 (ja) | 2008-09-03 |
Family
ID=26622684
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002148542A Expired - Fee Related JP4142896B2 (ja) | 2001-09-21 | 2002-05-23 | 水電解セル |
Country Status (2)
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|---|---|
| US (1) | US6872286B2 (ja) |
| JP (1) | JP4142896B2 (ja) |
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| JP2017029878A (ja) * | 2015-07-29 | 2017-02-09 | 株式会社東芝 | 複合触媒層の形成方法、電気化学反応装置用構造体、および光電気化学反応装置 |
| JP2017210646A (ja) * | 2016-05-25 | 2017-11-30 | 本田技研工業株式会社 | 水電解装置 |
| WO2020032256A1 (ja) * | 2018-08-09 | 2020-02-13 | 国立研究開発法人理化学研究所 | 水電気分解法及び装置、並びに水電気分解の駆動電位の決定方法 |
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| WO2022210700A1 (ja) | 2021-03-31 | 2022-10-06 | 堺化学工業株式会社 | 導電性材料 |
| WO2023249011A1 (ja) * | 2022-06-20 | 2023-12-28 | 旭化成株式会社 | 電解用電極及び電解槽 |
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|---|---|---|---|---|
| WO2005006480A2 (de) | 2003-07-14 | 2005-01-20 | Umicore Ag & Co. Kg | Membran-elektroden-einheit für die wasserelektrolyse |
| US20050014056A1 (en) * | 2003-07-14 | 2005-01-20 | Umicore Ag & Co. Kg | Membrane electrode unit for electrochemical equipment |
| EP1701790B1 (en) | 2003-10-29 | 2009-09-16 | Umicore AG & Co. KG | Precious metal oxide catalyst for water electrolysis |
| US20070131541A1 (en) * | 2004-10-26 | 2007-06-14 | Kohichi Miyashita | Electrolysis vessel and apparatus for generating electrolyzed water |
| WO2009154753A2 (en) * | 2008-06-18 | 2009-12-23 | Massachusetts Institute Of Technology | Catalytic materials, electrodes, and systems for water electrolysis and other electrochemical techniques |
| US20100133097A1 (en) * | 2008-12-01 | 2010-06-03 | Hydrogen Technology Applications, Inc. | Hydrogen rich gas generator |
| DE102009002326A1 (de) | 2009-04-09 | 2010-10-14 | Hiat Hydrogen Institute Of Applied Technologies Ggmbh | Katalysatoren für die elektrochemische Wasserstoffentwicklung |
| EP2608297A1 (en) | 2011-12-22 | 2013-06-26 | Umicore AG & Co. KG | Precious metal oxide catalyst for water electrolysis |
| WO2013122693A1 (en) * | 2012-02-14 | 2013-08-22 | Wisconsin Alumni Research Foundation | Electrocatalysts having mixed metal oxides |
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