JP2003126662A - ガス分離体固定構造体及びそれを用いたガス分離装置 - Google Patents

ガス分離体固定構造体及びそれを用いたガス分離装置

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 熱応力によるガス分離体を構成する基体の破
壊や、熱サイクルの負荷による、ガス分離体とこれを支
持する支持材との間の気密性低下が起こり難いととも
に、高温条件下においても使用可能なガス分離体固定構
造体、及び、当該ガス分離体固定構造体を用いたガス分
離装置を提供する。 【解決手段】 多孔質セラミックスからなる軸方向に貫
通孔を有する筒状基体３１の少なくとも一方の表面上に
ガス分離膜３０が形成されてなるガス分離体１０を備え
たガス分離体固定構造体である。ガス分離体１０の一方
の開口端部には蓋状金属部材１が、他方の開口端部には
環状金属部材４が、各々シール部材を介して圧縮固定さ
れており、各々のシール部材がグランドパッキン１１・
１２である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】 本発明は、ガス分離体固定
構造体、及び当該ガス分離体固定構造体を用いたガス分
離装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】 従来、多成分混合ガスから特定のガス
成分のみを得る方法として、有機又は無機のガス分離膜
によって分離する方法が知られている。膜分離法に用い
られる分離膜は、水素分離膜としてポリイミドやポリス
ルホンなどの有機高分子膜及びパラジウム又はパラジウ
ム合金膜などの無機化合物膜が知られている。特に、パ
ラジウム又はパラジウム合金膜は耐熱性もあり、また極
めて高純度の水素を得ることができる。
【０００３】 パラジウム又はパラジウム合金は、水素
を固溶して透過させる性質があり、この性質を利用し、
パラジウム又はパラジウム合金からなる薄膜は水素を含
有する混合ガスから水素を分離する水素分離体に広く用
いられている。
【０００４】 関連する従来技術として、特開昭６２−
２７３０３０号公報、特開昭６３−１７１６１７号公報
において、多孔質基体の一表面にパラジウム又はパラジ
ウム合金からなるガス分離膜が被覆したガス分離体が開
示されており、多孔質基体はガラス、酸化アルミニウム
等のセラミックスからなるものである。ガス分離膜のみ
では機械強度が充分ではないので、ガス分離膜を多孔質
基体に被覆させている。
【０００５】 このようなガス分離体が組み込まれたガ
ス分離装置は、ガス分離体の一方の側より被処理ガスを
導入し、特定のガスのみがガス分離体を透過し、ガス分
離体の他方の側より精製された水素ガスが得られる構造
を有する。従って、被処理ガス側と精製ガス側とを気密
に分離して、ガス分離体と支持体との接合部から被処理
ガスが精製ガス側に漏洩しないことが重要となる。一
方、ガス分離体を使用して水素ガスを効率良く分離する
ためには、水素原子等がガス分離膜を拡散する速度を早
くするため、５〜２０気圧で３００℃以上、好ましくは
５００℃以上という高温、高圧で分離することが有利で
ある。
【０００６】 この条件でのガス漏洩を防止するため
に、一般的にはガス分離体と支持体とをガラス、ろう材
等により接合すること（ガラス接合、ろう接合）が行わ
れている。また、ガスの処理温度が２５０℃以下である
場合には、Ｏリングを用いてガス分離体と支持体の間の
気密性を確保することも行われている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】 しかし、前述のガラ
ス接合、又はろう接合によってガス分離体と支持体とを
接合すると、熱応力によりガス分離体を構成する多孔質
基体が破壊されたり、熱サイクルの負荷に伴ってガス分
離体と支持材との間の気密性が低下する等の問題の発生
が想定され得る。更に、ガス分離体と支持体とのクリア
ランスを厳密に制御してこれらを接合する必要性がある
ばかりでなく、接合温度が高温であるため、熱応力によ
り歪みを生ずる等の不具合が生ずることも想定される。
【０００８】 また、Ｏリングを用いてガス分離体と支
持体の間の気密性を確保する場合、ガスの処理温度が２
５０℃超であると当該気密性を充分に確保することが実
質的に困難であり、使用可能な温度範囲が限定されてい
た。
【０００９】 本発明は、このような従来技術の有する
問題点に鑑みてなされたものであり、その目的とすると
ころは、熱応力によるガス分離体を構成する基体の破壊
や、熱サイクルの負荷による、ガス分離体とこれを支持
する支持材との間の気密性低下が起こり難いとともに、
高温条件下においても使用可能なガス分離体固定構造
体、及び、当該ガス分離体固定構造体を用いたガス分離
装置を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】 即ち、本発明によれ
ば、多孔質セラミックスからなる軸方向に貫通孔を有す
る筒状基体の少なくとも一方の表面上にガス分離膜が形
成されてなるガス分離体を備えたガス分離体固定構造体
であって、該ガス分離体の一方の開口端部には蓋状金属
部材が、他方の開口端部には環状金属部材が、各々シー
ル部材を介して圧縮固定されており、各々の該シール部
材がグランドパッキンであることを特徴とするガス分離
体固定構造体が提供される。
【００１１】 本発明においては、蓋状金属部材が、一
方のグランドパッキンに対して、筒状基材の軸方向に締
付圧力を付与する蓋状若しくは環状パッキン押さえと、
前記一方のグランドパッキンの移動を抑制する下部環状
若しくは下部蓋状ストッパーにより構成されるととも
に、環状金属部材が、他方のグランドパッキンに対し
て、筒状基体の軸方向に締付圧力を付与する環状パッキ
ン押さえと、他方のグランドパッキンの移動を抑制する
上部環状ストッパーにより構成されることが好ましい。
【００１２】 また、本発明によれば、多孔質セラミッ
クスからなる軸方向に貫通孔を有する筒状基体の少なく
とも一方の表面上にガス分離膜が形成されてなるガス分
離体を備えたガス分離体固定構造体であって、該ガス分
離体の両方の開口端部には、環状金属部材が各々シール
部材を介して圧縮固定されており、各々の該シール部材
がグランドパッキンであることを特徴とするガス分離体
固定構造体が提供される。
【００１３】 本発明においては、環状金属部材が、グ
ランドパッキンに対して、筒状基体の軸方向に締付圧力
を付与する環状パッキン押さえと、グランドパッキンの
移動を抑制する環状ストッパーにより構成されることが
好ましく、更に、筒状基体が複数個の貫通孔を並列的に
有することが好ましい。
【００１４】 本発明においては、グランドパッキンの
使用温度範囲の最高値が３００℃以上であることが好ま
しく、グランドパッキンの非酸化雰囲気における使用温
度範囲の最高値が３５０℃以上であることが好ましく、
非酸化雰囲気における使用温度範囲の最高値が６００℃
以上であることが更に好ましい。
【００１５】 また、本発明においては、グランドパッ
キンの主成分が膨張黒鉛であることが好ましく、多孔質
セラミックスがアルミナであることが好ましい。
【００１６】 更に、本発明においては、ガス分離膜が
水素を選択的に透過する水素分離膜であることが好まし
く、ガス分離膜がパラジウム又はパラジウムを含有する
金属から構成されることが好ましい。
【００１７】 本発明においては、蓋状金属部材及び／
又は環状金属部材の構成材料の熱膨張係数が１０×１０
-6／℃以下であることが好ましく、更に、蓋状金属部材
及び／又は環状金属部材の構成材料がパーマロイである
ことが好ましい。
【００１８】 本発明のガス分離体固定構造体は２５０
〜１６５０℃の温度範囲で好適に使用することができ、
３００〜６００℃の温度範囲で更に好適に使用すること
ができる。また、被処理ガスの全圧が０．１〜１０ＭＰ
ａとなる圧力範囲で好適に使用することができる。
【００１９】 また、本発明によれば、圧力容器を備え
たガス分離装置であって、前述のいずれかのガス分離体
固定構造体の環状金属部材が該圧力容器の内面に固定さ
れていることを特徴とするガス分離装置が提供される。
【００２０】 なお、本発明によれば、流入孔から流入
する被処理ガス中における特定のガス成分を、ガス分離
膜を透過させて第一の流出孔から流出させるとともに、
非透過ガスを第二の流出孔から流出させるガス分離装置
であって、前記流入孔、前記第一の流出孔及び前記第二
の流出孔を有する容器の内部に、前述のいずれかのガス
分離体固定構造体が固定されていることを特徴とするガ
ス分離装置が提供される。
【００２１】 本発明においては、ガス分離体の膨張を
吸収する緩衝手段を備えることが好ましい。
【００２２】
【発明の実施の形態】 以下、本発明の実施の形態につ
いて説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定され
るものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当
業者の通常の知識に基づいて、適宜、設計の変更、改良
等が加えられることが理解されるべきである。
【００２３】 本発明の第一の側面は、多孔質セラミッ
クスからなる軸方向に貫通孔を有する筒状基体の少なく
とも一方の表面上にガス分離膜が形成されてなるガス分
離体を備えたガス分離体固定構造体であり、ガス分離体
の一方の開口端部には蓋状金属部材が、他方の開口端部
には環状金属部材が、各々のシール部材を介して圧縮固
定されているとともに、各々のシール部材がグランドパ
ッキンであることを特徴とするものである。また、蓋状
金属部材は一方のグランドパッキンに対して、筒状基体
の軸方向に締付圧力を付与する蓋状若しくは環状パッキ
ン押さえと、前記一方のグランドパッキンの移動を抑制
する下部環状若しくは下部蓋状ストッパーにより構成さ
れるとともに、環状金属部材は他方のグランドパッキン
に対して、筒状基体の軸方向に締付圧力を付与する環状
パッキン押さえと、前記他方のグランドパッキンの移動
を抑制する上部環状ストッパーにより構成されているこ
とが好ましい。以下、その詳細について説明する。
【００２４】 図１は、本発明のガス分離体固定構造体
の一実施態様を示す断面図である。蓋状金属部材１は、
蓋状パッキン押さえ２と、下部環状ストッパー３により
構成されており、環状金属部材４は、環状パッキン押さ
え５と、上部環状ストッパー６により構成されている。
なお、環状金属部材４（環状パッキン押さえ５）は、貫
通孔７を有するフランジ８と溶接等の接合方法により接
合されている。
【００２５】 蓋状金属部材１及び環状金属部材４に
は、ガス分離体１０の外周面と接するようにグランドパ
ッキン１１・１２がシール部材として配置されている。
このとき、グランドパッキン１１・１２を各々少なくと
も１個収納可能なスタフィングボックス１３を備え、こ
の内部にグランドパッキン１１・１２を収納するように
配置してもよい。但し、グランドパッキン１１・１２は
ガス分離体１０の外周面に直に接することが必要であ
る。
【００２６】 蓋状パッキン押さえ２及び環状パッキン
押さえ５は、グランドパッキン１１・１２に対して、筒
状基体の軸方向に締付圧力を付与することができ、下部
環状ストッパー３及び上部環状ストッパー６は、グラン
ドパッキン１１・１２に対して締付圧力が付与されるこ
とに伴う当該グランドパッキン１１・１２の軸方向への
移動を抑制する。このとき、移動を抑制されたグランド
パッキン１１・１２は、実際上は多少の変形を伴ってガ
ス分離体１０の径の内部方向、即ち、ガス分離膜３０の
膜面に対して垂直方向に適当な圧力で密着し、ガス分離
体１０と、蓋状金属部材１及び環状金属部材４との間の
気密性を確保する。なお、スタフィングボックス１３
は、その内部に収納されたグランドパッキン１１・１２
に付与された締付圧力を、ガス分離体１０へと効果的に
伝えることが可能である。
【００２７】 蓋状パッキン押さえ２と下部環状ストッ
パー３が接する部位、及び、環状パッキン押さえ５と上
部環状ストッパー６が接する部位には、グランドパッキ
ン１１・１２への締付圧力を付与及び保持するため、ね
じ溝２０が形成されていてもよい。また、蓋状パッキン
押さえ２、下部環状ストッパー３、環状パッキン押さえ
５、及び上部環状ストッパー６の外周部には、レンチ等
を用いてのねじ込みを容易にすべく、面取り部２１が形
成されていてもよい。
【００２８】 図２は、本発明のガス分離体固定構造体
の別の実施態様を示す断面図である。蓋状金属部材１
は、環状パッキン押さえ１００と、下部環状ストッパー
１０７により構成されており、環状金属部材４は、環状
パッキン押さえ５と、上部環状ストッパー６により構成
されている。なお、環状金属部材４（上部環状ストッパ
ー６）は、貫通孔７を有するフランジ８と溶接等の接合
方法により接合されている。また、その他の部材、例え
ばグランドパッキン１１・１２、スタフィングボックス
１３等は図１に示すガス分離体固定構造体の場合と同様
の位置関係で配置されており、グランドパッキン１１・
１２はガス分離体１０の外周面に直に接している。
【００２９】 即ち、本発明に係るガス分離体固定構造
体においては、環状パッキン押さえによりグランドパッ
キンに対して締付圧力を付与する方向は、図１、２に示
すように筒状基体の軸方向であれば上下いずれの方向で
あってもよく、目的・用途等に応じて自在な設計が可能
である。
【００３０】 次に、本発明の第二の側面について説明
する。本発明の第二の側面は、多孔質セラミックスから
なる軸方向に貫通孔を有する筒状基体の少なくとも一方
の表面上にガス分離膜が形成されてなるガス分離体を備
えたガス分離体固定構造体であり、ガス分離体の両方の
開口端部には、環状金属部材が各々シール部材を介して
圧縮固定されており、各々のシール部材がグランドパッ
キンであることを特徴とするものである。また、環状金
属部材は、グランドパッキンに対して、筒状基体の軸方
向に締付圧力を付与する環状パッキン押さえと、グラン
ドパッキンの移動を抑制する環状ストッパーにより構成
されることが好ましい。以下、その詳細について説明す
る。
【００３１】 図３は、本発明のガス分離体固定構造体
の更に別の実施態様を示す断面図である。環状金属部材
４は、環状パッキン押さえ５・１００と、環状ストッパ
ー３・６により構成されており、環状金属部材４（環状
パッキン押さえ５・１００）は、貫通孔７を有するフラ
ンジ８、又は当該ガス分離体固定構造体が取着される容
器本体１０４等と溶接等の接合方法により接合されてい
る。
【００３２】 環状金属部材４には、ガス分離体１０の
外周面と接するようにグランドパッキン１１・１２がシ
ール部材として配置されている。このとき、グランドパ
ッキン１１・１２を各々少なくとも１個収納可能なスタ
フィングボックス１３を備え、この内部にグランドパッ
キン１１・１２を収納するように配置してもよい。但
し、グランドパッキン１１・１２はガス分離体１０の外
周面に直に接することが必要である。
【００３３】 環状パッキン押さえ５・１００は、グラ
ンドパッキン１１・１２に対して、筒状基体の軸方向に
締付圧力を付与することができ、環状ストッパー３・６
は、グランドパッキン１１・１２に対して締付圧力が付
与されることに伴う当該グランドパッキン１１・１２の
軸方向への移動を抑制する。このとき、移動を抑制され
たグランドパッキン１１・１２は、実際上は多少の変形
を伴ってガス分離体１０の径の内部方向、即ち、ガス分
離膜３０の膜面に対して垂直方向に適当な圧力で密着
し、ガス分離体１０と、環状金属部材４との間の気密性
を確保する。なお、スタフィングボックス１３は、その
内部に収納されたグランドパッキン１１・１２に付与さ
れた締付圧力を、ガス分離体１０へと効果的に伝えるこ
とが可能である。
【００３４】 環状パッキン押さえ５・１００と環状ス
トッパー３・６が接する部位には、グランドパッキン１
１・１２への締付圧力を付与及び保持するため、ねじ溝
２０が形成されていてもよい。また、環状パッキン押さ
え５・１００、及び環状ストッパー３・６の外周部に
は、レンチ等を用いてのねじ込みを容易にすべく、面取
り部２１が形成されていてもよい。
【００３５】 既に述べたように、図３に示すガス分離
体固定構造体の場合であっても環状パッキン押さえによ
りグランドパッキンに対して締付圧力を付与する方向は
筒状基体の軸方向であれば上下いずれの方向であっても
よく、目的・用途等に応じて自在に設計することができ
る。
【００３６】 本発明のガス分離体固定構造体は、ガラ
ス接合、ろう接合等を採用せず、シール材としてのグラ
ンドパッキンを介してガス分離体を各金属部材に圧縮固
定しているために、熱膨張差に起因するガス分離体の破
損等が生じ難く、また、ガス分離体の実使用に際して温
度が上昇した場合であっても気密性が充分に確保される
とともに、熱サイクルの負荷に対しても優れた耐久性を
示す。更には、高温下においてパッキン押さえ等の増し
締め等を行う必要性がなく、保守・点検等の手間も削減
される。
【００３７】 本発明においては、筒状基体が複数個の
貫通孔を並列的に有することが好ましい。但し、筒状基
体の形状は円柱状に限定されるものではなく、例えば、
角柱状であってもよく、例えば円柱、角柱がその軸に沿
って湾曲した形状であってもよい。また、貫通孔の形状
は直線状のものに限定されるものではなく、例えば曲線
状の形状であってもよい。
【００３８】 また、本発明においてはグランドパッキ
ンの使用温度範囲の最高値が３００℃以上であることが
好ましく、３５０℃以上であることが更に好ましく、４
５０℃以上であることが特に好ましい。グランドパッキ
ンの使用温度範囲の最高値が３００℃未満である場合に
は、一般的に想定される高温条件下での使用に適合せ
ず、充分なシール性を維持できないためである。なお、
本発明においてはグランドパッキンの使用温度範囲の最
高値の上限値について特に限定されるものではないが、
実質的な耐熱性等の観点からは、概ね１６５０℃以下の
ものであればよい。
【００３９】 更に、本発明においてはグランドパッキ
ンの非酸化性雰囲気中における使用温度範囲の最高値が
３５０℃以上であることが好ましく、４５０℃以上であ
ることが更に好ましく、６００℃以上であることが特に
好ましい。パッキンの非酸化性雰囲気中における使用温
度範囲の最高値が３５０℃未満である場合には、一般的
に想定される非酸化性雰囲気中、高温条件下での使用に
適合せず、充分なシール性を維持できないためである。
なお、本発明においてはグランドパッキンの非酸化性雰
囲気中における最高使用温度の上限値について特に限定
されるものではないが、実質的な耐熱性等の観点から
は、概ね１６５０℃以下のものであればよい。
【００４０】 また、本発明においては、グランドパッ
キンの主成分が膨張黒鉛であることが好ましい。膨張黒
鉛を主成分とするグランドパッキンは高耐熱性、高耐圧
性を示すとともに優れた弾性体であるため、これを用い
た本発明のガス分離体固定構造体はガス分離体と、蓋状
金属部材及び環状金属部材との間の気密性を充分に確保
することができ、高温・高圧条件下において使用可能で
ある。
【００４１】 なお、膨張黒鉛以外に使用温度範囲の最
高値が３００℃以上となる耐熱性を示すパッキンの材質
としては、石綿繊維、金属繊維等を挙げることができる
が、石綿繊維は人体に対する悪影響（健康障害の発生
等）が懸念されるために、金属繊維は圧縮固定されるガ
ス分離膜膜表面に傷をつける恐れがあるために好ましく
ない。従って、グランドパッキンの主成分を膨張黒鉛と
することにより、これらの問題が回避される。
【００４２】 本発明のガス分離体固定構造体を構成す
る部材の１つである多孔質セラミックスからなる筒状基
体は、ガス分離膜単独では機械強度が弱いので、ガス分
離膜を支持するものである。ここでいう多孔質とは、例
えば、三次元的に連続した多数の微細な小孔を有するこ
とを意味するものであり、その孔径は０．００３〜２０
μｍが好ましく、更に０．００５〜５μｍが好ましい。
孔径が０．００３μｍ未満ではガスが通過するときの抵
抗が大きくなるからである。一方、孔径が２０μｍを超
えるとガス分離膜にピンホールが生じやすくなり、好ま
しくない。
【００４３】 本発明においては筒状基体を構成する多
孔質セラミックスがアルミナであることが好ましく、被
処理ガスが反応しないという効果を奏する。また、アル
ミナよりなる多孔質の筒状基体は所望とする形状に、容
易に作製することができ、例えば、特開昭６２−２７３
０３０号公報に記載する方法により作製することができ
る。
【００４４】 また、本発明においてはガス分離膜が水
素を選択的に透過する水素分離膜であることが好まし
く、このような選択透過性を示すガス分離膜を構成する
金属としては、パラジウム又はパラジウムを含有する金
属が好ましい。パラジウムを含有する金属とは、パラジ
ウム単体と、パラジウム合金とを包含する。パラジウム
合金は、Journal of Membrane Science,56(1991)315-32
5:“HydrogenPermeable Palladium-Silver Alloy Membr
ane Supported on Porous Ceramics”、特開昭６３−２
９５４０２号公報に記載されているように、パラジウム
以外の金属の含量は１０〜３０質量％であることが好ま
しい。パラジウムを合金化する主目的は、パラジウムの
水素脆化防止と高温時の分離効率向上のためである。ま
た、パラジウム以外の金属として銀を含有することは、
パラジウムの水素脆化防止のため、好ましい。
【００４５】 なお、ガス分離膜が被覆する面は、筒状
基体の外側でも、内側でも、或いはこの両者でもよく、
ガス分離膜を筒状基体に被覆する方法は一般的な公知の
方法が使用でき、例えば、化学メッキ法、真空蒸着法、
スパッタリング法等を用いることができる。
【００４６】 本発明においては、蓋状金属部材及び／
又は環状金属部材の構成材料の使用温度範囲内の熱膨張
係数が１０×１０-6／℃以下であることが好ましく、９
×１０-6／℃以下であることが更に好ましく、８×１０
-6／℃以下であることが特に好ましい。通常、多孔質セ
ラミックスからなる筒状基体の熱膨張係数は１０×１０
-6／℃以下であり、グランドパッキンの応力値の変動制
御、及び筒状基体の破損防止等の観点から、筒状基体
と、蓋状金属部材及び／又は環状金属部材の構成材料の
熱膨張係数は近似していることが好ましいためである。
従って、蓋状金属部材及び／又は環状金属部材の構成材
料の熱膨張係数を当該数値以下とすることにより、高温
条件下における被分離ガスのリーク発生や筒状基体の破
損等を防止することができる。
【００４７】 なお、本発明においては蓋状金属部材及
び／又は環状金属部材の構成材料の熱膨張係数の下限値
については特に限定されるものではないが、材料入手の
容易性等の観点からは概ね０．５×１０-6／℃以上であ
れば問題なく用いることができる。
【００４８】 また、本発明における前述の熱膨張係数
が１０×１０-6／℃以下である蓋状金属部材及び／又は
環状金属部材として好適な構成材料金属の具体例とし
て、パーマロイ、コバール、インバー、スーパーインバ
ー、モリブデン、タングステン、鉄・ニッケル合金等を
挙げることができ、特にパーマロイであることが好まし
く、このことにより、高温条件下における被分離ガスの
リーク発生や筒状基体の破損等を効果的に防止すること
が可能である。
【００４９】 なお、ガス分離体１０の外周側から内周
側へと透過してきた分離ガスに、ガス分離体１０とグラ
ンドパッキン１１・１２のシール面から不可避的に侵入
する極微量の被処理ガス（分離されていないガス）が混
在することになる（図１）。但し、得られる分離ガスの
用途を考慮した場合、当該用途に影響を与えない程度の
混在率であれば極微量の被処理ガスの混在は許容される
と考えられる。例えば、得られる分離ガスが水素ガスで
あって、これを燃料電池用水素精製機として使用するこ
とを想定した場合、当該水素ガスの純度は９９体積％以
上であれば充分に許容され得る。
【００５０】 従って、例えば蓋状金属部材１及び環状
金属部材４の材質をＳＵＳ３０４（熱膨張係数：１７ｐ
ｐｍ／℃）とした場合、その熱膨張係数は多孔質セラミ
ックスの２〜３倍であるため、高温条件下においてはグ
ランドパッキン１１・１２の応力低下に伴って極微量の
被処理ガスのリーク発生も予測されるが、得られる分離
ガスの用途により本発明のガス分離体固定構造体は好適
に採用される（図１）。
【００５１】 本発明のガス分離体固定構造体は、その
熱応力や熱サイクルに対する優れた耐久性から、２５０
〜１６５０℃の温度範囲で好適に使用することができ、
３００〜６００℃の温度範囲で更に好適に使用すること
ができる。また、被処理ガスの全圧が０．１〜１０ＭＰ
ａとなる圧力範囲で好適に使用することができる。
【００５２】 次に、本発明の第三の側面について説明
する。本発明の第三の側面は圧力容器を備えたガス分離
装置であり、上述してきたいずれかのガス分離体固定構
造体の一部である環状金属部材が、圧力容器の内面に固
定されていることを特徴とするガス分離装置である。以
下、その詳細について説明する。
【００５３】 図１に示す構造のガス分離体固定構造体
を組み込んだ場合を想定して説明する。環状金属部材
４、更に具体的には環状パッキン押さえ５の一部分が、
フランジ８等に適当な接合方法、例えば溶接等により接
合されることによって、ガス分離装置の構成要素である
圧力容器（図示せず）の内面に固定される。ガス分離体
１０の一方の開口端部はグランドパッキン１１を介して
蓋状金属部材１によって気密に閉じられているため、ガ
ス分離体１０を透過した分離ガスは、環状金属部材４が
固定されている開口端部（貫通孔７）の方向へと流れ、
圧力容器の外部に取り出される。なお、被処理ガス中の
他のガスはガス分離体を透過せず、出口（図示せず）よ
り排出される。
【００５４】 ここで、本発明のガス分離装置では、ガ
ス分離体固定構造体が圧力容器の内面に固定されている
箇所はガス分離体固定構造体において、貫通孔７を有す
る一方の端部のみであり、蓋状金属部材１、即ち、他方
の端部は圧力容器の内面に固定されていない（図１）。
従って、熱サイクルの負荷に起因するガス分離体の膨張
・収縮による破損が極めて生じ難く、長期間の使用が可
能であるという効果を奏する。
【００５５】 次に、本発明の第四の側面について説明
する。本発明の第四の側面は、流入孔から流入する被処
理ガス中における特定のガス成分を、ガス分離膜を透過
させて第一の流出孔から流出させるとともに、非透過ガ
スを第二の流出孔から流出させるガス分離装置であり、
流入孔、第一の流出孔及び第二の流出孔を有する容器の
内部に、ガス分離体の両方の開口端部に環状金属部材が
各々シール部材を介して圧縮固定されている、いずれか
のガス分離体固定構造体が固定されていることを特徴と
するものである。以下、その詳細について説明する。
【００５６】 図４は、本発明のガス分離装置の一実施
態様を示す断面図である。図４において、流入孔１０１
より導入された被処理ガスは、フランジ８の貫通孔７を
介して、ガス分離体１０の一端よりその内部に入る。分
離ガスは、ガス分離膜３０を選択的に透過し、ガス分離
体１０の外部に出、流出孔１０２より流出する。一方、
非透過ガスは、ガス分離１０の他端より、流出孔１０３
を介して排出される。
【００５７】 上述の如く、被処理ガスをガス分離体の
内部より導入する場合において、ガス分離体の一端より
被処理ガスを導入し、他端より非透過ガスを排出する場
合には、ガス分離体をその一端において容器本体の内部
に支持するとともに、ガス分離体の両端を容器本体の流
出孔或いは流入孔と連通させることが必要となる。従っ
て、ガス分離体と容器本体との熱膨張差によりガス分離
装置が損傷したり、ガス分離体と容器本体の流出孔或い
は流入孔を連結する構造が損傷を受ける可能性がある。
本発明においてはガス分離体の膨張を吸収するような緩
衝手段を備えることが好ましく、このことにより、前述
の事態が起こることを防ぐことができる。
【００５８】 具体的には、図４に示すように容器本体
１０４とガス分離体１０との熱膨張差によりガス分離装
置が損傷するのを防ぐために、容器本体１０４の外周面
を蛇腹状の形状とし、ガス分離体１０の軸方向における
伸張を許容する構造とすればよい。蛇腹部は透過ガスの
圧力を受けるが、透過ガスの圧力は、一般に陰圧〜２ｋ
ｇ／ｃｍ2と小さいため、蛇腹が伸びるように作用する
力は無視することができる。また、この他の方法とし
て、貫通孔と容器の流出孔或いは流入孔の連結に、バネ
状に巻いた、弾性を有するパイプを用いる等の方法があ
る。
【００５９】
【実施例】 以下、本発明を実施例により具体的に説明
するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではな
い。 （ガス分離体）ガス分離体には、外径１０．７ｍｍ、内
径７．５ｍｍ、長さ４０ｍｍの円筒形状を有し、小孔径
が０．１μｍであるアルミナ製の基体に、厚さ１８μｍ
の金属パラジウムがメッキされたものを用いた。また、
グランドパッキンは膨張黒鉛性編組グランドパッキン
を、各金属部材は４５パーマロイ製のものを用いた。な
お、基体の熱膨張係数は７．１×１０-6／℃（４０〜３
００℃）、７．７×１０-6／℃（４０〜６００℃）であ
り、各金属部材の熱膨張係数は７．３×１０-6／℃（４
０〜３００℃）、９．９×１０-6／℃（４０〜６００
℃）であった。
【００６０】（ガス分離体固定構造体の製造）図１に示
すような構成のガス分離体固定構造体を作製した。ま
ず、スタフィングボックス１３にグランドパッキン１１
・１２を２個ずつ収納し、グランドパッキン１１・１２
に接触するまで蓋状パッキン押さえ２及び環状パッキン
押さえ５を軽くねじ込み、グランドパッキン１１・１２
を仮固定した。次に、蓋状金属部材１及び環状金属部材
４に、前述のガス分離体１０を挿入した。このとき、ガ
ス分離体１０の開口端部がグランドパッキン１１・１２
よりも深い位置となるまで挿入した。その後、蓋状パッ
キン押さえ２及び環状パッキン押さえ５を、トルクレン
チを用いて、軸方向への締付圧力が２０ＭＰａ、径の内
部方向（ガス分離膜の膜面に対して垂直方向）への締付
圧力が約１０ＭＰａとなるように締め込むことにより、
ガス分離体固定構造体を製造した。
【００６１】（気密試験）気密試験のため、前述のガス
分離体固定構造体を、金属ガスケットを介して圧力容器
に固定することにより、ガス分離装置を製造した。気密
試験は、ガス分離体の被処理側（外周側）に０．９ＭＰ
ａの圧力でアルゴンガスを導入・保持した状態で、ガス
分離体を室温から６００℃まで加熱し、次いで、室温ま
で冷却した。この温度サイクルを５回繰り返し、室温
（２５℃）、３００℃、及び６００℃の各時点におい
て、分離ガス側（内周側）に漏洩するアルゴンガスの流
量を測定した。結果を表１に示す。
【００６２】
【表１】
【００６３】（考察）許容されるシール部からのガス漏
洩量（シール部ガス漏洩許容量）は、分離膜の面積・水
素透過量、及び分離膜のピンホールからの被処理ガスの
漏洩量等に依存する。これらの諸条件を勘案し、３００
℃におけるシール部ガス漏洩許容量を約３０ｍｌ／ｍｉ
ｎと想定する。このとき、表１に示す結果から明らかな
ように、本発明のガス分離体固定構造体は、温度サイク
ルが経過してもアルゴンガスの漏洩は極微量、即ち、前
記シール部ガス漏洩許容量の１／６０（数十分の一）程
度に抑制されているとともに、低温（２５℃）域から高
温（６００℃）域に至るまで、充分な気密性が確保され
ていることが判明した。
【００６４】
【発明の効果】 以上説明したように、本発明のガス分
離体固定構造体は、ガス分離体の開口端部に所定の金属
部材がグランドパッキンを介して圧縮固定されているた
め、熱応力によるガス分離体を構成する基体の破壊や、
熱サイクルの負荷によるガス分離体と、これを支持する
ための支持材である金属部材との間の気密性低下が起こ
り難いとともに、高温条件下においても使用可能である
といった利点を有する。また、本発明のガス分離装置に
よれば、上述のガス分離体固定構造体が所定の状態で圧
力容器の内面に固定されているため、熱サイクルの負荷
に起因するガス分離体の膨張・収縮による破損が極めて
生じ難く、長期間の使用が可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明のガス分離体固定構造体の一実施態様
を示す断面図である。
【図２】 本発明のガス分離体固定構造体の別の実施態
様を示す断面図である。
【図３】 本発明のガス分離体固定構造体の更に別の実
施態様を示す断面図である。
【図４】 本発明のガス分離装置の一実施態様を示す断
面図である。
【符号の説明】
１…蓋状金属部材、２…蓋状パッキン押さえ、３…下部
環状ストッパー、４…環状金属部材、５…環状パッキン
押さえ、６…上部環状ストッパー、７…貫通孔、８…フ
ランジ、１０…ガス分離体、１１・１２…グランドパッ
キン、１３…スタフィングボックス、２０…ねじ溝、２
１…面取り部、３０…ガス分離膜、３１…筒状基体、１
００…環状パッキン押さえ、１０１…流入孔、１０２…
流出孔、１０３…流出孔、１０４…容器本体、１０５…
蓋体、１０６…固定部材、１０７…下部蓋状ストッパ
ー。

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 多孔質セラミックスからなる軸方向に貫
    通孔を有する筒状基体の少なくとも一方の表面上にガス
    分離膜が形成されてなるガス分離体を備えたガス分離体
    固定構造体であって、 該ガス分離体の一方の開口端部には蓋状金属部材が、他
    方の開口端部には環状金属部材が、各々シール部材を介
    して圧縮固定されており、 各々の該シール部材がグランドパッキンであることを特
    徴とするガス分離体固定構造体。
  2. 【請求項２】 蓋状金属部材が、一方のグランドパッキ
    ンに対して、筒状基体の軸方向に締付圧力を付与する蓋
    状若しくは環状パッキン押さえと、 前記一方のグランドパッキンの移動を抑制する下部環状
    若しくは下部蓋状ストッパーにより構成されるととも
    に、 環状金属部材が、他方のグランドパッキンに対して、筒
    状基体の軸方向に締付圧力を付与する環状パッキン押さ
    えと、 前記他方のグランドパッキンの移動を抑制する上部環状
    ストッパーにより構成される請求項１に記載のガス分離
    体固定構造体。
  3. 【請求項３】 多孔質セラミックスからなる軸方向に貫
    通孔を有する筒状基体の少なくとも一方の表面上にガス
    分離膜が形成されてなるガス分離体を備えたガス分離体
    固定構造体であって、 該ガス分離体の両方の開口端部には、環状金属部材が各
    々シール部材を介して圧縮固定されており、 各々の該シール部材がグランドパッキンであることを特
    徴とするガス分離体固定構造体。
  4. 【請求項４】 環状金属部材が、グランドパッキンに対
    して、筒状基体の軸方向に締付圧力を付与する環状パッ
    キン押さえと、 該グランドパッキンの移動を抑制する環状ストッパーに
    より構成される請求項３に記載のガス分離体固定構造
    体。
  5. 【請求項５】 筒状基体が複数個の貫通孔を並列的に有
    する請求項１〜４のいずれか一項に記載のガス分離体固
    定構造体。
  6. 【請求項６】 グランドパッキンの使用温度範囲の最高
    値が３００℃以上である請求項１〜５のいずれか一項に
    記載のガス分離体固定構造体。
  7. 【請求項７】 グランドパッキンの非酸化性雰囲気中に
    おける使用温度範囲の最高値が３５０℃以上である請求
    項１〜６のいずれか一項に記載のガス分離体固定構造
    体。
  8. 【請求項８】 グランドパッキンの非酸化性雰囲気中に
    おける使用温度範囲の最高値が６００℃以上である請求
    項１〜７のいずれか一項に記載のガス分離体固定構造
    体。
  9. 【請求項９】 グランドパッキンの主成分が膨張黒鉛で
    ある請求項１〜８のいずれか一項に記載のガス分離体固
    定構造体。
  10. 【請求項１０】 多孔質セラミックスがアルミナである
    請求項１〜９のいずれか一項に記載のガス分離体固定構
    造体。
  11. 【請求項１１】 ガス分離膜が水素を選択的に透過する
    水素分離膜である請求項１〜１０のいずれか一項に記載
    のガス分離体固定構造体。
  12. 【請求項１２】 ガス分離膜がパラジウム又はパラジウ
    ムを含有する金属から構成される請求項１〜１１のいず
    れか一項に記載のガス分離体固定構造体。
  13. 【請求項１３】 蓋状金属部材及び／又は環状金属部材
    の構成材料の熱膨張係数が１０×１０-6／℃以下である
    請求項１〜１２のいずれか一項に記載のガス分離体固定
    構造体。
  14. 【請求項１４】 蓋状金属部材及び／又は環状金属部材
    の構成材料がパーマロイである請求項１〜１３のいずれ
    か一項に記載のガス分離体固定構造体。
  15. 【請求項１５】 ２５０〜１６５０℃の温度範囲で使用
    される請求項１〜１４のいずれか一項に記載のガス分離
    体固定構造体。
  16. 【請求項１６】 ３００〜６００℃の温度範囲で使用さ
    れる請求項１〜１５のいずれか一項に記載のガス分離体
    固定構造体。
  17. 【請求項１７】 被処理ガスの全圧が０．１〜１０ＭＰ
    ａとなる圧力範囲で使用される請求項１〜１６のいずれ
    か一項に記載のガス分離体固定構造体。
  18. 【請求項１８】 圧力容器を備えたガス分離装置であっ
    て、請求項１〜１７のいずれか一項に記載のガス分離体
    固定構造体の環状金属部材が該圧力容器の内面に固定さ
    れていることを特徴とするガス分離装置。
  19. 【請求項１９】 流入孔から流入する被処理ガス中にお
    ける特定のガス成分を、ガス分離膜を透過させて第一の
    流出孔から流出させるとともに、非透過ガスを第二の流
    出孔から流出させるガス分離装置であって、前記流入
    孔、前記第一の流出孔及び前記第二の流出孔を有する容
    器の内部に、請求項３〜１７のいずれか一項に記載のガ
    ス分離体固定構造体が固定されていることを特徴とする
    ガス分離装置。
  20. 【請求項２０】 ガス分離体の膨張を吸収する緩衝手段
    を備えた請求項１９に記載のガス分離装置。
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