JP2003119501A - フレーク銅粉及びそのフレーク銅粉の製造方法並びにそのフレーク銅粉を用いた銅ペースト - Google Patents
フレーク銅粉及びそのフレーク銅粉の製造方法並びにそのフレーク銅粉を用いた銅ペーストInfo
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Abstract
(57)【要約】
【課題】銅ペースト用に加工し、導体形成に用いた際
に、導体の電気的抵抗を安定して低くでき、しかも、ビ
アホール等の充填性に優れるという特性を同時に達成で
きるフレーク銅粉の提供を目的とする。 【解決手段】粒径が１０μｍ以下のフレーク銅粉であっ
て、フレーク銅粉のレーザー回折散乱式粒度分布測定法
による重量累積粒径Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０、レーザー
回折散乱式粒度分布測定法により測定した粒度分布の標
準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ５０の値が０．５
以下であり、且つ、Ｄ９０／Ｄ１０で表される値が４．
０以下であることを特徴とするフレーク銅粉を用いるこ
と等による。
に、導体の電気的抵抗を安定して低くでき、しかも、ビ
アホール等の充填性に優れるという特性を同時に達成で
きるフレーク銅粉の提供を目的とする。 【解決手段】粒径が１０μｍ以下のフレーク銅粉であっ
て、フレーク銅粉のレーザー回折散乱式粒度分布測定法
による重量累積粒径Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０、レーザー
回折散乱式粒度分布測定法により測定した粒度分布の標
準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ５０の値が０．５
以下であり、且つ、Ｄ９０／Ｄ１０で表される値が４．
０以下であることを特徴とするフレーク銅粉を用いるこ
と等による。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本件出願に係る発明は、フレ
ーク銅粉、そのフレーク銅粉の製造方法、そのフレーク
銅粉を用いた銅ペーストに関するものである。
ーク銅粉、そのフレーク銅粉の製造方法、そのフレーク
銅粉を用いた銅ペーストに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来から銅粉は、銅ペーストの原料とし
て広く用いられてきた。そして、銅ペーストは、プリン
ト配線板の回路形成、セラミックコンデンサの外部電極
に代表されるように各種電気的接点部等に応用され、電
気的導通確保の手段に用いられてきた。
て広く用いられてきた。そして、銅ペーストは、プリン
ト配線板の回路形成、セラミックコンデンサの外部電極
に代表されるように各種電気的接点部等に応用され、電
気的導通確保の手段に用いられてきた。
【０００３】通常、銅粉は略球形の形状をしており、銅
ペーストにして導体形成を行った場合には、その導体の
抵抗を上昇させることなく、しかも同時に、プリント配
線板のビアホールの穴埋め等の場合には穴埋め性の向
上、形成する導体の形状の精度等も望まれてきた。これ
らの市場要求に応えるため、銅ペーストの製造に用いる
銅粉に、略球形の粉粒の銅粉を用いるのではなく、フレ
ーク状の粉粒で構成された銅粉（本件明細書において
は、単に「フレーク銅粉」と称する。）を用いることが
検討されてきた。フレーク銅粉を用いることで、鱗片化
又は扁平化した形状故に、粉粒の比表面積が大きくな
り、粉粒同士の接触面積が大きくなるため、電気的抵抗
を減少させ、導体形状の精度を上げるには非常に有効な
方法であった。
ペーストにして導体形成を行った場合には、その導体の
抵抗を上昇させることなく、しかも同時に、プリント配
線板のビアホールの穴埋め等の場合には穴埋め性の向
上、形成する導体の形状の精度等も望まれてきた。これ
らの市場要求に応えるため、銅ペーストの製造に用いる
銅粉に、略球形の粉粒の銅粉を用いるのではなく、フレ
ーク状の粉粒で構成された銅粉（本件明細書において
は、単に「フレーク銅粉」と称する。）を用いることが
検討されてきた。フレーク銅粉を用いることで、鱗片化
又は扁平化した形状故に、粉粒の比表面積が大きくな
り、粉粒同士の接触面積が大きくなるため、電気的抵抗
を減少させ、導体形状の精度を上げるには非常に有効な
方法であった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
フレーク銅粉は、均一な粒径や厚さを備えるものでもな
く、微細な粉粒の製品は存在せず、大きな粗粒がある一
定の割合で含まれ、亀裂が見られるものもあるという品
質のもので、非常に広い粒度分布を持つ製品であった。
フレーク銅粉は、均一な粒径や厚さを備えるものでもな
く、微細な粉粒の製品は存在せず、大きな粗粒がある一
定の割合で含まれ、亀裂が見られるものもあるという品
質のもので、非常に広い粒度分布を持つ製品であった。
【０００５】このような品質のフレーク銅粉では、上述
した意味での電気的抵抗改善という点でのある程度の目
標は達成できても安定性に欠け、銅ペーストに加工して
形成する導体回路のファインパターン化、プリント配線
板のビアホールの充填性を良好にすることが出来ないと
言うのが現実であった。従って、従来のフレーク銅粉を
用いた銅ペーストの用途は、粗いパターンの導体回路の
形成に用いる等に限定されてきた。
した意味での電気的抵抗改善という点でのある程度の目
標は達成できても安定性に欠け、銅ペーストに加工して
形成する導体回路のファインパターン化、プリント配線
板のビアホールの充填性を良好にすることが出来ないと
言うのが現実であった。従って、従来のフレーク銅粉を
用いた銅ペーストの用途は、粗いパターンの導体回路の
形成に用いる等に限定されてきた。
【０００６】これらのことから分かるように、フレーク
銅粉の用途を飛躍的に高めるためには、銅ペースト用に
加工して、導体形成に用いた際に、導体の電気的抵抗を
安定して低くすることが重要で、しかも、充填性に優れ
るという特性を同時に満足させる必要があることにな
る。従って、このような目的の達成できるフレーク銅粉
の供給が市場要求として行われてきたのである。
銅粉の用途を飛躍的に高めるためには、銅ペースト用に
加工して、導体形成に用いた際に、導体の電気的抵抗を
安定して低くすることが重要で、しかも、充填性に優れ
るという特性を同時に満足させる必要があることにな
る。従って、このような目的の達成できるフレーク銅粉
の供給が市場要求として行われてきたのである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】そこで、本件発明者等
は、従来のフレーク銅粉の持つ問題として、粗大粒が混
入されており、粉粒の厚さが不均一であり、均一な粒度
分布を持つ微粒では無い点に着目し、この問題点のない
フレーク銅粉を開発するに到ったのである。以下に本件
発明を説明する。
は、従来のフレーク銅粉の持つ問題として、粗大粒が混
入されており、粉粒の厚さが不均一であり、均一な粒度
分布を持つ微粒では無い点に着目し、この問題点のない
フレーク銅粉を開発するに到ったのである。以下に本件
発明を説明する。
【０００８】本件発明者等は、従来から存在するフレー
ク銅粉を調査した結果、そのフレーク銅粉の持つ諸特性
は、表１に示す如きものとなる。ここで、Ｄ１０、Ｄ
５０、Ｄ９０及びＤｍａｘとは、レーザー回折散乱式粒
度分布測定法を用いて得られる重量累積１０％、５０
％、９０％における粒径及び最大粒径のことであり、フ
レーク銅粉０．１ｇをＳＮディスパーサント５４６８の
０．１％水溶液（サンノプコ社製）と混合し、超音波ホ
モジナイザ（日本精機製作所製 ＵＳ−３００Ｔ）で５
分間分散させた後、レーザー回折散乱式粒度分布測定装
置 Ｍｉｃｒｏ Ｔｒａｃ ＨＲＡ ９３２０−Ｘ１０
０型（Ｌｅｅｄｓ＋Ｎｏｒｔｈｒｕｐ社製）を用いて測
定したものである。
ク銅粉を調査した結果、そのフレーク銅粉の持つ諸特性
は、表１に示す如きものとなる。ここで、Ｄ１０、Ｄ
５０、Ｄ９０及びＤｍａｘとは、レーザー回折散乱式粒
度分布測定法を用いて得られる重量累積１０％、５０
％、９０％における粒径及び最大粒径のことであり、フ
レーク銅粉０．１ｇをＳＮディスパーサント５４６８の
０．１％水溶液（サンノプコ社製）と混合し、超音波ホ
モジナイザ（日本精機製作所製 ＵＳ−３００Ｔ）で５
分間分散させた後、レーザー回折散乱式粒度分布測定装
置 Ｍｉｃｒｏ Ｔｒａｃ ＨＲＡ ９３２０−Ｘ１０
０型（Ｌｅｅｄｓ＋Ｎｏｒｔｈｒｕｐ社製）を用いて測
定したものである。
【０００９】
【表１】
【００１０】この表１に示した結果の内、まず注目すべ
きは標準偏差ＳＤの値である。この標準偏差ＳＤとは、
レーザー回折散乱式粒度分布測定法を用いて得られる全
粒径データのバラツキを表す指標であり、この値が大き
な程、バラツキが大きなものとなる。従って、ここで測
定した５ロットの標準偏差ＳＤの値は、０．３４３〜１
４．２８０の範囲でばらついていることが分かり、ロッ
ト間の粒径分布のバラツキが非常に大きな事が分かる。
次に、変動係数であるＳＤ／Ｄ５０の値に着目すると
０．５５〜０．８７の範囲でバラツクという結果が得ら
れており、且つ、Ｄ９０／Ｄ１０で表される値が４．０
４〜７．６１の範囲でバラツクものとなっている。更
に、Ｄｍａｘの値は、レーザー回折散乱式粒度分布測定
法を用いて得られた最大粒径を示すものであり、最大１
０４．７０μｍという大きな粗粒が含まれている事も分
かる。この従来のフレーク銅粉を、走査電子顕微鏡で観
察したのが図２である。この図２から分かるように、従
来の銅粉は、その粉粒の厚さが薄くなりすぎ、その厚さ
にも均一性が無いものであり、粉粒としての形状自体に
も安定性が無いものである。
きは標準偏差ＳＤの値である。この標準偏差ＳＤとは、
レーザー回折散乱式粒度分布測定法を用いて得られる全
粒径データのバラツキを表す指標であり、この値が大き
な程、バラツキが大きなものとなる。従って、ここで測
定した５ロットの標準偏差ＳＤの値は、０．３４３〜１
４．２８０の範囲でばらついていることが分かり、ロッ
ト間の粒径分布のバラツキが非常に大きな事が分かる。
次に、変動係数であるＳＤ／Ｄ５０の値に着目すると
０．５５〜０．８７の範囲でバラツクという結果が得ら
れており、且つ、Ｄ９０／Ｄ１０で表される値が４．０
４〜７．６１の範囲でバラツクものとなっている。更
に、Ｄｍａｘの値は、レーザー回折散乱式粒度分布測定
法を用いて得られた最大粒径を示すものであり、最大１
０４．７０μｍという大きな粗粒が含まれている事も分
かる。この従来のフレーク銅粉を、走査電子顕微鏡で観
察したのが図２である。この図２から分かるように、従
来の銅粉は、その粉粒の厚さが薄くなりすぎ、その厚さ
にも均一性が無いものであり、粉粒としての形状自体に
も安定性が無いものである。
【００１１】これらの粉体特性を持つ従来のフレーク銅
粉を用いて、銅ペーストを製造し、セラミックコンデン
サの外部電極を製造した場合には形状精度がバラツキ、
プリント配線板のビアホールの充填を行うと充填性及び
形成した導体の電気抵抗にバラツキが生ずる事になるの
である。
粉を用いて、銅ペーストを製造し、セラミックコンデン
サの外部電極を製造した場合には形状精度がバラツキ、
プリント配線板のビアホールの充填を行うと充填性及び
形成した導体の電気抵抗にバラツキが生ずる事になるの
である。
【００１２】そして、本件発明者等が鋭意研究した結
果、フレーク銅粉の持つ粉体としての特性を、請求項１
に記載したように、粒径が１０μｍ以下のフレーク銅粉
であって、フレーク銅粉のレーザー回折散乱式粒度分布
測定法による重量累積粒径Ｄ１ ０、Ｄ５０、Ｄ９０、レ
ーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定した粒度分
布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ５０の値が
０．５以下であり、且つ、Ｄ９０／Ｄ１０表される値が
４．０以下であるものとすれば、銅ペーストにして導体
形成を行った場合にも、その導体の抵抗を上昇させるこ
となく、同時に、プリント配線板のビアホールの穴埋め
性を向上させ、形成する導体の形状の精度も著しく改善
出来ることが判明したのである。この本件発明に係るフ
レーク銅粉を、走査型電子顕微鏡で観察したのが、図１
である。
果、フレーク銅粉の持つ粉体としての特性を、請求項１
に記載したように、粒径が１０μｍ以下のフレーク銅粉
であって、フレーク銅粉のレーザー回折散乱式粒度分布
測定法による重量累積粒径Ｄ１ ０、Ｄ５０、Ｄ９０、レ
ーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定した粒度分
布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ５０の値が
０．５以下であり、且つ、Ｄ９０／Ｄ１０表される値が
４．０以下であるものとすれば、銅ペーストにして導体
形成を行った場合にも、その導体の抵抗を上昇させるこ
となく、同時に、プリント配線板のビアホールの穴埋め
性を向上させ、形成する導体の形状の精度も著しく改善
出来ることが判明したのである。この本件発明に係るフ
レーク銅粉を、走査型電子顕微鏡で観察したのが、図１
である。
【００１３】ここで、図１と図２とを比較することで、
明らかに、図２に示す従来のフレーク銅粉に比べて、図
１のフレーク銅粉の粉粒のサイズが揃い、しかも粉粒自
体の厚さも均一化できていることが分かるのである。即
ち、本件発明に言う「フレーク銅粉」とは、従来のフレ
ーク銅粉のように鱗片化したような状態にはなく、一定
の厚さを備えたものなのであり、厳密には「フレーク銅
粉」という用語がふさわしいものではなく、「微小ナゲ
ット状銅粉」とでも称すべきものである。しかしなが
ら、「フレーク銅粉」という用語が業界内に定着してい
ることから、球状若しくは多角形状銅粉と区別する用語
として用いたのである。
明らかに、図２に示す従来のフレーク銅粉に比べて、図
１のフレーク銅粉の粉粒のサイズが揃い、しかも粉粒自
体の厚さも均一化できていることが分かるのである。即
ち、本件発明に言う「フレーク銅粉」とは、従来のフレ
ーク銅粉のように鱗片化したような状態にはなく、一定
の厚さを備えたものなのであり、厳密には「フレーク銅
粉」という用語がふさわしいものではなく、「微小ナゲ
ット状銅粉」とでも称すべきものである。しかしなが
ら、「フレーク銅粉」という用語が業界内に定着してい
ることから、球状若しくは多角形状銅粉と区別する用語
として用いたのである。
【００１４】ここで、「粒径が１０μｍ以下」としてい
るのは、フレーク銅粉の粒径が１０μｍ以下でなけれ
ば、１００μｍ径以下のビアホール等の凹部の穴埋め性
の改善が出来ないためである。そして、フレーク銅粉の
粒径とは、扁平化した銅粉の粉粒を観察した際の、粉粒
の長径方向の長さを意味するものとして用いており、走
査型電子顕微鏡等を用いて粉粒を直接観察することによ
り測定するものである。
るのは、フレーク銅粉の粒径が１０μｍ以下でなけれ
ば、１００μｍ径以下のビアホール等の凹部の穴埋め性
の改善が出来ないためである。そして、フレーク銅粉の
粒径とは、扁平化した銅粉の粉粒を観察した際の、粉粒
の長径方向の長さを意味するものとして用いており、走
査型電子顕微鏡等を用いて粉粒を直接観察することによ
り測定するものである。
【００１５】上述したフレーク銅粉の中でも、「粒径が
１０μｍ以下のフレーク銅粉であって、フレーク銅粉の
レーザー回折散乱式粒度分布測定法による重量累積粒径
Ｄ５ ０、レーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定
した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ
５０の値が０．１５〜０．３５であり、且つ、フレーク
銅粉を構成する粉粒の厚さと前記重量累積粒径Ｄ５０と
で表されるアスペクト比（［厚さ］／［Ｄ５０］）の値
が０．３〜０．７であることを特徴とするフレーク銅
粉」は、プリント配線板のビアホール充填用として、特
に優れた性能を発揮するのである。
１０μｍ以下のフレーク銅粉であって、フレーク銅粉の
レーザー回折散乱式粒度分布測定法による重量累積粒径
Ｄ５ ０、レーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定
した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ
５０の値が０．１５〜０．３５であり、且つ、フレーク
銅粉を構成する粉粒の厚さと前記重量累積粒径Ｄ５０と
で表されるアスペクト比（［厚さ］／［Ｄ５０］）の値
が０．３〜０．７であることを特徴とするフレーク銅
粉」は、プリント配線板のビアホール充填用として、特
に優れた性能を発揮するのである。
【００１６】このビアホール充填用のフレーク銅粉の走
査型電子顕微鏡の観察像も、図１と同様の形態に観察で
きるが、図１の本件発明に係るフレーク銅粉と比べて、
粉粒自体の厚さがやや厚いものとなっているものであ
る。ここで述べたアスペクト比を備えるフレーク銅粉を
銅ペーストにして導体形成を行った場合には、その導体
の抵抗を上昇させることなく、同時に、プリント配線板
のビアホールの穴埋め性を向上させ、形成する導体の形
状の精度も、更に著しく改善出来るのである。特に、低
抵抗を実現できるという面において優れるものとなるの
である。
査型電子顕微鏡の観察像も、図１と同様の形態に観察で
きるが、図１の本件発明に係るフレーク銅粉と比べて、
粉粒自体の厚さがやや厚いものとなっているものであ
る。ここで述べたアスペクト比を備えるフレーク銅粉を
銅ペーストにして導体形成を行った場合には、その導体
の抵抗を上昇させることなく、同時に、プリント配線板
のビアホールの穴埋め性を向上させ、形成する導体の形
状の精度も、更に著しく改善出来るのである。特に、低
抵抗を実現できるという面において優れるものとなるの
である。
【００１７】フレーク銅粉の製造方法は、加工手法に僅
かの差はあれ、物理的に球形若しくは多角形状の銅粉粒
を塑性加工させて製造するものである。本件発明に係る
フレーク銅粉も、以下で述べるような物理的手法を用い
て、従来のフレーク銅粉に比べて加工度の低い物として
得られる。このように物理的手法を用いる限り、扁平加
工度が大きくなるほど、粉粒の内部にパッケージされる
転位密度が上昇し、結晶粒の微細化が起こることにな
る。転位密度が上昇し、結晶粒が微細化すると、当然に
粉粒自体の電気抵抗は大きくなるのである。従って、こ
の本件発明に係るフレーク銅粉を用いて、銅ペーストを
製造し、導体を形成した際に、粉粒同士の接触界面面積
を良好に保ち、且つ、加工度を低減させ転位密度の上昇
及び結晶粒の微細化による高抵抗化を抑制したバランス
の採れた粉体と言えるのである。
かの差はあれ、物理的に球形若しくは多角形状の銅粉粒
を塑性加工させて製造するものである。本件発明に係る
フレーク銅粉も、以下で述べるような物理的手法を用い
て、従来のフレーク銅粉に比べて加工度の低い物として
得られる。このように物理的手法を用いる限り、扁平加
工度が大きくなるほど、粉粒の内部にパッケージされる
転位密度が上昇し、結晶粒の微細化が起こることにな
る。転位密度が上昇し、結晶粒が微細化すると、当然に
粉粒自体の電気抵抗は大きくなるのである。従って、こ
の本件発明に係るフレーク銅粉を用いて、銅ペーストを
製造し、導体を形成した際に、粉粒同士の接触界面面積
を良好に保ち、且つ、加工度を低減させ転位密度の上昇
及び結晶粒の微細化による高抵抗化を抑制したバランス
の採れた粉体と言えるのである。
【００１８】フレーク銅粉を構成する粉粒の厚さと前記
重量累積粒径Ｄ５０とで表されるアスペクト比（［厚
さ］／［Ｄ５０］）の値が０．３〜０．７としている。
このアスペクト比は、フレーク銅粉の加工度を表すもの
であると言える。従って、アスペクト比の値が０．３未
満の場合には、粉粒の厚さが薄くなりすぎ、粉粒内部の
転位密度の上昇及び結晶粒の微細化が急激に起こり始
め、抵抗の上昇を引き起こすのである。これに対し、ア
スペクト比の値が０．７を越えると、加工度が低く扁平
率が低いため、粉粒同士の十分な接触界面面積が得られ
ず、抵抗を下げる事が出来なくなるのである。
重量累積粒径Ｄ５０とで表されるアスペクト比（［厚
さ］／［Ｄ５０］）の値が０．３〜０．７としている。
このアスペクト比は、フレーク銅粉の加工度を表すもの
であると言える。従って、アスペクト比の値が０．３未
満の場合には、粉粒の厚さが薄くなりすぎ、粉粒内部の
転位密度の上昇及び結晶粒の微細化が急激に起こり始
め、抵抗の上昇を引き起こすのである。これに対し、ア
スペクト比の値が０．７を越えると、加工度が低く扁平
率が低いため、粉粒同士の十分な接触界面面積が得られ
ず、抵抗を下げる事が出来なくなるのである。
【００１９】上述した如きフレーク銅粉を安定して製造
するためには、従来の製造方法を用いても製造すること
は出来ないのである。即ち、従来のフレーク銅粉は、ヒ
ドラジン還元法に代表される湿式法やアトマイズ法に代
表される乾式法等の手法で得られた略球形の銅粉を、直
接、ボールミル、ビーズミル等の粉砕機にかけ、メディ
アであるボールやビーズにより銅粉の粉粒を粉砕するこ
とで、粉粒を塑性変形させ扁平化させることでフレーク
状にしたものである。
するためには、従来の製造方法を用いても製造すること
は出来ないのである。即ち、従来のフレーク銅粉は、ヒ
ドラジン還元法に代表される湿式法やアトマイズ法に代
表される乾式法等の手法で得られた略球形の銅粉を、直
接、ボールミル、ビーズミル等の粉砕機にかけ、メディ
アであるボールやビーズにより銅粉の粉粒を粉砕するこ
とで、粉粒を塑性変形させ扁平化させることでフレーク
状にしたものである。
【００２０】ところが、この様な製造方法の場合には、
当初用いる略球形の銅粉自体が、一定の凝集状態にあ
り、凝集状態を破壊することなく圧縮変形を行っても、
粉粒同士の凝集状態が保たれたまま圧縮変形を受け、凝
集状態のままのフレーク銅粉が得られ、粉粒同士が分散
した状態にはならないのである。
当初用いる略球形の銅粉自体が、一定の凝集状態にあ
り、凝集状態を破壊することなく圧縮変形を行っても、
粉粒同士の凝集状態が保たれたまま圧縮変形を受け、凝
集状態のままのフレーク銅粉が得られ、粉粒同士が分散
した状態にはならないのである。
【００２１】従って、本件発明者等は、まず略球形の状
態の銅粉の凝集状態を破壊し、解粒処理を行い、その
後、粉粒をフレーク状に圧縮変形する方法に想到したの
である。これらに相当する製造方法が、請求項３に記載
した、凝集状態にある銅粉を解粒処理し、解粒処理の終
了した銅粉の粉粒を高エネルギーボールミルで圧縮変形
することでフレーク状にすることを特徴とするフレーク
銅粉の製造方法である。
態の銅粉の凝集状態を破壊し、解粒処理を行い、その
後、粉粒をフレーク状に圧縮変形する方法に想到したの
である。これらに相当する製造方法が、請求項３に記載
した、凝集状態にある銅粉を解粒処理し、解粒処理の終
了した銅粉の粉粒を高エネルギーボールミルで圧縮変形
することでフレーク状にすることを特徴とするフレーク
銅粉の製造方法である。
【００２２】凝集状態にある銅粉とは、所謂ヒドラジン
還元法、電解法に代表される湿式法であっても、アトマ
イズ法に代表される乾式法等であっても、一定の凝集状
態が形成されるためこのように表現しているのである。
特に、湿式法の場合には、粉粒の凝集状態の形成が起こ
りやすい傾向にある。即ち、一般的に湿式法による銅粉
の製造は、硫酸銅溶液を出発原料として、水酸化ナトリ
ウム溶液を用いて反応させ、酸化銅を得て、これを所謂
ヒドラジン還元する等して、洗浄、濾過、乾燥すること
で行われる。このようにして乾燥した銅粉が得られるの
であるが、このように湿式法で得られた銅粉の粉体は、
一定の凝集状態にある。また、以下で言う「銅粉スラリ
ー」とは、ヒドラジン還元する等して銅粉が生成し、こ
れを含有したスラリー状態になったものを言う。詳細に
は実施形態を通じて説明する。この凝集した状態の粉体
を、一粒一粒の粉体に分離することを、本件明細書では
「解粒」と称しているのである。
還元法、電解法に代表される湿式法であっても、アトマ
イズ法に代表される乾式法等であっても、一定の凝集状
態が形成されるためこのように表現しているのである。
特に、湿式法の場合には、粉粒の凝集状態の形成が起こ
りやすい傾向にある。即ち、一般的に湿式法による銅粉
の製造は、硫酸銅溶液を出発原料として、水酸化ナトリ
ウム溶液を用いて反応させ、酸化銅を得て、これを所謂
ヒドラジン還元する等して、洗浄、濾過、乾燥すること
で行われる。このようにして乾燥した銅粉が得られるの
であるが、このように湿式法で得られた銅粉の粉体は、
一定の凝集状態にある。また、以下で言う「銅粉スラリ
ー」とは、ヒドラジン還元する等して銅粉が生成し、こ
れを含有したスラリー状態になったものを言う。詳細に
は実施形態を通じて説明する。この凝集した状態の粉体
を、一粒一粒の粉体に分離することを、本件明細書では
「解粒」と称しているのである。
【００２３】単に解粒作業を行うことを目的とするので
あれば、解粒の行える手段として、高エネルギーボール
ミル、高速導体衝突式気流型粉砕機、衝撃式粉砕機、ゲ
ージミル、媒体攪拌型ミル、高水圧式粉砕装置等種々の
物を用いることが可能である。ところが、フレーク銅粉
を用いる銅ペーストの粘度を可能な限り低減させること
を考えると、銅粉の比表面積を可能な限り小さなものと
することが求められる。従って、解粒は可能であって
も、解粒時に粉粒の表面に損傷を与え、その比表面積を
増加させるような解粒手法であってはならないのであ
る。
あれば、解粒の行える手段として、高エネルギーボール
ミル、高速導体衝突式気流型粉砕機、衝撃式粉砕機、ゲ
ージミル、媒体攪拌型ミル、高水圧式粉砕装置等種々の
物を用いることが可能である。ところが、フレーク銅粉
を用いる銅ペーストの粘度を可能な限り低減させること
を考えると、銅粉の比表面積を可能な限り小さなものと
することが求められる。従って、解粒は可能であって
も、解粒時に粉粒の表面に損傷を与え、その比表面積を
増加させるような解粒手法であってはならないのであ
る。
【００２４】このような認識に基づいて、本件発明者等
が鋭意研究した結果、以下に述べる二つの解粒手法に想
到した。この二つの方法に共通することは、銅粉の粉粒
が装置の内壁部、攪拌羽根、粉砕媒体等の部分と接触す
ることを最小限に抑制し、凝集した粉粒同士が相互に衝
突し合い、しかも、解粒が十分可能な方法である点であ
る。即ち、装置の内壁部、攪拌羽根、粉砕媒体等の部分
と接触することで粉粒の表面を傷つけ、表面粗さを増大
させるものであってはならないのである。そして、十分
な粉粒同士の衝突を起こさせることで、凝集状態にある
粉粒を解粒し、同時に、粉粒同士の衝突による粉粒表面
の平滑化の可能な手法を採用したのである。
が鋭意研究した結果、以下に述べる二つの解粒手法に想
到した。この二つの方法に共通することは、銅粉の粉粒
が装置の内壁部、攪拌羽根、粉砕媒体等の部分と接触す
ることを最小限に抑制し、凝集した粉粒同士が相互に衝
突し合い、しかも、解粒が十分可能な方法である点であ
る。即ち、装置の内壁部、攪拌羽根、粉砕媒体等の部分
と接触することで粉粒の表面を傷つけ、表面粗さを増大
させるものであってはならないのである。そして、十分
な粉粒同士の衝突を起こさせることで、凝集状態にある
粉粒を解粒し、同時に、粉粒同士の衝突による粉粒表面
の平滑化の可能な手法を採用したのである。
【００２５】解粒処理を行う一つの手法としては、凝集
状態にある乾燥した銅粉を、遠心力を利用した風力サー
キュレータを用いて行うことができる。ここで言う「遠
心力を利用した風力サーキュレータ」とは、エアをブロ
ワーして、凝集した銅粉を円周軌道を描くように吹き上
げてサーキュレーションさせ、このときに発生する遠心
力により粉粒同士を気流中で相互に衝突させ、解粒作業
を行うために用いるものである。このときに、遠心力を
利用した市販の風力分級器を用いることも可能である。
かかる場合、あくまでも分級を目的としたものではな
く、風力分級器がエアをブロワーして、凝集した銅粉を
円周軌道を描くように吹き上げ、その飛程中に凝集した
粉粒同士を衝突させるサーキュレータの役割を果たすの
である。
状態にある乾燥した銅粉を、遠心力を利用した風力サー
キュレータを用いて行うことができる。ここで言う「遠
心力を利用した風力サーキュレータ」とは、エアをブロ
ワーして、凝集した銅粉を円周軌道を描くように吹き上
げてサーキュレーションさせ、このときに発生する遠心
力により粉粒同士を気流中で相互に衝突させ、解粒作業
を行うために用いるものである。このときに、遠心力を
利用した市販の風力分級器を用いることも可能である。
かかる場合、あくまでも分級を目的としたものではな
く、風力分級器がエアをブロワーして、凝集した銅粉を
円周軌道を描くように吹き上げ、その飛程中に凝集した
粉粒同士を衝突させるサーキュレータの役割を果たすの
である。
【００２６】また、もう一つの解粒手法としては、凝集
状態にある銅粉を含有した銅粉スラリーを、遠心力を利
用した流体ミルを用いて解粒処理するのである。ここで
言う「遠心力を利用した流体ミル」とは、銅粉スラリー
を円周軌道を描くように高速でフローさせ、このときに
発生する遠心力により凝集した粉粒同士を溶媒中で相互
に衝突させ、解粒作業を行うために用いるのである。
状態にある銅粉を含有した銅粉スラリーを、遠心力を利
用した流体ミルを用いて解粒処理するのである。ここで
言う「遠心力を利用した流体ミル」とは、銅粉スラリー
を円周軌道を描くように高速でフローさせ、このときに
発生する遠心力により凝集した粉粒同士を溶媒中で相互
に衝突させ、解粒作業を行うために用いるのである。
【００２７】上述した解粒処理は、必要に応じて複数回
を繰り返して行うことも可能であり、要求品質に応じ
て、解粒処理のレベルの任意選択が可能である。解粒処
理の施された銅粉は、凝集状態が破壊され新たな粉体特
性を備えることになるのである。そして、レーザー回折
散乱式粒度分布測定法による重量累積粒径Ｄ５０と画像
解析により得られる平均粒径ＤＩＡとを用いてＤ５０／
ＤＩＡで表される凝集度の値が１．５以下とすること
が、最も望ましいのである。ここで言う凝集度が１．５
以下となると、殆ど完全な単分散の状態が確保できてい
ると言えるためである。
を繰り返して行うことも可能であり、要求品質に応じ
て、解粒処理のレベルの任意選択が可能である。解粒処
理の施された銅粉は、凝集状態が破壊され新たな粉体特
性を備えることになるのである。そして、レーザー回折
散乱式粒度分布測定法による重量累積粒径Ｄ５０と画像
解析により得られる平均粒径ＤＩＡとを用いてＤ５０／
ＤＩＡで表される凝集度の値が１．５以下とすること
が、最も望ましいのである。ここで言う凝集度が１．５
以下となると、殆ど完全な単分散の状態が確保できてい
ると言えるためである。
【００２８】ここで用いた凝集度とは、以下のような理
由から採用したものである。即ち、レーザー回折散乱式
粒度分布測定法を用いて得られる重量累積粒径Ｄ５０の
値は、真に粉粒の一つ一つの径を直接観察したものでは
ないと考えられる。殆どの銅粉を構成する粉粒は、個々
の粒子が完全に分離した、いわゆる単分散粉ではなく、
複数個の粉粒が凝集して集合した状態になっているから
である。レーザー回折散乱式粒度分布測定法は、凝集し
た粉粒を一個の粒子（凝集粒子）として捉えて、重量累
積粒径を算出していると言えるのである。
由から採用したものである。即ち、レーザー回折散乱式
粒度分布測定法を用いて得られる重量累積粒径Ｄ５０の
値は、真に粉粒の一つ一つの径を直接観察したものでは
ないと考えられる。殆どの銅粉を構成する粉粒は、個々
の粒子が完全に分離した、いわゆる単分散粉ではなく、
複数個の粉粒が凝集して集合した状態になっているから
である。レーザー回折散乱式粒度分布測定法は、凝集し
た粉粒を一個の粒子（凝集粒子）として捉えて、重量累
積粒径を算出していると言えるのである。
【００２９】これに対して、走査型電子顕微鏡（ＳＥ
Ｍ）を用いて観察される銅粉の観察像を画像処理するこ
とにより得られる平均粒径ＤＩＡは、ＳＥＭ観察像から
直接得るものであるため、一次粒子が確実に捉えられる
ことになり、反面には粉粒の凝集状態の存在を全く反映
させていないことになる。
Ｍ）を用いて観察される銅粉の観察像を画像処理するこ
とにより得られる平均粒径ＤＩＡは、ＳＥＭ観察像から
直接得るものであるため、一次粒子が確実に捉えられる
ことになり、反面には粉粒の凝集状態の存在を全く反映
させていないことになる。
【００３０】以上のように考えると、本件発明者等は、
レーザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積粒径Ｄ
５０と画像解析により得られる平均粒径ＤＩＡとを用い
て、Ｄ ５０／ＤＩＡで算出される値を凝集度として捉え
ることとしたのである。即ち、同一ロットの銅粉におい
てＤ５０とＤＩＡとの値が同一精度で測定できるものと
仮定して、上述した理論で考えると、凝集状態のあるこ
とを測定値に反映させるＤ５０の値は、ＤＩＡの値より
も大きな値になると考えられる。
レーザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積粒径Ｄ
５０と画像解析により得られる平均粒径ＤＩＡとを用い
て、Ｄ ５０／ＤＩＡで算出される値を凝集度として捉え
ることとしたのである。即ち、同一ロットの銅粉におい
てＤ５０とＤＩＡとの値が同一精度で測定できるものと
仮定して、上述した理論で考えると、凝集状態のあるこ
とを測定値に反映させるＤ５０の値は、ＤＩＡの値より
も大きな値になると考えられる。
【００３１】このとき、Ｄ５０の値は、銅粉の粉粒の凝
集状態が全くなくなるとすれば、限りなくＤＩＡの値に
近づいてゆき、凝集度であるＤ５０／ＤＩＡの値は、１
に近づくことになる。凝集度が１となった段階で、粉粒
の凝集状態が全く無くなった単分散粉と言えるのであ
る。但し、現実には、凝集度が１未満の値を示す場合も
ある。理論的に考え真球の場合には、１未満の値にはな
らないのであるが、現実には、真球ではなく１未満の凝
集度の値が得られることになるようである。なお、本件
明細書における走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観
察される銅粉の画像解析は、旭エンジニアリング株式会
社製のＩＰ−１０００ＰＣを用いて、円度しきい値１
０、重なり度２０として円形粒子解析を行い、平均粒径
ＤＩＡを求めたものである。
集状態が全くなくなるとすれば、限りなくＤＩＡの値に
近づいてゆき、凝集度であるＤ５０／ＤＩＡの値は、１
に近づくことになる。凝集度が１となった段階で、粉粒
の凝集状態が全く無くなった単分散粉と言えるのであ
る。但し、現実には、凝集度が１未満の値を示す場合も
ある。理論的に考え真球の場合には、１未満の値にはな
らないのであるが、現実には、真球ではなく１未満の凝
集度の値が得られることになるようである。なお、本件
明細書における走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観
察される銅粉の画像解析は、旭エンジニアリング株式会
社製のＩＰ−１０００ＰＣを用いて、円度しきい値１
０、重なり度２０として円形粒子解析を行い、平均粒径
ＤＩＡを求めたものである。
【００３２】以上のようにして解粒処理の終了した略球
形の銅粉を、高エネルギーボールミルを用いて処理する
ことで、銅粉の粉粒を圧縮変形させ、フレーク銅粉とす
るのである。
形の銅粉を、高エネルギーボールミルを用いて処理する
ことで、銅粉の粉粒を圧縮変形させ、フレーク銅粉とす
るのである。
【００３３】ここで言う高エネルギーボールミルとは、
ビーズミル、アトライター等のように銅粉を乾燥させた
状態で行うか、銅粉スラリーの状態で行うかは問わず、
メディアを用いて、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変形させ
ることのできる装置の総称として用いているものであ
る。このようにして得られたフレーク銅粉は、請求項１
に記載したフレーク銅粉の持つ特性である、レーザー回
折散乱式粒度分布測定法による重量累積粒径Ｄ１０、Ｄ
５０、Ｄ９０、レーザー回折散乱式粒度分布測定法によ
り測定した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳ
Ｄ／Ｄ５０の値が０．５以下であり、且つ、Ｄ９０／Ｄ
１０表される値が４．０以下となる特徴を備えるものと
なるのである。但し、本件明細書の発明の対象となるフ
レーク銅粉は、従来にある銅粉とは、その形状が異な
り、図１から分かるようにフレーク状と言うよりは、微
小ナゲット状と称するのが適当であると言える。
ビーズミル、アトライター等のように銅粉を乾燥させた
状態で行うか、銅粉スラリーの状態で行うかは問わず、
メディアを用いて、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変形させ
ることのできる装置の総称として用いているものであ
る。このようにして得られたフレーク銅粉は、請求項１
に記載したフレーク銅粉の持つ特性である、レーザー回
折散乱式粒度分布測定法による重量累積粒径Ｄ１０、Ｄ
５０、Ｄ９０、レーザー回折散乱式粒度分布測定法によ
り測定した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳ
Ｄ／Ｄ５０の値が０．５以下であり、且つ、Ｄ９０／Ｄ
１０表される値が４．０以下となる特徴を備えるものと
なるのである。但し、本件明細書の発明の対象となるフ
レーク銅粉は、従来にある銅粉とは、その形状が異な
り、図１から分かるようにフレーク状と言うよりは、微
小ナゲット状と称するのが適当であると言える。
【００３４】以上に述べたフレーク銅粉を用いて製造し
た銅ペーストは、その充填性に優れ、形成した導体の電
気抵抗を低く維持できることから、多層プリント配線板
の層間導体であるビアホール、スルーホール等の穴埋め
用途に最適であり、また、スクリーン印刷アディティブ
法による導体回路及びセラミックコンデンサの外部電極
の形成に適したものとなるのである。そこで、請求項４
には、請求項１に記載のフレーク銅粉を用いて製造した
銅ペーストとしているのである。
た銅ペーストは、その充填性に優れ、形成した導体の電
気抵抗を低く維持できることから、多層プリント配線板
の層間導体であるビアホール、スルーホール等の穴埋め
用途に最適であり、また、スクリーン印刷アディティブ
法による導体回路及びセラミックコンデンサの外部電極
の形成に適したものとなるのである。そこで、請求項４
には、請求項１に記載のフレーク銅粉を用いて製造した
銅ペーストとしているのである。
【００３５】
【発明の実施の形態】以下、本発明を実施形態を通じ
て、本件発明に関し、より詳細に説明する。
て、本件発明に関し、より詳細に説明する。
【００３６】そこで、最初に第１実施形態、第２実施形
態、比較例で共通する内容となる、湿式法による銅粉及
び銅粉スラリーの製造方法について説明する。ここで
は、硫酸銅（五水塩）１００ｋｇを、温水に溶解させ液
温６０℃の２００リットルの溶液とした。そして、ここ
に１２５リットルの２５質量％濃度の水酸化ナトリウム
水溶液を添加し、液温を６０℃に維持しつつ、１時間の
攪拌を行い、酸化第二銅を生成した。
態、比較例で共通する内容となる、湿式法による銅粉及
び銅粉スラリーの製造方法について説明する。ここで
は、硫酸銅（五水塩）１００ｋｇを、温水に溶解させ液
温６０℃の２００リットルの溶液とした。そして、ここ
に１２５リットルの２５質量％濃度の水酸化ナトリウム
水溶液を添加し、液温を６０℃に維持しつつ、１時間の
攪拌を行い、酸化第二銅を生成した。
【００３７】酸化第二銅の生成が終了すると、液温を６
０℃に維持し続け、ここに濃度４５０ｇ／ｌのグルコー
ス水溶液８０リットルを、２０分かけて一定の速度で添
加し、酸化第一銅スラリーを生成した。ここで、このス
ラリーを一旦濾過し、洗浄した後、温水を加えて３２０
リットルの再スラリーとした。
０℃に維持し続け、ここに濃度４５０ｇ／ｌのグルコー
ス水溶液８０リットルを、２０分かけて一定の速度で添
加し、酸化第一銅スラリーを生成した。ここで、このス
ラリーを一旦濾過し、洗浄した後、温水を加えて３２０
リットルの再スラリーとした。
【００３８】次に、再スラリーに、１．５ｋｇのアミノ
酢酸及び０．７ｋｇのアラビアゴムを添加し、攪拌し
て、溶液温度を５０℃に保持した。この状態の再スラリ
ーに、２０質量％濃度の水加ヒドラジン５０リットル
を、６０分かけて一定の速度で添加し、酸化第一銅を還
元して銅粉として、銅粉スラリーを生成した。この銅粉
スラリーが、以下の第２実施形態で用いる銅粉スラリー
である。
酢酸及び０．７ｋｇのアラビアゴムを添加し、攪拌し
て、溶液温度を５０℃に保持した。この状態の再スラリ
ーに、２０質量％濃度の水加ヒドラジン５０リットル
を、６０分かけて一定の速度で添加し、酸化第一銅を還
元して銅粉として、銅粉スラリーを生成した。この銅粉
スラリーが、以下の第２実施形態で用いる銅粉スラリー
である。
【００３９】続いて、この銅粉スラリーを濾過し、純水
で十分に洗浄し、濾過して水切りを行い、乾燥して銅粉
を得た。この銅粉が第１実施形態で用いる凝集状態にあ
る乾燥した銅粉である。この凝集状態にある銅粉のレー
ザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積粒径Ｄ５０は
５．５６であり、画像解析により得られる平均粒径Ｄ
ＩＡは３．１８、従って、Ｄ５０／ＤＩＡで算出される
凝集度は１．７５であった。
で十分に洗浄し、濾過して水切りを行い、乾燥して銅粉
を得た。この銅粉が第１実施形態で用いる凝集状態にあ
る乾燥した銅粉である。この凝集状態にある銅粉のレー
ザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積粒径Ｄ５０は
５．５６であり、画像解析により得られる平均粒径Ｄ
ＩＡは３．１８、従って、Ｄ５０／ＤＩＡで算出される
凝集度は１．７５であった。
【００４０】第１実施形態： 本実施形態では、請求項
に記載した製造方法を用いて、フレーク銅粉を製造し
た。
に記載した製造方法を用いて、フレーク銅粉を製造し
た。
【００４１】上述する製造方法により得られた「凝集状
態にある乾燥した銅粉」を、市販の風力分級器である日
清エンジニアリング社製のターボクラシファイヤを用い
て、回転数６５００ｒｐｍでサーキュレーションさせ、
凝集状態にある粉粒同士を衝突させて解粒作業を行っ
た。
態にある乾燥した銅粉」を、市販の風力分級器である日
清エンジニアリング社製のターボクラシファイヤを用い
て、回転数６５００ｒｐｍでサーキュレーションさせ、
凝集状態にある粉粒同士を衝突させて解粒作業を行っ
た。
【００４２】この結果、解粒作業の終了した銅粉のレー
ザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積粒径Ｄ５０は
４．５０であり、画像解析により得られる平均粒径Ｄ
ＩＡは４．０１、従って、Ｄ５０／ＤＩＡで算出される
凝集度は１．１２であり、十分な解粒処理が行われてい
ることが確認できた。
ザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積粒径Ｄ５０は
４．５０であり、画像解析により得られる平均粒径Ｄ
ＩＡは４．０１、従って、Ｄ５０／ＤＩＡで算出される
凝集度は１．１２であり、十分な解粒処理が行われてい
ることが確認できた。
【００４３】次に、この解粒処理した銅粉を、媒体分散
ミルであるＷｉｌｌｙ Ａ．Ｂａｃｈｏｆｅｎ ＡＧ
Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ製のダイノーミル Ｋ
ＤＬ型を用いて、０．７ｍｍ径のジルコニアビーズをメ
ディアとして用い、溶媒にメタノールを用いて３０分間
分散し、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変形させる事で、略
球形の銅粉をフレーク状の銅粉にした。
ミルであるＷｉｌｌｙ Ａ．Ｂａｃｈｏｆｅｎ ＡＧ
Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ製のダイノーミル Ｋ
ＤＬ型を用いて、０．７ｍｍ径のジルコニアビーズをメ
ディアとして用い、溶媒にメタノールを用いて３０分間
分散し、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変形させる事で、略
球形の銅粉をフレーク状の銅粉にした。
【００４４】以上のようにして得られたフレーク銅粉の
諸特性は第２実施形態及び第３実施形態の結果と併せ
て、表２に試料１として示している。この表２に示した
結果から分かるように、最大粒径Ｄｍａｘが２．３１μ
ｍであって粗大粒は見られず、レーザー回折散乱式粒度
分布測定法による重量累積Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０、及
びレーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定した粒
度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ５０の
値が０．３０であり、Ｄ９０／Ｄ１０で表される値が
２．１８となっている。従って、本件発明に係るフレー
ク銅粉の具備すべき要件を満足するものであることが分
かるのである。
諸特性は第２実施形態及び第３実施形態の結果と併せ
て、表２に試料１として示している。この表２に示した
結果から分かるように、最大粒径Ｄｍａｘが２．３１μ
ｍであって粗大粒は見られず、レーザー回折散乱式粒度
分布測定法による重量累積Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０、及
びレーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定した粒
度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ５０の
値が０．３０であり、Ｄ９０／Ｄ１０で表される値が
２．１８となっている。従って、本件発明に係るフレー
ク銅粉の具備すべき要件を満足するものであることが分
かるのである。
【００４５】更に、本件発明者等は、得られたフレーク
銅粉を用いてエポキシ系の銅ペーストを製造し、銅ペー
ストの粘度の変化率を測定したのである。ここで製造し
たエポキシ系銅ペーストは、フレーク銅粉を８５重量
部、第１のエポキシ樹脂には油化シェル社製のエピコー
ト８０６を３．５重量部、第２のエポキシ樹脂には東都
化成株式会社製のＹＤ−１４１を１０．２重量部、エポ
キシ樹脂硬化剤として味の素株式会社製のアミキュアＭ
Ｙ−２４を１．３重量部として、これらを混錬してエポ
キシ系銅ペーストを得たのである。以上のようにして得
られたエポキシ系銅ペーストの製造直後の粘度を測定す
ると４００Ｐａ・ｓ、一週間経過後の粘度は４２６Ｐａ
・ｓであった。
銅粉を用いてエポキシ系の銅ペーストを製造し、銅ペー
ストの粘度の変化率を測定したのである。ここで製造し
たエポキシ系銅ペーストは、フレーク銅粉を８５重量
部、第１のエポキシ樹脂には油化シェル社製のエピコー
ト８０６を３．５重量部、第２のエポキシ樹脂には東都
化成株式会社製のＹＤ−１４１を１０．２重量部、エポ
キシ樹脂硬化剤として味の素株式会社製のアミキュアＭ
Ｙ−２４を１．３重量部として、これらを混錬してエポ
キシ系銅ペーストを得たのである。以上のようにして得
られたエポキシ系銅ペーストの製造直後の粘度を測定す
ると４００Ｐａ・ｓ、一週間経過後の粘度は４２６Ｐａ
・ｓであった。
【００４６】更に、この銅ペーストを金型に入れ、加圧
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、２．６×１０−５Ω・ｍであった。
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、２．６×１０−５Ω・ｍであった。
【００４７】第２実施形態： 本実施形態では、前記し
た方法により得られた「銅粉スラリー」を、市販の遠心
力を利用した流体ミルである太平洋機工社製のファイン
・フローミルを用いて、回転数３０００ｒｐｍでサーキ
ュレーションさせ、凝集状態にある粉粒同士を衝突させ
て解粒作業を行った。
た方法により得られた「銅粉スラリー」を、市販の遠心
力を利用した流体ミルである太平洋機工社製のファイン
・フローミルを用いて、回転数３０００ｒｐｍでサーキ
ュレーションさせ、凝集状態にある粉粒同士を衝突させ
て解粒作業を行った。
【００４８】この結果、解粒作業の終了した銅粉のレー
ザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積Ｄ５０は４．
２０であり、画像解析により得られる平均粒径ＤＩＡは
４．９０、従って、Ｄ５０／ＤＩＡで算出される凝集度
は０．８６であり、十分な解粒作業が行われていること
を確認した。
ザー回折散乱式粒度分布測定法の重量累積Ｄ５０は４．
２０であり、画像解析により得られる平均粒径ＤＩＡは
４．９０、従って、Ｄ５０／ＤＩＡで算出される凝集度
は０．８６であり、十分な解粒作業が行われていること
を確認した。
【００４９】次に、この解粒処理した銅粉を、銅粉スラ
リーの状態のまま、ダイノーミルを用いて、銅粉の粉粒
を圧縮して塑性変形させる事で、略球形の銅粉をフレー
ク状の銅粉にした。このときの条件は、第１実施形態と
同様である。
リーの状態のまま、ダイノーミルを用いて、銅粉の粉粒
を圧縮して塑性変形させる事で、略球形の銅粉をフレー
ク状の銅粉にした。このときの条件は、第１実施形態と
同様である。
【００５０】以上のようにして得られたフレーク銅粉の
諸特性は表２に試料２として示している。この表２に示
した結果から分かるように、最大粒径Ｄｍａｘが３．２
７μｍであって粗大粒は見られず、レーザー回折散乱式
粒度分布測定法による重量累積粒径Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ
９０、及びレーザー回折散乱式粒度分布測定法により測
定した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／
Ｄ５０の値が０．３６であり、Ｄ９０／Ｄ１０表される
値が２．５７となっている。従って、本件発明に係るフ
レーク銅粉の具備すべき要件を満足するものであること
が分かるのである。
諸特性は表２に試料２として示している。この表２に示
した結果から分かるように、最大粒径Ｄｍａｘが３．２
７μｍであって粗大粒は見られず、レーザー回折散乱式
粒度分布測定法による重量累積粒径Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ
９０、及びレーザー回折散乱式粒度分布測定法により測
定した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／
Ｄ５０の値が０．３６であり、Ｄ９０／Ｄ１０表される
値が２．５７となっている。従って、本件発明に係るフ
レーク銅粉の具備すべき要件を満足するものであること
が分かるのである。
【００５１】表２に掲載した内容と、表１に記載した内
容とを対比して考えれば、本実施形態により得られたフ
レーク銅粉の粉体特性は、表１に掲載した従来のフレー
ク銅粉の粉体品質に比べて、ロット間に置いても非常に
安定してバラツキの無いものであり、各ロット内におけ
る粉粒の分布も非常にシャープな分布をしていることが
分かる。即ち、微細で且つ狭い範囲に粒度分布が収まる
のである。
容とを対比して考えれば、本実施形態により得られたフ
レーク銅粉の粉体特性は、表１に掲載した従来のフレー
ク銅粉の粉体品質に比べて、ロット間に置いても非常に
安定してバラツキの無いものであり、各ロット内におけ
る粉粒の分布も非常にシャープな分布をしていることが
分かる。即ち、微細で且つ狭い範囲に粒度分布が収まる
のである。
【００５２】本件発明者等は、第２実施形態で得られた
フレーク銅粉を用いてエポキシ系の銅ペーストを製造
し、銅ペーストの粘度の変化率を測定したのである。こ
こで製造したエポキシ系銅ペーストの組成及び製造方法
は、第１実施形態の場合と同様であるため、記載を省略
する。得られたエポキシ系銅ペーストの製造直後の粘度
を測定すると３８０Ｐａ・ｓ、一週間経過後の粘度は４
０２Ｐａ・ｓであった。
フレーク銅粉を用いてエポキシ系の銅ペーストを製造
し、銅ペーストの粘度の変化率を測定したのである。こ
こで製造したエポキシ系銅ペーストの組成及び製造方法
は、第１実施形態の場合と同様であるため、記載を省略
する。得られたエポキシ系銅ペーストの製造直後の粘度
を測定すると３８０Ｐａ・ｓ、一週間経過後の粘度は４
０２Ｐａ・ｓであった。
【００５３】更に、この銅ペーストを金型に入れ、加圧
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、２．９×１０−５Ω・ｍであった。
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、２．９×１０−５Ω・ｍであった。
【００５４】第３実施形態： 本実施形態では、第１実
施形態に記載した製造方法を用いて、フレーク銅粉を製
造した。この製造方法の内、異なるのは、解粒処理した
銅粉を、媒体分散ミルであるＷｉｌｌｙ Ａ．Ｂａｃｈ
ｏｆｅｎ ＡＧ Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ製の
ダイノーミル ＫＤＬ型を用いて、０．７ｍｍ径のジル
コニアビーズをメディアとして用い、溶媒にメタノール
を用いて１５分間分散し、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変
形させる事で、略球形の銅粉をフレーク状の銅粉にした
点のみである。従って、処理時間を短くして、圧縮変形
の度合いを軽減して、フレーク銅粉を構成する粉粒の厚
さと前記重量累積粒径Ｄ５０とで表されるアスペクト比
（［厚さ］／［Ｄ５０］）の値が０．３〜０．７の範囲
となるようにしたのである。
施形態に記載した製造方法を用いて、フレーク銅粉を製
造した。この製造方法の内、異なるのは、解粒処理した
銅粉を、媒体分散ミルであるＷｉｌｌｙ Ａ．Ｂａｃｈ
ｏｆｅｎ ＡＧ Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｆａｂｒｉｋ製の
ダイノーミル ＫＤＬ型を用いて、０．７ｍｍ径のジル
コニアビーズをメディアとして用い、溶媒にメタノール
を用いて１５分間分散し、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変
形させる事で、略球形の銅粉をフレーク状の銅粉にした
点のみである。従って、処理時間を短くして、圧縮変形
の度合いを軽減して、フレーク銅粉を構成する粉粒の厚
さと前記重量累積粒径Ｄ５０とで表されるアスペクト比
（［厚さ］／［Ｄ５０］）の値が０．３〜０．７の範囲
となるようにしたのである。
【００５５】以上のようにして得られたフレーク銅粉の
諸特性は、表２に試料３として示している。この表２に
示した結果から分かるように、最大粒径Ｄｍａｘが２．
８７μｍであって粗大粒は見られず、レーザー回折散乱
式粒度分布測定法による重量累積Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ
９０、及びレーザー回折散乱式粒度分布測定法により測
定した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／
Ｄ５０の値が０．２５であり、Ｄ９０／Ｄ１０で表され
る値が２．１８、アスペクト比が０．４８となってい
る。従って、本件発明に係るフレーク銅粉の具備すべき
要件を満足するものであることが分かるのである。
諸特性は、表２に試料３として示している。この表２に
示した結果から分かるように、最大粒径Ｄｍａｘが２．
８７μｍであって粗大粒は見られず、レーザー回折散乱
式粒度分布測定法による重量累積Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ
９０、及びレーザー回折散乱式粒度分布測定法により測
定した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表されるＳＤ／
Ｄ５０の値が０．２５であり、Ｄ９０／Ｄ１０で表され
る値が２．１８、アスペクト比が０．４８となってい
る。従って、本件発明に係るフレーク銅粉の具備すべき
要件を満足するものであることが分かるのである。
【００５６】本件発明者等は、得られたフレーク銅粉を
用いて第１実施形態と同様のエポキシ系の銅ペーストを
製造し、銅ペーストの粘度の変化率を測定したのであ
る。このときのエポキシ系銅ペーストの製造直後の粘度
を測定すると３６０Ｐａ・ｓ、一週間経過後の粘度は４
００Ｐａ・ｓであった。
用いて第１実施形態と同様のエポキシ系の銅ペーストを
製造し、銅ペーストの粘度の変化率を測定したのであ
る。このときのエポキシ系銅ペーストの製造直後の粘度
を測定すると３６０Ｐａ・ｓ、一週間経過後の粘度は４
００Ｐａ・ｓであった。
【００５７】更に、この銅ペーストを金型に入れ、加圧
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、２．２×１０−５Ω・ｍであった。
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、２．２×１０−５Ω・ｍであった。
【００５８】
【表２】
【００５９】比較例： 本実施形態では、第１実施形態
で用いた凝集状態にある乾燥した銅粉を、解粒処理する
ことなく、第１実施形態と同様にダイノーミルを用い
て、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変形させる事で、略球形
の銅粉をフレーク状の銅粉にした。この結果得られたフ
レーク銅粉の粉体特性が、表１の試料番号５として示し
たものである。従って、本件発明に係るフレーク銅粉の
具備すべき要件を満足するものでないことが分かるので
ある。
で用いた凝集状態にある乾燥した銅粉を、解粒処理する
ことなく、第１実施形態と同様にダイノーミルを用い
て、銅粉の粉粒を圧縮して塑性変形させる事で、略球形
の銅粉をフレーク状の銅粉にした。この結果得られたフ
レーク銅粉の粉体特性が、表１の試料番号５として示し
たものである。従って、本件発明に係るフレーク銅粉の
具備すべき要件を満足するものでないことが分かるので
ある。
【００６０】本件発明者等は、このフレーク銅粉を用い
てエポキシ系の銅ペーストを製造し、銅ペーストの粘度
の変化率を測定したのである。ここで製造したエポキシ
系銅ペーストの組成及び製造方法は、第１実施形態の場
合と同様であるため、記載を省略する。得られたエポキ
シ系銅ペーストの製造直後の粘度を測定すると５８６Ｐ
ａ・ｓ、一週間経過後の粘度は９７５Ｐａ・ｓであっ
た。
てエポキシ系の銅ペーストを製造し、銅ペーストの粘度
の変化率を測定したのである。ここで製造したエポキシ
系銅ペーストの組成及び製造方法は、第１実施形態の場
合と同様であるため、記載を省略する。得られたエポキ
シ系銅ペーストの製造直後の粘度を測定すると５８６Ｐ
ａ・ｓ、一週間経過後の粘度は９７５Ｐａ・ｓであっ
た。
【００６１】更に、この銅ペーストを金型に入れ、加圧
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、３．６×１０−５Ω・ｍであった。
して加熱硬化させ直径１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍの形状を
持つペレットを製造し、四探針の電圧測定器を用いて、
このペレットに電流を通電した場合の電圧を測定し、抵
抗値に換算するという手法を採用した。その結果の抵抗
値は、３．６×１０−５Ω・ｍであった。
【００６２】この結果と、上述した実施形態との結果を
比較すれば、実施形態に記載した銅ペーストの初期粘度
は非常に低いものとなることが分かる。しかも、経時変
化の非常に小さなものであり、ペースト管理の煩雑さを
解消するものとなることが分かる。更に、銅ペーストに
して形成した導体が低抵抗なものとなることが分かるの
である。
比較すれば、実施形態に記載した銅ペーストの初期粘度
は非常に低いものとなることが分かる。しかも、経時変
化の非常に小さなものであり、ペースト管理の煩雑さを
解消するものとなることが分かる。更に、銅ペーストに
して形成した導体が低抵抗なものとなることが分かるの
である。
【００６３】
【発明の効果】本件発明に係るフレーク銅粉を用いるこ
とで、製造する銅ペースト粘度を低くし、その銅ペース
トを用いて形成した導体の充填性の改善、電気的抵抗性
を損なうことなく、しかも、導体形状の制御が容易とな
るため、従来不可能であったファインパターン回路形状
の形成が可能となるのである。また、本件発明に係るフ
レーク銅粉の製造方法を用いることで、従来にないフレ
ーク銅粉の製造が可能となり、しかも、本件発明に係る
粉体特性を備えたフレーク銅粉の製造歩留まりを飛躍的
に向上させることが可能となるのである。この結果、特
にプリント配線板の導体形成の場において有用であり、
トータル製造コストを下げ、しかも、高品質の接続信頼
性に優れた製品供給を可能とするのである。
とで、製造する銅ペースト粘度を低くし、その銅ペース
トを用いて形成した導体の充填性の改善、電気的抵抗性
を損なうことなく、しかも、導体形状の制御が容易とな
るため、従来不可能であったファインパターン回路形状
の形成が可能となるのである。また、本件発明に係るフ
レーク銅粉の製造方法を用いることで、従来にないフレ
ーク銅粉の製造が可能となり、しかも、本件発明に係る
粉体特性を備えたフレーク銅粉の製造歩留まりを飛躍的
に向上させることが可能となるのである。この結果、特
にプリント配線板の導体形成の場において有用であり、
トータル製造コストを下げ、しかも、高品質の接続信頼
性に優れた製品供給を可能とするのである。
【図１】フレーク銅粉の走査型電子顕微鏡観察像。
【図２】フレーク銅粉の走査型電子顕微鏡観察像（従来
品）。
品）。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 柏木 淳一
山口県下関市彦島西山町１丁目１番１号
彦島製錬株式会社機能粉工場内
(72)発明者 安成 邦彦
山口県下関市彦島西山町１丁目１番１号
彦島製錬株式会社機能粉工場内
Ｆターム(参考） 4K017 AA03 BA05 CA03 DA01 EA04
4K018 BA02 BB01 BB04 BD04
5G301 DA06 DD01 DE10
Claims (4)
- 【請求項１】 粒径が１０μｍ以下のフレーク銅粉であ
って、 フレーク銅粉のレーザー回折散乱式粒度分布測定法によ
る重量累積粒径Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０、レーザー回折
散乱式粒度分布測定法により測定した粒度分布の標準偏
差ＳＤを用いて表されるＳＤ／Ｄ５０の値が０．５以下
であり、且つ、Ｄ９０／Ｄ１０で表される値が４．０以
下であることを特徴とするフレーク銅粉。 - 【請求項２】 粒径が１０μｍ以下のフレーク銅粉であ
って、 フレーク銅粉のレーザー回折散乱式粒度分布測定法によ
る重量累積粒径Ｄ５０、レーザー回折散乱式粒度分布測
定法により測定した粒度分布の標準偏差ＳＤを用いて表
されるＳＤ／Ｄ５０の値が０．１５〜０．３５であり、
且つ、フレーク銅粉を構成する粉粒の厚さと前記重量累
積粒径Ｄ５０とで表されるアスペクト比（［厚さ］／
［Ｄ５０］）の値が０．３〜０．７であることを特徴と
するフレーク銅粉。 - 【請求項３】 凝集状態にある銅粉を解粒処理し、解粒
処理の終了した銅粉の粉粒を高エネルギーボールミルで
圧縮変形することでフレーク状にすることを特徴とする
請求項１又は請求項２に記載のフレーク銅粉の製造方
法。 - 【請求項４】 請求項１又は請求項２に記載のフレーク
銅粉を用いて製造した銅ペースト。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002229472A JP4227373B2 (ja) | 2001-08-07 | 2002-08-07 | フレーク銅粉及びそのフレーク銅粉を用いた銅ペースト |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001239192 | 2001-08-07 | ||
| JP2001-239192 | 2001-08-07 | ||
| JP2002229472A JP4227373B2 (ja) | 2001-08-07 | 2002-08-07 | フレーク銅粉及びそのフレーク銅粉を用いた銅ペースト |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003119501A true JP2003119501A (ja) | 2003-04-23 |
| JP4227373B2 JP4227373B2 (ja) | 2009-02-18 |
Family
ID=26620100
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002229472A Expired - Lifetime JP4227373B2 (ja) | 2001-08-07 | 2002-08-07 | フレーク銅粉及びそのフレーク銅粉を用いた銅ペースト |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4227373B2 (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004048017A1 (ja) * | 2002-11-22 | 2004-06-10 | Mitsui Mining & Smelting Co.,Ltd. | フレーク銅粉及びそのフレーク銅粉の製造方法並びにそのフレーク銅粉を用いた導電性ペースト |
| JP2006118032A (ja) * | 2004-10-25 | 2006-05-11 | Mitsui Mining & Smelting Co Ltd | 銅酸化物コート層を備えたフレーク銅粉及び銅酸化物コート層を備えたフレーク銅粉の製造方法並びに銅酸化物コート層を備えたフレーク銅粉を含む導電性スラリー |
| JP2008174698A (ja) * | 2007-01-19 | 2008-07-31 | Nippon Koken Kogyo Kk | 平滑薄片状粉体、高光輝性顔料及びそれらの製造方法 |
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