JP2002535819A - 非水系電気化学電池 - Google Patents
非水系電気化学電池Info
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Abstract
Description
大きな実用的意義を有している。充電不能なバッテリー(一次電池)も充電可能
なバッテリー(二次電池)もいずれも多くの場合に非水系電解液を含んだ電気化
学電池を採用している。
池においてとりわけ、激しい温度上昇が安全上危険な状態をもたらすことがある
。電池の外装が破裂したりまたは少なくとも漏れを生じて有害な気体状もしくは
固体状の物質が漏れ出たりあるいは発火することさえもある。急速な温度上昇は
不適切な取扱いによるのみならず、電池使用時の内部的なまたは外部的な短絡に
よっても生じ得る。
この反応が増強され、その結果ますます温度が上昇するような電池である。この
自己増強効果は専門識者の間では熱暴走と称されている。こうした問題はとりわ
け、電極に活物質としてのアルカリ金属が析出ないし沈着するアルカリ金属電池
に関して論じられる。
あたっては、電池の正極と負極とを一本の釘で刺し貫くことにより電池内部の短
絡がシミュレートされる。たとえばリチウムイオン電池ではこうしたテストにあ
たって激しい温度上昇と刺激性有毒バッテリー成分の激しい漏出が観察された。
こうした安全上の問題は実際にバッテリーの機械的損傷に際してだけでなく、場
合によっては通常使用時にも発生することがある。この点で特別な問題を表わし
ているのはバッテリーの隔離板を貫いて隣接対向電極との短絡を引き起こし得る
樹枝状結晶が充電に際して電極に形成されることである。
って充電ないし放電回路をコントロールし、電流が危険な温度レベル以下で遮断
され、その結果として、熱暴走が生じ得ないようにすることを試みている。この
ためたとえば感圧式の機械スイッチまたは感熱式の電子スイッチが内部電池回路
に組込まれる。さらに、危険な温度限界値に達すると直ちに電解液中の化学反応
または隔離板の機械的変化によってこれらの要素中における電流の流れを不可逆
的に遮断することが論じられている。最後に、正確に仕様設計された電子式充電
器の使用を規定し、これによって充電電流と充電終了電圧とを厳密に制限するこ
とが一般に広く行われている。
満足し得るものではない。たとえば、リチウムイオン電池は1,3Ahまでの容
量のものしか使用されないが、それは電池の容量がこれを越える場合には目下の
技術水準からして安全性リスクが高すぎるからである。
を確実に向上させることである。
の電極のうちの少なくとも一方の領域に塩が固体状態で備えられる電池によって
解決される。
合の反応速度は大幅に低下し、その際の圧力上昇が極度に低減される結果、固体
もしくは気体状の物質が漏出しあるいは発火さえ生ずる危険は決定的に減少する
。さらにその他に多くの場合に付加的な有利な効果が実現される。特に電池の保
管中における自己放電の大幅な減少が実験によって観察された。
置された固体塩が電極表面への電解液の侵入を遅延させ、これにより、電極表面
に形成されたもしくは沈着した物質と電解液との間の安全上危険な反応が遅延さ
れると推定することができる。また局部的な温度上昇の拡散も塩によって低減さ
せられる。さらに、局部的な激しい温度上昇時には塩が融解すると考えることが
できる。したがってこれに要される融解熱が反応から奪われることとなる。この
効果は純粋な塩の融点を下回る温度時に既に発生すると言えようが、それは電池
内で進行する電気化学的反応の結果と局部的短絡時に付加的に発生する反応の結
果とによって融点の低下した塩混合物が生じるからである。最後にこれまでの実
験的検証の裏付けとして、短絡が発生した場合にも電極領域に存在する塩により
前述した発熱反応の化学平衡の位置が移動させられ、この反応は非常に低減した
規模でしか生じないようになることが挙げられる。
プロセスと結びついている点からして特に重要である。ただし一次電池について
も本発明によって好ましい効果が達成される。
して金属を含んでいる電池である。これに該当するのは特に、その活物質がアル
カリ金属、アルカリ土類金属または周期表第二亜属の金属(特に亜鉛またはアル
ミニウム)である電池である。特にリチウム、ナトリウムおよびカルシウム電池
は特段の安全性リスクをはらんでいるが、それはこれらの電池が充電状態におい
てアノードに特に反応性のある活性金属を含んでいるからである。たとえばリチ
ウムイオン電池にあってはグラファイトまたは炭素含有化合物から成る電極にリ
チウムが蓄積される。これらの電池の電解液は有機溶剤をベースとしている。こ
れらの成分は外部から熱が作用する場合あるいは短絡によって引き起こされる急
激な温度上昇により激しく反応する。
二酸化硫黄ベースの電解液が使用され、電池放電時に活性金属イオンが正極中に
蓄積される電池である。こうした電池の充電時には活性金属は負極に析出させら
れる。“SO2ベースの電解液”(SO2−based elctrolyte)
と称されるのはSO2が添加物としてわずかな濃度で含有されているだけでなく
、活性金属を含んだ化学種の可動性がSO2によって保証され、したがってSO2 が電解液中において電荷すなわち活性金属のイオンをトランスポートする化学種
の溶剤を表わしている電解液のことである。こうした電池はそれが炭素も有機成
分も含んでいないという意味で完全に無機であり得る。
ナトリウムである電池は特別な実用的意義を有している。この場合、電解液内で
電荷をトランスポートする化学種は通例、導電塩のイオン、好ましくはアルカリ
金属のテトラクロロアルミン酸塩たとえばLiAlCl4のイオンによって形成
される。その際特に好適なのは正極が金属酸化物、特に内位添加化合物を含んで
いる電池である。この種の電池はたとえば米国特許5,213,914に記載さ
れている。
極表面の直近周囲で進行する発熱反応に影響を与えるように電極“領域”に配置
されていなければならない。塩はアルカリハロゲン化物、特にLiF、NaCl
またはLiClが好ましい。電極と塩との間の直接の接触は絶対に必要というわ
けではないが、通例、電池の充・放電サイクルの一部において電極との接触、特
に電極に形成された活物質との接触が生ずるのが好ましい。
、その領域に固体塩が配された電極に充電もしくは放電時に活物質の沈着が生じ
、つまり活物質の体積増加が生ずる類の電池において好適である。この種の電池
において塩の多孔構造体は電池の充電もしくは放電時に電極において増加する活
物質が多孔の塩構造の孔に侵入し得るように形成・配置される必要があろう。こ
うした形成・配置により電池の充電ないし放電時に電極に形成されて安全上危険
な状態に至るかまたは熱暴走にあたって熱を放出する物質と塩との広い面積に及
ぶ接触が実現される。こうした広い面積による接触によって塩の効果が高められ
る。
はそれぞれ以下を表わしている。
造が見えるように透明な姿で表わされている。実際にはハウジング2は不透明な
薄鋼板から成っている。
れらの電極はそれぞれ隔離板5によって隔離されている。バッテリー技術におい
て広く行われているように、電極3,4はそれらの面積に比較してわずかな厚さ
を有した層として形成されている。隔離板の面積は電極のそれよりも若干広いの
が好ましい。それらの配置は−図示したように−サンドイッチ状であり、それぞ
れ1つの正極3と1つの負極4とがその間に配置された隔離板5によって隔離さ
れている。負極4と隔離板5との間には塩10が固体状態で存在している。
液で満たされている。電極は図示されていない導線で外側のバッテリー端子7,
8に接続されている。それぞれ1つの正極3、1つの負極4およびそれらの間に
ある電解液が1つの電気化学電池を形成している。
正極が1つの金属酸化物内位添加化合物の層によって形成されている図示例にお
いて、負極4と隣接隔離板5との間の塩層の厚さはほぼ正極の厚さに一致してい
る。ただし多くの場合に塩層の厚さをもっと薄くしても十分である。この厚さは
好ましくは最大で正極の厚さの70%、特に好ましくは最大で正極の厚さの50
%である。
たその他の公知に属する電池構成ないしバッテリー構成を採用することも可能で
ある。
1の配置を模式的に拡大して示したものである。ここで多孔構造体11は塩粒子
をゆるく流し込んだものである。電極4と隔離板5とはバッテリー製造に際して
先ず離間して組付けられ、その後に両者間の中間空間12に塩が充填される。こ
の場合適切な構造的対策によって流し込み塩が中間空間12から漏れ出すことが
防止されなければならない。これは、図1から理解できるように、電極と隔離板
とを組付けた後にバッテリー1内に残っているすべての空所に塩10を充填する
ことによって最も容易に実現することができる。ただし、中間空間12の端面側
に(好ましくは無機電気絶縁材料たとえばセラミックから成る)限界壁を設け、
これによって中間空間12からの塩10の流出を防止することも可能である。
ク結合剤による)塩粒子の接着または塩粒子の焼結結合によって形成された塩粒
子の結合体であってもよい。
である。図示した実施形態において層材料は多孔質担体材料18をその孔19が
完全には塞がれないようにして塩10でコーティングすることによって実現され
ている。担体材料はたとえば化学的に不活性な形状安定性材料たとえばガラスま
たは酸化物系セラミックから成る支持体であってよい。塩によるコーティングは
高濃度(好ましくは飽和)塩溶液への浸漬とそれに続いての水分蒸発とによって
行うことができる。こうした方法は比較的手間とコストとを要することから、多
数回の使用のためにはあまり好ましくないように思われるとはいえ、剛性を有す
る多孔質支持体の使用によって多孔塩構造の機械的安定性が向上することにより
高い製造コストを相殺することが可能である。
たはクロスの形のフレキシブルな繊維複合構造材を使用することが可能である。
こうした繊維複合構造材を孔19が完全には塞がれないようにして塩10でコー
ティングするには、適切な結合剤と塩10とを含有した相対的に希薄な液体で繊
維複合構造材を(たとえば浸漬または吹付けによって)湿潤させるインプレグネ
ーション法が適当している。この目的のための結合剤として適当と考えられるの
は特に不活性ポリマー、とりわけフルオロポリマーである。また繊維複合構造材
も不活性ポリマーから成っていてもよい。その他に不活性無機繊維材料、特にグ
ラスファイバーも適している。
の要素を除いた多孔塩構造の実験的検証によれば、安全性向上効果は一定限度ま
で粒度が小さくなると共に向上することが明らかになった。ただし粒度が非常に
小さい場合には安全性効果の悪化が観察された。これは充電もしくは放電中に電
極4の表面で体積が増加する活物質が極端に微細な多孔構造体中にもはや侵入す
ることができず、電極の表面から塩が追いやられてしまうからである。こうした
作用を回避するためには塩を備える構造体は過度に微小な多孔構造体であっては
ならない。さらに構造的対策により、多孔構造体11は、電極表面に形成される
活物質がこの構造の孔に侵入して総じて塩を排除することがないように、電極4
の表面に固定されるようにする必要がある。この点で塩粒子の塊の形の多孔構造
体または多孔質固体−層材料によって形成された多孔構造体の方がゆるく流し込
まれた塩粒子による多孔構造体よりも好適である。個々の場合に応じた最適な粒
度は実験によって決定されなければならない。一般に、塩を流し込む場合にあっ
ては、100μm〜500μmの平均粒度が適切であることが実証されている。
剤とを含む混合物20から成る実施形態を示したものである。この実施形態の実
地テストにおいてポリテトラフルオロエチレンが塩と徹底的に混合され、この混
合物が圧延されて約0.5mmの厚さのフィルムとされ、このフィルムがニード
ルロールによって機械的に孔あけされた。この場合、図4に示すように、固体層
をまっすぐに貫通する孔19が生じている。ただしやや大量の個数の製品の製造
に際しては、配合物として塩が組み込まれた十分な粘結特性を有したポリマーベ
ースの多孔質プラスチック層を製造するための公知の別途製法も採用することが
可能である。この場合にも特にフルオロポリマーが適している。
剤−合成物の多孔性によって決定されるという長所を有している。これにより固
体−層材料17の孔サイズは塩の粒度によって左右されないこととなる。それゆ
えこの実施形態にあっては好適なことに、平均粒度が50μmを下回る極めて微
細に粉砕された塩を、電極表面に形成された活物質が層材料の孔に所望通り侵入
するのに十分に大きな孔を有した構造に使用することができる。
いれば剛性材料も弾性材料もいずれも固体−層材料として使用し得ることを示し
ている。このための前提条件の一つはその領域に塩が配されるべき電極と平行に
配置することのできる、面積に比較して厚さの薄い層としてこの材料を形成し得
ることである。さらにこの材料は単位体積当たり十分な量の塩を含んでいなけれ
ばならない。これは基本的に2つの方途で達成可能であり、その1つは、担体材
料の孔が完全には塞がれないようにして塩でコーティングされた多孔質担体材料
を使用する方法であり、他方は塩を含有した混合物で多孔質層材料自体を構成す
る方法である。
される必要があろう。この点で基準と見なし得るのは電極に沈着する最大の活物
質のモル数と関係した塩のモル数である。通例、塩のモル数は最大の活物質のモ
ル数の少なくとも0.1倍、好ましくは少なくとも0.3倍とされる必要があろう
。
面にリチウムが沈着した。 − SO2/LiAlCl4−比1.5の、導電塩としてLiAlCl4を含んだS
O2ベースの約8mlの電解液。
れて1本の釘が負極と隔離板とを貫いて正極にまで刺し通され、反応が高速ビデ
オ撮影によって観察された。
においてスパイクテストによって人為的短絡を生じさせて得られた実験観察結果
は以下の表の通りである。
体塩による電池安全性の劇的な改善が明白に認められる。純粋な塩に代えて、た
とえばLiFとLiClとから成る塩混合物も使用することができる。
は50℃の温度にて、したがって通常の使用条件を著しく上回る温度にて24時
間にわたって放置された。電極領域に塩のない電池は24時間後には実質的に1
00%放電していた。これに対してLiClとLiFとを擁した電池にあっては
自己放電は30%ないし20%でしかなかった。したがって電池の自己放電も電
極領域の塩の存在によって非常に好適な影響を受けることが明らかである。
物理化学的効果(電極表面に対する電解液侵入の緩徐化と局部的昇温の拡散の緩
徐化;融解熱としての熱消費)によって説明することができる。さらにその他に
以下の事情を考慮することができる。
電池の負極における被覆層の形成と関連していると考えることができる。たとえ
ばLi|LiAlCl4|LiCoO2電池の場合にはリチウムが二酸化硫黄と反
応してLi2S2O4から成る被覆層を形成する。同時に電解液内で溶解反応が生
じ、Li2S2O4は溶解してLi+とS2O4 2-とに解離される。これは通常の使用
条件化では−激しい発熱を生ずる被覆層形成反応が緩慢にしか生じないために−
なんらの問題を招来するものではない。
。これにより、電極表面に沈着したリチウムに対する電解液の侵入はいっそう容
易となり、発熱性被覆層形成反応は激しく加速されることとなる。これと結びつ
いた熱発生は自己増強効果を結果し、これが熱暴走を惹起する原因となる。ここ
で固体塩の存在により被覆層形成反応が大幅に緩徐され、このことが既述した使
用安全性の決定的な改善に貢献するとのことを基本的出発点とすることができる
。同様なメカニズムはその他の電池についても当てはまる。特にリチウムイオン
蓄電池では負極(これは通例グラファイトまたは炭素化合物から成る)に被覆層
形成が生じ、これが安全性問題を引き起こす重大な原因の一つとなる。
題が惹起されることが多い。たとえば前述した電池の電解液の導電塩LiAlC
l4はLiClとAlCl3に分解する。この反応自体の発熱性は弱いものでしか
ないが、これは他方で激しい発熱を生ずるAlCl3の二次反応を結果する。こ
こで固体塩はAlCl3と反応するが、その際、塩LiFとLiClにはたとえ
ば以下の反応メカニズムが生ずると考えることができる。 AlCl3+LiCl→LiAlCl4 AlCl3+LiF →LiAlCl3F
前述した発熱二次反応から取除かれるという点だけでなく、前記反応の反応生成
物が固体物質であり、その形成は−気体の場合のように−急激な圧力上昇ならび
にそれから生ずる爆発の危険と結びついていないということである。
Claims (17)
- 【請求項1】 負極(4)、電解液、正極(3)を有した非水系電気化学電
池(9)において、これらの電極(3,4)のうちの少なくとも一方の領域に塩
(10)が固体状態で備えられていることを特徴とする電池。 - 【請求項2】 前記塩(10)が多孔構造体(11)中に存在していること
を特徴とする請求項1に記載の電池。 - 【請求項3】 前記多孔構造体は塩(10)の粒状流し込み体(11)であ
ることを特徴とする請求項2に記載の電池。 - 【請求項4】 前記多孔構造体(11)は塩粒子の結合体であることを特徴
とする請求項2に記載の電池。 - 【請求項5】 前記塩(10)は多孔質固体−層材料(17)内に含まれて
いることを特徴とする請求項2ないし4のいずれか1項に記載の電池。 - 【請求項6】 前記多孔質固体−層材料(17)は、その孔(19)が完全
には塞がれないように塩(10)でコーティングされている担体材料(18)を
含んでいることを特徴とする請求項5に記載の電池。 - 【請求項7】 前記多孔質層材料は塩と結合剤とを含有した混合物から成る
ことを特徴とする請求項5に記載の電池。 - 【請求項8】 前記結合剤はポリマー、特にフルオロポリマーを含んでいる
ことを特徴とする請求項7に記載の電池。 - 【請求項9】 前記電池の充電または放電時に電極(3,4)に活物質が沈
着し、塩(10)がこの活物質と接触するように形成・配置されていることを特
徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の電池。 - 【請求項10】 前記塩(10)の前記多孔構造体は充電または放電時に沈
着した電極活物質がこの構造の孔に侵入し得るように形成・配置されていること
を特徴とする請求項2または9に記載の電池。 - 【請求項11】 前記塩(10)はアルカリハロゲン化物、特にLiF、N
aClまたはLiClであることを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載
の電池。 - 【請求項12】 前記電解液は二酸化硫黄をベースとしていることを特徴と
する請求項1〜11のいずれかに記載の電池。 - 【請求項13】 前記活物質は、アルカリ金属、アルカリ土類金属および周
期表の第二亜属の金属から成るグループから選択されたものであることを特徴と
する請求項1〜12のいずれかに記載の電池。 - 【請求項14】 前記活物質はリチウム、ナトリウム、カルシウム、亜鉛ま
たはアルミニウムであることを特徴とする請求項13に記載の電池。 - 【請求項15】 前記塩(10)は負極(4)の領域に配置されていること
を特徴とする請求項1〜14のいずれかに記載の電池。 - 【請求項16】 前記正極(3)は金属酸化物を含んでいることを特徴とす
る請求項14または15に記載の電池。 - 【請求項17】 正極(3)は内位添加化合物を含んでいることを特徴とす
る請求項16に記載の電池。
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