JP2002513831A - 難燃性ポリエステル成形材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 Ａ）５から９６質量％のポリエステルと、Ｂ）１から３０質量％の窒素化合物（メラミンシアヌレートを除く。）と、Ｃ）０．１から３０質量％の式Ｉのホスフィン酸塩または式ＩＩのジホスフィン酸塩、またはこれらの重合体 【化１】 [但し、Ｒ¹およびＲ²が、少なくとも１個の基Ｒ¹と基Ｒ²が水素を表すという条件で、水素、炭素原子数１から６個の直鎖または分枝のアルキル、またはフェニルを表し、Ｒ³が、直鎖のまたは分枝のＣ₁〜Ｃ₁₀アルキレン、またはアリーレン、アルキルアリーレンまたはアリールアルキレンを表し、Ｍが、アルカリ土類金属またはアルカリ金属、Ａｌ，Ｚｎ、Ｆｅまたはホウ素を表し、ｍが、１から３の整数を表し、ｎが、１から３の整数を表し、Ｘが、１または２を表す。]もしくはこれらの混合物、Ｄ）０から５質量％の、炭素原子数１０から４０個の飽和または不飽和のカルボン酸と、炭素原子数２から４０個の飽和の脂肪族アルコールまたはアミンとの、少なくとも１種のエステルまたはアミド、およびＥ）０から６０質量％の他の添加剤を含み、成分Ａ）からＥ）の質量％の合計が１００％である、熱可塑性プラスチック成形材料。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】 本発明は、Ａ）５から９６質量％のポリエステルと、 Ｂ）１から３０質量％の窒素化合物（メラミンシアヌレートを除く。）と Ｃ）０．１から３０質量％の式Ｉのホスフィン酸塩または式ＩＩのジホスフィン
酸塩またはこれらの重合体

【０００２】

【化２】 [但し、 Ｒ¹およびＲ²が、少なくとも１個の基Ｒ¹と基Ｒ²が水素を表すという条件で、
水素、炭素原子数１から６個の直鎖または分枝のアルキル、またはフェニルを表
し、 Ｒ³が、直鎖のまたは分枝のＣ₁〜Ｃ₁₀アルキレン、またはアリーレン、アルキ
ルアリーレンまたはアリールアルキレンを表し、 Ｍが、アルカリ土類金属またはアルカリ金属、Ａｌ、Ｚｎ、Ｆｅまたはホウ素
を表し、 ｍが、１から３の整数を表し、 ｎが、１から３の整数を表し、 Ｘが、１または２を表す。] もしくはこれらの混合物の重合体、 Ｄ）０から５重量％の、炭素原子数１０から４０個の飽和または不飽和のカルボ
ン酸と、炭素原子数２から４０個の飽和の脂肪族アルコールまたはアミンとの、
少なくとも１種のエステルまたはアミド、 Ｅ）０から６０質量％の他の添加剤を含み、および 成分Ａ）からＥ）の質量％の合計が１００％である、熱可塑性プラスチック成型
材料に関する。

【０００３】 本発明はさらに、繊維、フィルム、成形品を製造する新規成形材料の使用に関
し、あらゆる種類の得られた成形品にも関する。

【０００４】 市場ではハロゲンを含まない難燃性ポリエステルが注目されている。難燃剤に
求められる重要な点は、固有の薄い色、熱可塑性プラスチック中へ混合するため
の充分な熱安定性、そしてさらに、補強または補強しないポリマーにおける有効
性（ガラス繊維の吸い上げ効果）である。

【０００５】 補強していないポリエステルの、ＵＬ９４の火炎試験は、Ｖ−０レベルでここ
では合格しているべきである。補強ポリエステルは、少なくともＶ２等級を得て
いるか、および／またはグローワイヤ（ｇｌｏｗ−ｗｉｒｅ）試験に合格してい
るべきである。

【０００６】 ハロゲン含有系に加えて、原理的に熱可塑性プラスチックに使用されている、
４つのハロゲン非含有のＦＲ系(難燃系）が存在する。 −効果を得るためには大量をもちいなければならない無機の難燃剤 −熱可塑性プラスチック（例えばポリアミド）の中では効果が限定されるメラミ
ンシアヌレート（ｍｅｌａｍｉｎｅ ｃｙａｎｕｒａｔｅ）のような、窒素を含
有したＦＲ系。補強ポリアミドでは、ガラス短繊維と組み合わせたものに限り効
果がある。メラミンシアヌレートそれ自身は、ポリエステル中では効果がない。
−ポリエステルでは、一般に大きな効果がない、リンを含有するＦＲ系 −リン／窒素含有ＦＲ系、例えばアンモニウムホスファートまたはメラミンホス
ファート、これらは熱可塑性プラスチックが加工される２００℃を超える温度に
おいて充分な熱安定性を持たない。

【０００７】 ＪＰ−Ａ０３／２８１６５２は、メラミンシアヌレートおよびガラス繊維、リ
ンを含有する難燃剤を含むポリアルキレンテレフタラートを開示している。これ
らの成形材料は、リン酸の誘導体、例えばリン酸エステル（原子価状態 ＋５）
を含み、熱にさらすことによってブリードアウトを起こす傾向がある。

【０００８】 これらの不利な点はメラミンシアヌレート（ＭＣ）と、レゾルシノールビス（
ジフェニルホスファート）との組み合わせにも観察され、ＪＰ−Ａ０５／０７０
６７１から知られている。これらの成形材料は加工の間、高いフェノール価（ｐ
ｈｅｎｏｌ ｖａｌｕｅ）を持ち、機械的性質は不十分である。

【０００９】 ＪＰ−Ａ０９／１５７５０３は、１０％未満の補強剤を含む、ＭＣ、リン化合
物、および滑剤からなるポリエステル成形材料を開示している。この種の成形材
料は、難燃性と機械的性質を満足させるほど充分に持ってはいない。同様に加工
の間に移行とフェノールの生成がおこる。

【００１０】 ＥＰ−Ａ６９９７０８、ＤＥ−Ａ１９６１４４２４、およびＢＥ−Ａ８７５５
３０は、ポリエステルの難燃剤としてのホスフィン酸の塩を開示している。

【００１１】 ＷＯ９７／０５７０５は、ポリエステルのために、ＭＣにリン含有化合物と滑
剤とを組み合わせることを開示している。

【００１２】 本発明の目的は、ＵＬ９４等級を充分に達成し、ＬＯＩ値を改善した難燃性の
ポリエステル成形材料を提供することにある。これに加えて、高いレベルで機械
的性質が維持されるべきである。加工中の熱安定性をさらに改善し、フェノール
の放出を減少させるべきである。

【００１３】 本発明者らは、この目的が初めに定義した熱可塑性プラスチック成形材料によ
り達成されることを見出した。好ましい態様は従属項に示してされている。

【００１４】 新規な成形材料は、成分Ａ）として、熱可塑性プラスチックであるポリエステ
ルを、５から９６質量％、好ましくは１０から７０質量％、特に１０から６０質
量％を含んでいる。

【００１５】 芳香族ジカルボン酸を基礎とした、および脂肪族または芳香族ジヒドロキシ化
合物を基礎としたポリエステルが一般に使用される。

【００１６】 好ましいポリエステルの第一の群は、アルコール部分に２から１０個の炭素原
子を有するポリアルキレンテレフタラートである。

【００１７】 この種のポリアルキレンテレフタラートは公知であり、文献に記載されている
。これらの主鎖は、芳香族ジカルボン酸から誘導された芳香環を持っている。芳
香環は、例えばハロゲン（塩素または臭素など）、Ｃ₁〜Ｃ₄アルキル(メチル、
エチル、iso−またはｎ−プロピル、またはｎ−、iso−またはtert−ブチルなど
）により置換されていてもよい。

【００１８】 これらのポリアルキレンテレフタラートは、芳香族ジカルボン酸、またはこれ
らのエステル、または他のエステルを形成する誘導体を、脂肪族ジヒドロキシ化
合物と公知の方法で反応させることによって製造してもよい。

【００１９】 好ましいジカルボン酸は、２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸お
よびイソフタル酸、およびこれらの混合物である。３０モル％まで、このましく
は１０モル％以下の芳香族ジカルボン酸は、脂肪族または脂肪族環式ジカルボン
酸、例えばアジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸およびシクロ
ヘキサンジカルボン酸によって置き換えてもよい。

【００２０】 好ましい脂肪族ジヒドロキシ化合物は、炭素原子数２から６個のジオールであ
り、特に１，２−エタンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタン
ジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−ヘキサンジオール、１，４−シ
クロヘキサンジオール、１，４−シクロへキサンジメチラノールおよびネオペン
チルグリコール、およびこれらの混合物である。

【００２１】 特に好ましいポリエステルＡ）は、炭素原子数２から６個のアルカンジオール
から誘導されたポリアルキレンテレフタラートである。これらのなかで、特に好
ましいものは、ポリエチレンテレフタラート、ポリプロピレンテレフタラート、
およびポリブチレンテレフタラート、およびこれらの混合物である。ＰＥＴおよ
び／またはＰＢＴが、さらにモノマー単位として、１質量％まで、好ましくは０
．７５質量％までの１，６−ヘキサンジオールおよび／または５−メチル−１，
５−ペンタンジオールを含んでいることが好ましい。

【００２２】 ポリエステルＡ）の粘度数はＩＳＯ１６２８に従い、一般に５０から２２０、
好ましくは、８０から１６０（フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン混合物（質量
比１：１、２５℃）の０．５質量％濃度溶液で測定）である。

【００２３】 特に好ましいのは、カルボキシル末端基含量がポリエステルの１００ｍｖａｌ
／ｋｇまで、好ましくは５０ｍｖａｌ／ｋｇまでのポリエステルである。この種
のポリエステルは例えばＤＥ−Ａ４４０１０５５の方法によって製造してもよい
。カルボキシル末端基含量は、通常滴定法（例えば電位差測定法）によって測定
される。

【００２４】 特に好ましい成形材料は、成分Ａ）として、ポリエチレンテレフタラート（Ｐ
ＥＴ）およびポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）の混合物を含むものである
。混合物中のポリエチレンテレフタラートの比は、Ａ）を１００質量％として、
好ましくは５０質量％まで、特に１０から３０質量％である。

【００２５】 この種の新規の成形材料は、非常に優れた難燃性と機械的性質を有している。

【００２６】 再利用のＰＥＴ材料（スクラップＰＥＴとも呼ばれる）をポリアルキレンテレ
フタラートに混合して使用することも有利である。

【００２７】 再利用材料は、一般に、 １）工業化の後に再利用される材料として知られるもの：これらは重縮合の際、
または加工の際に生産される廃棄物であり、例えば射出成形のスプルー、射出成
形または押出成形からの開始材料（ｓｔａｒｔ−ｕｐ ｍａｔｅｒｉａｌ）、押
出シートまたはフィルムの切った耳がある。 ２）消費者の後に再利用される材料：最終消費者によって使用されたあとに集め
られ、処理されるプラスチックの種類がある。ミネラルウォーター、ソフトドリ
ンク、ジュースのための、吹込み成形されたＰＥＴボトルが量という意味で簡単
で主な種類である。

【００２８】 どちらの再利用材料も再破砕またはペレットの形として使用してよい。後者は
、再利用粗材料を単離して、精製し、それから溶融して押出し機によりペレット
化する。これは通常操作と易流動性を促進し、次の加工の工程において計量を容
易にする。

【００２９】 再利用材料は、ペレットでも、再破砕したもののどちらを使用してもよい。縁
の長さは、６ｍｍより大きいものであってはならず、好ましくは５ｍｍ未満であ
る。

【００３０】 ポリエステルは加工中に（痕跡量の水分によって）加水分解開裂が進行するた
めに、再利用材料を予め乾燥させることが推奨される。乾燥後の残留水分含量は
、好ましくは０．０１から０．７％、特に０．２から０．６％である。

【００３１】 他の種類のものとしては、芳香族ジカルボン酸と芳香族ジヒドロキシ化合物か
ら誘導された、完全に芳香族であるポリエステルを挙げることができる。

【００３２】 適当な芳香族ジカルボン酸は、前にポリアルキレンテレフタラートのために述
べられた化合物である。使用する混合物は、好ましくは５から１００モル％のイ
ソフタル酸および０から９５％のテレフタル酸、特に、約５０から約８０％のテ
レフタル酸および２０から約５０％のイソフタル酸からなる。

【００３３】 芳香族ジヒドロキシ化合物は、好ましくは、式ＩＩＩの構造を持つことが好ま
しい

【００３４】

【化３】 但し、Ｚは８個までの炭素原子数のアルキレンまたはシクロアルキレン、１２個
までの炭素原子数のアリーレン、カルボニル、スルホニル、酸素または硫黄、ま
たは化学結合を表し、ｍが０から２を表す。化合物中のフェニレン基はＣ₁〜Ｃ₆ アルキルまたはアルコキシ、およびフッ素、塩素、または臭素によって置換され
ていてもよい。

【００３５】 これらの化合物の親化合物を以下に示す。 ジヒドロキシジフェニル ジ（ヒドロキシフェニル）アルカン ジ（ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、 ジ（ヒドロキシフェニル）スルフィド ジ(ヒドロキシフェニル）エーテル、 ジ（ヒドロキシフェニル）ケトン、 ジ（ヒドロキシフェニル）スルホキシド α，α'−（ジヒドロキシフェニル）ジアルキルベンゼン、 ジ（ヒドロキシフェニル）スルホン、 ジ（ヒドロキシベンゾイル）ベンゼン、 レゾルシノール、および ヒドロキノン、そして環がアルキル化されている、および環がハロゲン化されて
いるこれらの誘導体。

【００３６】 これらの中で、好ましいものは以下の化合物である。 ４，４'−ジヒドロキシジフェニル、 ２，４−ジ（４'−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン α，α'−ジ（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、 ２，２−ジ（３'−メチル−４'−ヒドロキシフェニル）プロパン、および ２，２−ジ（３'−クロロ−４'−ヒドロキシフェニル）プロパン。 特に、２，２−ジ（４'―ヒドロキシフェニル）プロパン、 ２，２−ジ（３'、５−ジクロロジヒドロキシフェニル）プロパン、 １，１−ジ（４'−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、 ３，４'−ジヒドロキシベンゾフェノン、 ４，４'−ジヒドロキシジフェニルスルホン、および ２，２−ジ（３'，５'−ジメチル−４'−ヒドロキシフェニル）プロパン、およ
びこれらの混合物。

【００３７】 もちろん、ポリアルキレンテレフタラートと完全に芳香族のポリエステルとの
混合物を使用することもできる。これらは一般的に２０から９８質量％のポリア
ルキレンテレフタラートと、２から８０質量％の完全に芳香族のポリエステルを
含んでいる。

【００３８】 発明の目的のために、ポリエステルは芳香族ジヒドロキシ化合物、特に２，２
−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）およびその誘
導体、例えばホスゲンとの誘導体の重合によって得られたポリカーボネートを含
む。対応する生成物は公知であって、文献に記載されており、それらの大部分は
市販されている。ポリカーボネートの量は、１００質量％の成分Ａ）に対して、
９０質量％まで、好ましくは５０質量％までである。

【００３９】 もちろん、共重合エーテルエステルのようなポリエステルのブロック共重合体
の使用も可能である。この種の生成物は公知であり、例えばＵＳ−Ａ３６５１０
１４のような文献に記載されている。対応する生成物は例えばＨｙｔｒｅｌ（登
録商標、デュポン）として市販されている。

【００４０】 新規な熱可塑性プラスチック成形材料は、成分Ｂ）として、１から３０質量％
、好ましくは５から２０質量％、特に５から１５質量％の難燃剤である窒素化合
物（メラミンシアヌレートを除く）を含んでいる。

【００４１】 適当な窒素化合物を（しばしば塩または付加体と呼ばれる）以下に示す。

【００４２】

【表１】

【００４３】 本発明の目的のための化合物は、ベンゾグアナミンそれ自身とその付加体、ま
たは塩を含み、窒素置換の誘導体およびそれらの付加体または塩を含む。

【００４４】 他の適当な化合物は、アンモニウムポリホスファート（ＮＨ₄ＰＯ₃）_n（但し
、ｎは約２００から１０００好ましくは６００から８００である。）、式ＩＶの
トリス（ヒドロキシエチル）イソシアヌラート（ＴＨＥＩＣ）、

【００４５】

【化４】 およびこれらの芳香族カルボン酸Ａｒ（ＣＯＯＨ）_mとの反応生成物である。但
し、Ａｒが単環式、２環式、３環式の芳香族６員環であり、ｍが２、３、または
４を表す。

【００４６】 適当なカルボン酸の例は、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、１，３，
５−ベンゼントリカルボン酸、１，２，４−ベンゼントリカルボン酸、ピロメリ
ツ酸、メロファン酸、プレニト酸、１−ナフトエ酸、２−ナフトエ酸、ナフタレ
ンジカルボン酸およびアントラセンカルボン酸である。

【００４７】 それらは、トリス（ヒドロキシエチル）イソシアヌラートを、酸またはアルキ
ルエステルまたはこれらのハライドと、ＥＰ−Ａ５８４５６７の方法で反応させ
ることによって製造される。

【００４８】 この種の反応生成物は、モノマーエステルと、架橋されていてもよいオリゴマ
ーエステルの混合物であってもよい。オリゴマー化の程度は、通常２から約１０
０であり、特に２から２０である。ＴＨＥＩＣおよび／またはそれらとリン含有
窒素化合物を混合した反応生成物、特に（ＮＨ₄ＰＯ₃）_nが有利である。混合比
は、例えばＴＨＥＩＣに対する（ＮＨ₄ＰＯ₃）_nの比は、この種の成分Ｂ）の混
合物に対して、９０〜５０：５０〜１０（質量％）が好ましく、特に８０〜５０
：５０〜２０（質量％）であることが好ましい。

【００４９】 他の適当な化合物は式Ｖのベンゾグアナミド（化合物類）である。

【００５０】

【化５】 但し、ＲおよびＲ'は、直鎖のもしくは分枝の１から１０個の炭素原子数のア
ルキルまたは好ましくは水素、特にこれらのリン酸、ホウ酸および／またはピロ
リン酸との付加体が好ましい。

【００５１】 式ＶＩのアラントインの化合物も好ましい。

【００５２】

【化６】 但し、ＲおよびＲ'は式Ｖと同義であり、さらにこれらのリン酸、ホウ酸およ
び／またはピロリン酸との塩も好ましい。

【００５３】 式ＶＩＩのグリコールウリルまたはこれらの上述した酸との塩もまた好ましい
。

【００５４】

【化７】 但し、Ｒは式Ｖと同義である。

【００５５】 適当な生成物は、市販されているか、ＤＥ−Ａ１９６１４４２４に従って得ら
れる。

【００５６】 本発明により使用することができるシアノグアニジン（式ＶＩＩＩ）は例えば
、カルシウムシアナミドを炭酸と反応させ、すぐにｐＨ９から１０の範囲で二量
化してシアノグアニジンとすることにより得られる。

【００５７】

【化８】

【００５８】 市販の生成物は、白色粉末であり、２０９から２１１℃の融点を持つ。

【００５９】 新規な成形材料は、成分Ｃ）として、式Ｉのホスフィナートおよび／または式
ＩＩのジホスフィナート、またはこれらのポリマーまたはこれらの混合物を、０
．１から３０質量％、好ましくは１から２５質量％、特に１０から２０質量％含
んでいる。

【００６０】

【化９】 但し、 Ｒ¹およびＲ²が、少なくとも１個のＲ¹およびＲ²が水素であるという条件で、
水素、フェニル、Ｃ₁〜Ｃ₆アルキル、好ましくは、直鎖または分枝のＣ₁〜Ｃ₄ア
ルキル（例えば、メチル、エチル、ｎ−プロピル、iso−プロピル、ｎ−ブチル
、tert−ブチルまたはｎ−ペンチル）特に、Ｒ¹およびＲ²が水素を表し、 Ｒ³が、直鎖または分枝のＣ₁〜Ｃ₁₀アルキレン（例えばメチレン、エチレン、
ｎ−プロピレン、イソプロピレン、ｎ−ブチレン、tert−ブチレン、ｎ−ペンチ
レン、ｎ−オクチレンまたはｎ−ドデシレン）、アリーレン（例えばフェニレン
またはナフチレン）、アルキルアリーレン（例えばメチルフェニレン、エチルフ
ェニレン、tert−ブチルフェニレン、メチルナフチレン、エチルナフチレンまた
はtert−ブチルナフチレン）、アラルキレン（例えばフェニルメチレン、フェニ
ルエチレン、フェニルプロピレンまたはフェニルブチレン）を表し、 Ｍが、アルカリ土類金属またはアルカリ金属、Ａｌ、Ｚｎ、Ｆｅまたはホウ素
を表し、 ｍが、１から３の整数を表し、 ｎが、１から３の整数を表し、および、 ｘが、１または２を表す。

【００６１】 特に好ましい式ＩＩの化合物は、Ｒ¹とＲ²が水素を表し、Ｍが好ましくはＡｌ
またはＺｎを表す化合物であり、非常に特に好ましい化合物は、ホスフィン酸カ
ルシウムである。

【００６２】 この種の生成物は、例えばカルシウムハイポホスファイトとして市販され使用
可能である。

【００６３】 Ｒ¹とＲ²のうち１個のみが水素である適当な式ＩまたはＩＩの塩は、ベンゼン
ホスフィン酸ナトリウムおよびベンゼンホスフィン酸カルシウムである。

【００６４】 製造方法は、ＥＰ−Ａ６９９７０８およびＢＥ−Ａ８７５５３０より公知であ
る。

【００６５】 新規成形材料は、成分Ｄ）として、少なくとも１種の、飽和または不飽和の脂
肪族カルボン酸（１０から４０個の炭素原子を有し、とくに１６から２２個の炭
素原子を有する）と、２から４０個の炭素原子、好ましくは２から６個の炭素原
子を有する飽和の脂肪族アルコールまたはアミンとのエステルまたはアミドを、
０から５質量％、好ましくは０．０１から５質量％、特に好ましくは０．０５か
ら３質量％、特に０．１から２質量％含んでいてもよい。

【００６６】 カルボン酸は、１塩基酸でも２塩基酸であってもよい。例えば、ペラルゴン酸
、パルミチン酸、ラウリル酸、マルガリン酸、ドデカン二酸、ベヘン酸、特に好
ましくはステアリン酸、カプリン酸およびモンタン酸（３０から４０個の炭素原
子数の脂肪酸の混合物）である。

【００６７】 脂肪族アルコールは１価から４価のアルコールであってよい。例えば、ｎ−ブ
タノール、ｎ−オクタノール、ステアリルアルコール、エチレングリコール、プ
ロピレングリコール、ネオペンチルグリコールおよびペンタエリスリトールであ
る。グリセロールおよびペンタエリスリトールが好ましい。

【００６８】 脂肪族アミンは、１塩基から３塩基であってもよい。これらの例は、ステアリ
ルアミン、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ヘキサメチレンジアミンお
よびジ（６−アミノヘキシル）アミンである。エチレンジアミンおよびヘキサメ
チレンジアミンが特に好ましい。

【００６９】 対応して、好ましいエステルまたはアミドは、グリセロールジステアラート、
グリセロールトリステアラート、エチレンジアミンジステアラート、グリセロー
ルモノパルミタート、グリセロールトリラウラート、グリセロールモノベヘナー
トおよびペンタエリスリトールテトラステアラートである。

【００７０】 異なったエステルまたはアミドの混合物、またはエステルとアミドの組み合わ
せを使用することができる。混合比は、所望の通りであってよい。

【００７１】 新規成形材料は、成分Ｅ）として、他の添加剤を０から６０質量％、とくに５
０質量％まで含んでいてもよい。

【００７２】 通常の添加剤Ｅ）は、弾性重合体（しばしば耐衝撃改良剤、エラストマーまた
はゴムと呼ばれる）を、４０質量％まで、好ましくは３０質量％までの量で含む
。

【００７３】 これらは極めて一般には、好ましくは以下のモノマー：エチレン、プロピレン
、ブタジエン、イソブテン、イソプレン、クロロプレン、ビニルアセタート、ス
チレン、アクリロニトリルおよびアクリラートおよび／またはメタクリラート（
アルコール成分中に１から１８個の炭素原子を含む）のうち少なくとも２種から
構成された共重合体である。

【００７４】 この種の重合体は、例えば、Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie
, Vol.14/1(Georg-Thieme-Verlag, Stuttgart, 1961)392-406頁、および研究論
文C. B. Bucknall, [Toughened Plastics] (Applied Science Publishers, Lond
on, 1977)に記載されている。

【００７５】 いくつかの好ましいエラストマーの種類を以下に記載する。

【００７６】 好ましいエラストマーの種類は、エチレン−プロピレン（ＥＰＭ）およびエチ
レン−プロピレン−ジエン（ＥＰＤＭ）ゴムとして公知である。

【００７７】 ＥＰＭゴムは一般に、二重結合をほとんど残していない。一方、ＥＰＤＭゴム
は、炭素原子１００個について１から２０個の二重結合を有しているであろう。

【００７８】 ＥＰＤＭゴムのジエンモノマーの例は、共役ジエン（たとえばイソプレンおよ
びブタジエン）、５から２５個の炭素原子数の非共役ジエン（例えば１，４−ペ
ンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、２，５−ジメチル
−１，５−ヘキサジエンおよび１，４−オクタジエン）、環状ジエン（例えばシ
クロペンタジエン、シクロヘキサジエン、シクロオクタジエンおよびジシクロペ
ンタジエン）、アルケニルノルボルネン(例えば、５−エチリデン−２−ノルボ
ルネン、５−ブチリデン−２−ノルボルネン、２−メタリル−５−ノルボルネン
および２−イソプロペニル−５−ノルボルネン）、およびトリシクロジエン（例
えば、３−メチルトリシクロ[５．２．１．０^2.6]−３，８−デカジエン）または
、これらの混合である。好ましいものは、１，５−ヘキサジエン、５−エチリデ
ンノルボルネンおよびジシクロペンタジエンである。ＥＰＤＭゴム中のジエンの
含量は、ゴムの総質量を基準として、好ましくは０．５から５０質量％、とくに
１から８質量％である。

【００７９】 ＥＰＭおよびＥＰＤＭゴムは、反応活性のあるカルボン酸またはこれらの誘導
体とグラフト重合していてもよい。これらの例は、アクリル酸、メタクリル酸お
よびこれらの誘導体（例えばグリシジル（メタ）アクリラート）および無水マレ
イン酸）である。

【００８０】 エチレンのアクリル酸および／またはメタクリル酸との共重合および／または
これらの酸のエステルとの共重合は、好ましいゴムの他の群である。ゴムは、ジ
カルボン酸（例えばマレイン酸およびフマル酸）、またはこれらの酸の誘導体（
例えばエステルや無水物）、および／またはエポキシ基を含有するモノマーを包
含し得る。これらのジカルボン酸の誘導体またはエポキシ基を含有するモノマー
は、好ましくは、モノマーの混合物、ジカルボキシルおよび／またはエポキシ基
を含有する式Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶの構造を持つモノマーを、モノマー混合物
に添加することによりゴム中に導入されることが好ましい。

【００８１】

【化１０】 但し、Ｒ¹からＲ⁹が水素または炭素原子数が１から６個のアルキルを表し、ｍ
が０から２０の整数、ｇが０から１０の整数、およびｐが０から５の整数を表す
。

【００８２】 Ｒ¹からＲ⁹が、好ましくは水素を表し、ｍが０または１を表し、ｇが１を表す
。対応する化合物は、マレイン酸、フマル酸、無水マレイン酸、アリルグリシジ
ルエーテル、およびビニルグリシジルエーテルである。

【００８３】 式Ｉ、ＩＩ、ＩＶの化合物で好ましいものは、マレイン酸、無水マレイン酸お
よびエポキシ基を含む（メタ）アクリラート（メタクリラートとアクリラート）
（例えばアクリル酸グリシジルおよびメタクリル酸グリシジル）、および３級ア
ルコールとのエステル（例えばアクリル酸tert−ブチル）である。後者は遊離の
カルボキシル基を持ってはいないが、その挙動は遊離の酸に近く、そのためそれ
らは潜在性のカルボキシルを持つモノマーと呼ばれる。

【００８４】 共重合体は５０から９８質量％のエチレン、０．１から２０質量％のエポキシ
基および／またはメタクリル酸および／または無水の基を含むモノマー、残りが
（メタ）アクリラートからなることが有利である。

【００８５】 特に好ましいものは、共重合体が、 ５０から９８質量％、特に５５から９５質量％のエチレン、 ０．１から４０質量％、特に０．３から２０質量％の、アクリル酸グリシジル
および／またはメタクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸および／またはマ
レイン酸無水物、および １から４５質量％、とくに１０から４０質量％の、アクリル酸ｎ−ブチルおよ
び／またはアクリル酸２−エチルヘキシル から製造されている場合である。

【００８６】 他の好ましい（メタ）アクリラート（メタクリラートとアクリラート）は、メ
チル、エチル、プロピル、イソブチルおよびtert−ブチルエステルである。

【００８７】 これらの他に、使用されうるコモノマーは、ビニルエステルおよびビニルエー
テルである。

【００８８】 上述のエチレン共重合体は、公知の方法によって、好ましくは高圧および高温
でのランダム共重合によって製造してもよい。適当な方法がよく知られている。

【００８９】 好ましいエラストマーは、製造法が、例えばBlackleyの研究論文「emulsion p
olymerization」に記載されている乳化重合体を含む。使用される乳化剤と触媒
は公知である。

【００９０】 原理的には、均一構造のエラストマー、またはシェル構造のエラストマーを使
用することができる。シェルタイプの構造は、個々のモノマーを順に添加した結
果である。重合体のモルホロジーは、この添加の順により影響を受ける。

【００９１】 ここで挙げることができるモノマーは、エラストマーのゴム部分の製造のため
の単に例に過ぎないが、アクリラート（例えばアクリル酸ｎ−ブチルおよびアク
リル酸２−エチルヘキシル）および対応するメタクリラート、およびブタジエン
およびイソプレン、およびこれらの混合物である。これらのモノマーは他のモノ
マー、例えばスチレン、アクリロニトリル、ビニルエーテルと共に、および他の
アクリラートまたはメタクリラート、例えばメタクリル酸メチル、アクリル酸メ
チル、アクリル酸エチルまたはアクリル酸プロピルと共に共重合してもよい。

【００９２】 エラストマーにおいて、軟質相またはゴム相（ガラス転移点が０℃より下）は
、コアであっても、包囲する（ｅｎｖｅｌｏｐｉｎｇ）シェルまたは中間のシェ
ル（構造が２以上のシェルを持つエラストマーの場合）であってもよい。１以上
のシェルを有するエラストマーは、ゴム相から形成される１以上のシェルを持っ
ていてもよい、 １以上の硬質成分（ガラス転移点が２０℃を超える）が含まれている場合、エ
ラストマーの構造中のゴム相のほかに、それらは、基本のモノマ−として、スチ
レン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、α−メチルスチレン、ｐ−メチ
ルスチレン、またはアクリラートまたはメタクリラート（例えばアクリル酸メチ
ル、アクリル酸エチル、またはメタクリル酸メチル）を用いて一般に重合により
製造する。これらのみならず、他のコモノマーを比較的少ない比率で使用するこ
ともできる。

【００９３】 表面に反応性のある基を有する乳化重合体を使用することが、いくつかの場合
において有利であることが証明された。例えばこの種の基はエポキシ、カルボキ
シル、潜在性なカルボキシル、アミノ、およびアミド基、および、式

【００９４】

【化１１】 [但し Ｒ¹⁰が水素またはＣ₁〜Ｃ₄アルキルを表し、 Ｒ¹¹が水素、Ｃ₁〜Ｃ₈アルキルまたはアリール、特にフェニルを表し、 Ｒ¹²が水素、Ｃ₁〜Ｃ₁₀アルキル、Ｃ₆〜Ｃ₁₂アリールまたは−ＯＲ¹³を表し、 Ｒ¹³が、Ｃ₁〜Ｃ₈アルキルまたはＣ₆〜Ｃ₁₂アリールを表し、所望なら酸素ま
たは窒素を含有する基によって置換されており、 ｘが化学結合またはＣ₁〜Ｃ₁₀アルキレンまたはＣ₆〜Ｃ₁₂アリーレン、または

【００９５】

【化１２】 を表し、 ＹがＯ−ＺまたはＮＨ−Ｚを表し、 Ｚが、Ｃ₁〜Ｃ₁₀アルキレンまたはＣ₆〜Ｃ₁₂アリーレンを表す。] のモノマーを同時に使用することによって導入してもよい官能基である。

【００９６】 ＥＰ−Ａ２０８１８７に記載されているグラフトモノマーは、表面に反応性基
を導入するために適している。

【００９７】 他の例は、アクリルアミド、メタクリルアミドおよび置換されたおよびアクリ
ラートまたはメタクリラート、例えばメタクリル酸（Ｎ−tert−ブチルアミノ）
エチル、アクリル酸（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）エチル、アクリル酸（Ｎ，Ｎ−
ジメチルアミノ）メチル、およびアクリル酸（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）エチル
である。

【００９８】 ゴム相の部分は、架橋されていてもよい。架橋モノマーの例は、１，３−ブタ
ジエン、ジビニルベンゼン、フタル酸ジアリル、アクリル酸ジヒドロジシクロペ
ンタジエニル、およびＥＰ−Ａ５０２６５に記載されている化合物である。

【００９９】 グラフト結合モノマーとして知られているモノマーを使用することもできる。
即ち、重合の間、異なった速度で反応する２以上の重合可能な二重結合を有する
モノマーを使用することができる。少なくとも１種の反応性基が他のモノマーと
ほぼ同じ速度で重合し、一方他の反応性基（複数あってもよい）が、例えば明ら
かにさらに遅く重合するというこの種の化合物が、好ましく使用される。異なっ
た重合速度により、ゴム中に不飽和の二重結合が一定の部分生じる。その他の相
が、この種のゴム上でグラフト重合される場合、ゴムに存在する少なくともいく
つかの二重結合は、グラフトモノマーと反応して化学結合を形成する。即ちグラ
フト重合した相は、グラフトベースとの化学結合を少なくともある程度持ってい
る。

【０１００】 この種のグラフト結合モノマーの例は、アリル基を含むモノマーであり、特に
エチレンのように不飽和であるカルボン酸のアリルエステル、例えばメタクリル
酸アリル、マレイン酸ジアリル、フマル酸ジアリル、イタコン酸ジアリル、これ
らのジカルボン酸に対応するモノアリル化合物である。この他に、他の適当なグ
ラフト結合モノマーは多種多様なものがある。例えばＵＳ−Ａ４１４８８４６の
ようにさらに詳細に引用がされる。

【０１０１】 これらの耐衝撃改良重合体中の架橋モノマーの比率は、耐衝撃改良重合体を基
準として、一般に５質量％まで、好ましくは３質量％未満である。

【０１０２】 いくつかの乳化重合体を以下に挙げる。中心をもち、少なくとも１の外部シェ
ルおよび下記の構造をもったグラフト重合体がまず挙げることができる。

【０１０３】

【表２】

【０１０４】 これらのグラフト重合体は、特にＡＢＳおよび／またはＡＳＡ重合体の４０質
量％までの量が、ＰＢＴの耐衝撃性改良のために使用される。所望なら、ポリエ
チレンテレフタラートの４０質量％までの混合物であってもよい。対応するブレ
ンド製造物が商品名Ｕｌｔｒａｄｕｒａ（登録商標）Ｓ（以前はＵｌｔｒａｂｌ
ｅｎｄ（登録商標）Ｓ、ＢＡＳＦ ＡＧ製）として市販されている。ＡＢＳ／Ａ
ＳＡとポリカーボネートとの混合物は、Ｔｅｒｂｌｅｎｄ（登録商標、ＢＡＳＦ
ＡＧ製）として市販され入手可能である。

【０１０５】 １以上のシェル構造を有するグラフトポリマーの替わりに、均一のものを使用
することができる。即ち、１，３−ブタジエン、イソプレン、アクリル酸ｎ−ブ
チルまたはこれらの共重合体から製造される単一シェル（ｓｉｎｇｌｅ−ｓｈｅ
ｌｌ）のエラストマーである。これらの製造物は、架橋モノマーまたは反応性基
を持ったモノマーを付随的に使用することにより製造してもよい。

【０１０６】 好ましい乳化重合体の例は、アクリル酸ｎ−ブチル−（メタ）アクリル酸の共
重合体、アクリル酸ｎ−ブチル−アクリル酸グリシジル、またはアクリル酸ｎ−
ブチル−メタクリル酸グリシジルの共重合体、内部コアが、アクリル酸ｎ−ブチ
ルから形成されるかまたはブタジエンを基礎としたグラフト重合体、外部シェル
が上記共重合体から形成されたグラフト重合体、反応性基を供給するコモノマー
とエチレンとの共重合体である。

【０１０７】 記載されたエラストマーは、他の慣用される方法、例えば懸濁重合によって製
造してもよい。

【０１０８】 ＤＥ−Ａ３７２５５７６、ＥＰ−Ａ２３５６９０、ＤＥ−Ａ３８００６０３お
よびＥＰ−Ａ３１９２９０に記載されているように、シリコーンゴムが好ましい
。

【０１０９】 もちろん上記に挙げられた種類のゴムの混合物を使用することも可能である。

【０１１０】 繊維質または微粒子の充填剤としては、炭素繊維、ガラス繊維、ガラスビーズ
、アモルファスシリカ、アスベスト、ケイ酸カルシウム、メタケイ酸カルシウム
、炭酸マグネシウム、カオリン、白亜、粉末水晶、雲母、硫酸バリウム、および
長石を挙げることができ、５０質量％まで、特に１から４０質量％、特に２０か
ら３５質量％の量で用いられる。

【０１１１】 繊維質の充填剤の好ましい例は、炭素繊維、アラミド繊維、チタン酸カリウム
繊維、とくに好ましいものは、Ｅガラスの形態にあるガラス繊維である。これら
は、ロービングとして、またはチョップドガラスの市販品を使用してよい。

【０１１２】 繊維質充填剤は、熱可塑性プラスチックとの適合性を改良するために、シラン
化合物で表面を予め被覆していてもよい。

【０１１３】 適当なシラン化合物は式 （Ｘ−（ＣＨ₂）_n）_k−Ｓｉ−（Ｏ−Ｃ_mＨ_2m+1）_4-k を有する。但し、Ｘが

【０１１４】

【化１３】 を表し、 ｎが整数２から１０、好ましくは３または４を表し ｍが整数１から５、好ましくは１または２を表し、 ｋが整数１から３、好ましくは１を表す。

【０１１５】 好ましいシラン化合物は、アミノプロピルトリメトキシシラン、アミノブチル
トリメトキシシラン、アミノプロピルトリエトキシシラン、およびアミノブチル
トリエトキシシラン、および置換基Ｘとしてグリシジル基を含む、対応するシラ
ンである。

【０１１６】 シラン化合物は、一般に表面を被覆するために、０．０５から５質量％、好ま
しくは０．５から１．５質量％、およびとくに０．８から１質量％（ Ｄ）に対
して）の量を使用される。 針状の鉱物充填剤も適している。

【０１１７】 本発明の目的のためには、針状の鉱物充填剤は、明瞭な針状の性質をもった鉱
物充填剤である。例えば、針状の珪灰石である。鉱物は好ましくは８：１から３
５：１、好ましくは８：１から１１：１のＬ／Ｄ比（長さ／直径）を有している
。鉱物充填剤は、所望なら上述したシランで前処理してもよいが、前処理は本質
的ではない。

【０１１８】 他の充填剤としては、カオリン、か焼カオリン、珪灰石、タルクおよび白亜を
あげることができる。

【０１１９】 新規熱可塑性プラスチック成形材料は、成分Ｅ）として、慣用される加工の助
剤、例えば安定剤、酸化防止剤、熱または紫外光による分解の防止剤、滑剤、離
型剤、着色剤、例えば染料および顔料、核剤、可塑剤などを含んでいてもよい。

【０１２０】 酸化防止剤および熱安定剤の例は、立体障害フェノールおよび／またはホスフ
ァイト、ヒドロキノン、芳香族２級アミン、例えばジフェニルアミン、これらの
化合物の種々の置換体およびこれらの混合物であり、これらを、熱可塑性プラス
チック成形材料の質量を基準として、１質量％までの濃度で使用される。

【０１２１】 成形材料を基準として通常２質量％までの量が使用されるＵＶ安定剤としては
、様々な置換レゾルシノール、サリチラート、ベンゾトリアゾールおよびベンゾ
キノンを挙げることができる。

【０１２２】 添加することができる着色剤は、無機顔料、例えば二酸化チタン、ウルトラマ
リンブルー、酸化鉄およびカーボンブラック、有機顔料、例えばフタロシアニン
、キナクリドンおよびぺリレン、染料、例えばニグロシンおよびアントラキノン
である。

【０１２３】 使用することができる核剤は、フェニルホスフィン酸ナトリウム、アルミナ、
シリカ、好ましくはタルクである。 Ｄ）と異なり、また通常１質量％までの量で使用される滑剤と離型剤は、好まし
くは長鎖の脂肪酸(例えばステアリン酸またはベヘン酸）、これらの塩（例えば
ステアリン酸カルシウムまたはステアリン酸亜鉛）またはモンタンワックス（鎖
長が２８から３２の炭素原子数である直鎖の飽和カルボン酸の混合物）、および
低分子量のポリエチレンワックスおよび低分子量のポリプロピレンワックスであ
る。

【０１２４】 使用することができる可塑剤の例は、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジベンジ
ル、フタル酸ブチルベンジル、炭化水素油およびＮ−（ｎ−ブチル）ベンゼンス
ルホンアミドである。

【０１２５】 新規成形材料は０から２質量％のフッ素含有エチレン重合体を含んでいてもよ
い。これらは、フッ素含量が５５から７６質量％、好ましくは７０から７６質量
％のエチレン重合体である。

【０１２６】 これらの例は、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエ
チレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体および比較的小さい比率（一般に５
０質量％まで）の共重合可能なエチレン性不飽和モノマーとの、テトラフルオロ
エチレン共重合体である。これらは、例えばSchildknechtによる「Vinyl and Re
lated Polymer」,Wiley-Verlag, 1952,484-494頁、およびWallの「Fluoropolyme
rs」(Wiley Interscience, 1972)に記載されている。

【０１２７】 フッ素を含有するエチレン重合体は成形材料中に均一に分布しており、粒度ｄ ₅₀ （数平均）が０．０５から１０μｍ、特に０．１から５μｍの範囲であること
が好ましい。これらの小さい粒度は、フッ素含有エチレン重合体の水分散を使用
することにより、およびこれらを溶融ポリエステルに組み込むことにより特に好
ましく達成することができる。

【０１２８】 新規な熱可塑性成形材料は、公知の方法、慣用される混合装置、たとえばスク
リュー押出機、ブラベンダー（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ）混合機、またはバンブリー
（Ｂａｎｂｕｒｙ）混合機中で出発成分を混合し、ついでこれらを押出しするこ
とにより製造してよい。押出されたものは、冷却され、細かく砕かれる。個々の
成分を予め混合し、残りの出発材料を個々におよび／または同様に混合物のなか
に加えることができる。混合温度は一般には２３０から２９０℃である。

【０１２９】 好ましい方法においては、成分Ｂ）からＤ）、所望であれば慣用される添加剤
Ｅ）は、ポリエステルの初期重合体と混合され、ペレット化される。得られたペ
レットは、それから固相で不活性な気体の雰囲気下、連続的またはバッチ式で、
成分Ａ）の融点より下の温度で、所望の粘度となるまで縮合される。

【０１３０】 新規な熱可塑性プラスチックは、良好な機械的特質と難燃性を有し、改良され
たＬＯＩ値も有している。これらの加工はポリマーマトリックスに対して非常に
わずかな変化しか起こさない。また。金型付着物を著しく減少させる。これらは
繊維、フィルム、成形品の製造に適しており、特に電気、電子の分野の使用に適
している。ランプの部品例えばランプのソケット、ランプホルダー、プラグ、マ
ルチポイントコネクタ、巻型、コンデンサまたはコネクタのケーシング、回路遮
断器、リレーハウジング、反射器に適用するのが好ましい。

【０１３１】 実施例 成分Ａ）：ポリブチレンテレフタラート、粘度数が１３０ｍｌ／ｇ、カルボキ
シル末端基含量が３４ｍｖａｌ／ｋｇ（Ｕｌｔｒａｄｕｒ（登録商標）Ｂ４５０
０、ＢＡＳＦ ＡＧ製）（粘度数はＩＳＯ１６２８に従い、１：１のフェノール
とｏ−ジクロロベンゼンの混合物中の０．５質量％濃度で、２５℃において測定
した。） 成分Ｂ） Ｂ／１ 比較化合物 メラミンシアヌレート Ｂ／１ メラミンホスファート重合体（ＣＡＳ Ｎｏ．５６３８６−６４−２）
Ｂ／２ オリゴマーのトリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌラートのテレ
フタラート（ＥＰ−Ａ５８４５６７の実施例３と同様） 成分Ｃ） Ｃ／１ ホスフィン酸カルシウム Ｃ／１ 比較化合物 Ａｌ（ＣＨ₃Ｃ₂Ｈ₅ＰＯ₂）₃（ＥＰ−Ａ５８４５６７と同
様） 成分Ｄ） ペンタエリスルトールテトラステアラート（Ｌｏｘｉｏｌ（登録商標）ＶＰＧ８
６１ Ｈｅｎｋｅｌ ＫＧａＡ製） 成分Ｅ）厚さ１０μｍのチョップドガラス繊維（エポキシシラン化（ｅｐｏｘ
ｉｓｉｌａｎｉｚｅｄ）サイズ） 成分Ａ）からＥ）を２５０℃から２６０℃で、ツインスクリュー（ｔｗｉｎ−
ｓｃｒｅｗ）押出機中でブレンドし、水浴へ押出した。ペレット化と乾燥を行い
、次いで射出成形し、試験見本を試験した。

【０１３２】 ＵＬ９４火炎試験は１／１６×２．５４−ｃｍ（１／１６−ｉｎｃｈ）の試験
片について、通常の条件で行なった。

【０１３３】 ＬＯＩ値はＩＳＯ４５８９−１９８４に従って測定した。

【０１３４】 成形材料の構成および試験の結果を表に示した。

【０１３５】

【表３】

【表４】 ｃｏｍｐ＝比較 ａ）ＥＰ−Ａ６９９７０８による比較 ｂ）ＤＥ−Ａ１９６１４４２４による比較 ｃ）ＷＯ９７／０５７０５による比較

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ナム，ミヒャエル ドイツ、Ｄ−67063、ルートヴィッヒスハ ーフェン、ゾネンシュトラーセ、19 (72)発明者 フィッシュ，ヘルベルト ドイツ、Ｄ−67157、ヴァヘンハイム、イ ン、デァ、エーゼルスヴァイデ、８ Ｆターム(参考） 4J002 AC02X AC09X BB04X BB07X BB09X BB15X BC02X BE04X BF00X BG02X BG09X BN05X BN15X CD19X CF023 CF03W CF04W CF05W CF06W CF07W CF08W CF14W CF16W CG00W EC038 EC048 EC058 EF028 EF058 EF068 EH028 EH048 EH118 EN028 EN038 EP028 ER026 ET016 EU006 EU026 EU186 EU196 EW137 FD010 FD020 FD040 FD060 FD070 FD090 FD133 FD136 FD137 FD170 FD20X FD200 GK00 GQ00

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】Ａ）５から９６質量％のポリエステルと、 Ｂ）１から３０質量％の窒素化合物（メラミンシアヌレートを除く。）と、 Ｃ）０．１から３０質量％の式Ｉのホスフィン酸塩または式ＩＩのジホスフィン
   酸塩、またはこれらの重合体 【化１】 [但し、 Ｒ¹およびＲ²が、少なくとも１個の基Ｒ¹と基Ｒ²が水素を表すという条件で、
   水素、炭素原子数１から６個の直鎖または分枝のアルキル、またはフェニルを表
   し、 Ｒ³が、直鎖または分枝のＣ₁〜Ｃ₁₀アルキレン、またはアリーレン、アルキル
   アリーレンまたはアリールアルキレンを表し、 Ｍが、アルカリ土類金属またはアルカリ金属、Ａｌ，Ｚｎ、Ｆｅまたはホウ素
   を表し、 ｍが、１から３の整数を表し、 ｎが、１から３の整数を表し、 Ｘが、１または２を表す。] もしくはこれらの混合物、 Ｄ）０から５質量％の、炭素原子数１０から４０個の飽和または不飽和のカルボ
   ン酸の、炭素原子数２から４０個の飽和の脂肪族アルコールまたはアミンとの、
   少なくとも１種のエステルまたはアミド、および Ｅ）０から６０質量％の他の添加剤を含み、 成分Ａ）からＥ）の質量％の合計が１００％である、熱可塑性プラスチック成形
   材料。
2. 【請求項２】式ＩまたはＩＩのＭが、亜鉛、アルミニウムまたはカルシウム
   である、請求項１に記載の熱可塑性プラスチック成形材料。
3. 【請求項３】成分Ｂ）が、ホスフィン酸カルシウムである請求項１または２
   のいずれかに記載の熱可塑性プラスチック成形材料。
4. 【請求項４】成分Ｅ）として繊維充填剤を１から４０質量％含む請求項１か
   ら３のいずれかに記載の熱可塑性プラスチック成形材料。
5. 【請求項５】成分Ｄ）が、ペンタエリスリトールテトラステアラートである
   請求項１から４のいずれかに記載の熱可塑性プラスチック成形材料。
6. 【請求項６】成分Ａ）が、ポリエチレンテレフタラートおよびポリブチレン
   テレフタラートの混合物からなる請求項１から５のいずれかに記載の熱可塑性プ
   ラスチック成形材料。
7. 【請求項７】混合物中のポリエチレンテレフタラートの割合が、１０から３
   ０質量％である、請求項６に記載の熱可塑性プラスチック成形材料。
8. 【請求項８】ポリエチレンテレフタラートが、残留水分含量が０．０１から
   ０．７％である再利用材料からなる請求項６または７に記載の熱可塑性プラスチ
   ック成型材料。
9. 【請求項９】請求項１から８のいずれかに記載の熱可塑性プラスチック成形
   材料の、繊維、フィルムまたは成形品の製造のための使用。
10. 【請求項１０】請求項１から８のいずれかに記載の熱可塑性プラスチック成
    形材料から得られる成形品。