JP2002334612A - 高誘電率複合材料とそれを用いた多層配線板 - Google Patents
高誘電率複合材料とそれを用いた多層配線板Info
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Abstract
無機フィラを分散してなる誘電率が25以上,100M
Hzから80GHzの周波数領域で誘電正接が0.1 以
下の高誘電率複合材料、それを用いた多層配線板および
モジュール基板提供することにある。 【解決手段】金属を必須成分とし無機フィラを分散させ
たサイズがミクロン以下の粒子に対して化成処理等の絶
縁処理を施し、更に有機樹脂との相溶性向上のための表
面処理を施した後、有機樹脂と複合化した高誘電率複合
材料にある。
Description
ャパシタを多層配線板内に形成した多層配線板の材料で
ある高誘電率材料、それを用いた多層配線板およびモジ
ュール基板に関する。
においては、バイアホールの微細化,配線ピッチの狭隘
化,ビルドアップ方式の採用等の検討が行われている。
さらにICパッケージの小型化,多ピン化、およびコン
デンサや抵抗等の受動部品の小型化,表面実装化も行わ
れている。一方、受動素子の小型化の進展とともに製造
や実装時の取り扱いがより困難となりつつあり、従来の
やり方ではその限界が明らかになってきた。その解決方
法として、受動素子を直接、プリント配線板の表面ある
いは内部に形成することが提案されている。これによっ
て、受動素子のチップ部品をプリント配線板上に搭載す
る必要がなくなり、高密度化とともに信頼性の向上も図
ることができる。セラミック基板で行われているよう
な、金属や絶縁体のペーストを用い塗布焼結する方法
は、特に耐熱的に劣る有機基板上にはそのまま適用でき
ない。
する方法としては、すでに有機高分子と高誘電率フィラ
との混合物を塗布する方法(P. Chanel ほか、第46回
Electric Componets and Technology Conference,第1
25−132頁,1996年,Y. Rao ほか、2000 Elect
ric Componets and Technology Conference,第615
−618頁,2000年),特開平6−172618号
公報にチタン酸バリウム等の無機フィラを高充填化する
技術や、低温で成膜可能な電子サイクロトロン共鳴化学
気相生長法(ECR−CVD)を用いる方法(松井輝仁
ほか、サーキットテクノロジ,第9巻,第497−50
2頁,1994年)等が提案されている。
して誘電率を高めるにはフィラを高充填しなくてはなら
ない。しかし、樹脂中に上記無機フィラを高充填化する
と、無機フィラと樹脂との相溶性が悪いため、樹脂硬化
の際空隙が発生しやすい。また、無機フィラと樹脂との
界面の接着性が低いため、界面での剥離が発生し易い。
そのため無機フィラを高充填化した樹脂複合材料を絶縁
材料として使用する際に絶縁耐圧またはリーク電流の観
点から信頼性に乏しいという問題がある。
殊な装置が必要であること、バッチ処理で安価に誘電体
薄膜を形成できないこと、形状の複雑な誘電体薄膜の形
成が困難であることなどに問題があった。
末の一般的なサイズである平均粒径数十μm以上の金属
粉末を有機樹脂中に充填する方法が考えられる。それら
複合材料の誘電率は数十以上の値と良好な数値を示すも
のの、表皮効果による誘電正接が0.1 以上の大きな値
を示す上に、さらに大きな問題として、有機樹脂/金属
の複合材は絶縁性が極めて悪い。また、有機樹脂と金属
との混合性が無機材料と同様に悪い。
以上であり、数十GHzオーダーの高周波数でも15以
上の高い誘電率と、且つ0.1 以下の低誘電正接とを有
する高誘電率複合材料、それを用いた多層配線基板を提
供することにある。
表面あるいは内部に形成することが可能である、加工性
が良好な有機樹脂と複合化した高誘電率複合材料と、そ
れを用いた多層配線板を提供することにある。
には周波数が80GHzオーダーでも表皮効果によるエ
ネルギー損失が発生しない金属粉を用いることが必須で
あり、そのためには金属粉のサイズがサブミクロンであ
ることとその金属粉1つ1つの絶縁性を確保することが
重要である。個々の金属粉の絶縁処理には種々の方法が
あるが良好な絶縁性を得るにはリン酸塩,クロム酸塩等
の無機塩による化成処理が有効である。これは、無機塩
による化成処理により、金属紛の表面に無機塩による絶
縁被膜が形成されるからである。また、無機塩絶縁被膜
は他の絶縁被膜に比べて、高い耐熱,耐湿信頼性を有す
る。
電率を大きくするには、該金属粉の有機樹脂への高充填
化が重要であるが、そのためには該金属粉と有機樹脂と
の相溶性を向上させることが必須である。それには金属
表面及び金属上の絶縁被膜表面と化学結合が形成可能
で、また、有機樹脂とも化学結合の形成が可能なカップ
リング処理が有効である。
分とする無機フィラを分散してなる誘電率が15以上の
高誘電率複合材料であることを第1番目の特徴とする。
この高誘電率材料は100MHzから80GHzの周波
数領域で誘電正接が0.1 以下であることが第2番目の
特徴である。100MHzから80GHzの周波数領域
で誘電正接が0.1 以下であるためには、金属粉を必須
成分とする無機フィラ中の各成分の平均粒径が5μm以
下であることが必要であることも本発明により明らかと
なった。ここで、樹脂ワニス中で金属の沈殿を防止する
ために金属酸化物の無機フィラを添加してもよい。ま
た、金属紛と金属紛以外の無機フィラとの複合化によ
り、金属紛の粒径をミクロン以下にした複合材料を用い
ることも有効である。金属粉の表面を処理して酸化膜を
形成させるか、又は有機樹脂によるコーティング等によ
り絶縁処理がなされた金属粉を必須成分とする無機フィ
ラを用いることにより高周波数領域で誘電正接をより小
さくし、かつ十分な絶縁性を確保するために重要な技術
であることが第4番目の特徴である。高誘電率と絶縁性
を両立するために金属酸化物を併用することは、さらに
効果があり、金属粉の周辺を金属酸化物で被覆する方法
等が適用できる。この絶縁処理または金属酸化物による
被膜により、本発明の高誘電複合材料は体積固有抵抗1
09Ω 以上を有し、電子材料用の基板に適している。
の2A,1B,2B,3B,4B,5B,6B,7B,
8,3A,4A,5A族の元素(但し、ホウ素,炭素,
窒素,リン,ヒ素は除く)及びその合金があげられる。
具体的にはAl,Mn,Si,Mg,Cr,Ni,N
b,Mo,Cu,Fe,W,Zn,Sn,Pb,Ag,
Ti,Zr,Ta,Pt,Sb及びその合金である。
フェノール樹脂,ビスマレイミド樹脂,シアネート樹脂
の熱硬化性樹脂の他にポリイミド樹脂,ポリフェニレン
オキサイド,ポリフェニレンスルフォン等の熱可塑性樹
脂あるいはこれらの混合物を適用できる。場合によって
はメチルエチルケトン,イソプロピルアルコール,メチ
ルセロソルブ等の溶媒に分散させてペースト状あるいは
デイスパージョンさせてスクリーン印刷やスピンコート
させて高誘電層を形成させることができる。
層が介在してなるキャパシタを回路中に形成した多層配
線板において、キャパシタとして、有機樹脂に表面を絶
縁処理およびカップリング処理または表面処理された金
属粉を必須成分とする無機フィラを分散した複合体を用
いることにより、電気容量の大きいコンデンサを内蔵し
た多層配線板が得られる。
誘電体層が介在してなるキャパシタを回路中に形成した
モジュール基板において、キャパシタとして、有機樹脂
により表面を絶縁処理およびカップリング処理された金
属粉を必須成分とする無機フィラを分散した複合体を用
いることにより、電気容量の大きいコンデンサを内蔵し
たモジュール基板が得られる。
十GHzオーダーでも25以上の誘電率且つ0.1 以下
の誘電正接を有する有機樹脂を含む複合材料を得るに
は、無機塩による化成処理を用いた絶縁処理を施し、更
に、カップリング処理を施したミクロン以下のサイズの
金属粉を有機樹脂に充填することが有効であることを見
出した。
用いるのは、80GHzオーダーの周波数での表皮効果
によるエネルギー損失を小さくするためである。また、
無機塩を用いた化成処理により個々の金属粉の絶縁性を
確保することが重要なのも同様の理由である。絶縁処理
を施した金属粉に対してカップリング処理を行うのは、
樹脂との相溶性を向上させることが重要であるからであ
る。これは樹脂への金属粉の高充填化のみならず、混合
物の加工性の向上と金属粉の沈降を抑制するためであ
る。
合化した高誘電率複合材料は、109Ω以上の体積固有抵
抗を有する。
に説明する。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてEP828((株)油化シ
ェル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレ
ンジアミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤と
して2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。
高誘電率複合材料の原料として、平均粒径0.5μmの
鉄粉を用いた。鉄粉の絶縁処理液には防錆剤としてベン
ゾトリアゾール0.4mol/l、界面活性剤としてEF1
04(トーケムプロダクツ製)0.1wt% 含有させた
リン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理後の鉄粉の表面
処理液としてS510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)平均粒径0.5μm の鉄粉1kgに対して絶縁処理
液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した後、1
80℃,60分の熱処理を行う。絶縁処理後の鉄粉の断
面図を図1に示す。図1のように、絶縁処理後の鉄粉1
は、鉄粉1の表面が絶縁処理膜2により被覆された形状
となる。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
た鉄粉の表面処理を行った。処理条件は150℃,1時
間とした。表面処理後の鉄粉の断面図を図2に示す。表
面処理後の鉄粉1は、絶縁処理膜2の表面に更に表面処
理膜3が被覆された形状となる。 (3)液状エポキシ樹脂のEP828に対して(2)で
表面処理を施した鉄粉を体積で50%になるように加
え、3本ロールを用いて混錬する。次にその混合物にメ
タフェニレンジアミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂
と当量になるように加え、更に2E4MZ−CNをエポ
キシ樹脂に対して0.5 重量部加えて同様に3本ロール
を用いて混錬する。 (4)(3)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本発明の高誘電
率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の断
面図を図3に示す。本実施例の高誘電率複合材料は、有
機樹脂4に金属紛1の表面に絶縁処理膜2が形成され、
更にその表面に表面処理膜3が形成された無機フィラが
分散した構造となる。
び誘電正接について説明する。100MHzから5GHz
の周波数域の測定には、本発明の高誘電率複合材料を外
形:7−0.05mm ,内径:3.04+0.06mm,厚
さ:2mm,4mmのトロイダル形状に仕上げた試料を用い
た。ネットワークアナライザー(HP製8720C)と
同軸エアラインから構成される測定系により、試料の誘
電率及び誘電正接を測定する場合には、自由空間の誘電
率が1となるように校正した後、同軸エアラインに試料
を挿入し、2つのポートを使用して測定した。5GHz
から10GHzの周波数域の測定には、本発明の高誘電
率複合材料を1mm×1mm×100mmの角柱上の試料を、
20GHzから40GHzの周波数域の測定には、本発
明の高誘電率複合材料を100μm厚のフィルム試料を
それぞれ用い、アジレントテクノロジー社製8722E
Sネットワークアナライザーにより空洞共振法で行っ
た。
抵抗について説明する。本発明の高誘電率複合材料の樹
脂板上に主電極外形50mm,ガード電極内径52mm,外
形80mm,対向電極外形80mmの電極を作製し、LCR
メータ(HP4248A)を用いて周波数100kHz
で行った。結果を表1に示す。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてEP1001((株)油化
シェル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてジシアンジ
アミド(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として
2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。高誘
電率複合材料用原料として、平均粒径0.5μm の亜鉛
粉を用いた。亜鉛粉の絶縁処理液には防錆剤としてベン
ゾトリアゾール0.4mol/l、界面活性剤としてEF1
04(トーケムプロダクツ製)0.1wt% 含有させた
リン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理後の亜鉛粉の表
面処理液としてS510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)平均粒径0.5μmの亜鉛粉1kgに対して絶縁処
理液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した後、
180℃,60分の熱処理を行う。絶縁処理後の亜鉛粉
の断面図を図1に示す。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
た亜鉛粉の表面処理を行った。処理条件は150℃,1
時間とした。表面処理後の亜鉛粉の断面図を図2に示
す。 (3)エポキシ樹脂EP1001が重量で70wt%に
なるようにメチルエチルケトンに溶解する。 (4)(3)のメチルエチルケトンに溶解したエポキシ
樹脂EP1001に(2)で表面処理を施した亜鉛粉を樹
脂硬化後に体積で50%になるように加え、3本ロール
を用いて混錬する。次にその混合物にジシアンジアミド
をエポキシ樹脂100に対して2.5 重量部になるよう
に加え、更にキュアゾールCNをエポキシ樹脂100に
対して0.1重量部 になるように加えて同様に3本ロー
ルを用いて混錬する。 (5)(4)でできた混合物を100℃の条件で溶媒除
去後、180℃,90分加熱硬化すれば、本発明の高誘
電率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の
断面図を図3に示す。
誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1同様に
して測定した。結果を表1に示す。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてEP806((株)油化シ
ェル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレ
ンジアミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤と
して2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。
高誘電率複合材料の原料として、平均粒径3μmの亜鉛
粉を用いた。亜鉛粉の絶縁処理液には防錆剤としてベン
ゾトリアゾール0.4mol/l、界面活性剤としてEF1
04(トーケムプロダクツ製)0.1wt% 含有させた
リン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理後の亜鉛粉の表
面処理液としてS510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)平均粒径3μmの亜鉛粉1kgに対して絶縁処理液
200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した後、18
0℃,60分の熱処理を行う。絶縁処理後の亜鉛粉の断
面図を図1に示す。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
た亜鉛粉の表面処理を行った。処理条件は150℃,1
時間とした。表面処理後の亜鉛粉の断面図を図2に示
す。 (3)液状エポキシ樹脂のEP806に対して(2)で
表面処理を施した亜鉛粉を体積で50%になるように加
え、3本ロールを用いて混錬する。次にその混合物にメ
タフェニレンジアミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂
と当量になるように加え、更に2E4MZ−CNをエポ
キシ樹脂に対して0.5 重量部加えて同様に3本ロール
を用いて混錬する。 (4)(3)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本発明の高誘電
率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の断
面図を図3に示す。
誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1同様に
して測定した。結果を表1に示す。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてEP1001((株)油化
シェル製)、エポキシ樹脂の硬化剤としてジシアンジア
ミド(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として2
E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。高誘電
率複合材料用原料として、ボールミルを用いて粉砕した
平均粒径0.1μm の亜鉛粉を用いた。この亜鉛粉は凝
集していたため目開き5μmのふるいを用いて、最大粒
径5μm以下の凝集した亜鉛粉を用いた。亜鉛粉の絶縁
処理液には防錆剤としてベンゾトリアゾール0.4mol/
l、界面活性剤としてEF104(トーケムプロダクツ
製)0.1wt%含有させたリン酸塩化成処理液を用い
た。絶縁処理後の亜鉛粉の表面処理液としてS510
(チッソ(株)製)を用いる。 (1)最大粒径5μmの亜鉛粉凝集物1kgに対して絶縁
処理液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した
後、180℃,60分の熱処理を行う。絶縁処理後の亜
鉛粉の断面図を図4に示す。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
た亜鉛粉凝集物の表面処理を行った。処理条件は150
℃,1時間とした。表面処理後の亜鉛粉の断面図を図5
に示す。 (3)エポキシ樹脂EP1001が重量で70wt%に
なるようにメチルエチルケトンに溶解する。 (4)(3)のメチルエチルケトンに溶解したエポキシ
樹脂EP1001に(2)で表面処理を施した亜鉛粉凝集
物を樹脂硬化後に体積で50%になるように加え、3本
ロールを用いて混錬する。次にその混合物にジシアンジ
アミドをエポキシ樹脂100に対して2.5重量部にな
るように加え、更にキュアゾールCNをエポキシ樹脂1
00に対して0.1 重量部になるように加えて同様に3
本ロールを用いて混錬する。 (5)(4)でできた混合物を100℃の条件で溶媒除
去後、180℃,90分加熱硬化すれば、本発明の高誘
電率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の
断面図を図6に示す。
誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1同様に
して測定した。結果を表1に示す。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてEP806((株)油化シ
ェル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレ
ンジアミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤と
して2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。
高誘電率複合材料用原料として、平均粒径1μmの銅粉
を用いた。クロムめっきした銅粉の絶縁処理液には防錆
剤としてベンゾトリアゾール0.4mol/l、界面活性剤
としてEF104(トーケムプロダクツ製)0.1wt
% 含有させたリン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理
後の金属粉の表面処理液としてS510(チッソ(株)
製)を用いる。 (1)銅粉表面のクロムめっきには回転式水平バレル装
置を用いた電気めっきを行った。平均めっき膜厚は10
nmとした。めっき後の金属粉の断面図を図7に示す。 (2)(1)で作製した平均粒径1μmのクロムめっき
した銅粉1kgに対して絶縁処理液200ml加え、Vミ
キサーで30分攪拌した後、180℃,60分の熱処理
を行う。絶縁処理後の金属粉の断面図を図8に示す。 (3)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(2)で絶縁処理を施し
た金属粉の表面処理を行った。処理条件は150℃,1
時間とした。表面処理後の金属粉の断面図を図9に示
す。 (4)液状エポキシ樹脂のEP806に対して(3)で
表面処理を施した金属粉を体積で50%になるように加
え、3本ロールを用いて混錬する。次にその混合物にメ
タフェニレンジアミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂
と当量になるように加え、更に2E4MZ−CNをエポ
キシ樹脂に対して0.5重量部加えて同様に3本ロール
を用いて混錬する。 (5)(4)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本発明の高誘電
率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の断
面図を図10に示す。
誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1同様に
して測定した。結果を表1に示す。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてEP806((株)油化シェ
ル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレン
ジアミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として
2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。高誘電
率複合材料用原料として、平均粒径1μmのクロム粉及
び平均粒径0.1μm のAl2O3粉を用いた。クロム粉
の絶縁処理液には防錆剤としてベンゾトリアゾール0.
4mol/l、界面活性剤としてEF104(トーケムプ
ロダクツ製)0.1wt% 含有させたリン酸塩化成処理
液を用いた。絶縁処理後のクロム粉とAl2O3粉の表面
処理液としてS510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)平均粒径1μmのクロム粉1kgに対して絶縁処理
液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した後、1
80℃,60分の熱処理を行う。絶縁処理後のクロム粉
の断面図を図11に示す。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
たクロム粉及びAl2O3粉の表面処理を行った。処理条
件は150℃,1時間とした。表面処理後のクロム粉及
びAl2O3粉の断面図を図12に示す。 (3)液状エポキシ樹脂のEP806に対して(2)で
表面処理を施したクロム粉及びAl2O3粉(体積割合
3:1)を体積で60%になるように加え、3本ロール
を用いて混錬する。次にその混合物にメタフェニレンジ
アミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂と当量になるよ
うに加え、更に2E4MZ−CNをエポキシ樹脂に対し
て0.5重量部加えて同様に3本ロールを用いて混錬す
る。 (4)(3)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本発明の高誘電
率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の断
面図を図13に示す。
誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1同様に
して測定した。結果を表1に示す。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてESCN190−2
((株)住友化学製)を、エポキシ樹脂の硬化剤として
H900(東都化学(株)製)を、及び硬化促進剤とし
てTPP(北興化学(株)製)を用いる。高誘電率複合
材料用原料として、ナノレベルで混合した扁平状のFe
−Al2O3金属無機複合材粉を用いた。尚、金属無機複
合材粉の短軸の平均サイズは0.2μm であり、Feの
Al2O3に対する体積割合は7:3である。用いたFe
−Al2O3金属無機複合材粉の断面図を図14に示す。
Fe−Al2O3金属無機複合材粉の絶縁処理液には防錆
剤としてベンゾトリアゾール0.4mol/l、界面活性剤
としてEF104(トーケムプロダクツ製)0.1wt
% 含有させたリン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理
後の鉄粉の表面処理液としてS510(チッソ(株)
製)を用いる。 (1)Fe−Al2O3金属無機複合材粉1kgに対して絶
縁処理液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した
後、180℃,60分の熱処理を行う。絶縁処理後のF
e−Al2O3金属無機複合材粉の断面図を図15に示
す。図15のように、金属無機複合材6の表面に絶縁処
理膜2が被膜された形状となる。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
たFe−Al2O3金属無機複合材粉の表面処理を行っ
た。処理条件は150℃,1時間とした。表面処理後の
Fe−Al2O3金属無機複合材粉の断面図を図16に示
す。図16のように、絶縁処理膜2の表面に表面処理膜
3が被膜された形状となる。 (3)エポキシ樹脂ESCN190−2及び硬化剤H1
00がそれぞれ重量で70wt%になるようにメチルエ
チルケトンに溶解する。 (4)(3)のメチルエチルケトンに溶解したエポキシ
樹脂ESCN190−2に(2)で表面処理を施したF
e−Al2O3金属無機複合材粉を樹脂硬化後に体積で5
0%になるように加え、3本ロールを用いて混錬する。
次にその混合物にH100を硬化反応に関してエポキシ
樹脂と当量になるように加え、更にTPPをエポキシ樹
脂100に対して0.4 重量部になるように加えて同様
に3本ロールを用いて混錬する。 (5)(4)でできた混合物を90℃の条件で溶媒除去
後、180℃,6時間加熱硬化すれば、本発明の高誘電
率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の断
面図を図17に示す。図17のように、本実施例の高誘
電率複合材料は、樹脂4に、金属紛1と無機材5とが一
体となった金属無機複合材紛の表面に絶縁処理膜2が形
成され、更に絶縁処理膜2の表面に表面処理膜3が形成
された無機フィラが分散した構造となる。
誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1同様に
して測定した。結果を表1に示す。
高誘電率複合材料の作製方法を以下に説明する。本実施
例では、エポキシ樹脂としてエピコート828((株)
油化シェル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフ
ェニレンジアミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促
進剤として2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用
いる。高誘電率複合材料用原料として、ナノレベルで混
合した扁平状のFe−BaTiO3金属無機複合材粉を
用いた。尚、金属無機複合材粉の短軸の平均サイズは
0.2μmであり、FeのBaTiO3 に対する体積割
合は7:3である。用いたFe−BaTiO3 金属無機
複合材粉の断面図を図14に示す。Fe−BaTiO3
金属無機複合材粉高誘電率材料の絶縁処理液には防錆剤
としてベンゾトリアゾール0.4mol/l、界面活性剤と
してEF104(トーケムプロダクツ製)0.1wt%
含有させたリン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理後の
鉄粉の表面処理液としてS510(チッソ(株)製)を
用いる。 (1)Fe−BaTiO3 金属無機複合材粉1kgに対し
て絶縁処理液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌
した後、180℃,60分の熱処理を行う。絶縁処理後
のFe−BaTiO3 金属無機複合材粉の断面図を図1
5に示す。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施した
Fe−BaTiO3 金属無機複合材粉の表面処理を行っ
た。処理条件は150℃,1時間とした。表面処理後の
Fe−BaTiO3金属無機複合材粉の断面図を図16に
示す。 (3)液状エポキシ樹脂のEP828に対して(2)で
表面処理を施したFe−BaTiO3 金属無機複合材粉
を体積で50%になるように加え、3本ロールを用いて
混錬する。次にその混合物にメタフェニレンジアミンを
硬化反応に関してエポキシ樹脂と当量になるように加
え、更に2E4MZ−CNをエポキシ樹脂に対して0.
5 重量部加えて同様に3本ロールを用いて混錬する。 (4)(3)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本発明の高誘電
率複合材料を得ることができる。高誘電率複合材料の断
面図を図17に示す。
誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1同様に
して測定した。結果を表1に示す。
合材料を用いた基板は高い誘電率と低い誘電正接を有
し、かつ高い体積固有抵抗を有することから、フィルタ
ー,A/D変換,末端,デカップリングコンデンサ,エ
ネルギー貯蔵用コンデンサ内蔵基板として良好な特性を
有していることが分かった。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてEP828((株)油化シェル
製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレンジ
アミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として
2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。有機
樹脂金属複合材料用原料として、平均粒径5μmの鉄粉
を用いた。鉄粉の絶縁処理液には防錆剤としてベンゾト
リアゾール0.4mol/l、界面活性剤としてEF104
(トーケムプロダクツ製)0.1wt% 含有させたリン
酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理後の鉄粉の表面処理
液としてS510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)平均粒径5μmの鉄粉1kgに対して絶縁処理液2
00ml加え、Vミキサーで30分攪拌した後、180
℃,60分の熱処理を行う。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
た鉄粉の表面処理を行った。処理条件は150℃,1時
間とした。 (3)液状エポキシ樹脂のEP828に対して(2)で
表面処理を施した鉄粉を体積で50%になるように加
え、3本ロールを用いて混錬する。次にその混合物にメ
タフェニレンジアミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂
と当量になるように加え、更に2E4MZ−CNをエポ
キシ樹脂に対して0.5 重量部加えて同様に3本ロール
を用いて混錬する。 (4)(3)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本比較例の有機
樹脂金属複合材料を得ることができる。
電率,誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1
同様にして測定した。結果を表1に示す。
料は誘電率、及び体積固有抵抗は良好な値が得られたも
のの、誘電正接が大きな値となり基板材料としては不適
であることが分かった。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてEP1001((株)油化シェ
ル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてジシアンジアミ
ド(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として2E
4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。有機樹脂
金属複合材料用原料として、平均粒径0.5μm の亜鉛
粉を用いた。亜鉛粉の表面処理液としてS510(チッ
ソ(株)製)を用いる。 (1)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、亜鉛粉の表面処理を行っ
た。処理条件は150℃,1時間とした。 (2)エポキシ樹脂EP1001が重量で70wt%に
なるようにメチルエチルケトンに溶解する。 (3)(2)のメチルエチルケトンに溶解したエポキシ
樹脂EP1001に(2)で表面処理を施した平均粒径
0.5μm の亜鉛粉を樹脂硬化後に体積で50%になる
ように加え、3本ロールを用いて混錬する。次にその混
合物にジシアンジアミドをエポキシ樹脂100に対して
2.5 重量部になるように加え、更にキュアゾールCN
をエポキシ樹脂100に対して0.1重量部になるよう
に加えて同様に3本ロールを用いて混錬する。 (4)(3)でできた混合物を100℃の条件で溶媒除
去後、180℃,90分加熱硬化すれば、本比較例の有
機樹脂金属複合材料を得ることができる。
電率,誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1
同様にして測定した。結果を表1に示す。
料は誘電率について良好な値が得られたものの、誘電正
接は大きく、体積固有抵抗は小さな値となり基板材料と
しては不適であることが分かった。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてEP806((株)油化シェル
製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレンジ
アミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として
2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。有機樹
脂金属複合材料用原料として、平均粒径20μmの亜鉛
粉を用いた。亜鉛粉の絶縁処理液には防錆剤としてベン
ゾトリアゾール0.4mol/l、界面活性剤としてEF1
04(トーケムプロダクツ製)0.1wt% 含有させた
リン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処理後の亜鉛粉の表
面処理液としてS510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)平均粒径20μmの亜鉛粉1kgに対して絶縁処理
液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した後、1
80℃,60分の熱処理を行う。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
た亜鉛粉の表面処理を行った。処理条件は150℃,1
時間とした。 (3)液状エポキシ樹脂のEP806に対して(2)で
表面処理を施した亜鉛粉を体積で50%になるように加
え、3本ロールを用いて混錬する。次にその混合物にメ
タフェニレンジアミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂
と当量になるように加え、更に2E4MZ−CNをエポ
キシ樹脂に対して0.5重量部加えて同様に3本ロール
を用いて混錬する。 (4)(3)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本比較例の有機
樹脂金属複合材料を得ることができる。
電率,誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1
同様にして測定した。結果を表1に示す。
料は体積固有抵抗については良好な値が得られたもの
の、誘電率については値が小さく、誘電正接は大きな値
となり高誘電率基板材料としては不適であることが分か
った。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてEP1001((株)油化シェ
ル製)、エポキシ樹脂の硬化剤としてジシアンジアミド
(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として2E4
MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。有機樹脂金
属複合材料用原料として、ボールミルを用いて粉砕した
平均粒径0.1μm の亜鉛粉を用いた。この亜鉛粉は凝
集していたため目開き50μmのふるいを用いて、最大
粒径50μm以下の凝集した亜鉛粉を用いた。亜鉛粉の
絶縁処理液には防錆剤としてベンゾトリアゾール0.4m
ol/l、界面活性剤としてEF104(トーケムプロダ
クツ製)0.1wt% 含有させたリン酸塩化成処理液を
用いた。絶縁処理後の亜鉛粉の表面処理液としてS51
0(チッソ(株)製)を用いる。 (1)最大粒径50μmの亜鉛粉凝集物1kgに対して絶
縁処理液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した
後、180℃,60分の熱処理を行う。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
た亜鉛粉凝集物の表面処理を行った。処理条件は150
℃,1時間とした。 (3)エポキシ樹脂EP1001が重量で70wt%に
なるようにメチルエチルケトンに溶解する。 (4)(3)のメチルエチルケトンに溶解したエポキシ
樹脂EP1001に(2)で表面処理を施した亜鉛粉凝集
物を樹脂硬化後に体積で50%になるように加え、3本
ロールを用いて混錬する。次にその混合物にジシアンジ
アミドをエポキシ樹脂100に対して2.5 重量部にな
るように加え、更にキュアゾールCNをエポキシ樹脂1
00に対して0.1 重量部になるように加えて同様に3
本ロールを用いて混錬する。 (5)(4)でできた混合物を100℃の条件で溶媒除
去後、180℃,90分加熱硬化すれば、本比較例の有
機樹脂金属複合材料を得ることができる。
電率,誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1
同様にして測定した。結果を表1に示す。
料は体積固有抵抗については良好な値が得られたもの
の、誘電率については値が小さく、誘電正接は大きな値
となり高誘電率基板材料としては不適であることが分か
った。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてEP806((株)油化シェル
製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレンジ
アミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として
2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。有機
樹脂金属複合材料用原料として、平均粒径1μmの銅粉
を用いた。クロムめっきした銅粉の表面処理液としてS
510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)銅粉表面のクロムめっきには回転式水平バレル装
置を用いた電気めっきを行った。平均めっき膜厚は10
nmとした。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)でクロムめっきし
た銅粉の表面処理を行った。処理条件は150℃,1時
間とした。 (3)液状エポキシ樹脂のEP806に対して(2)で
表面処理を施した金属粉を体積で50%になるように加
え、3本ロールを用いて混錬する。次にその混合物にメ
タフェニレンジアミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂
と当量になるように加え、更に2E4MZ−CNをエポ
キシ樹脂に対して0.5 重量部加えて同様に3本ロール
を用いて混錬する。 (4)(3)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本比較例の有機
樹脂金属複合材料を得ることができる。
電率,誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1
同様にして測定した。結果を表1に示す。
料は誘電率について良好な値が得られたものの、誘電正
接が大きく、体積固有抵抗は小さな値となり基板材料と
しては不適であることが分かった。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてEP806((株)油化シェル
製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニレンジ
アミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤として
2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用いる。有機
樹脂金属複合材料用原料として、平均粒径1μmのクロ
ム粉及び平均粒径0.1μm のAl2O3粉を用いた。ク
ロム粉の絶縁処理液には防錆剤としてベンゾトリアゾー
ル0.4mol/l、界面活性剤としてEF104(トーケ
ムプロダクツ製)0.1wt% 含有させたリン酸塩化成
処理液を用いた。 (1)平均粒径1μmのクロム粉1kgに対して絶縁処理
液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した後、1
80℃,60分の熱処理を行う。 (2)液状エポキシ樹脂のEP806に対して(1)で
絶縁処理を施したクロム粉及びAl2O3粉(体積割合
3:1)を体積で60%になるように加え、3本ロール
を用いて混錬する。次にその混合物にメタフェニレンジ
アミンを硬化反応に関してエポキシ樹脂と当量になるよ
うに加え、更に2E4MZ−CNをエポキシ樹脂に対し
て0.5重量部加えて同様に3本ロールを用いて混錬す
る。しかし、本比較例で作製した有機樹脂金属複合材料
は均一に混合することができなかった。
料は高誘電率基板用として用いるには不適であることが
分かった。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてESCN190−2((株)住
友化学製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてH900
(東都化学(株)製)を、及び硬化促進剤としてTPP
(北興化学(株)製)を用いる。有機樹脂金属複合材料
用原料として、球状のFe−Al2O3金属無機複合材粉
を用いた。尚、金属無機複合材粉の平均サイズは10μ
mであり、FeのAl2O3に対する体積割合は7:3で
ある。Fe−Al2O3金属無機複合材粉の絶縁処理液に
は防錆剤としてベンゾトリアゾール0.4mol/l、界面
活性剤としてEF104(トーケムプロダクツ製)0.1
wt%含有させたリン酸塩化成処理液を用いた。絶縁処
理後の鉄粉の表面処理液としてS510(チッソ(株)
製)を用いる。 (1)Fe−Al2O3金属無機複合材粉1kgに対して絶
縁処理液200ml加え、Vミキサーで30分攪拌した
後、180℃,60分の熱処理を行う。 (2)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、(1)で絶縁処理を施し
たFe−Al2O3金属無機複合材粉の表面処理を行っ
た。処理条件は150℃,1時間とした。 (3)エポキシ樹脂ESCN190−2及び硬化剤H1
00がそれぞれ重量で70wt%になるようにメチルエ
チルケトンに溶解する。 (4)(3)のメチルエチルケトンに溶解したエポキシ
樹脂ESCN190−2に(2)で表面処理を施したF
e−Al2O3金属無機複合材粉を樹脂硬化後に体積で5
0%になるように加え、3本ロールを用いて混錬する。
次にその混合物にH100を硬化反応に関してエポキシ
樹脂と当量になるように加え、更にTPPをエポキシ樹
脂100に対して0.4重量部になるように加えて同様
に3本ロールを用いて混錬する。 (5)(4)でできた混合物を90℃の条件で溶媒除去
後、180℃,6時間加熱硬化すれば、本比較例の有機
樹脂金属複合材料を得ることができる。
電率,誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1
同様にして測定した。結果を表1に示す。
料は誘電率、及び体積固有抵抗は良好な値が得られたも
のの、誘電正接が大きな値となり基板材料としては不適
であることが分かった。
金属複合材料の作製方法を以下に説明する。本比較例で
は、エポキシ樹脂としてエピコート828((株)油化
シェル製)を、エポキシ樹脂の硬化剤としてメタフェニ
レンジアミン(和光純薬(株)製)を、及び硬化促進剤
として2E4MZ−CN(四国化成(株)製)を用い
る。有機樹脂金属複合材料用原料として、ナノレベルで
混合した扁平状のFe−BaTiO3金属無機複合材粉
を用いた。尚、金属無機複合材粉の短軸の平均サイズは
0.2μmであり、FeのBaTiO3 に対する体積割
合は7:3である。絶縁処理後の鉄粉の表面処理液とし
てS510(チッソ(株)製)を用いる。 (1)水とエタノールの混合溶媒で希釈した1wt%含
有のS510処理液を用いて、Fe−BaTiO3 金属
無機複合材粉の表面処理を行った。処理条件は150
℃,1時間とした。 (2)液状エポキシ樹脂のEP828に対して(1)で
表面処理を施したFe−BaTiO3 金属無機複合材粉
を体積で50%になるように加え、3本ロールを用いて
混錬する。次にその混合物にメタフェニレンジアミンを
硬化反応に関してエポキシ樹脂と当量になるように加
え、更に2E4MZ−CNをエポキシ樹脂に対して0.
5 重量部加えて同様に3本ロールを用いて混錬する。 (3)(2)でできた混合物を80℃,4時間及び18
0℃,4時間加熱硬化することにより、本比較例の有機
樹脂金属複合材料を得ることができる。
電率,誘電正接、及び体積固有抵抗については実施例1
同様にして測定した。結果を表1に示す。
料は誘電率について良好な値が得られたものの、誘電正
接及び体積固有抵抗が大きな値となり基板材料としては
不適であることが分かった。
は、無機塩による化成処理を用いた絶縁処理を施し、更
に、有機樹脂と相溶性向上のための表面処理を施したμ
m以下のサイズの金属粉を有機樹脂に充填した材料であ
るため、周波数が数十GHzオーダーでも15以上の誘
電率かつ0.1 以下の誘電正接を有する。
率と低い誘電正接を有し、かつ高い体積固有抵抗を有す
ることから、フィルター,A/D変換,末端,デカップ
リングコンデンサ,エネルギー貯蔵用コンデンサ内蔵基
板として良好な特性を有する。
後の金属粉の断面図。
後の金属粉の断面図。
合材料の断面図。
た金属粉の断面図。
た金属粉の断面図。
面図。
金属粉の断面図。
の断面図。
の断面図。
断面図。
た金属粉の断面図。
無機複合材粉の断面図。
断面図。
複合材粉の断面図。
の金属無機複合材粉の断面図。
の金属無機複合材粉の断面図。
材料の断面図。
脂、5…無機材、6…金属無機複合粉、7…めっき膜。
Claims (12)
- 【請求項1】有機樹脂に金属粉を必須成分とする無機フ
ィラを分散してなる誘電率が15以上の高誘電率複合材
料。 - 【請求項2】100MHzから80GHzの周波数領域
で誘電正接が0.1 以下であることを特徴とする請求項
1に記載の高誘電率複合材料。 - 【請求項3】金属粉を必須成分とする無機フィラ中の各
成分の平均粒径が5μm以下であることを特徴とする請
求項1または2に記載の高誘電率複合材料。 - 【請求項4】金属粉を必須成分とする無機フィラが凝集
体を含み、該金属粉を必須成分とする無機フィラの凝集
体の平均粒径が5μm以下であることを特徴とする請求
項1〜3のいずれかに記載の高誘電率複合材料。 - 【請求項5】金属粉表面に厚さ1000〜1nmのC
r,Cd,Zn,Mn,Feの内少なくとも1種類以上
の金属被覆膜が形成されていることを特徴とする請求項
1〜4のいずれかに記載の高誘電率複合材料。 - 【請求項6】絶縁処理がなされた金属粉を必須成分とす
る無機フィラを用いることを特徴とする請求項1〜5の
いずれかに記載の高誘電率複合材料。 - 【請求項7】前記絶縁処理が無機塩を用いた化成処理で
あることを特徴とする請求項6に記載の高誘電率複合材
料。 - 【請求項8】無機フィラの一部として金属酸化物を併用
することを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の
高誘電率複合材料。 - 【請求項9】前記金属が周期律表の2A,1B,2B,
3B,4B,5B,6B,7B,8,3A,4A,5A
族の元素(但し、ホウ素,炭素,窒素,リン,ヒ素は除
く)及びその合金であることを特徴とする請求項1〜8
のいずれかに記載の高誘電率複合材料。 - 【請求項10】前記金属がAl,Mn,Si,Mg,C
r,Nb,Ni,Mo,Cu,Fe,W,Zn,Sn,
Pb,Ag,Ti,Zr,Ta,Pt,Sb及びその合
金であることを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記
載の高誘電率複合材料。 - 【請求項11】電極間に誘電体層が介在してなるキャパ
シタを回路中に形成した多層配線板において、前記キャ
パシタが、有機樹脂により表面を絶縁処理された金属粉
を必須成分とする無機フィラを分散してなる100MH
zから80GHzの周波数領域で誘電正接が0.1 以下
であり、誘電率が15以上の高誘電率複合材料であるこ
とを特徴とする多層配線板。 - 【請求項12】少なくともキャパシタを内蔵し、半導体
チップを搭載してなるモジュール基板において、前記キ
ャパシタが、有機樹脂により表面を絶縁処理された金属
粉を必須成分とする無機フィラを分散してなる100M
Hzから80GHzの周波数領域で誘電正接が0.1 以
下であり、誘電率が15以上の高誘電率複合材料である
ことを特徴とするモジュール基板。
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