JP2002293627A - 誘電体磁器組成物及び磁器コンデンサ - Google Patents

誘電体磁器組成物及び磁器コンデンサ

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JP2002293627A
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賢二 斎藤
Yoichi Mizuno
洋一 水野
Koichiro Morita
浩一郎 森田
Yasunobu Kawamoto
康信 河本
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Taiyo Yuden Co Ltd
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    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/40—Metallic
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    • C04B2237/40—Metallic
    • C04B2237/405—Iron metal group, e.g. Co or Ni
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    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/50—Processing aspects relating to ceramic laminates or to the joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/70—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness
    • C04B2237/704—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness of one or more of the ceramic layers or articles

Abstract

(57)【要約】 【課題】 磁器コンデンサの小型大容量化のために、グ
リーンシートを薄層化すると、単位厚み当りにかかる電
圧が増し、誘電体層の寿命時間が短くなり、積層磁器コ
ンデンサの信頼性が低下してしまうという問題があっ
た。 【解決手段】 本発明は、Ｂａ，Ｔｉ及びＺｒの酸化物
がＢａ（Ｔｉ１−ｘＺｒ ｘ）Ｏ３（但し、Ｔｉ１−ｘＺ
ｒｘにおけるｘは０．０５≦ｘ≦０．２６）に換算して
１００ｍｏｌ％、Ｒｅ（ＲｅはＳｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔ
ｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｙから選択された
１種又は２種以上）の酸化物がＲｅ２Ｏ３に換算して
０．２５〜１．５ｍｏｌ％、Ｍｇの酸化物がＭｇＯに換
算して０．１〜０．４ｍｏｌ％、Ｍｎ，Ｖ及びＣｒから
選択された１種又は２種以上の酸化物が各々Ｍｎ
２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３に換算して０．０３〜
０．６ｍｏｌ％、Ｍｏ及び／又はＷの酸化物が各々Ｍｏ
Ｏ３，ＷＯ３に換算して０．０２５〜０．３ｍｏｌ％の
割合で含有され、更にＳｉＯ２又はＳｉＯ２を含むガラ
ス成分が所定の割合で含有されている焼結体を磁器コン
デンサの誘電体層の材料として使用した。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、Ｎｉなどの卑金属
を内部電極とする磁器コンデンサの誘電体層の材料とし
て好適な耐還元性を有する誘電体磁器組成物とこの誘電
体磁器組成物を誘電体層とした磁器コンデンサに関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、積層磁器コンデンサの技術分野で
は、コストダウンのために内部電極の材料としてＮｉな
どの卑金属を用いることが主流となっている。内部電極
の材料としてＮｉなどの卑金属を用いた場合、内部電極
の酸化を防止するために、積層体チップの焼成を還元性
雰囲気中で行わなければならない。このため、誘電体磁
器組成物として耐還元性を有する誘電体磁器組成物が多
数開発されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ところで、近年、電子
回路の小型化、高密度化にともない、磁器コンデンサも
小型大容量化が強く求められている。そして、磁器コン
デンサの小型大容量化のために、グリーンシートの薄層
化による誘電体磁器層の積層数の増加が試みられてい
る。
【０００４】しかし、積層磁器コンデンサにおいて、そ
の誘電体磁器層を薄層化すると、単位厚み当りにかかる
電圧が増し、誘電体層の寿命時間が短くなり、積層磁器
コンデンサの信頼性が低下してしまうという問題があっ
た。
【０００５】本発明は、１００００以上の誘電率を有
し、静電容量の温度変化率が−２５℃〜＋８５℃で−８
０％〜＋３０％（２０℃を基準）の範囲内を満足し、ｔ
ａｎδ≦１０．０％、加速寿命が２００，０００ｓｅｃ
以上の電気的諸特性を有する信頼性の高い誘電体磁器組
成物とそのような誘電体磁器組成物からなる誘電体層を
備えた磁器コンデンサを提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明に係る誘電体磁器
組成物は、Ｂａ，Ｔｉ及びＺｒの酸化物がＢａ（Ｔｉ
１−ｘＺｒｘ）Ｏ３（但し、Ｔｉ１−ｘＺｒｘにおける
ｘは０．０５≦ｘ≦０．２６）に換算して１００ｍｏｌ
％、Ｒｅ（ＲｅはＳｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈ
ｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｙから選択された１種又は２種
以上）の酸化物がＲｅ２Ｏ３に換算して０．２５〜１．
５ｍｏｌ％、Ｍｇの酸化物がＭｇＯに換算して０．１〜
０．４ｍｏｌ％、Ｍｎ，Ｖ及びＣｒから選択された１種
又は２種以上の酸化物が各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃ
ｒ２Ｏ３に換算して０．０３〜０．６ｍｏｌ％、Ｍｏ及
び／又はＷの酸化物が各々ＭｏＯ３，ＷＯ３に換算して
０．０２５〜０．３ｍｏｌ％の割合で含有され、更にＳ
ｉＯ２又はＳｉＯ２を含むガラス成分が所定の割合で含
有されている焼結体からなることを特徴とするものであ
る。
【０００７】また、本発明に係る磁器コンデンサは、上
記誘電体磁器組成物からなる１又は２以上の誘電体磁器
層と、この誘電体磁器層を挟持している少なくとも２以
上の内部電極とを備えてなることを特徴とするものであ
る。
【０００８】ここで、前記誘電体磁器組成物中の成分Ｂ
ａ（Ｔｉ１−ｘＺｒｘ）Ｏ３におけるｘを０．０５≦ｘ
≦０．２６の範囲としたのは，ｘが０．０５未満になる
と所望の寿命時間が得られなくなり、ｘが０．２６を超
えると誘電率が１００００以下と小さくなってしまうか
らである。
【０００９】また、前記誘電体磁器組成物中のＲｅ（希
土類）の酸化物をＲｅ２Ｏ３に換算して０．２５〜１．
５ｍｏｌ％の範囲としたのは、Ｒｅ（希土類）の酸化物
がＲｅ２Ｏ３に換算して０．２５ｍｏｌ％より少なくな
ると−２５℃〜＋８５℃における静電容量の温度変化率
が−８０％〜＋３０％を超えてしまったり、所望の寿命
時間が得られなくなり、Ｒｅ（希土類）の酸化物がＲｅ
２Ｏ３に換算して１．５ｍｏｌ％を超えると１２００℃
の焼成で緻密な焼結体が得られなくなるからである。ま
た、希土類の元素は単独で用いてもよいし、２以上の希
土類の元素を組み合わせて用いてもよい。
【００１０】また、前記誘電体磁器組成物中のＭｇをＭ
ｇＯに換算して０．１〜０．４ｍｏｌ％の範囲としたの
は、ＭｇがＭｇＯに換算して０．１ｍｏｌ％より少なく
なると−２５℃〜＋８５℃における静電容量の温度変化
率が−８０％〜＋３０％を超えてしまい、ＭｇがＭｇＯ
に換算して０．４ｍｏｌ％を超えると誘電率が１０００
０以下と小さくなったり、所望の寿命時間が得られなく
なるからである。
【００１１】また、前記誘電体磁器組成物中のＭｎ，
Ｖ，Ｃｒ酸化物を各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ
３に換算して０．０３〜０．６ｍｏｌ％の範囲としたの
は、これらの酸化物がＭｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ
３に換算して０．０３ｍｏｌ％より少なくなると所望の
寿命時間が得られなくなり、これらの酸化物がＭｎ２Ｏ
３，Ｖ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３に換算して０．６ｍｏｌ％を
超えると誘電率が１００００より小さくなるからであ
る。
【００１２】また、前記誘電体磁器組成物中のＭｏ及び
／又はＷの酸化物が各々ＭｏＯ３，ＷＯ３に換算して
０．０２５〜０．３ｍｏｌ％の範囲としたのは、これら
の酸化物がＭｏＯ３，ＷＯ３に換算して０．０２５より
少なくなると−２５℃〜＋８５℃における静電容量の温
度変化率が−８０％〜＋３０％を超えてしまったり、所
望の寿命時間が得られなくなり、これらの酸化物がＭｏ
Ｏ３，ＷＯ３に換算して０．３ｍｏｌ％を超えるとｔａ
ｎδが１０％を超えて悪化したり、−２５℃〜＋８５℃
における静電容量の温度変化率が−８０％〜＋３０％を
超えてしまうからである。
【００１３】また、ＳｉＯ２又はＳｉＯ２を含むガラス
成分の最適範囲はその種類によって異なる。ＳｉＯ２の
場合は０．２０〜４．０ｍｏｌ％の範囲が好ましい。
０．２０ｍｏｌ％未満になると１２００℃の焼成で緻密
な焼結体が得られず、４ｍｏｌ％を超えると所望の寿命
時間が得られなくなるからである。
【００１４】また、ＳｉＯ２を含むガラス成分がＬｉ２
Ｏ−ＢａＯ−ＴｉＯ２−ＳｉＯ２で現わされる組成物か
らなる場合、該組成物は０．０５〜１．０ｗｔ％の範囲
が好ましい。０．０５ｗｔ％未満になると所望の寿命時
間が得られなくなり、１．０ｗｔ％を超えると誘電率が
１００００以下になったり、所望の寿命時間が得られな
くなるからである。
【００１５】また、ＳｉＯ２を含むガラス成分がＢ２Ｏ
３−ＳｉＯ２−ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，Ｃ
ａＯ，ＭｇＯ及びＺｎＯから選択された１種または２種
以上の酸化物）で現わされる場合、Ｂ２Ｏ３とＳｉＯ２
とＭＯとの組成範囲は、これらの組成をモル％で示す三
角図における、前記Ｂ２Ｏ３が１モル％、前記ＳｉＯ ２
が８０モル％、前記ＭＯが１９モル％の組成を示す第一
の点Ａと、前記Ｂ２Ｏ ３が１モル％、前記ＳｉＯ２が３
９モル％、前記ＭＯが６０モル％の組成を示す第二の点
Ｂと、前記Ｂ２Ｏ３が２９モル％、前記ＳｉＯ２が１モ
ル％、前記ＭＯが７０モル％の組成を示す第三の点Ｃ
と、前記Ｂ２Ｏ３が９０モル％、前記ＳｉＯ２が１モル
％、前記ＭＯが９モル％の組成を示す第四の点Ｄと、前
記Ｂ２Ｏ３が９０モル％、前記ＳｉＯ２が９モル％、前
記ＭＯが１モル％の組成を示す第五の点Ｅと、前記Ｂ２
Ｏ３が１９モル％、前記ＳｉＯ２が８０モル％、前記Ｍ
Ｏが１モル％の組成を示す第六の点Ｆとをこの順に結ぶ
６本の直線で囲まれた範囲内が好ましい。Ａ，Ｂ，Ｃ，
Ｄ，Ｅ，Ｆの範囲内にあれば、所望の電気的諸特性、寿
命時間が得られるが、範囲外になると１２００℃の焼成
で緻密な焼結体が得られなくなるからである。
【００１６】そして、この範囲内の組成物は０．０５〜
５．０ｗｔ％の範囲が好ましい。０．０５ｗｔ％未満に
なると１２００℃の焼成で緻密な焼結体が得られなくな
り、５．０ｗｔ％を超えると誘電率が１００００以下に
なったり、所望の寿命時間が得られなくなるからであ
る。
【００１７】また、ＳｉＯ２を含むガラス成分がＬｉ２
Ｏ−ＳｉＯ２−ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，Ｃ
ａＯ，ＭｇＯ及びＺｎＯから選択された１種または２種
以上の酸化物）で現わされる場合、Ｌｉ２ＯとＳｉＯ２
とＭＯとの組成範囲は、これらの組成をモル％で示す三
角図における、前記Ｌｉ２Ｏが１モル％、前記ＳｉＯ ２
が９４モル％、前記ＭＯが５モル％の組成を示す第一の
点Ｇと、前記Ｌｉ２Ｏが１モル％、前記ＳｉＯ２が７９
モル％、前記ＭＯが２０モル％の組成を示す第八の点Ｈ
と、前記Ｌｉ２Ｏが１９モル％、前記ＳｉＯ２が１モル
％、前記ＭＯが８０モル％の組成を示す第九の点Ｉと、
前記Ｌｉ２Ｏが８９モル％、前記ＳｉＯ ２が１モル％、
前記ＭＯが１０モル％の組成を示す第十の点Ｊと、前記
Ｌｉ２Ｏが９０モル％、前記ＳｉＯ２が９モル％、前記
ＭＯが１モル％の組成を示す第十一の点Ｋと、前記Ｌｉ
２Ｏが５モル％、前記ＳｉＯ２が９４モル％、前記ＭＯ
が１モル％の組成を示す第十二の点Ｌとをこの順に結ぶ
６本の直線で囲まれた範囲内が好ましい。Ｇ，Ｈ，Ｉ，
Ｊ，Ｋ，Ｌの範囲内にあれば、所望の電気的諸特性、寿
命時間が得られるが、範囲外になると１２００℃の焼成
で緻密な焼結体が得られなくなるからである。
【００１８】そして、この範囲内の組成物は０．０５〜
５．０ｗｔ％の範囲が好ましい。０．０５ｗｔ％未満に
なると１２００℃の焼成で緻密な焼結体が得られなくな
り、５．０ｗｔ％を超えると誘電率が１００００以下に
なったり、所望の寿命時間が得られなくなるからであ
る。
【００１９】また、前記誘電体磁器組成物中にＦｅ，Ｎ
ｉ及びＣｕから選択された１種又は２種以上の酸化物を
前記Ｍｎ，Ｖ，Ｃｒの酸化物との合計で、各々ＦｅＯ，
ＮｉＯ，ＣｕＯ，Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３に
換算して０．０４〜１．０ｍｏｌ％の割合で更に添加し
てもよい。これらの酸化物を０．０４〜１．０ｍｏｌ％
の範囲としたのは、これらの酸化物が０．０４ｍｏｌ％
より少なくなると所望の寿命時間が得られなくなり、こ
れらの酸化物が１．０ｍｏｌ％を超えると誘電率が１０
０００より小さくなるからである。
【００２０】なお、基本成分を得るための出発原料を、
実施例で示したもの以外の化合物形態、例えば酢酸Ｂ
ａ、硝酸Ｂａを用いてもよい。また、本発明は積層磁器
コンデンサ以外の一般的な単層の磁器コンデンサにも勿
論適用可能である。
【００２１】
【実施例】まず、ＢａＣＯ３，ＴｉＯ２，ＺｒＯ２，Ｒ
ｅ２Ｏ３，ＭｇＯ，ＭｎＯ２，Ｖ ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３，
Ｆｅ２Ｏ３，ＮｉＯ，ＣｕＯ，ＭｏＯ３，ＷＯ３及びガ
ラス成分（ＳｉＯ２を含む）の各化合物の粉末を表１
〜表１に示す割合で各々秤量し、これらの化合物をＰ
ＳＺを入れたボールミルに入れ、水を加え、湿式で約２
０時間混合した。そして、得られた泥漿を脱水し、２０
０℃で５時間加熱し、乾燥させた。
【００２２】
【表１】
【００２３】
【表１】
【００２４】
【表１】
【００２５】
【表１】
【００２６】
【表１】
【００２７】
【表１】
【００２８】次に、乾燥させた前記泥漿を粉砕し、これ
を大気中において約８００℃で３時間仮焼し、この仮焼
物をボールミルに入れ、エタノールを加え、湿式で約１
０時間解砕した。そして、得られた泥漿を２００℃で５
時間加熱し、乾燥させ、仮焼物の粉末を得た。
【００２９】次に、この仮焼物の粉末１０００ｇ（１０
０重量部）に、アクリル酸エステルポリマー、グリセリ
ン、縮合リン酸塩の水溶液からなる有機バインダーを１
５重量％添加し、更に、５０重量％の水を加え、これら
をボールミルに入れ、粉砕及び混合してスラリーを作成
した。
【００３０】次に、このスラリーを真空脱泡機に入れて
脱泡した後、リバースロールコータに入れ、ポリエステ
ルフィルム上にこのスラリーからなる薄膜を形成した。
そして、この薄膜をポリエステルフィルム上で１００℃
に加熱して乾燥させ、打ち抜き、厚さ約５μｍで、１０
ｃｍ×１０ｃｍの正方形のグリーンシートを得た。
【００３１】一方、平均粒径が０．５μｍのニッケル粉
末１０ｇと、エチルセルロース０．９ｇをブチルカルビ
トール９．１ｇに溶解させたものとを撹拌機に入れ、１
０時間撹拌して、内部電極用の導電性ペーストを得た。
そして、上記グリーンシートにこの導電性ペーストから
なる導電パターンを印刷し、乾燥させた。
【００３２】次に、上記導電パターンの印刷面を上にし
てグリーンシートを１０枚積層した。この際、隣接する
上下のシートにおいて、その印刷面がパターンの長手方
向に約半分程ずれるように配置した。更に、この積層物
の上下両面に導電パターンの印刷の施されていないグリ
ーンシートを積層した。
【００３３】次に、この積層物を約５０℃の温度で厚さ
方向に約４０トンの圧力を加えて圧着させ、その後、こ
の積層物を格子状に裁断し、縦３．２ｍｍ×横１．６ｍ
ｍの積層チップを得た。
【００３４】次に、内部電極が露出する積層チップの端
面にＮｉ外部電極をディップで形成し、この積層チップ
を雰囲気焼成が可能な炉に入れ、Ｎ２雰囲気中で加熱し
て有機バインダを除去させ、続いて、酸素分圧が１０
−５〜１０−８ａｔｍの条件下、１２００℃で焼成し、
その後、Ｎ２雰囲気下、６００〜８００℃で再酸化処理
を行ない、積層磁器コンデンサを得た。
【００３５】次に、得られた積層磁器コンデンサの電気
的諸特性を測定したところ、表２〜表２に示す通り
であった。また、この積層磁器コンデンサの誘電体層の
１層当たりの厚みを測定したところ３μｍであった。
【００３６】なお、電気的諸特性は次の要領で測定し
た。
【００３７】(A) 比誘電率εｓ は、温度２０℃、周波
数１ｋＨｚ、電圧（実効値）１．０Ｖの条件で静電容量
を測定し、この測定値と、一対の内部電極１４の対向面
積と、一対の内部電極間の誘電体磁器層の厚さから計算
で求めた。
【００３８】(B) 誘電損失ｔａｎδ（％）は、上記した
比誘電率の測定の場合と同一の条件で測定した。
【００３９】(C) 比抵抗（Ωｃｍ）は、温度２０℃にお
いてＤＣ２５Ｖを６０秒間印加した後に、一対の外部電
極間の抵抗値を測定して得た。なお、表２〜表２の
比抵抗の数値、例えば４．８Ｅ＋１２は４．８×１０
１２を意味する。
【００４０】(D) 加速寿命（ｓｅｃ）は、１５０℃／２
０Ｖ／μｍの直流電界下にて絶縁抵抗率（ρ）が１×１
０１０Ωｃｍになるまでの時間を測定して得た。
【００４１】(E) 容量変化率（％）は、恒温槽の中に試
料を入れ、−２５℃及び＋８５℃の各温度において、周
波数１ｋＨｚ、電圧（実効値）１．０Ｖの条件で静電容
量を測定し、２０℃の静電容量に対する静電容量の変化
率を求めることによって得た。
【００４２】
【表２】
【００４３】
【表２】
【００４４】
【表２】
【００４５】
【表２】
【００４６】
【表２】
【００４７】
【表２】
【００４８】表１〜表１、表２〜表２から明ら
かなように、本発明に従う試料によれば、非酸化性雰囲
気中における１２００℃以下の焼成により、誘電体磁器
層の誘電率εが１００００以上、−２５℃〜＋８５℃の
容量変化率が−８０％〜＋３０％（２０℃を基準）以
内、ｔａｎδ≦１０．０％、加速寿命が２００，０００
ｓｅｃ以上の電気的諸特性を有する信頼性の高い積層磁
器コンデンサを得ることができるものである。
【００４９】一方、試料番号１〜３，２５〜２７，２
９，３４，３６，４１，４２，５８，６１，６２，６
６，６７，７１，７２，７５，７９，８２，８４〜８
６，１０８〜１１１，１１５，１１６，１２２，１２
３，１３１，１３７，１３８，１４２，１４３，１４
６，１５０，１５３，１５５，１５９の試料では１２０
０℃の焼成で緻密な焼結体が得られないか、本発明で目
標とした電気的諸特性が得られない。従って、これらの
試料は本発明の範囲外のものである。
【００５０】次に、本発明に係る誘電体磁器組成物の組
成範囲の限定理由について述べる。
【００５１】まず、希土類元素（Ｒｅ）の酸化物が、試
料番号３６に示すように、Ｒｅ２Ｏ ３に換算して０ｍｏ
ｌ％の場合、ｔａｎδが１０％を超えて悪化したり、−
２５℃〜＋８５℃の容量変化率が−８０％〜＋３０％か
ら外れるが、試料番号３７に示すように、Ｒｅ２Ｏ３に
換算して０．２５ｍｏｌ％の場合、所望の電気的諸特性
が得られる。
【００５２】また、希土類元素（Ｒｅ）の酸化物が、試
料番号４１に示すように、Ｒｅ２Ｏ ３に換算して２．０
ｍｏｌ％の場合、１２００℃の焼成で緻密な焼結体が得
られなくなってしまうが、試料番号４０に示すように、
Ｒｅ２Ｏ３に換算して１．５ｍｏｌ％の場合、所望の電
気的諸特性が得られる。
【００５３】従って、希土類元素（Ｒｅ）の酸化物の含
有割合の最適範囲は、Ｒｅ２Ｏ３に換算して０．２５〜
１．５ｍｏｌ％となる。
【００５４】また、希土類元素（Ｒｅ）は、どの元素で
も同様の結果が得られ、試料番号４３〜５３に示すよう
に、単独で用いても、また、試料番号５４〜５７に示す
ように、複数種を混合して用いても同様の結果が得られ
る。
【００５５】また、Ｍｇの酸化物が、試料番号５８に示
すように、ＭｇＯに換算して０ｍｏｌ％の場合、ｔａｎ
δが１０％を超えて悪化したり、−２５℃〜＋８５℃の
容量変化率が−８０％〜＋３０％から外れてしまうが、
試料番号５９に示すように、ＭｇＯに換算して０．１ｍ
ｏｌ％の場合、所望の電気的諸特性が得られる。
【００５６】また、Ｍｇの酸化物が、試料番号６１に示
すように、ＭｇＯに換算して０．６ｍｏｌ％の場合、誘
電率が１００００以下になったり、−２５℃〜＋８５℃
の容量変化率が−８０％〜＋３０％から外れたり、所望
の寿命時間が得られなくなるが、試料番号６０に示すよ
うに、ＭｇＯに換算して０．４ｍｏｌ％の場合、所望の
電気的諸特性が得られる。
【００５７】従って、Ｍｇの酸化物の含有割合の最適範
囲は、ＭｇＯに換算して０．１〜０．４ｍｏｌ％とな
る。
【００５８】また、Ｍｎ，Ｖ，Ｃｒの酸化物が、試料番
号１〜３に示すように、各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃ
ｒ２Ｏ３に換算して０．０２ｍｏｌ％の場合、所望の寿
命時間が得られなくなるが、試料番号４〜６に示すよう
に、各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ ５，Ｃｒ２Ｏ３に換算して
０．０３ｍｏｌ％の場合、所望の電気的諸特性が得られ
る。
【００５９】また、Ｍｎ，Ｖ，Ｃｒの酸化物が、試料番
号２５〜２７に示すように、各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ
２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３に換算して０．７ｍｏｌ％の場合、
誘電率が１００００以下になるが、試料番号２２〜２４
に示すように、各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３
に換算して０．６ｍｏｌ％の場合、所望の電気的諸特性
が得られる。
【００６０】従って、Ｍｎ，Ｖ，Ｃｒの酸化物の含有割
合の最適範囲は、各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ
３に換算して０．０３〜０．６ｍｏｌ％となる。
【００６１】また、Ｍｎ，Ｖ，Ｃｒの酸化物は、試料番
号４〜６，１３〜１８に示すように、各々単独で用いて
も、また、試料番号７〜１２，１９〜２４に示すよう
に、複数種を混合して用いても同様の効果がある。
【００６２】また、Ｍｏ，Ｗの酸化物が、試料番号２
９，１１６，１２３に示すように、ＭｏＯ３，ＷＯ３に
換算して０ｍｏｌ％の場合は、所望の寿命時間が得られ
なくなるが、試料番号３０，１１７，１２４に示すよう
に、ＭｏＯ３，ＷＯ３に換算して０．０２５ｍｏｌ％の
場合、所望の電気的諸特性が得られる。
【００６３】また、Ｍｏ，Ｗの酸化物が、試料番号３
４，１２２，１３７に示すように、ＭｏＯ３，ＷＯ３に
換算して０．３５ｍｏｌ％の場合、ｔａｎδが１０％を
超えて悪化したり、−２５℃〜＋８５℃の容量変化率が
−８０％〜＋３０％から外れてしまうが、試料番号３
３，１２１，１３６に示すように、ＭｏＯ３，ＷＯ３に
換算して０．３ｍｏｌ％の場合、所望の電気的諸特性が
得られる。
【００６４】従って、Ｍｏ，Ｗの酸化物の含有割合の最
適範囲は、ＭｏＯ３，ＷＯ３に換算して０．０２５〜
０．３ｍｏｌ％となる。
【００６５】また、Ｍｏ，Ｗの酸化物は、試料番号３０
〜３３，１１７〜１２１に示すように、各々単独で用い
ても、また、試料番号１２４〜１３０，１３２〜１３６
に示すように、混合して用いても同様の効果がある。
【００６６】また、ＳｉＯ２が、試料番号１１１に示す
ように、０．００ｍｏｌ％の場合、１２００℃の焼成で
緻密な焼結体が得られないが、試料番号１１２に示すよ
うに、０．２ｍｏｌ％の場合、所望の電気的諸特性が得
られる。
【００６７】また、ＳｉＯ２が、試料番号１１５に示す
ように、５．０ｍｏｌ％の場合、誘電率が１００００以
下となり、所望の寿命時間が得られないが、試料番号１
１４に示すように４．０ｍｏｌ％の場合、所望の電気的
諸特性が得られる。
【００６８】従って、ＳｉＯ２の含有割合の最適範囲は
０．２〜４．０ｍｏｌ％となる。
【００６９】また、ガラス成分であるＬｉ２Ｏ−ＢａＯ
−ＴｉＯ２−ＳｉＯ２が、試料番号６２に示すように、
０の場合、ｔａｎδが１０％を超えて悪化したり、所望
の寿命時間が得られなくなるが、試料番号６３に示すよ
うに、０．０５ｍｏｌ％の場合、所望の電気的諸特性が
得られる。
【００７０】また、ガラス成分であるＬｉ２Ｏ−ＢａＯ
−ＴｉＯ２−ＳｉＯ２が、試料番号６６に示すように、
２．０ｍｏｌ％の場合、誘電率が１００００以下になっ
たり、所望の寿命時間が得られなくなったりするが、試
料番号６５に示すように、１．０ｍｏｌ％の場合、所望
の電気的諸特性が得られる。
【００７１】従って、ガラス成分であるＬｉ２Ｏ−Ｂａ
Ｏ−ＴｉＯ２−ＳｉＯ２の含有割合の最適範囲は、０．
０５〜１．０ｗｔ％である。
【００７２】また、ＳｉＯ２を含むガラス成分がＢ２Ｏ
３−ＳｉＯ２−ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，Ｃ
ａＯ，ＭｇＯ及びＺｎＯから選択された１種または２種
以上の酸化物）で現わされる場合、これらの組成をモル
％で示す図１の三角図における、前記Ｂ２Ｏ３が１モル
％、前記ＳｉＯ２が８０モル％、前記ＭＯが１９モル％
の組成を示す第一の点Ａと、前記Ｂ２Ｏ３が１モル％、
前記ＳｉＯ２が３９モル％、前記ＭＯが６０モル％の組
成を示す第二の点Ｂと、前記Ｂ２Ｏ３が２９モル％、前
記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが７０モル％の組成を
示す第三の点Ｃと、前記Ｂ２Ｏ３が９０モル％、前記Ｓ
ｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが９モル％の組成を示す第
四の点Ｄと、前記Ｂ２Ｏ３が９０モル％、前記ＳｉＯ２
が９モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を示す第五の点
Ｅと、前記Ｂ２Ｏ３が１９モル％、前記ＳｉＯ２が８０
モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を示す第六の点Ｆと
をこの順に結ぶ６本の直線で囲まれた範囲内にあれば、
試料番号７３，７４，７６〜７８，８０，８１，８３に
示すように、所望の電気的諸特性が得られるが、試料番
号７２，７５，７９，８２に示すように、範囲外になる
と１２００℃の焼成で緻密な焼結体が得られなくなる。
【００７３】また、Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＭＯが、試料
番号６７に示すように、０ｗｔ％になると１２００℃の
焼成で緻密な焼結体が得られなくなるが、試料番号６８
に示すように、０．０５ｗｔ％になると所望の電気的諸
特性が得られる。
【００７４】また、Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＭＯが、試料
番号７１に示すように、１０．００ｗｔ％になると誘電
率が１００００以下になったり、所望の寿命時間が得ら
れなくなるが、試料番号７０に示すように、５．００ｗ
ｔ％になると所望の電気的諸特性が得られる。
【００７５】従って、この範囲内のＢ２Ｏ３−ＳｉＯ２
−ＭＯの含有割合の最適範囲は、０．０５〜５．０ｗｔ
％である。
【００７６】また、ＳｉＯ２を含むガラス成分がＬｉ２
Ｏ−ＳｉＯ２−ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，Ｃ
ａＯ，ＭｇＯ及びＺｎＯから選択された１種または２種
以上の酸化物）で現わされる場合、これらの組成をモル
％で示す図２の三角図における、前記Ｌｉ２Ｏが１モル
％、前記ＳｉＯ２が９４モル％、前記ＭＯが５モル％の
組成を示す第七の点Ｇと、前記Ｌｉ２Ｏが１モル％、前
記ＳｉＯ２が７９モル％、前記ＭＯが２０モル％の組成
を示す第八の点Ｈと、前記Ｌｉ２Ｏが１９モル％、前記
ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが８０モル％の組成を示
す第九の点Ｉと、前記Ｌｉ２Ｏが８９モル％、前記Ｓｉ
Ｏ２が１モル％、前記ＭＯが１０モル％の組成を示す第
十の点Ｊと、前記Ｌｉ２Ｏが９０モル％、前記ＳｉＯ２
が９モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を示す第十一の
点Ｋと、前記Ｌｉ２Ｏが５モル％、前記ＳｉＯ２が９４
モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を示す第十二の点Ｌ
とをこの順に結ぶ６本の直線で囲まれた範囲内にあれ
ば、試料番号１４４，１４５，１４７〜１４９，１５
１，１５２，１５４に示すように、所望の電気的諸特性
が得られるが、試料番号１４３，１４６，１５０，１５
３に示すように、範囲外になると１２００℃の焼成で緻
密な焼結体が得られなくなったり、誘電率が１００００
以下になる。
【００７７】また、Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２−ＭＯが、試料
番号１３８に示すように、０ｗｔ％になると１２００℃
の焼成で緻密な焼結体が得られなくなるが、試料番号１
３９に示すように、０．０５ｗｔ％になると所望の電気
的諸特性が得られる。
【００７８】また、Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２−ＭＯが、試料
番号１４２に示すように、１０．００ｗｔ％になると１
２００℃の焼成で緻密な焼結体が得られなくなるが、試
料番号１４１に示すように、５．００ｗｔ％になると所
望の電気的諸特性が得られる。
【００７９】従って、この範囲内のＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２
−ＭＯの含有割合の最適範囲は、０．０５〜５．０ｗｔ
％である。
【００８０】また、Ｂａ（Ｔｉ１−ｘＺｒｘ）Ｏ３にお
けるｘが、試料１５５に示すように０の場合、所望の寿
命時間が得られなくなるが、試料１５６に示すように
０．０５の場合、所望の電気的諸特性が得られる。
【００８１】また、Ｂａ（Ｔｉ１−ｘＺｒｘ）Ｏ３にお
けるｘが、試料１５９に示すように０．３の場合、誘電
率が１００００以下になってしまうが、試料１５８に示
すように０．２６の場合、所望の電気的諸特性が得られ
る。
【００８２】従って、Ｂａ（Ｔｉ１−ｘＺｒｘ）Ｏ３に
おけるｘの最適範囲は０．０５≦ｘ≦０．２６となる。
【００８３】
【発明の効果】本発明によれば、誘電体層の比誘電率ε
ｒ が１００００以上、ｔａｎδが１０．０％以下、−
２５℃〜８５℃における静電容量の温度変化率が−８０
％〜＋３０％（２０℃を基準）の範囲に収まり、所望の
寿命時間を有する信頼性の高い磁器コンデンサを得るこ
とができるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＭＯの組成をモル％で示
す三角図である。
【図２】Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２−ＭＯの組成をモル％で示
す三角図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 森田 浩一郎 東京都台東区上野６丁目16番20号 太陽誘 電株式会社内 (72)発明者 河本 康信 東京都台東区上野６丁目16番20号 太陽誘 電株式会社内 Ｆターム(参考） 4G031 AA01 AA03 AA04 AA05 AA06 AA07 AA08 AA11 AA12 AA13 AA16 AA17 AA18 AA19 AA21 AA23 AA25 AA26 AA28 AA30 BA09 GA04 GA08 GA16 5E001 AB03 AC09 AE00 AE02 AE03 AE04 AH09 AJ02

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 Ｂａ，Ｔｉ及びＺｒの酸化物がＢａ（Ｔ
    ｉ１−ｘＺｒｘ）Ｏ ３（但し、Ｔｉ１−ｘＺｒｘにおけ
    るｘは０．０５≦ｘ≦０．２６）に換算して１００ｍｏ
    ｌ％、Ｒｅ（ＲｅはＳｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈ
    ｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｙから選択された１種又は２種
    以上）の酸化物がＲｅ２Ｏ３に換算して０．２５〜１．
    ５ｍｏｌ％、Ｍｇの酸化物がＭｇＯに換算して０．１〜
    ０．４ｍｏｌ％、Ｍｎ，Ｖ及びＣｒから選択された１種
    又は２種以上の酸化物が各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃ
    ｒ２Ｏ３に換算して０．０３〜０．６ｍｏｌ％、Ｍｏ及
    び／又はＷの酸化物が各々ＭｏＯ３，ＷＯ３に換算して
    ０．０２５〜０．３ｍｏｌ％の割合で含有され、更にＳ
    ｉＯ２又はＳｉＯ２を含むガラス成分が所定の割合で含
    有されている焼結体からなることを特徴とする誘電体磁
    器組成物。
  2. 【請求項２】 前記ガラス成分がＬｉ２Ｏ−ＢａＯ−Ｔ
    ｉＯ２−ＳｉＯ２で現わされる組成物からなり、該組成
    物が０．０５〜１．０ｗｔ％の割合で含有されているこ
    とを特徴とする請求項１に記載の誘電体磁器組成物。
  3. 【請求項３】 前記ガラス成分がＢ２Ｏ３−ＳｉＯ２−
    ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，ＣａＯ，ＭｇＯ及
    びＺｎＯから選択された１種または２種以上の酸化物）
    で現わされ、Ｂ２Ｏ３とＳｉＯ２とＭＯとの組成範囲
    が、これらの組成をモル％で示す三角図における、前記
    Ｂ２Ｏ３が１モル％、前記ＳｉＯ２が８０モル％、前記
    ＭＯが１９モル％の組成を示す第一の点Ａと、前記Ｂ２
    Ｏ３が１モル％、前記ＳｉＯ２が３９モル％、前記ＭＯ
    が６０モル％の組成を示す第二の点Ｂと、前記Ｂ２Ｏ３
    が２９モル％、前記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが７
    ０モル％の組成を示す第三の点Ｃと、前記Ｂ２Ｏ３が９
    ０モル％、前記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが９モル
    ％の組成を示す第四の点Ｄと、前記Ｂ２Ｏ３が９０モル
    ％、前記ＳｉＯ２が９モル％、前記ＭＯが１モル％の組
    成を示す第五の点Ｅと、前記Ｂ２Ｏ３が１９モル％、前
    記ＳｉＯ２が８０モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を
    示す第六の点Ｆとをこの順に結ぶ６本の直線で囲まれた
    範囲内にある組成物からなり、該組成物が０．０５〜
    ５．０ｗｔ％の割合で含有されていることを特徴とする
    請求項１に記載の誘電体磁器組成物。
  4. 【請求項４】 前記ＳｉＯ２が０．２０〜４．０ｍｏｌ
    ％の割合で含有されていることを特徴とする請求項１に
    記載の誘電体磁器組成物。
  5. 【請求項５】 前記ガラス成分がＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２−
    ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，ＣａＯ，ＭｇＯ及
    びＺｎＯから選択された１種または２種以上の酸化物）
    で現わされ、Ｌｉ２ＯとＳｉＯ２とＭＯとの組成範囲
    が、これらの組成をモル％で示す三角図における、前記
    Ｌｉ２Ｏが１モル％、前記ＳｉＯ２が９４モル％、前記
    ＭＯが５モル％の組成を示す第七の点Ｇと、前記Ｌｉ２
    Ｏが１モル％、前記ＳｉＯ２が７９モル％、前記ＭＯが
    ２０モル％の組成を示す第八の点Ｈと、前記Ｌｉ２Ｏが
    １９モル％、前記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが８０
    モル％の組成を示す第九の点Ｉと、前記Ｌｉ２Ｏが８９
    モル％、前記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが１０モル
    ％の組成を示す第十の点Ｊと、前記Ｌｉ２Ｏが９０モル
    ％、前記ＳｉＯ２が９モル％、前記ＭＯが１モル％の組
    成を示す第十一の点Ｋと、前記Ｌｉ２Ｏが５モル％、前
    記ＳｉＯ２が９４モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を
    示す第十二の点Ｌとをこの順に結ぶ６本の直線で囲まれ
    た範囲内にある組成物からなり、該組成物が０．０５〜
    ５．０ｗｔ％の割合で含有されていることを特徴とする
    請求項１に記載の誘電体磁器組成物。
  6. 【請求項６】 Ｆｅ，Ｎｉ及びＣｕから選択された１種
    又は２種以上の酸化物が前記Ｍｎ，Ｖ，Ｃｒの酸化物と
    の合計で、各々ＦｅＯ，ＮｉＯ，ＣｕＯ，Ｍｎ２Ｏ３，
    Ｖ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３に換算して０．０４〜１．０ｍｏ
    ｌ％の範囲で含有されていることを特徴とする請求項１
    に記載の誘電体磁器組成物。
  7. 【請求項７】 誘電体磁器組成物からなる１又は２以上
    の誘電体磁器層と、この誘電体磁器層を挟持している少
    なくとも２以上の内部電極とを備え、前記誘電体磁器組
    成物が、Ｂａ，Ｔｉ及びＺｒの酸化物がＢａ（Ｔｉ
    １−ｘＺｒｘ）Ｏ ３（但し、Ｔｉ１−ｘＺｒｘにおける
    ｘは０．０５≦ｘ≦０．２６）に換算して１００ｍｏｌ
    ％、Ｒｅ（ＲｅはＳｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈ
    ｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｙから選択された１種又は２種
    以上）の酸化物がＲｅ２Ｏ３に換算して０．２５〜１．
    ５ｍｏｌ％、Ｍｇの酸化物がＭｇＯに換算して０．１〜
    ０．４ｍｏｌ％、Ｍｎ，Ｖ及びＣｒから選択された１種
    又は２種以上の酸化物が各々Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃ
    ｒ２Ｏ３に換算して０．０３〜０．６ｍｏｌ％、Ｍｏ及
    び／又はＷの酸化物が各々ＭｏＯ３，ＷＯ３に換算して
    ０．０２５〜０．３ｍｏｌ％の割合で含有され、更にＳ
    ｉＯ２又はＳｉＯ２を含むガラス成分が所定の割合で含
    有されている焼結体からなることを特徴とする磁器コン
    デンサ。
  8. 【請求項８】 前記ガラス成分がＬｉ２Ｏ−ＢａＯ−Ｔ
    ｉＯ２−ＳｉＯ２で現わされる組成物からなり、該組成
    物が０．０５〜１．０ｗｔ％の割合で含有されているこ
    とを特徴とする請求項７に記載の磁器コンデンサ。
  9. 【請求項９】 前記ガラス成分がＢ２Ｏ３−ＳｉＯ２−
    ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，ＣａＯ，ＭｇＯ及
    びＺｎＯから選択された１種または２種以上の酸化物）
    で現わされ、Ｂ２Ｏ３とＳｉＯ２とＭＯとの組成範囲
    が、これらの組成をモル％で示す三角図における、Ｂ２
    Ｏ３とＳｉＯ２とＭＯとの組成範囲が、これらの組成を
    モル％で示す三角図における、前記Ｂ２Ｏ３が１モル
    ％、前記ＳｉＯ２が８０モル％、前記ＭＯが１９モル％
    の組成を示す第一の点Ａと、前記Ｂ ２Ｏ３が１モル％、
    前記ＳｉＯ２が３９モル％、前記ＭＯが６０モル％の組
    成を示す第二の点Ｂと、前記Ｂ２Ｏ３が２９モル％、前
    記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが７０モル％の組成を
    示す第三の点Ｃと、前記Ｂ２Ｏ３が９０モル％、前記Ｓ
    ｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが９モル％の組成を示す第
    四の点Ｄと、前記Ｂ２Ｏ３が９０モル％、前記ＳｉＯ２
    が９モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を示す第五の点
    Ｅと、前記Ｂ２Ｏ３が１９モル％、前記ＳｉＯ２が８０
    モル％、前記ＭＯが１モル％の組成を示す第六の点Ｆと
    をこの順に結ぶ６本の直線で囲まれた範囲内にある組成
    物からなり、該組成物が０．０５〜５ｗｔ％の割合で含
    有されていることを特徴とする請求項７に記載の磁器コ
    ンデンサ。
  10. 【請求項１０】 前記ＳｉＯ２が０．２０〜４．０ｍｏ
    ｌ％の割合で含有されていることを特徴とする請求項７
    に記載の磁器コンデンサ。
  11. 【請求項１１】 前記ガラス成分がＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２
    −ＭＯ（但し、ＭＯはＢａＯ，ＳｒＯ，ＣａＯ，ＭｇＯ
    及びＺｎＯから選択された１種または２種以上の酸化
    物）で現わされ、Ｌｉ２ＯとＳｉＯ２とＭＯとの組成範
    囲が、これらの組成をモル％で示す三角図における、前
    記Ｌｉ２Ｏが１モル％、前記ＳｉＯ２が９４モル％、前
    記ＭＯが５モル％の組成を示す第七の点Ｇと、前記Ｌｉ
    ２Ｏが１モル％、前記ＳｉＯ２が７９モル％、前記ＭＯ
    が２０モル％の組成を示す第八の点Ｈと、前記Ｌｉ２Ｏ
    が１９モル％、前記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが８
    ０モル％の組成を示す第九の点Ｉと、前記Ｌｉ２Ｏが８
    ９モル％、前記ＳｉＯ２が１モル％、前記ＭＯが１０モ
    ル％の組成を示す第十の点Ｊと、前記Ｌｉ２Ｏが９０モ
    ル％、前記ＳｉＯ２が９モル％、前記ＭＯが１モル％の
    組成を示す第十一の点Ｋと、前記Ｌｉ２Ｏが５モル％、
    前記ＳｉＯ２が９４モル％、前記ＭＯが１モル％の組成
    を示す第十二の点Ｌとをこの順に結ぶ６本の直線で囲ま
    れた範囲内にある組成物からなり、該組成物が０．０５
    〜５．０ｗｔ％の割合で含有されていることを特徴とす
    る請求項７に記載の磁器コンデンサ。
  12. 【請求項１２】 前記誘電体磁器組成物中にＦｅ，Ｎｉ
    及びＣｕから選択された１種又は２種以上の酸化物が前
    記Ｍｎ，Ｖ，Ｃｒの酸化物との合計で、各々ＦｅＯ，Ｎ
    ｉＯ，ＣｕＯ，Ｍｎ２Ｏ３，Ｖ２Ｏ５，Ｃｒ２Ｏ３に換
    算して０．０４〜１．０ｍｏｌ％の範囲で含有されてい
    ることを特徴とする請求項７に記載の磁器コンデンサ。
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