JP2002220298A - ランガサイト型化合物単結晶 - Google Patents

ランガサイト型化合物単結晶

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JP2002220298A
JP2002220298A JP2001141136A JP2001141136A JP2002220298A JP 2002220298 A JP2002220298 A JP 2002220298A JP 2001141136 A JP2001141136 A JP 2001141136A JP 2001141136 A JP2001141136 A JP 2001141136A JP 2002220298 A JP2002220298 A JP 2002220298A
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Japan
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ltg
single crystal
langasite
type compound
diffraction peak
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JP2001141136A
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Hiroyuki Kawanaka
博之 川中
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Victor Company of Japan Ltd
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Victor Company of Japan Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 安価なランガサイト型化合物単結晶を提供す
る。 【解決手段】 La3Ta0.5(Ga1-xAlx5.514
なる化学式において、0<x≦0.5であるランガサイ
ト型化合物単結晶である。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ランガサイト型化
合物単結晶に係り、特に圧電材料として用いられるのに
材料コスト的に好適なランガサイト型化合物単結晶に関
するものである。
【0002】
【従来の技術】携帯電話やPHSなどの通信機器が急速
に普及しているが、これらのようなデジタル化が進む通
信機器分野においては、フィルタや振動子といった素子
の高性能化が要望されている。従来、例えば携帯電話用
のSAW(Surface Acoustic Wav
e)フィルタには、水晶振動子が多く用いられている
が、さらに、より広帯域で温度依存性の少ない小型化可
能な圧電材料が求められている。
【0003】これに対し、「Sov.Phys.Dok
l.Vol.27(6),June1982,p43
4:B.V.Mill et al」に記載されている
ように、ランガサイト型化合物であるCa3Ga2Ge4
14と同じ構造を有する多数の置換体材料が見出され、
新機能を有する圧電材料としての応用が期待されてい
る。特に、La3Ta0.5Ga5.514(以下単に、LT
Gともいう)は、その周波数温度依存性が極めて小さい
ことより、種々検討されているものである。
【0004】このLTGは酸化物であリ、この単結晶
は、原料として酸化ランタン(La23)、酸化タンタ
ル(Ta25)、酸化ガリュウム(Ga23)の酸化物
を原料として用い、これらの酸化物粉末を所定の割合で
混合し、焼成或いは溶融させた後、種結晶を用いてチョ
クラルスキー法により作製することができる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】ところで、LTG単結
晶の原料1kgの価格は、いずれも純度4Nとした場
合、La23(単価17円/g)が440gで約7,5
00円、Ta25(単価80円/g)が100gで約
8,000円、Ga23(単価120/g)が460g
で約55,000円であり、合計約70,500円とな
る。特に、比較的高価なGa23を多量に消費するた
め、LTG単結晶の製造コストを上昇させるといった問
題を生じていた。
【0006】そこで本発明は、上記課題を解決し、安価
なランガサイト型化合物単結晶を提供することを目的と
する。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の手段として、本発明は、La3Ta0.5(Ga1-x
x5.514なる化学式において、0<x≦0.5であ
ることを特徴とするランガサイト型化合物単結晶であ
る。
【0008】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につ
き、好ましい実施例により、図面を参照して説明する。
【0009】<実施例1>いずれも純度4NであるLa
23、Ta25、Ga23及びアルミナ(Al23
を、化学式La3Ta0.5(Ga0.9Al0.15.514
組成で全量が10gになるように秤量して原料とした。
この原料を湿式混合して混合物とし、この混合物をプレ
スして円板状の試料を作成し、この試料を焼成炉中で焼
成した。焼成条件は、次の通りである。焼成温度が14
50〜1550度で、焼成時間は1時間、焼成雰囲気は
空気中、昇温・降温速度は400度C/分とした。焼成
温度は10度刻みに設定し、各温度において試料の溶融
状態をしらべた。焼結が十分になされるように、試料が
溶融しない最高の温度で焼成した試料を以下の評価に用
いた。
【0010】得られた試料を粉末にし、X線回折を行
い、結晶構造を調べた。本実施例1の結晶からはLa3
Ta0.5Ga5.514(以下単に、LTGともいう)の回
折ピークが得られ、LTG以外の回折ピークは存在しな
かった。広角側(2θ=80度〜100度の範囲)の各
回折ピークより得られる格子定数の値を最小自乗法によ
り処理して、格子定数を得た。格子定数は、a=8.2
23オングストローム、c=5.115オングストロー
ムであった。なお、以下、単にオングストロームをAと
も表す。
【0011】格子定数a、cをそれぞれ図1、図2に示
す。ここで、図1は、La3Ta0.5(Ga1-xAlx
5.514において、xと、格子定数aおよび焼成による
生成相の関係を示すグラフであリ、図2は、La3Ta
0.5(Ga1-xAlx5.514において、xと、格子定数
cおよび焼成による生成相の関係を示すグラフである。
【0012】<実施例2>実施例1において、La
23、Ta25、Ga23及びAl23を、化学式La
3Ta0.5(Ga0.8Al0.25.514の組成になるよう
に秤量して原料とした以外は、実施例1と同様に実施例
2の試料を得、X線回折を行った。LTGの回折ピーク
が得られ、LTG以外の回折ピークは存在しなかった。
格子定数は、a=8.215A(図1に示す)、c=
5.108A(図2に示す)であった。
【0013】<実施例3>実施例1において、La
23、Ta25、Ga23及びAl23を、化学式La
3Ta0.5(Ga0.7Al0.35.514の組成になるよう
に秤量して原料とした以外は、実施例1と同様に実施例
3の試料を得、X線回折を行った。LTGの回折ピーク
が得られ、LTG以外の回折ピークは存在しなかった。
格子定数はa=8.203A(図1に示す)、c=5.
097A(図2に示す)であった。
【0014】<実施例4>実施例1において、La
23、Ta25、Ga23及びAl23を、化学式La
3Ta0.5(Ga0.6Al0.45.514の組成になるよう
に秤量して原料とした以外は、実施例1と同様に実施例
4の試料を得、X線回折を行った。LTGの回折ピーク
が得られ、LTG以外の回折ピークは存在しなかった。
格子定数はa=8.196A(図1に示す)、c=5.
087A(図2に示す)であった。
【0015】<実施例5>実施例1において、La
23、Ta25、Ga23及びAl23を、化学式La
3Ta0.5(Ga0.5Al0.55.514の組成になるよう
に秤量して原料とした以外は、実施例1と同様に実施例
5の試料を得、X線回折を行った。LTGの回折ピーク
が得られ、LTG以外の回折ピークは存在しなかった。
格子定数はa=8.195A(図1に示す)、c=5.
084A(図2に示す)であった。
【0016】さらに、化学式La3Ta0.5(Ga0.5
0.55.514の組成になるように、La23を14
7.03g、Ta25を33.24g、Ga23を7
7.54g及びAl23を42.18g、それぞれ秤量
して、十分に乾式混合して原料とし、この原料を外径5
0mm、高さ50mmのIr製るつぼに充填し、高周波
誘導加熱で溶解し、チョクラルスキー法により、単結晶
を作成した。
【0017】単結晶作成条件は、次の通りである。引き
上げ速度:1.5mm/h、結晶回転数:10rpm、
雰囲気:酸素2%+窒素98%、引き上げ方向:種結晶
を用い<001>方位に引き上げ。得られた単結晶は直
径約24mm、長さ80mmで全体が3回回転対称を示
し、透明でクラックのない良質のものであった。
【0018】<実施例6>実施例1において、La
23、Ta25、及びGa23を、化学式La3Ta0 .5
Ga5.514の組成になるように秤量して原料とした以
外は、実施例1と同様に実施例61の試料を得、X線回
折を行った。LTGの回折ピークが得られ、LTG以外
の回折ピークは存在しなかった。格子定数はa=8.2
33A(図1に示す)、c=5.125A(図2に示
す)であった。なお、この化学量論組成において、良質
の単結晶がチョクラルスキー法で得られている。
【0019】<比較例1>実施例1において、La
23、Ta25、Ga23及びAl23を、化学式La
3Ta0.5(Ga0.4Al0.65.514の組成になるよう
に秤量して原料とした以外は、実施例1と同様に比較例
1の試料を得、X線回折を行った。LTGの回折ピーク
とともに、LTG以外の回折ピークが存在した。LTG
とは異なる異相が存在する。ここで,異相はLaAlO
3やGa23等である。LTG相の格子定数はa=8.
197A(図1に示す)、c=5.084A(図2に示
す)であった。
【0020】<比較例2>実施例1において、La
23、Ta25、Ga23及びAl23を、化学式La
3Ta0.5(Ga0.3Al0.75.514の組成になるよう
に秤量して原料とした以外は、実施例1と同様に比較例
2の試料を得、X線回折を行った。LTGの回折ピーク
とともに、LTG以外の回折ピークが存在した。LTG
とは異なる異相が存在する。ここで,異相はLaAlO
3やGa23等である。LTG相の格子定数はa=8.
194A(図1に示す)、c=5.086A(図2に示
す)であった。
【0021】<比較例3>実施例1において、La
23、Ta25、Ga23及びAl23を、化学式La
3Ta0.5(Ga0.1Al0.95.514の組成になるよう
に秤量して原料とした以外は、実施例1と同様に比較例
3の試料を得、X線回折を行った。LTGの回折ピーク
とともに、LTG以外の回折ピークが存在した。LTG
とは異なる異相が存在する。ここで,異相はLaAlO
3やGa23等である。LTG相の格子定数はa=8.
195A(図1に示す)、c=5.084A(図2に示
す)であった。なお、実施例1〜5および比較例1〜3
において、各試料が溶融した溶融温度および評価に用い
た試料を焼結した焼成温度を表1に示す。
【0022】
【表1】
【0023】ランガサイト型化合物であるLa3Ta0.5
Ga5.514において、GaをAlで置換して行くと、
すなわちLa3Ta0.5(Ga1-xAlx5.514におい
て、xの値を変化させて行くと、上述したように,且つ
図1及び2に示すように、xが0から0.5の範囲内
で、ランガサイト型結晶構造を維持するとともに単結晶
を作成できることが分かる。xが0.6以上になるとラ
ンガサイト型の相と異相が共存するようになってくる。
【0024】GaとAlは外殻電子数が同一である同属
元素であり、そのイオン半径はAlのほうが小さいの
で、GaのAlによる置換が可能であると同時に、置換
量が増加するに従い、ランガサイト型の結晶格子は小さ
くなると考えられる。格子定数の変化が直線的であるこ
とより判断すると、xが0〜0.5の範囲においても、
GaのAlによる置換は良好になされているものであ
る。
【0025】ここで、LTG結晶の原料価格を比較する
と、純度4Nのアルミナ(Al23)の単価は5円/g
であるので(上述のように、La23:単価17円/
g、Ta25:単価80円/g、Ga23:単価120
/gである)、La3Ta0.5(Ga1-xAlx5.514
において、x=0のときは、1kg当たりの原料費は7
0,500円であり、x=0.5のときは、1kg当た
りの原料費は44,150円となり、GaをAlで半分
置換すると原料費は約37%のコストダウンになる。な
お、アルミナは高純度のものを容易に入手可能である。
【0026】また、La3Ta0.5(Ga1-xAlx5.5
14なる化学式において、0<x≦0.5において、ラ
ンガサイト型化合物を構成し、これは、用途により単結
晶でも多結晶でも用いることができる。
【0027】
【発明の効果】以上説明したように、本発明のランガサ
イト型化合物単結晶は、La3Ta0.5(Ga1-xAlx
5.514なる化学式において、0<x≦0.5であるこ
とにより、安価なランガサイト型化合物単結晶を提供す
ることができるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図1】La3Ta0.5(Ga1-xAlx5.514におい
て、xと、格子定数aおよび焼成による生成相の関係を
示すグラフである。
【図2】La3Ta0.5(Ga1-xAlx5.514におい
て、xと、格子定数cおよび焼成による生成相の関係を
示すグラフである。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】La3Ta0.5(Ga1-xAlx5.514
    る化学式において、0<x≦0.5であることを特徴と
    するランガサイト型化合物単結晶。
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