JP2002105223A - ペーパーフリープリプレグ及びその製造方法 - Google Patents
ペーパーフリープリプレグ及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 離型紙のないプリプレグを提供する。
【解決手段】 未硬化マトリックス樹脂を強化繊維に含
浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱可塑性
樹脂フィルムを貼着してペーパーフリープリプレグを構
成する。前記熱可塑性樹脂フィルムは、ナイロン１２フ
ィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ放電処理
したポリエチレンテレフタレートフィルム、又は両面を
コロナ放電処理したポリブチレンテレフタレートフィル
ムが好ましい。
浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱可塑性
樹脂フィルムを貼着してペーパーフリープリプレグを構
成する。前記熱可塑性樹脂フィルムは、ナイロン１２フ
ィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ放電処理
したポリエチレンテレフタレートフィルム、又は両面を
コロナ放電処理したポリブチレンテレフタレートフィル
ムが好ましい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は離型紙を有さないプ
リプレグに関し、更に詳述すれば未硬化エポキシ樹脂等
をマトリックス樹脂として含浸させた強化繊維マトリッ
クス層の片面に熱可塑性樹脂フィルムを貼着してなり、
使用時に熱可塑性樹脂フィルムを剥離することなく積層
して成形体を製造することのできるペーパーフリープリ
プレグ、その製造方法、及び前記成形体に関する。
リプレグに関し、更に詳述すれば未硬化エポキシ樹脂等
をマトリックス樹脂として含浸させた強化繊維マトリッ
クス層の片面に熱可塑性樹脂フィルムを貼着してなり、
使用時に熱可塑性樹脂フィルムを剥離することなく積層
して成形体を製造することのできるペーパーフリープリ
プレグ、その製造方法、及び前記成形体に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、強化繊維に熱硬化性樹脂を含浸さ
せてシート状に形成したプリプレグは、繊維強化プラス
ティック製品の材料として航空機、ゴルフシャフト、釣
竿、等の製造に用いられ、更にはコンクリート橋梁、建
築物の補強等に用いられている。
せてシート状に形成したプリプレグは、繊維強化プラス
ティック製品の材料として航空機、ゴルフシャフト、釣
竿、等の製造に用いられ、更にはコンクリート橋梁、建
築物の補強等に用いられている。
【０００３】前記プリプレグは保管や移送の際にプリプ
レグ同士が固着しないように、通常その表面に離型紙が
貼着されている。そして、プリプレグの使用に際して
は、前記離型紙はプリプレグから剥離されて廃棄物とさ
れる。
レグ同士が固着しないように、通常その表面に離型紙が
貼着されている。そして、プリプレグの使用に際して
は、前記離型紙はプリプレグから剥離されて廃棄物とさ
れる。
【０００４】しかしながら、前記離型紙は比較的硬く、
しかも剥離後はかなり嵩張り、更には難燃性の材質のも
のが多いため、プリプレグの使用に際し発生する廃棄物
としての離型紙の処分方法が重要な問題となっている。
しかも剥離後はかなり嵩張り、更には難燃性の材質のも
のが多いため、プリプレグの使用に際し発生する廃棄物
としての離型紙の処分方法が重要な問題となっている。
【０００５】この問題を解決するものとして、特開平１
０−２９８３１５号公報には、シート状に引き揃えた長
繊維或は織物に熱硬化性樹脂を含浸してなるプリプレグ
であって、少なくともその片面に高分子フィルムが張ら
れてなるプリプレグが開示されている。このプリプレグ
は、その使用時に、高分子フィルムが剥離されて使用に
供される。そして、剥離した高分子フィルムは廃棄され
る。同公報によれば、前記剥離した高分子フイルムは柔
軟であり、離型紙のように嵩張らないので、従来の離型
紙の持つ問題は解決されるとしている。
０−２９８３１５号公報には、シート状に引き揃えた長
繊維或は織物に熱硬化性樹脂を含浸してなるプリプレグ
であって、少なくともその片面に高分子フィルムが張ら
れてなるプリプレグが開示されている。このプリプレグ
は、その使用時に、高分子フィルムが剥離されて使用に
供される。そして、剥離した高分子フィルムは廃棄され
る。同公報によれば、前記剥離した高分子フイルムは柔
軟であり、離型紙のように嵩張らないので、従来の離型
紙の持つ問題は解決されるとしている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記公
報で開示されたプリプレグの場合においても、高分子フ
ィルムの廃棄物が発生する点では従来技術と同様であ
り、程度の差はあれ、離型紙を用いる従来のプリプレグ
の有する問題の根本的な解決にはなっていない。
報で開示されたプリプレグの場合においても、高分子フ
ィルムの廃棄物が発生する点では従来技術と同様であ
り、程度の差はあれ、離型紙を用いる従来のプリプレグ
の有する問題の根本的な解決にはなっていない。
【０００７】本発明は上記事情に鑑みなされたもので、
その目的とするところは、使用に際し、離型紙等の廃棄
物の発生がないプリプレグ、その製造方法、及び同プリ
プレグを用いる成形体の製造方法を提供することにあ
る。
その目的とするところは、使用に際し、離型紙等の廃棄
物の発生がないプリプレグ、その製造方法、及び同プリ
プレグを用いる成形体の製造方法を提供することにあ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成する本発
明は、以下に記載するものである。
明は、以下に記載するものである。
【０００９】〔１〕 未硬化マトリックス樹脂を強化繊
維に含浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱
可塑性樹脂フィルムを貼着してなるペーパーフリープリ
プレグであって、前記熱可塑性樹脂フィルムがポリアミ
ド１２フィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ
放電処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、又
は両面をコロナ放電処理したポリブチレンテレフタレー
トフィルムであることを特徴とするペーパーフリープリ
プレグ。
維に含浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱
可塑性樹脂フィルムを貼着してなるペーパーフリープリ
プレグであって、前記熱可塑性樹脂フィルムがポリアミ
ド１２フィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ
放電処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、又
は両面をコロナ放電処理したポリブチレンテレフタレー
トフィルムであることを特徴とするペーパーフリープリ
プレグ。
【００１０】〔２〕 〔１〕のペーパーフリープリプレ
グを複数積層して硬化させた成形体の曲げ破壊様式が完
全破壊で、層間剪断強度試験の破壊様式が塑性変形であ
ることを特徴とするペーパーフリープリプレグ。
グを複数積層して硬化させた成形体の曲げ破壊様式が完
全破壊で、層間剪断強度試験の破壊様式が塑性変形であ
ることを特徴とするペーパーフリープリプレグ。
【００１１】〔３〕 未硬化マトリックス樹脂を強化繊
維に含浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱
可塑性樹脂フィルムを貼着してなるペーパーフリープリ
プレグであって、前記ペーパーフリープリプレグを複数
積層して硬化させた成形体の曲げ破壊様式が完全破壊
で、層間剪断強度試験の破壊様式が塑性変形であること
を特徴とするペーパーフリープリプレグ。
維に含浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱
可塑性樹脂フィルムを貼着してなるペーパーフリープリ
プレグであって、前記ペーパーフリープリプレグを複数
積層して硬化させた成形体の曲げ破壊様式が完全破壊
で、層間剪断強度試験の破壊様式が塑性変形であること
を特徴とするペーパーフリープリプレグ。
【００１２】〔４〕 熱可塑性樹脂フィルムがポリアミ
ド１２フィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ
放電処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、又
は両面をコロナ放電処理したポリブチレンテレフタレー
トフィルムである〔３〕に記載のペーパーフリープリプ
レグ。
ド１２フィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ
放電処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、又
は両面をコロナ放電処理したポリブチレンテレフタレー
トフィルムである〔３〕に記載のペーパーフリープリプ
レグ。
【００１３】〔５〕 強化繊維が炭素繊維、ガラス繊
維、又はアラミド繊維である〔１〕乃至〔４〕のいずれ
かに記載のペーパーフリープリプレグ。
維、又はアラミド繊維である〔１〕乃至〔４〕のいずれ
かに記載のペーパーフリープリプレグ。
【００１４】〔６〕 マトリックス樹脂がエポキシ樹脂
である〔１〕乃至〔４〕のいずれかに記載のペーパーフ
リープリプレグ。
である〔１〕乃至〔４〕のいずれかに記載のペーパーフ
リープリプレグ。
【００１５】〔７〕 〔１〕乃至〔４〕の何れかに記載
のペーパーフリープリプレグを２以上積層して加熱する
ことを特徴とする硬化マトリックス樹脂間に熱可塑性樹
脂フィルムを介装してなる成形体の製造方法。
のペーパーフリープリプレグを２以上積層して加熱する
ことを特徴とする硬化マトリックス樹脂間に熱可塑性樹
脂フィルムを介装してなる成形体の製造方法。
【００１６】〔８〕 ２枚の離型紙の少なくとも１枚に
未硬化マトリックス樹脂を塗布し、前記離型紙の未硬化
マトリックス樹脂塗布面を内側にしてこれら２枚の離型
紙の間に強化繊維を挟み込む工程と、前記挟み込んだ強
化繊維を離型紙の外方から加熱下に加圧して強化繊維に
未硬化マトリックス樹脂を含浸させる工程と、離型紙を
未硬化マトリックス樹脂から剥離すると共に前記剥離し
た一方の未硬化マトリックス樹脂表面に熱可塑性樹脂フ
ィルムを積層する事を特徴とするペーパーフリープリプ
レグの製造方法。
未硬化マトリックス樹脂を塗布し、前記離型紙の未硬化
マトリックス樹脂塗布面を内側にしてこれら２枚の離型
紙の間に強化繊維を挟み込む工程と、前記挟み込んだ強
化繊維を離型紙の外方から加熱下に加圧して強化繊維に
未硬化マトリックス樹脂を含浸させる工程と、離型紙を
未硬化マトリックス樹脂から剥離すると共に前記剥離し
た一方の未硬化マトリックス樹脂表面に熱可塑性樹脂フ
ィルムを積層する事を特徴とするペーパーフリープリプ
レグの製造方法。
【００１７】
【作用】本発明のプリプレグは、未硬化マトリックス樹
脂を強化繊維に含浸させてなる強化繊維マトリックス層
の片面に熱可塑性樹脂フィルムを貼着してある。前記熱
可塑性樹脂フィルムは、本発明プリプレグを保管したり
移送したりしている間はプリプレグ同士の固着を防止す
る離型紙の作用を奏する。
脂を強化繊維に含浸させてなる強化繊維マトリックス層
の片面に熱可塑性樹脂フィルムを貼着してある。前記熱
可塑性樹脂フィルムは、本発明プリプレグを保管したり
移送したりしている間はプリプレグ同士の固着を防止す
る離型紙の作用を奏する。
【００１８】また、本発明のプリプレグを使用する際に
は、熱可塑性樹脂フィルムを剥離することなく使用す
る。例えば、複数の本発明プリプレグを積層後、加熱硬
化させて成形体を製造する場合、熱可塑性樹脂フィルム
はマトリックス樹脂層と接着性が良いので、強固にマト
リックス樹脂層に融着し、若しくは接着し、成形体の構
成自体になる。このため、従来のプリプレグのように、
その使用に際し離型紙や高分子フィルム等の廃棄物の発
生がない。
は、熱可塑性樹脂フィルムを剥離することなく使用す
る。例えば、複数の本発明プリプレグを積層後、加熱硬
化させて成形体を製造する場合、熱可塑性樹脂フィルム
はマトリックス樹脂層と接着性が良いので、強固にマト
リックス樹脂層に融着し、若しくは接着し、成形体の構
成自体になる。このため、従来のプリプレグのように、
その使用に際し離型紙や高分子フィルム等の廃棄物の発
生がない。
【００１９】
【発明の実施の形態】図１は本発明プリプレグの一例を
示す概略図である。図１中、１００はプリプレグで、強
化繊維マトリックス層２の片面に熱可塑性樹脂フィルム
４を貼着してなる。
示す概略図である。図１中、１００はプリプレグで、強
化繊維マトリックス層２の片面に熱可塑性樹脂フィルム
４を貼着してなる。
【００２０】前記強化繊維マトリックス層２は強化繊維
６に未硬化マトリックス樹脂８を含浸させてなる。
６に未硬化マトリックス樹脂８を含浸させてなる。
【００２１】前記強化繊維マトリックス層２を構成する
強化繊維６としては、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド
繊維、ボロン繊維、金属繊維等の通常のプリプレグに用
いる強化繊維が使用できる。また、これら強化繊維の形
態は、一方向に引き揃えたもの又は多方向に引き揃えた
もの、織物、編物、マット等の任意の加工品が利用でき
る。
強化繊維６としては、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド
繊維、ボロン繊維、金属繊維等の通常のプリプレグに用
いる強化繊維が使用できる。また、これら強化繊維の形
態は、一方向に引き揃えたもの又は多方向に引き揃えた
もの、織物、編物、マット等の任意の加工品が利用でき
る。
【００２２】強化繊維６に含浸させる未硬化マトリック
ス樹脂としては、通常のプリプレグ製造に用いる熱硬化
性樹脂が利用できる。具体的にはエポキシ樹脂、不飽和
ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂等が例示できる
が、前記熱可塑性樹脂フィルムとの親和性の観点から、
特にエポキシ樹脂が好ましい。
ス樹脂としては、通常のプリプレグ製造に用いる熱硬化
性樹脂が利用できる。具体的にはエポキシ樹脂、不飽和
ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂等が例示できる
が、前記熱可塑性樹脂フィルムとの親和性の観点から、
特にエポキシ樹脂が好ましい。
【００２３】強化繊維６に含浸させる未硬化マトリック
ス樹脂の割合は、強化繊維マトリックス層２に対して１
０−５０質量％が好ましく、特に１５−３０質量％が好
ましい。
ス樹脂の割合は、強化繊維マトリックス層２に対して１
０−５０質量％が好ましく、特に１５−３０質量％が好
ましい。
【００２４】前記強化繊維マトリックス層２の片面に貼
着する熱可塑性樹脂フィルム４としては、以下に述べる
性質を具備するものが好ましい。（１）ガラス転移温度
（Ｔｇ）が８０℃以下で、実使用温度（５−３５℃）で
振動損失係数が大きいこと、（２）吸水率が１質量％以
下であること、（３）プリプレグの硬化温度（９０−１
８０℃）において熱収縮が少ないこと、（４）厚さは１
０−１００μｍが好ましい。
着する熱可塑性樹脂フィルム４としては、以下に述べる
性質を具備するものが好ましい。（１）ガラス転移温度
（Ｔｇ）が８０℃以下で、実使用温度（５−３５℃）で
振動損失係数が大きいこと、（２）吸水率が１質量％以
下であること、（３）プリプレグの硬化温度（９０−１
８０℃）において熱収縮が少ないこと、（４）厚さは１
０−１００μｍが好ましい。
【００２５】上記性質を具備する熱可塑性樹脂フィルム
４としては、具体的にはナイロン１２、アイオノマー、
両面をコロナ放電処理したポリエチレンテレフタレート
（ＰＥＴ）、両面をコロナ放電処理したポリブチレンテ
レフタレート（ＰＢＴ）等が例示できる。
４としては、具体的にはナイロン１２、アイオノマー、
両面をコロナ放電処理したポリエチレンテレフタレート
（ＰＥＴ）、両面をコロナ放電処理したポリブチレンテ
レフタレート（ＰＢＴ）等が例示できる。
【００２６】熱可塑性樹脂フィルムのコロナ放電処理条
件は、フィルムの幅、厚さ、及び処理速度によって異な
るが、一般に単位時間、単位面積あたりの電力値で表す
ことができる。放電量として、３０−５０Ｗ／ｍ2・ｍ
ｉｎの範囲が好ましい。
件は、フィルムの幅、厚さ、及び処理速度によって異な
るが、一般に単位時間、単位面積あたりの電力値で表す
ことができる。放電量として、３０−５０Ｗ／ｍ2・ｍ
ｉｎの範囲が好ましい。
【００２７】熱可塑性樹脂フィルムの表面をコロナ放電
処理することによってフィルム表面に、極性基（例え
ば、−ＯＨ基、−ＣＯＯＨ基、＝ＣＯ基等）を形成さ
せ、熱可塑性樹脂フィルムのエポキシ樹脂に対する化学
的親和力を高めることができ、これにより熱可塑性樹脂
フィルムとエポキシ樹脂との接着性を高めることができ
る。
処理することによってフィルム表面に、極性基（例え
ば、−ＯＨ基、−ＣＯＯＨ基、＝ＣＯ基等）を形成さ
せ、熱可塑性樹脂フィルムのエポキシ樹脂に対する化学
的親和力を高めることができ、これにより熱可塑性樹脂
フィルムとエポキシ樹脂との接着性を高めることができ
る。
【００２８】次に、本発明プリプレグの好ましい製造方
法の一例につき、説明する。
法の一例につき、説明する。
【００２９】先ず、２個の離型紙ロールからそれぞれ離
型紙を連続的に繰出し、その片面にそれぞれ未硬化マト
リックス樹脂をコーターを用いて塗布する。次いで、前
記マトリックス樹脂を塗布した離型紙のマトリックス樹
脂塗布面を互いに対向させた状態で、２枚の離型紙の間
に強化繊維ロールから繰出した強化繊維を連続的に送り
込む。
型紙を連続的に繰出し、その片面にそれぞれ未硬化マト
リックス樹脂をコーターを用いて塗布する。次いで、前
記マトリックス樹脂を塗布した離型紙のマトリックス樹
脂塗布面を互いに対向させた状態で、２枚の離型紙の間
に強化繊維ロールから繰出した強化繊維を連続的に送り
込む。
【００３０】次いで、上記強化繊維を介装した２枚の離
型紙をホットローラーに送り、加熱下に押圧する事によ
り、マトリックス樹脂を強化繊維に含浸させる。その
後、上面の離型紙をマトリクス樹脂表面から剥離して上
面回収ローラーに巻取り、回収する。
型紙をホットローラーに送り、加熱下に押圧する事によ
り、マトリックス樹脂を強化繊維に含浸させる。その
後、上面の離型紙をマトリクス樹脂表面から剥離して上
面回収ローラーに巻取り、回収する。
【００３１】その後、下面の離型紙をマトリクス樹脂表
面から剥離して下面回収ローラーに巻取ると共に、熱可
塑性樹脂フィルムを熱可塑性樹脂フィルムロールから繰
出し、前記下面の離型紙を剥離したマトリックス樹脂表
面に熱圧着する。またマトリックス樹脂の上面には保護
用フィルムロールから供給する保護用フィルムを常温下
で圧着する。その後適当な寸法に裁断することにより、
本発明プリプレグを得る。なお、保護用フィルムはプリ
プレグの製造後、任意の時に剥離できる。また、プリプ
レグを使用する直前に剥離しても良い。
面から剥離して下面回収ローラーに巻取ると共に、熱可
塑性樹脂フィルムを熱可塑性樹脂フィルムロールから繰
出し、前記下面の離型紙を剥離したマトリックス樹脂表
面に熱圧着する。またマトリックス樹脂の上面には保護
用フィルムロールから供給する保護用フィルムを常温下
で圧着する。その後適当な寸法に裁断することにより、
本発明プリプレグを得る。なお、保護用フィルムはプリ
プレグの製造後、任意の時に剥離できる。また、プリプ
レグを使用する直前に剥離しても良い。
【００３２】上記例においては、２枚の離型紙の両方に
未硬化マトリックス樹脂を塗布したが、これに限られ
ず、一方の離型紙だけに未硬化マトリックス樹脂を塗布
するようにしても良い。
未硬化マトリックス樹脂を塗布したが、これに限られ
ず、一方の離型紙だけに未硬化マトリックス樹脂を塗布
するようにしても良い。
【００３３】次に、前記プリプレグを用いて成形体を製
造する場合につき説明する。
造する場合につき説明する。
【００３４】図２は、本発明プリプレグを複数枚（本図
においては３枚）積層して成形体を製造した状態を示
す。即ち、強化繊維マトリックス層２ａと熱可塑性樹脂
フィルム４ａとからなる第１の本発明プリプレグ３００
ａを用意し、その上に順次、強化繊維マトリックス層２
ｂと熱可塑性樹脂フィルム４ｂとからなる第２の本発明
プリプレグ３００ｂ、強化繊維マトリックス層２ｃと熱
可塑性樹脂フィルム４ｃとからなる第３の本発明プリプ
レグ３００ｃを積層する。
においては３枚）積層して成形体を製造した状態を示
す。即ち、強化繊維マトリックス層２ａと熱可塑性樹脂
フィルム４ａとからなる第１の本発明プリプレグ３００
ａを用意し、その上に順次、強化繊維マトリックス層２
ｂと熱可塑性樹脂フィルム４ｂとからなる第２の本発明
プリプレグ３００ｂ、強化繊維マトリックス層２ｃと熱
可塑性樹脂フィルム４ｃとからなる第３の本発明プリプ
レグ３００ｃを積層する。
【００３５】最後に、熱可塑性樹脂フィルムを貼着して
いないプリプレグ４００を積層する。この積層体を加熱
することにより、本発明プリプレグ成形体を得ることが
できる。
いないプリプレグ４００を積層する。この積層体を加熱
することにより、本発明プリプレグ成形体を得ることが
できる。
【００３６】加熱は９０−１８０℃が好ましい。この温
度に加熱することにより、熱可塑性樹脂フィルムがナイ
ロン１２のような比較的低融点のフィルムの場合は強化
繊維マトリックス層と融着して強固に接合するものであ
る。また、熱可塑性樹脂フィルムがポリエチレンテレフ
タレート、ポリブチレンテレフタレートのような比較的
高融点のフィルムの場合は、表面がコロナ放電処理をし
てあるため、強化繊維マトリックス層と強固に接着する
ものである。
度に加熱することにより、熱可塑性樹脂フィルムがナイ
ロン１２のような比較的低融点のフィルムの場合は強化
繊維マトリックス層と融着して強固に接合するものであ
る。また、熱可塑性樹脂フィルムがポリエチレンテレフ
タレート、ポリブチレンテレフタレートのような比較的
高融点のフィルムの場合は、表面がコロナ放電処理をし
てあるため、強化繊維マトリックス層と強固に接着する
ものである。
【００３７】なお、加熱に際しては、減圧にして脱気を
しながら押圧する事が好ましい。このようにすることに
より、内部に気泡を包含する欠陥成形体の発生を防止で
きる。
しながら押圧する事が好ましい。このようにすることに
より、内部に気泡を包含する欠陥成形体の発生を防止で
きる。
【００３８】減圧度は（−０．０８７）〜（−０．１０
１）ＭＰａが好ましい。
１）ＭＰａが好ましい。
【００３９】なお、本例においては、最後に積層するプ
リプレグとして熱可塑性樹脂フィルムを貼着していない
プリプレグ４００を用いたが、得られる成形体の表面に
熱可塑性樹脂フィルムが露出していても良い用途の場合
は、熱可塑性樹脂フィルムを貼着していないプリプレグ
４００を積層しなくても良い。
リプレグとして熱可塑性樹脂フィルムを貼着していない
プリプレグ４００を用いたが、得られる成形体の表面に
熱可塑性樹脂フィルムが露出していても良い用途の場合
は、熱可塑性樹脂フィルムを貼着していないプリプレグ
４００を積層しなくても良い。
【００４０】また、構造物の補強等に本発明プリプレグ
を用いる場合は、補強部分に本発明プリプレグを順次積
層後、加熱することにより補強できる。
を用いる場合は、補強部分に本発明プリプレグを順次積
層後、加熱することにより補強できる。
【００４１】上記のようにして製造した成形体は、曲げ
破壊様式が完全破壊で、層間剪断強度試験の破壊様式が
塑性変形である。
破壊様式が完全破壊で、層間剪断強度試験の破壊様式が
塑性変形である。
【００４２】
【実施例】以下、実施例により本発明を更に具体的に説
明する。 （実施例１−５、比較例１−４）ＡＲＡＬＤＩＴＥ（商
品名 ＥＰＮ１１３８ フェノールノボラック型エポキ
シ樹脂 旭化成エポキシ（株）製）７０重量部、ＡＲＡ
ＬＤＩＴＥ（商品名 ＡＥＲ６００２ ビスフェノール
Ａ型エポキシ樹脂 旭化成エポキシ（株）製）３０重量
部と、ジシアンジアミド３重量部と、及び３（３、４‐
ジクロロフェニル）‐１，１‐ジメチル尿素５重量部と
をロールミル装置を用いて均一に混合して、一液硬化型
エポキシ樹脂組成物を得た。
明する。 （実施例１−５、比較例１−４）ＡＲＡＬＤＩＴＥ（商
品名 ＥＰＮ１１３８ フェノールノボラック型エポキ
シ樹脂 旭化成エポキシ（株）製）７０重量部、ＡＲＡ
ＬＤＩＴＥ（商品名 ＡＥＲ６００２ ビスフェノール
Ａ型エポキシ樹脂 旭化成エポキシ（株）製）３０重量
部と、ジシアンジアミド３重量部と、及び３（３、４‐
ジクロロフェニル）‐１，１‐ジメチル尿素５重量部と
をロールミル装置を用いて均一に混合して、一液硬化型
エポキシ樹脂組成物を得た。
【００４３】この一液硬化型エポキシ樹脂組成物を使用
して、表１に示すプリプレグの樹脂含有量となるよう
に、フィルムコーター装置にて離型紙片面に所定量の樹
脂をコーティングして含浸用のレジンフィルムを作製し
た。
して、表１に示すプリプレグの樹脂含有量となるよう
に、フィルムコーター装置にて離型紙片面に所定量の樹
脂をコーティングして含浸用のレジンフィルムを作製し
た。
【００４４】連続炭素繊維束ＢＥＳＦＩＧＨＴ（商品名
ＵＴ５００−１２Ｋ 東邦レーヨン（株）製、フィラ
メント数１２０００本、引張強度４８１０ＭＰａ、引張
弾性率２４０ＧＰａ）７８本を一方向に互いに平行に並
べてシート状連続炭素繊維集合体とした。
ＵＴ５００−１２Ｋ 東邦レーヨン（株）製、フィラ
メント数１２０００本、引張強度４８１０ＭＰａ、引張
弾性率２４０ＧＰａ）７８本を一方向に互いに平行に並
べてシート状連続炭素繊維集合体とした。
【００４５】その後、互いに樹脂塗布面を対向させた２
枚の前記レジンフィルムにより、上下から該シート状連
続炭素繊維集合体挟み込むようにレジンフィルムを導入
した。
枚の前記レジンフィルムにより、上下から該シート状連
続炭素繊維集合体挟み込むようにレジンフィルムを導入
した。
【００４６】これらをホットローラー間に通し、温度１
００℃、圧力０．２９ＭＰａで樹脂を該シート状連続炭
素繊維集合体に含浸させた後、上面のレジンフィルムの
離型紙を剥がし、該離型紙をローラーに巻き取った。次
いで、下面のレジンフィルムの離型紙を剥がし、該離型
紙をローラーに巻き取った。下面のレジンフィルムの離
型紙を剥がすとほぼ同時に、表１に示す熱可塑性樹脂フ
ィルムを下面に連続的に貼付けた。
００℃、圧力０．２９ＭＰａで樹脂を該シート状連続炭
素繊維集合体に含浸させた後、上面のレジンフィルムの
離型紙を剥がし、該離型紙をローラーに巻き取った。次
いで、下面のレジンフィルムの離型紙を剥がし、該離型
紙をローラーに巻き取った。下面のレジンフィルムの離
型紙を剥がすとほぼ同時に、表１に示す熱可塑性樹脂フ
ィルムを下面に連続的に貼付けた。
【００４７】次いで、上面に保護用のポリエチレンフィ
ルムを連続的に貼り付けた。次いで、前記樹脂を含浸し
たシート状連続炭素繊維集合体と熱可塑性樹脂フィルム
とポリエチレンフィルムを一対のローラーに送り、ロー
ラー間で常温で圧着し、幅５００ｍｍの一方向のプリプ
レグを得た。
ルムを連続的に貼り付けた。次いで、前記樹脂を含浸し
たシート状連続炭素繊維集合体と熱可塑性樹脂フィルム
とポリエチレンフィルムを一対のローラーに送り、ロー
ラー間で常温で圧着し、幅５００ｍｍの一方向のプリプ
レグを得た。
【００４８】同様にして表１、２に示す構成のプリプレ
グ（実施品１−５、比較品１−４）を得た。
グ（実施品１−５、比較品１−４）を得た。
【００４９】なお、使用した熱可塑性樹脂フィルムは以
下のものである。
下のものである。
【００５０】ナイロン１２フィルム： ダイセル化学工
業（株）製 ダイアミド２４０１、厚さ３０μｍ、融点
８０〜１１５℃、 両面コロナ放電処理なし ポリエチレンテレフタレートフィルム：ユニチカ製 エ
ンプレット ポリブチレンテレフタレートフィルム：ダイセル化学工
業製 サーモライト２８１０ また、コロナ放電処理は、放電量８０−１００Ｗｍ2・
ｍｉｎの条件で行った。
業（株）製 ダイアミド２４０１、厚さ３０μｍ、融点
８０〜１１５℃、 両面コロナ放電処理なし ポリエチレンテレフタレートフィルム：ユニチカ製 エ
ンプレット ポリブチレンテレフタレートフィルム：ダイセル化学工
業製 サーモライト２８１０ また、コロナ放電処理は、放電量８０−１００Ｗｍ2・
ｍｉｎの条件で行った。
【００５１】
【表１】
【００５２】
【表２】
【００５３】上記実施例１−５、比較例１−４で製造し
たプリプレグを１５０ｍｍ×１５０ｍｍの大きさに裁断
した後、保護用のポリエチレン（ＰＥ）フィルムのみを
剥がし、熱可塑性樹脂フィルムがプリプレグ層間に交互
に配置されるように、繊維方向が０°方向となるように
表３、４に示される枚数（ｐｌｙ）積層した。最後に比
較例１を除き、熱可塑性樹脂フィルムを貼着していない
一方向のプリプレグを該積層体の熱可塑性樹脂フィルム
のある側の表層に１ｐｌｙ積層し、積層体を得た。
たプリプレグを１５０ｍｍ×１５０ｍｍの大きさに裁断
した後、保護用のポリエチレン（ＰＥ）フィルムのみを
剥がし、熱可塑性樹脂フィルムがプリプレグ層間に交互
に配置されるように、繊維方向が０°方向となるように
表３、４に示される枚数（ｐｌｙ）積層した。最後に比
較例１を除き、熱可塑性樹脂フィルムを貼着していない
一方向のプリプレグを該積層体の熱可塑性樹脂フィルム
のある側の表層に１ｐｌｙ積層し、積層体を得た。
【００５４】オートクレーブ装置を用いて、１３０℃×
０．２９ＭＰａ×９０ｍｉｎ、真空度０．１０ＭＰａの
硬化条件で上記成形体（積層板）を制作した。得られた
実施例の積層板は外観が良好であり、また、超音波探傷
機による非破壊検査をしたところ内部欠陥のないもので
あった。
０．２９ＭＰａ×９０ｍｉｎ、真空度０．１０ＭＰａの
硬化条件で上記成形体（積層板）を制作した。得られた
実施例の積層板は外観が良好であり、また、超音波探傷
機による非破壊検査をしたところ内部欠陥のないもので
あった。
【００５５】この積層板をダイヤモンドカッターを用い
て、長さ方向が０°方向となるように３点曲げ試験片
（幅１５ｍｍ、長さ１００ｍｍ、厚さ２ｍｍ）、シャル
ピー衝撃試験片（幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍ、厚さ２ｍ
ｍ）及び層間剪断強度（ＩＬＳＳ）試験片（幅１０ｍ
ｍ、長さ１４ｍｍ、厚さ２ｍｍ）を各々５本づつ切り出
した。
て、長さ方向が０°方向となるように３点曲げ試験片
（幅１５ｍｍ、長さ１００ｍｍ、厚さ２ｍｍ）、シャル
ピー衝撃試験片（幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍ、厚さ２ｍ
ｍ）及び層間剪断強度（ＩＬＳＳ）試験片（幅１０ｍ
ｍ、長さ１４ｍｍ、厚さ２ｍｍ）を各々５本づつ切り出
した。
【００５６】３点曲げ試験、シャルピー衝撃試験及びＩ
ＬＳＳ試験は、各々ＪＩＳ Ｋ ７０７４、ＪＩＳ Ｋ
７０７８に準拠して実施した。得られた積層板の特性
を表１に示す。またＪＩＳ Ｋ ７０７５に準拠した硫
酸分解により繊維体積含有率を求め、繊維体積含有率を
５５％に換算した時の曲げ強度、曲げ弾性率を表３、４
に示した。実施例においては何れも破壊様相は引っ張り
側と圧縮側がほぼ同時に破壊し二分した完全破壊であっ
た。
ＬＳＳ試験は、各々ＪＩＳ Ｋ ７０７４、ＪＩＳ Ｋ
７０７８に準拠して実施した。得られた積層板の特性
を表１に示す。またＪＩＳ Ｋ ７０７５に準拠した硫
酸分解により繊維体積含有率を求め、繊維体積含有率を
５５％に換算した時の曲げ強度、曲げ弾性率を表３、４
に示した。実施例においては何れも破壊様相は引っ張り
側と圧縮側がほぼ同時に破壊し二分した完全破壊であっ
た。
【００５７】
【表３】
【００５８】
【表４】
【００５９】（実施例６−７、比較例５−６）ＡＲＡＬ
ＤＩＴＥ（商品名 ＭＹ９６３４（テトラグリシジルビ
ス（Ｐ‐アミノフェニル）メタン 旭化成エポキシ
（株）製）７６重量部、ＴＡＣＴＩＸ（商品名 ７８５
多官能フェノールノボラック型エポキシ樹脂 旭化成
エポキシ（株）製 ）１２重量部、エピコート１００１
（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂油化シェルエポキシ
（株）製）１２重量部、４‐４ジアミノジフェニルスル
フォン２８重 量部、ジシアンジアミド１重量部、３-
（３、４‐ジクロロフェニル）‐１，１‐ジメチル尿素
０．８重量部、三フッ化ホウ素モノエチルアミン０．２
重量部をロールミル装置を用いて均一に混合して一液硬
化型エポキシ樹脂組成物を得た。
ＤＩＴＥ（商品名 ＭＹ９６３４（テトラグリシジルビ
ス（Ｐ‐アミノフェニル）メタン 旭化成エポキシ
（株）製）７６重量部、ＴＡＣＴＩＸ（商品名 ７８５
多官能フェノールノボラック型エポキシ樹脂 旭化成
エポキシ（株）製 ）１２重量部、エピコート１００１
（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂油化シェルエポキシ
（株）製）１２重量部、４‐４ジアミノジフェニルスル
フォン２８重 量部、ジシアンジアミド１重量部、３-
（３、４‐ジクロロフェニル）‐１，１‐ジメチル尿素
０．８重量部、三フッ化ホウ素モノエチルアミン０．２
重量部をロールミル装置を用いて均一に混合して一液硬
化型エポキシ樹脂組成物を得た。
【００６０】この一液硬化型エポキシ樹脂組成物を使用
して、表５に示すプリプレグの樹脂含有量となるように
フィルムコーター装置を用いて離型紙片面に所定量の樹
脂をコーティングして含浸用のレジンフィルムを作製し
た。
して、表５に示すプリプレグの樹脂含有量となるように
フィルムコーター装置を用いて離型紙片面に所定量の樹
脂をコーティングして含浸用のレジンフィルムを作製し
た。
【００６１】以下、実施例１と同様にして本発明プリプ
レグ（実施品６、７）、及び比較品５、６を製造した。
詳細を表５に示す。
レグ（実施品６、７）、及び比較品５、６を製造した。
詳細を表５に示す。
【００６２】
【表５】
【００６３】実施例６、７及び比較例５、６で製造した
プリプレグを用いて、実施例１と同様にして成形体を製
造した（実施品６、７、比較品５、６）。これら、実施
品及び比較品を用いて、実施例１と同様の方法でこれら
の積層体の物性値を測定した。その結果を表６に示す。
プリプレグを用いて、実施例１と同様にして成形体を製
造した（実施品６、７、比較品５、６）。これら、実施
品及び比較品を用いて、実施例１と同様の方法でこれら
の積層体の物性値を測定した。その結果を表６に示す。
【００６４】
【表６】
【００６５】
【発明の効果】本発明のペーパーフリープリプレグは、
強化繊維マトリックス層の片面に熱可塑性樹脂フィルム
を貼着してなり、その使用に際しては、熱可塑性樹脂フ
ィルムを剥離除去することなくそのまま積層して硬化さ
せるものである。従って、従来の離型紙を貼着したプリ
プレグのように作業現場で、離型紙を剥離除去する手間
が不要である。更に、従来のプリプレグのように剥離し
た離型紙の処理に煩わされることもない。
強化繊維マトリックス層の片面に熱可塑性樹脂フィルム
を貼着してなり、その使用に際しては、熱可塑性樹脂フ
ィルムを剥離除去することなくそのまま積層して硬化さ
せるものである。従って、従来の離型紙を貼着したプリ
プレグのように作業現場で、離型紙を剥離除去する手間
が不要である。更に、従来のプリプレグのように剥離し
た離型紙の処理に煩わされることもない。
【図１】本発明ペーパーフリープリプレグの一例を示す
概略斜視図である。
概略斜視図である。
【図２】本発明ペーパーフリープリプレグ積層体の一例
を示す概略側面図である。
を示す概略側面図である。
２ 強化繊維マトリックス層 ４ 熱可塑性樹脂フィルム ６ 強化繊維 ８ 未硬化マトリックス樹脂 ２ａ、２ｂ、２ｃ 強化繊維マトリックス層 ４ａ、４ｂ、４ｃ 熱可塑性樹脂フィルム １００ プリプレグ ３００ａ 第１のプリプレグ ３００ｂ 第２のプリプレグ ３００ｃ 第３のプリプレグ ４００ プリプレグ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 河上 敦 静岡県駿東郡長泉町上土狩234 東邦レー ヨン株式会社研究所内 Ｆターム(参考） 4F072 AA04 AB10 AB22 AD27 AG03 AG20 AH43 AK05 AL02 AL05 AL17
Claims (8)
- 【請求項１】 未硬化マトリックス樹脂を強化繊維に含
浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱可塑性
樹脂フィルムを貼着してなるペーパーフリープリプレグ
であって、前記熱可塑性樹脂フィルムがポリアミド１２
フィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ放電処
理したポリエチレンテレフタレートフィルム、又は両面
をコロナ放電処理したポリブチレンテレフタレートフィ
ルムであることを特徴とするペーパーフリープリプレ
グ。 - 【請求項２】 請求項１のペーパーフリープリプレグを
複数積層して硬化させた成形体の曲げ破壊様式が完全破
壊で、層間剪断強度試験の破壊様式が塑性変形であるこ
とを特徴とするペーパーフリープリプレグ。 - 【請求項３】 未硬化マトリックス樹脂を強化繊維に含
浸させてなる強化繊維マトリックス層の片面に熱可塑性
樹脂フィルムを貼着してなるペーパーフリープリプレグ
であって、前記ペーパーフリープリプレグを複数積層し
て硬化させた成形体の曲げ破壊様式が完全破壊で、層間
剪断強度試験の破壊様式が塑性変形であることを特徴と
するペーパーフリープリプレグ。 - 【請求項４】 熱可塑性樹脂フィルムがポリアミド１２
フィルム、アイオノマーフィルム、両面をコロナ放電処
理したポリエチレンテレフタレートフィルム、又は両面
をコロナ放電処理したポリブチレンテレフタレートフィ
ルムである請求項３に記載のペーパーフリープリプレ
グ。 - 【請求項５】 強化繊維が炭素繊維、ガラス繊維、又は
アラミド繊維である請求項１乃至４のいずれかに記載の
ペーパーフリープリプレグ。 - 【請求項６】 マトリックス樹脂がエポキシ樹脂である
請求項１乃至４のいずれかに記載のペーパーフリープリ
プレグ。 - 【請求項７】 請求項１乃至４の何れかに記載のペーパ
ーフリープリプレグを２以上積層して加熱することを特
徴とする硬化マトリックス樹脂間に熱可塑性樹脂フィル
ムを介装してなる成形体の製造方法。 - 【請求項８】 ２枚の離型紙の少なくとも１枚に未硬化
マトリックス樹脂を塗布し、前記離型紙の未硬化マトリ
ックス樹脂塗布面を内側にしてこれら２枚の離型紙の間
に強化繊維を挟み込む工程と、前記挟み込んだ強化繊維
を離型紙の外方から加熱下に加圧して強化繊維に未硬化
マトリックス樹脂を含浸させる工程と、離型紙を未硬化
マトリックス樹脂から剥離すると共に前記剥離した一方
の未硬化マトリックス樹脂表面に熱可塑性樹脂フィルム
を積層する事を特徴とするペーパーフリープリプレグの
製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000298886A JP4716550B2 (ja) | 2000-09-29 | 2000-09-29 | ペーパーフリープリプレグ及びその製造方法 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000298886A JP4716550B2 (ja) | 2000-09-29 | 2000-09-29 | ペーパーフリープリプレグ及びその製造方法 |
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|---|---|
| JP2002105223A true JP2002105223A (ja) | 2002-04-10 |
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ID=18780781
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