JP3272519B2 - 積層体及びその製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、連続した強化繊維を一
方向に整列させ熱可塑性樹脂を含浸した１枚以上のプリ
プレグの積層体と樹脂発泡体とを多層に組み合せて溶融
一体化して成る積層体及びその製造法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、樹脂発泡体の上下面に繊維補
強樹脂板を貼り付けることにより、軽量で、面剛性の高
い板が出来ることが知られており一般的にはこのような
板は、不飽和ポリエステル樹脂等の熱硬化性樹脂をマト
リックスとする繊維補強板と熱硬化性のポリウレタン樹
脂を発泡させた硬質ウレタンフォームを一体化すること
により製造される。一体化する方法としては、繊維補強
板のマトリックス樹脂が硬化する前の液状であるうち
に、樹脂発泡体と重ね合わせて、プレス機等で加圧して
液状のマトリックス樹脂を樹脂発泡体の表面から浸透さ
せ、硬化する時に発泡体に浸透した樹脂が固化し発泡体
中に食い込んだ状態で物理的に接合させる場合と、繊維
補強板をあらかじめ成形し、接着剤を使用して発泡体と
接合する場合がある。また、別の方法として繊維強化熱
可塑性樹脂板は熱可塑性樹脂からなる発泡体の上下面に
貼合わせた板も知られている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
方法で製造された板は上述したように面剛性は高いが、
局部的な曲げ荷重や衝撃荷重が加わった場合に、上下面
の繊維補強樹脂板は破壊しないが、荷重が加わった直下
の発泡体だけが部分的に圧壊し板としての機能が失われ
る現象が頻発し問題である。一方、面全体で荷重を受け
大きな変形を起こした場合に、繊維補強樹脂板と発泡体
との接合面が剥離し易く構造部材として使用するために
は信頼性に乏しい点も指摘されている。また、上記の製
造法では熱硬化性樹脂を取り扱うときの悪臭及び補強繊
維の飛散が作業環境を悪化させ衛生上の問題が指摘され
ている。

【０００４】さらに繊維補強樹脂板の成形、樹脂発泡体
との接合を行うので、硬化、接着剤の塗布、圧着、養生
等の工程管理が必要であり加工コストが掛かる等の問題
が生じる。また、繊維強化熱可塑性樹脂板は熱可塑性樹
脂からなる発泡体の上下面に貼合わせた板の場合も、適
切な接着剤がないこと、熱融着で接合する場合でも発泡
体の厚さを均一に保持して作業することが困難で性能の
ばらつきが多い等の問題が生じている。そこで、本発明
の目的は、熱可塑性樹脂をマトリックスとする繊維補強
板と熱可塑性樹脂から成る発泡体を使用して、接着剤を
使用せずに繊維補強板と発泡体とが強固に接合された面
剛性が高く、発泡体の厚みが変化しない積層体及びその
製造方法を、衛生的な作業環境で安価に提供することに
ある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記目的を
達成するため、鋭意検討を重ねた結果、本発明を完成す
るに至ったものである。すなわち、本発明の積層体は、
容積含有率で３０％以上８５％以下の連続した強化繊維
を一方向に整列させ熱可塑性樹脂を含浸したプリプレグ
からなるプリプレグ積層体と発泡倍率が２倍以上５０倍
以下である樹脂発泡体とを積層した組み合せを２層以上
重ね合わせてそれぞれの層間を熱接合したことを特徴と
する積層体である。上記プリプレグは、容積含有率で３
０％以上８５％以下の強化繊維を含むことが推奨され、
またその強化繊維が一方向に連続な長繊維から成るもの
であることが推奨される。また、上記強化繊維がガラス
繊維であり、熱可塑性樹脂及び発泡体がポリプロピレン
系樹脂又はポリスチレン系樹脂であり、更に荷重が加わ
る面の表面の近くに存在する発泡体の発泡倍率の方が、
中心層に近い発泡体の発泡倍率より低い様な場合に対し
て本発明は好適に適用し得る。

【０００６】また、上記の積層体を製造するための本発
明に係る製造方法は、容積含有率で３０％以上８５％以
下の連続した強化繊維を一方向に整列させ熱可塑性樹脂
を含浸した１枚以上のプリプレグをその熱可塑性樹脂の
溶融温度以上に加熱して層間に含まれる空気の脱気を行
うステップと、積層したプリプレグを溶融温度以上に、
発泡倍率が２倍以上５０倍以下である樹脂発泡体を溶融
温度以下に、お互いが接触しない状態で同時に加熱する
ステップと、加熱した積層したプリプレグと加熱した樹
脂発泡体のそれぞれ複数を交互に重ね合わせて接合面積
１ｃｍ２ 当り３ｋｇ以下の圧力で加圧して熱接合を行
うステップと、熱接合された積層品を冷却、固化して一
体化せしめるステップを順次実行することを特徴とする
積層体の製造方法である。上記の製造方法は、その強化
繊維が容積含有率で３０％以上８５％以下の強化繊維を
含み、かつ一方向に連続な長繊維から成るものであると
きに好適に適用でき、特に、強化繊維がガラス繊維であ
り、熱可塑性樹脂及び発泡体がポリプロピレン系樹脂又
はポリスチレン系樹脂であり、更に荷重が加わる面の表
面の近くに存在する発泡体の発泡倍率の方が、中心層に
近い発泡体の発泡倍率より低い様な場合に対して本発明
は好適に適用し得る

【０００７】本発明に使用される、一方向に配列した繊
維に熱可塑性樹脂を含浸させたプリプレグに用いられる
熱可塑性樹脂としては、例えばポリスチレン、ポリプロ
ピレン、ポリエチレン、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳＡ
樹脂（ポリアクリロニトリル・ポリスチレン・ポリアク
リル酸エステル）、ポリメチルメタクリレート、ナイロ
ン、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエチレン
テレフタレート、ポリフェニレンオキシド、フッ素樹
脂、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルフォン、ポリ
エーテルサルフォン、ポリエーテルケトン、ポリエーテ
ルエーテルケトン、ポリイミド、ポリアリレート等があ
る。

【０００８】一方向に配列した繊維に熱可塑性樹脂を含
浸させたプリプレグに用いられる繊維としては、例えば
ガラス繊維、カーボン繊維、アラミド繊維、炭化ケイ素
繊維等が代表的なものである。一方向に配列した繊維に
熱可塑性樹脂を含浸してなるプリプレグは、通常太さ３
〜２５μｍのモノフィラメントを２００〜１２０００本
集束したヤーンもしくは、ロービングを、所定本数一方
向に並べたものに熱可塑性樹脂を含浸させたものを用い
る。

【０００９】ガラス繊維は通常各種の表面処理を行い、
樹脂との密着性を向上させることが行われる。表面処理
は、集束剤とカップリング剤を組み合わせて行う。モノ
フィラメントを集束するためには、通常集束剤を使用す
る。集束剤は組み合わせる熱可塑性樹脂により選択する
必要がある。一般的には組み合せる樹脂の溶融温度で軟
化して、熱可塑性樹脂が繊維束中に含浸し易いものを選
択する。そのために組み合せる熱可塑性樹脂と同種の樹
脂を主成分とする集束剤を使用する場合が多い。プリプ
レグの繊維として使用するガラス繊維は、シラン系、チ
タネート系、ジルコニウム系のカップリング剤で処理
し、樹脂との密着性を向上させたものを用いる。

【００１０】ガラス繊維の場合のカップリング剤は、組
み合わせる樹脂に応じて最適なものを選ぶ必要があり以
下その具体例を例挙する。ナイロン樹脂であれば、γ−
アミノプロピル−トリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミ
ノエチル）−γ−アミノプロピル−トリメトキシシラン
等を使用する。ポリカーボネート樹脂であれば、γ−ア
ミノプロピル−トリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノ
エチル）−γ−アミノプロピル−トリメトキシシラン等
を使用する。ポリエチレンテレフタレートまたは、ポリ
ブチレンテレフタレート、であれば、β−（３，４−エ
ポキシシクロヘキシル）エチル−トリメトキシシラン、
γ−グリシドキシ−プロピルトリメトキシシラン、γ−
アミノプロピル−トリメトキシシラン等を使用する。ポ
リエチレンまたはポリプロピレンであれば、ビニルトリ
メトキシシラン、ビニル−トリス− （２−メトキシエ
トキシ）シラン、γ−メタクリロキシ−プロピルトリメ
トキシシラン等を使用する。ポリフェニレンオキシド、
ポリフェニレンスルフィド、ポリスルフォン、ポリエー
テルサルフォン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエ
ーテルケトン、ポリイミド、ポリアリレート、フッ素樹
脂であれば、上述したカップリング剤も当然使用出来る
が、その外に、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノ
プロピルメチルジメトキシシラン、γ−クロロプロピル
メチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリ
メトキシシラン、ｐ−アミノフェニルトリエトキシシラ
ン等を使用できる。

【００１１】ガラス繊維以外を補強繊維として用いる時
は、アミン硬化型のエポキシ樹脂をカップリング剤とし
て処理する場合が多く、その具体例としてはビスフェノ
ール−Ａ−エピクロルヒドリン樹脂、エポキシノボラッ
ク樹脂、脂環式エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂、グ
リシジルエステル型樹脂を使用することがもあるが、熱
可塑性樹脂は一般的に溶融温度が高いので、通常のカッ
プリング剤は熱分解するので、全くカップリング剤を使
用しない場合もある。

【００１２】カップリング剤を繊維表面に施す方法は以
下の通りである。即ち、一つの方法としては、繊維を溶
融してモノフィラメントを引き出す際に集束剤とカップ
リング剤を界面活性剤を添加して水溶液としたものを、
モノフィラメントに噴霧した後、１００℃程度の温度で
乾燥して処理する。他の方法として、集束剤を除去した
繊維に、集束剤及びカップリング剤を０．１〜３重量％
溶解した液を、浸漬、噴霧塗布等の手段により完全に含
浸させる。このカップリング剤溶液を含んだ繊維を６０
〜１２０゜Ｃで乾燥し、カップリング剤を繊維表面に反
応させる。乾燥時間は溶媒が揮散してしまう時間で充分
で１５〜２０分位である。カップリング剤を溶解する溶
媒は、使用する表面処理剤に応じて、ｐＨ２．０〜１
２．０位に調整した水を用いる場合と、エタノール、ト
ルエンアセトン、キシレン等の有機溶剤を単独で、或は
混合して使用する場合とがある。熱可塑性樹脂を一方向
に引き揃えた補強繊維に含浸させてプリプレグとする方
法としては種々の手段があるが、最も一般的な方法は以
下の通りである。一つは、溶剤に可溶な樹脂であれば、
その樹脂を溶液化して補強繊維に含浸させ、その後脱泡
しながら溶媒を除去し、プリプレグとする方法である。

【００１３】更に一つは、樹脂を加熱溶融して補強繊維
に含浸し、脱泡し、冷却してプリプレグとする方法であ
る。プリプレグの製造法としては、例えば特公平０４−
０４２１６８号公報に開示されている方法があげられ
る。この方法により、ガラス繊維の場合は例えば太さ１
３μのモノフィラメントの表面をγ−メタクリロキシ−
プロピルトリメトキシシランで処理し、それを１８００
本集束して撚りのないヤーンとし、そのヤーンを８０本
均一な張力で引張ながら一方向に整列させて、樹脂をヤ
ーンに絡ませて、その樹脂を熱ロールでしごきながら、
ヤーンに含浸させてプリプレグを製造することが出来
る。この様にして製造したプリプレグは、繊維と熱可塑
性樹脂の密着性に優れ、繊維含有率も３０−９０重量％
と要求に応じて変えることが出来、厚みも０．１〜１．
０ｍｍで製造することが出来るが、ガラス含有率は３０
〜８５容量％で、厚さ０．１〜０．６ｍｍのところで使
用するのが望ましい。ガラス繊維含有率が３０容量％以
下では繊維量が少ないので強度が低く、また８５容量％
以上では繊維に対して樹脂量が少なく繊維と樹脂の密着
性が低下し強度が低くなるので好ましくない。

【００１４】また、本発明で使用する発泡樹脂体として
はポリエチレン発泡体、ポリプロピレン発泡体、ポリス
チレン発泡体又はポリプロピレン発泡体を外層に有する
ポリスチレン発泡体等が挙げられる。また、産業廃棄物
の処理の点からは、樹脂発泡体に用いられる樹脂とプリ
プレグに用いられる樹脂が共に熱可塑性樹脂で構成され
る複合構造体が好ましく、同一の熱可塑性樹脂で構成さ
れる複合構造体がさらに好ましい。発泡体は独立気泡で
も連通気泡から成るものでも良い。独立気泡のものを使
用すると強度は向上する。発泡倍率は１００倍以下のも
のが用いられるが、その倍率は軽量化と成型性のバラン
スにより選ばれ、２〜５０倍が好ましい。また、発泡体
は架橋体でも無架橋体でもよい。

【００１５】本発明に使用される表面材としては、ポリ
プロピレン、ポリスチレンなどの発泡又は非発泡シー
ト、ポリ塩化ビニール等のシート、各種繊維からなる織
布や不織布などがあげられる。このような表面材を適用
することにより、表面の美観を向上させたり、肌触り性
の改善、耐汚染性の向上、他材との剥離性の改良、耐紫
外線性の向上が図れる。

【００１６】プリプレグと発泡体を熱溶着により一体化
する方法として、積層したプリプレグを溶融温度以上
に、樹脂発泡体を溶融温度未満に同時に加熱し、次いで
プリプレグと発泡体を重ね合わせて、６０〜８０℃に加
熱されているプレス中で３ｋｇ／ｃｍ² 以下の圧力で加
圧し冷却すると共に一体化を行い積層体とする。この時
に、プリプレグ積層体のプリプレグ層間に存在する空気
を脱気する必要があり、通常は、プリプレグを構成する
樹脂の融点以上に加熱し３ｋｇ／ｃｍ² 以下の圧力で加
圧して脱気を行う。この範囲の圧力であれば、樹脂発泡
体が圧壊することもないので、発泡体と一体化する工程
でこの脱気を行うことが出来る。当然のことながら、脱
気をあらかじめ行い冷却し積層板としたものを使用して
も差し支えは無い。プリプレグと発泡体の加熱は、プリ
プレグと発泡体をお互いに接触させずに加熱すること
も、発泡体の上にプリプレグを乗せてお互いが接触した
状態で加熱することも出来る。発泡体の倍率が高い場合
は容易に熱で発泡体が溶けるので溶融したプリプレグが
蓄熱した熱で発泡体の表面が容易に溶けて一体化し得る
ので、プリプレグと発泡体を接触させずに加熱条件を変
えて別々に加熱することが望ましい。一方、発泡倍率が
低い場合は、発泡体に熱が伝導しにくいので溶融プリプ
レグが蓄熱している熱では発泡体表面を溶融出来ないた
めに、プリプレグと発泡体を接触させて、同時に加熱し
発泡体の表面を溶かしながら加熱する方法をとることが
望ましい。

【００１７】プリプレグと発泡体の一体化は、プリプレ
グが溶融状態にある間に行わなければならないので、加
熱を行うステップから一体化を行うステップへ短時間で
移行する様な装置的な工夫が必要である。そのような装
置の一例として、プリプレグと発泡体を一体化するプレ
ス内に、プレス内に出入り可能なプリプレグと発泡体を
クランプして支持する装置とプレス内に出入り可能なプ
リプレグと発泡体を加熱する熱板を装備した設備があげ
られる。この設備を使用して積層体を成形する手順は、
プレス盤面外にクランプを引きだし、プリプレグと発泡
体を装着した後クランプ装置をプレス盤面内に入れ、次
いで熱板をプレス盤面中に入れプリプレグと発泡体を加
熱し、加熱が終了後プレス盤面外に熱板を引きだし、プ
レスを締めてプリプレグと発泡体を接触させながら溶融
一体化させる。このとき、クランプはプレス盤面に触れ
ると同時に順次材料を離し、プレス盤面外に退避する機
構を供えている必要がある。表面材とプリプレグの一体
化は発泡体とプリプレグの一体化と同様に、プリプレグ
が溶融状態にある間に、一体化することが出来る。

【００１８】以下、図面により本発明の実施例について
詳細に説明する。図１は本発明による製造方法により得
られる積層体の外観矢視図である。図２は図１に示した
積層体を製造する装置内にプリプレグ、発泡体が装着さ
れている状態を示す概念図、図３は図２に示した装置か
ら熱源を退避させてプリプレグと発泡体を一体化する第
一段階を示す概略図、図４は図３に示した状態からプリ
プレグ及び発泡体を保持している支持具が外れてプリプ
レグと発泡体をプレスにより冷却一体化を行っている状
態の概念図である。図５及び図６は本発明の別の実施例
を示す概念図である。図７は片面に表面材を貼合わせた
積層体を示す外観矢視図、図８は片面に表面材を貼合わ
せた積層体を成形するために装置内にプリプレグ、発泡
体及び表面材が装着されている状態を示す概念図を示
す。図１０は、プレス熱板が加熱及び冷却機構を備えて
いる、冷却プレスである場合の積層体を製造する方法を
示した概念ずである。図１に示した１は本発明により得
られる積層体を示す。２、３、４、５、６はプリプレグ
積層体を示し、２〜６が同一の積層構成、板厚さであっ
ても良いし、目的とする用途に応じて積層構成、板厚さ
をそれぞれ変えてもよい。１０、１１、１２、１３、１
４は樹脂発泡体を示す。１０〜１４の発泡体は同一の発
泡倍率、厚さでもよいが、目的とする用途に応じて発泡
倍率、板厚さをそれぞれ変えてもよい。

【００１９】積層体１に於て、プリプレグ積層体の層間
に存在する空気は、成形時の加熱工程に於て排除され、
かつ、プリプレグ積層体は発泡体の表面を溶融させるの
に十分な熱量が付与され、プリプレグ積層体と発泡体は
強固に接合されている。積層体の表面に近い発泡体１
０、１４の発泡倍率が、中心層の発泡体１１、１２、１
３より小さいことが、荷重を受けたときに、発泡体が圧
壊しないので耐荷重性能を向上させる上で望ましい。全
ての発泡体の発泡倍率を小さくすることは、積層体の重
量が増加するので好ましくない。上述したように、表面
層に近いほど発泡倍率を小さくすることが、耐荷重性能
を上げて、重量増加を防止する上でのポイントである。

【００２０】図２は積層体の成形装置の概略図を示して
いるが、プレスの上下盤面に装着された離型フィルム４
０の間で、プリプレグ積層体及び発泡体を支持するクラ
ンプ２０は、加熱されたプリプレグ及び発泡体が垂れ下
がりお互いが接触しない間隔及び張力を調整する機構を
具備しており、成形工程でプレス盤面に触れると盤面外
の３３及び３４の方向にに退避する機構を備えている。
３０は熱板で、プレス盤面内に挿入、プレス盤面外の方
向３５に退避が可能な機構を具備している。この熱板に
よりプリプレグ及び発泡体を加熱するが、短時間でプリ
プレグの樹脂が溶融する温度まで上げ、かつ発泡体を溶
融温度近傍まで上げることが必要で、そのためにはプリ
プレグとの間隔の調整機構及び温度制御機構が備わって
いなければならない。

【００２１】プリプレグと発泡体を同時に加熱すると発
泡倍率が高い発泡体の場合は発泡体の樹脂が先に溶融し
てしまうので、プリプレグが溶融状態になってから発泡
体を挿入し、プリプレグと発泡体の加熱時間を変える操
作をすることが望ましい。所定の温度にプリプレグと発
泡体が加熱された後、図３に示すように熱板をプレス盤
面外に退避させ、プレスを作動させて、上盤面が下がる
のに応じて、プリプレグ積層体及び発泡体がクランプか
ら外れプレス盤面外に退避すると同時に、プリプレグ積
層体及び発泡体が接触し、プリプレグに蓄熱された熱で
発泡体の表面が融け、プリプレグと発泡体が溶融一体化
され、次いで図４に示した様に、プレス中で冷却固化さ
れ発泡体を含む積層体が得られる。

【００２２】図５は、積層体を製造する別の方法を示し
たもので、表面層に近い発泡体１０の発泡倍率が７倍以
下と低く、中心層の発泡倍率が１５倍と高い場合に、同
一の加熱時間の中で発泡倍率の異なる発泡体とプリプレ
グ積層体が同時に所定の温度に加熱されないので、発泡
倍率の低い発泡体１０及び１４とプリプレグ積層体１と
２、及び５と６を予め重ねてクランプして更に熱板に直
接接触させて加熱する方法を示したものである。（但
し、図５ではクランプを省略した。）図６は、積層体を
製造する別の方法を示したもので、いずれか一方の表面
層に近い発泡体１０の発泡倍率が７倍以下と低く、他の
層の発泡倍率が１５倍と高い場合に、同一の加熱時間の
中で発泡倍率の異なる発泡体とプリプレグ積層体が同時
に所定の温度に加熱されないので、発泡倍率の低い発泡
体１０とプリプレグ積層体１と２とを予め重ねてクラン
プして更に熱板に直接接触させて加熱する方法を示した
ものである。（但し、図６ではクランプを省略した。）
図１０は熱冷プレスを使用する積層体の製造方法であ
る。積層体及び樹脂発泡体が熱融着する温度でまず、図
１０−１に示す様に、樹脂発泡体１０の上、下面に積層
体１、２を融着一体化後、プレスと積層体が冷えないう
ちに下熱板上に耐熱体を置き、その上に熱融着した積層
体の上側面の離型フィルムを取り除き、新たな樹脂発泡
体１１と積層体３を積み重ね、熱圧して融着一体化を行
なう。次いで、プレス圧を解除後、上側の離型フィルム
を取り除き、新たな樹脂発泡体１２と積層体４を積み重
ね、熱圧して融着一体化を行なう。この工程を所定数の
発泡体を積み上げるまで繰り返す。最後の工程で、プレ
ス圧を解除せずに冷媒４２を通して冷却後、プレス圧を
解除して積層体を取り出すものである。断熱材４１はこ
の工程が終了する時、積層体１及び樹脂発泡体２の温度
をその溶融温度以上に上昇させない断熱性能及び厚みを
持つとともに、積層体と樹脂発泡体を一体化させる時の
成形圧力に耐える性能が必要である。その様な材質とし
ては、石こうボード、アスベスト板、合板などがあげら
れる。更に本発明を具体的な実施例で詳説する。

【００２３】

【実施例】本実施例で使用するプリプレグは、巾２００
ｍｍのものを特公平０４−０４２１６８号公報に開示さ
れている方法で製造した。ガラス繊維の場合は太さ１３
μのモノフィラメントの表面をγ−メタクリロキシ−プ
ロピルトリメトキシシランで処理し、それを１８００本
集束して撚りのないヤーンとし、そのヤーンを８０本を
均一な張力で引張ながら一方向に整列させて、樹脂をヤ
ーンに絡ませて、その樹脂を熱ロールでしごきながら、
ヤーンに含浸させてプリプレグを製造した。炭素繊維の
場合は、太さ７μのモノフィラメントを集束剤を使用せ
ずに１２０００本集めたトウを８０本を均一な張力で引
張ながら一方向に整列させて、樹脂をヤーンに絡ませ
て、その樹脂を熱ロールでしごきながら、ヤーンに含浸
させてプリプレグを製造した。 この様にして製造した
プリプレグは、繊維と熱可塑性樹脂の密着性に優れ、繊
維含有率も３０〜９０重量％と要求に応じて変えること
が出来、厚みも０．１〜１．０ｍｍで製造することが出
来るが、ガラス含有率は３０−８５容量％で、厚さ０．
１〜０．６ｍｍのところで使用するのが望ましい。繊維
の容積含有率が３０容量％以下では繊維量が少ないので
強度が低く、また８５容量％以上では繊維に対して樹脂
量が少なく繊維と樹脂の密着性が低下し強度が低くなる
ので好ましくない。

【００２４】不飽和ポリエステルとガラス繊維のプリプ
レグは、三井東圧化学株式会社製の不飽和ポリエステル
エスターＭＬ１８０５ １００重量部にｔ−ブチルパー
オキシベンゾエート１重量部、酸化マグネシウム５重量
部を加えた樹脂液を、シートモールディングコンパウン
ド製造機を使用し常法により、一方向に引き揃えたガラ
ス繊維に含浸し、４０℃の雰囲気で２４時間熟成して製
造した。

【００２５】表１に本発明の実施例及び比較例で使用す
るために製造したプリプレグの構成を示す。表２に本発
明で使用する樹脂発泡体の性状を示す。

【００２６】実施例１ プリプレグＡをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、９０度、０度と４枚重ね合わせた５０
０ｍｍ角の積層体を６組と５００ｍｍ角の樹脂発泡体Ｐ
を５枚準備した。図２に示した装置の１から６に積層体
を、１０から１４に樹脂発泡体をクランプし装着した。
樹脂発泡体をクランプした状態でプレス盤面外に退避さ
せ、２００℃に加熱した熱板３０をプレス盤面内に導入
し２分間プリプレグ積層体を加熱後、樹脂発泡体をプレ
ス盤面中に導入し５秒後に、熱板３０をプレス盤面外に
退避させ６０℃に加熱されたプレス上盤面３１とプレス
下盤面３２の間でプリプレグと発泡体を０．３ｋｇ／ｃ
ｍ2の圧力で加熱しながら冷却し積層体を得た。この積
層体の厚み及び重量を測定し、積層体の表面状態及び外
観を観察した。積層体の重量を（厚み×５０×５０）で
除して積層体の密度を算出した。また、この積層体を長
さ１５０ｍｍ、巾５０ｍｍの短冊状試験片に切りだし、
載荷速度５０ｍｍ／分で、３点曲げ試験を行い、曲げ強
度及び曲げ弾性率を求めた。支持スパンと板厚みの比は
１６：１とした。また、この積層体を長さ３００ｍｍ、
巾５０ｍｍの短冊状試験片に切りだし、載荷速度５０ｍ
ｍ／分で、３点曲げ試験を行い、破壊状態の観察を行う
と共に、曲げ強度及び曲げ弾性率を求めた。図９に曲げ
試験を行っている状態を示した。曲げ強度、曲げ弾性率
を密度で除し、比曲げ強度、比曲げ弾性率を算出した。
以上の結果を表３に示した。

【００２７】実施例２ プリプレグＡをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、９０度、０度と４枚重ね合わせた５０
０ｍｍ角の積層体を６組と５００ｍｍ角の樹脂発泡体Ｑ
を２枚、発泡体Ｐを３枚準備した。図５に示した装置の
１から６に積層体を、１０と１４に樹脂発泡体Ｑを、１
１と１２と１３に樹脂発泡体Ｐをクランプし装着した。
樹脂発泡体Ｐをクランプした状態でプレス盤面外に退避
させ、２００℃に加熱した熱板３０をプレス盤面内に導
入し２分間プリプレグ積層体を加熱後、樹脂発泡体Ｐを
プレス盤面中に導入し５秒後に、熱板３０をプレス盤面
外に退避させ６０℃に加熱されたプレス上盤面３１とプ
レス下盤面３２の間でプリプレグと発泡体を０．３ｋｇ
／ｃｍ² の圧力で加熱しながら冷却し積層体を得た。実
施例１と同様にして厚み、重量、表面状態と外観を観察
し、更に曲げ物性を評価した。その結果を表３に示し
た。

【００２８】実施例３ プリプレグＡをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、９０度、０度と４枚重ね合わせた５０
０ｍｍ角の積層体を６組と５００ｍｍ角の樹脂発泡体Ｑ
を１枚、発泡体Ｐを４枚準備した。図６に示した装置の
１から６に積層体を、１０に樹脂発泡体Ｑを、１１と１
２と１３と１４に樹脂発泡体Ｐをクランプし装着した。
樹脂発泡体Ｐをクランプした状態でプレス盤面外に退避
させ、２００℃に加熱した熱板３０をプレス盤面内に導
入し２分間プリプレグ積層体を加熱後、樹脂発泡体Ｐを
プレス盤面中に導入し５秒後に、熱板３０をプレス盤面
外に退避させ６０℃に加熱されたプレス上盤面３１とプ
レス下盤面３２の間でプリプレグと発泡体を０．３ｋｇ
／ｃｍ² の圧力で加熱しながら冷却し積層体を得た。実
施例１と同様にして厚み、重量、表面状態と外観を観察
し、更に曲げ物性を評価した。その結果を表３に示し
た。

【００２９】実施例４ プリプレグＡをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、９０度、０度と４枚重ね合わせた５０
０ｍｍ角の積層体を６組と５００ｍｍ角の樹脂発泡体Ｐ
を２枚、発泡体Ｒを２枚、発泡体Ｎを１枚準備した。図
５に示した装置の１から６に積層体を、１０と１４に樹
脂発泡体Ｒを、１１と１３に樹脂発泡体Ｐを、１２に樹
脂発泡体Ｎをクランプし装着した。樹脂発泡体ＲとＮを
クランプした状態でプレス盤面外に退避させ、２００℃
に加熱した熱板３０をプレス盤面内に導入し２分間プリ
プレグ積層体を加熱後、樹脂発泡体ＰとＮをプレス盤面
中に導入し５秒後に、熱板３０をプレス盤面外に退避さ
せ６０℃に加熱されたプレス上盤面３１とプレス下盤面
３２の間でプリプレグと発泡体を０．３ｋｇ／ｃｍ² の
圧力で加熱しながら冷却し積層体を得た。実施例１と同
様にして厚み、重量、表面状態と外観を観察し、更に曲
げ物性を評価した。その結果を表３に示した。

【００３０】実施例５ プリプレグＡをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、９０度、０度と４枚重ね合わせた５０
０ｍｍ角の積層体を６組と５００ｍｍ角の樹脂発泡体Ｓ
を２枚、発泡体Ｐを３枚準備した。図５に示した装置の
１から６に積層体を、１０と１４に樹脂発泡体Ｓを、１
１と１２と１３に樹脂発泡体Ｐをクランプし装着した。
樹脂発泡体Ｐをクランプした状態でプレス盤面外に退避
させ、２００℃に加熱した熱板３０をプレス盤面内に導
入し２分間プリプレグ積層体を加熱後、樹脂発泡体Ｐを
プレス盤面中に導入し５秒後に、熱板３０をプレス盤面
外に退避させ６０℃に加熱されたプレス上盤面３１とプ
レス下盤面３２の間でプリプレグと発泡体を０．３ｋｇ
／ｃｍ² の圧力で加熱しながら冷却し積層体を得た。実
施例１と同様にして厚み、重量、表面状態と外観を観察
し、更に曲げ物性を評価した。その結果を表３に示し
た。

【００３１】実施例６ プリプレグＡの代わりにプリプレグＣを使う以外は、実
施例５と同様にして積層体を得た。この積層体を実施例
１と同様にして評価した。評価結果を表３に示した。

【００３２】実施例７ プリプレグＡの代わりにプリプレグＢ、樹脂発泡体Ｓの
代わりに樹脂発泡体Ｕ、樹脂発泡体Ｐの代わりに樹脂発
泡体Ｔを使用する以外は実施例５と同様にして積層体を
得た。この積層体を実施例１と同様にして評価した。評
価結果を表３に示した。

【００３３】実施例８ プリプレグＡの代わりにプリプレグＤ、樹脂発泡体Ｓの
代わりに樹脂発泡体Ｕ、樹脂発泡体Ｐの代わりに樹脂発
泡体Ｔを使用する以外は実施例５と同様にして積層体を
得た。この積層体を実施例１と同様にして評価した。評
価結果を表３に示した。

【００３４】実施例９ プリプレグＡの代わりにプリプレグＥ、樹脂発泡体Ｓの
代わりに樹脂発泡体Ｗ、樹脂発泡体Ｐの代わりに樹脂発
泡体Ｖを使用する以外は実施例５と同様にして積層体を
得た。この積層体を実施例１と同様にして評価した。評
価結果を表３に示した。

【００３５】実施例１０ 実施例１と同様にして、プリプレグＡをその繊維方向を
０度としたときに、上から０度、９０度、９０度、０度
と４枚重ね合わせた５００ｍｍ角の積層体を６組と５０
０ｍｍ角の樹脂発泡体Ｐを５枚準備した。図８に示した
装置の１から６に積層体を、１０から１４に樹脂発泡体
をクランプし装着した。更に、２ｍｍ厚さの発泡ポリウ
レタンシートで裏打ちされた塩化ビニールレーザー３９
を離型フィルム４０の上に塩化ビニールレーザーの面が
離型フィルムに接触するようにして静置した。樹脂発泡
体をクランプした状態でプレス盤面外に退避させ、２０
０℃に加熱した熱板３０をプレス盤面内に導入し２分間
プリプレグ積層体を加熱後、樹脂発泡体をプレス盤面中
に導入し５秒後に、熱板３０をプレス盤面外に退避させ
６０℃に加熱されたプレス上盤面３１とプレス下盤面３
２の間でプリプレグと発泡体を０．３ｋｇ／ｃｍ² の圧
力で加熱しながら冷却し積層体を得た。外観良好で、塩
化ビニールレザーの感触の良い積層体が得られた。

【００３６】実施例１１ プリプレグＡをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、９０度、０度と４枚重ね合わせた５０
０ｍｍ角の積層体を６組と５００ｍｍ角の樹脂発泡体Ｐ
を５枚準備した。図１０−１に示した様にプレス熱板を
１８０℃に加熱し、発泡体１０の上下面に積層体１と２
を重ねたものを離型フィルムにはさみプレス熱板中に投
入し、０．３Ｋｇ／ｃｍ²の圧力で１分間加圧し熱融着
させる。次いでプレス圧力を解放し、図１０−２に示す
様に、下熱板３２の上に断熱板４１を乗せ、さらに熱融
着した積層体をその上に乗せ、上側の離型フィルムを取
り除き、新たな発泡体１１と積層体３を重ね、離型フィ
ルムを介して０．３Ｋｇ／ｃｍ²の圧力で１分間加圧
し、熱融着を行なう。次いで、図１０−３に示す様に、
プレス圧を解除後、上側の離型フィルムを取り除き、新
たな樹脂発泡体１２と積層体４を重ねて、０．３Ｋｇ／
ｃｍ²の圧力で１分間加圧し熱融着を行なう。この工程
をさらに２回繰り返した。最後の工程で、０．３Ｋｇ／
ｃｍ²の圧力で１分間加圧後、プレス圧力を保持した状
態で、図１０−４に示した様に上、下熱板内に冷媒４２
を通し、室温まで冷却後、プレス圧を解除して積層体を
得た実施例１と同様にして厚み、重量、表面状態を観察
し、更に曲げ物性を評価した。その結果を表３に示し
た。

【００３７】比較例１ プリプレグＦをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、０度、９０度、０度、９０度、９０
度、０度、９０度、０度、９０度、０度と１２枚重ね合
わせた５００ｍｍ角の積層体を２組と５００ｍｍ角の樹
脂発泡体Ｘを１枚準備した。この積層体と発泡体を上か
ら積層体／発泡体／積層体の順に重ね合わせ、１５０℃
に加熱した熱板を装着したプレスに投入し、０．３ｋｇ
／ｃｍ² の圧力で１０分間加熱した後取りだし積層体を
得た。プリプレグＦを硬化させるために、１５０℃の高
温で処理したため、発泡体が圧力で一部破壊し、硬化し
たプリプレグの表面状態も成形圧力不足で悪かった。こ
の積層体を実施例１と同様にして評価した。評価結果を
表３に示した。

【００３８】比較例２ プリプレグＡをその繊維方向を０度としたときに、上か
ら０度、９０度、０度、９０度、０度、９０度、９０
度、０度、９０度、０度、９０度、０度と１２枚重ね合
わせた５００ｍｍ角の積層体を２組と５００ｍｍ角の樹
脂発泡体Ｏを１枚準備した。図２に示した装置の１と２
に積層体を、１０に樹脂発泡体をクランプし装着した。
（この例の場合、積層体３〜６と発砲体１１〜１４は装
着されていない。）樹脂発泡体Ｏクランプした状態でプ
レス盤面外に退避させ、２００℃に加熱した熱板３０を
プレス盤面内に導入し２分間プリプレグ積層体を加熱
後、樹脂発泡体Ｏプレス盤面中に導入し５秒後に、熱板
３０をプレス盤面外に退避させ６０℃に加熱されたプレ
ス上盤面３１とプレス下盤面３２の間でプリプレグと発
泡体を０．３ｋｇ／ｃｍ² の圧力で加熱しながら冷却し
積層体を得た。この積層体を実施例１と同様にして評価
した。評価結果を表３に示した。

【００３９】比較例３ プリプレグＡの代わりにプリプレグＧを使用する以外は
実施例５と同様にして積層体を得た。この積層体を実施
例１と同様にして評価した。評価結果を表３に示した。

【００４０】比較例４ プリプレグＡの代わりにプリプレグＨを使用する以外は
実施例５と同様にして積層体を得た。この積層体を実施
例１と同様にして評価した。評価結果を表３に示した。

【００４１】

【表１】

【００４２】

【表２】

【００４３】

【表３】

【００４４】

【発明の効果】本発明の方法により、樹脂発泡体と熱可
塑性樹脂プリプレグが強固に一体化された軽量で、高剛
性の積層体を製造することが出来る。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による製造方法により得られる積層体の
外観矢視図である。

【図２】本発明の積層体を製造する装置内にプリプレ
グ、発泡体が装着されている状態を示す概念図である。

【図３】図２に示した装置から熱源を退避させてプリプ
レグと発泡体を一体化する第一段階を示す概略図であ
る。

【図４】図３に示した状態からプリプレグ及び発泡体を
保持している支持具が外れてプリプレグと発泡体をプレ
スにより冷却一体化を行っている状態の概念図である。

【図５】表面層及び裏面層に近い部分の発泡体の発泡倍
率が中心層にある発泡体の発泡倍率より低い場合の積層
体を成形する時の状態を示す概念図である。

【図６】表面層に近い部分の発泡体の発泡倍率が中心層
にある発泡体の発泡倍率より低い場合の積層体を成形す
る時の状態を示す概念図である。

【図７】図７は片面に表面材を貼合わせた積層体を示す
外観矢視図を示す。

【図８】片面に表面材を貼合わせた積層体を成形するた
めに装置内にプリプレグ、発泡体及び表面材が装着され
ている状態を示す概念図を示す。

【図９】積層体の曲げ強度を行っている状態を示す。

【図１０】熱冷ブレスを使用して、積層体を成形する方
法を示す概念図

【符号の説明】 １・・・・・積層体 ２・・・・・プリプレグ積層体 ３・・・・・プリプレグ積層体 ４・・・・・プリプレグ積層体 ５・・・・・プリプレグ積層体 ６・・・・・プリプレグ積層体 １０・・・・・樹脂発泡体 １１・・・・・樹脂発泡体 １２・・・・・樹脂発泡体 １３・・・・・樹脂発泡体 １４・・・・・樹脂発泡体 ２０・・・・・クランプ ３０・・・・・熱板 ３１・・・・・プレス上盤面 ３２・・・・・プレス下盤面 ３３・・・・・右側クランプの退避方向 ３４・・・・・左側クランプの退避方向 ３５・・・・・熱板の退避方向 ３９・・・・・表面材 ４０・・・・・離型フィルム ４１・・・・・断熱材 ４２・・・・・冷媒が通る方向

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平８−39712（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−134913（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−77526（ＪＰ，Ａ) 実開 昭58−26531（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00

Claims (8)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 容積含有率で３０％以上８５％以下の連
   続した強化繊維を一方向に整列させ熱可塑性樹脂を含浸
   したプリプレグからなるプリプレグ積層体と発泡倍率が
   ２倍以上５０倍以下である樹脂発泡体とを積層した組み
   合せを２層以上重ね合わせてそれぞれの層間を熱接合し
   たことを特徴とする積層体。
2. 【請求項２】 片面又は両面に表面材を貼合わせたこと
   を特徴とする請求項１に記載の積層体。
3. 【請求項３】 プリプレグの強化繊維がガラス繊維であ
   り、熱可塑性樹脂がポリプロピレン系樹脂またはポリス
   チレン系樹脂である請求項１に記載の積層体。
4. 【請求項４】 連続繊維が集束されており、それぞれの
   束が一方向に引き揃えられているプリプレグである請求
   項１乃至３のいずれか１項に記載の積層体。
5. 【請求項５】 プリプレグを構成する樹脂と発泡体の樹
   脂が同種類である請求項１に記載の積層体。
6. 【請求項６】 表面と裏面の両方の面もしくはいずれか
   一方の面に近い樹脂発泡体の発泡倍率が、中央層に近い
   樹脂発泡体より低いことを特徴とする請求項１に記載の
   積層体。
7. 【請求項７】 表面材が樹脂フィルム及び繊維質からな
   る織布又は不織布である請求項２に記載の積層体。
8. 【請求項８】 容積含有率で３０％以上８５％以下の連
   続した強化繊維を一方向に整列させ熱可塑性樹脂を含浸
   した１枚以上のプリプレグをその熱可塑性樹脂の溶融温
   度以上に加熱して層間に含まれる空気の脱気を行うステ
   ップと、積層したプリプレグを溶融温度以上に、発泡倍
   率が２倍以上５０倍以下である樹脂発泡体を溶融温度以
   下に、お互いが接触しない状態で同時に加熱するステッ
   プと、加熱した積層したプリプレグと加熱した樹脂発泡
   体のそれぞれ複数を交互に重ね合わせて接合面積１ｃｍ
   ２ 当り３ｋｇ以下の圧力で加圧して熱接合を行うステ
   ップと、熱接合された積層品を冷却、固化して一体化せ
   しめるステップを順次実行することを特徴とする積層体
   の製造方法。