JP2002069203A - 半導体封止用エポキシ樹脂組成物の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【解決手段】 エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤、
顔料、離型剤及び硬化促進剤を加熱混練することからな
る半導体封止用エポキシ樹脂組成物の製造方法におい
て、予めエポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤及び顔料
をスクリュー・ピッチ１．０以下の連続混練機で予備加
熱混練し、その混練物に離型剤と硬化促進剤とを配合し
て更にスクリュー・ピッチ１．０以上の連続混練機で加
熱混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂
組成物の製造方法。 【効果】 本発明によれば、従来の製造方法では顔料の
２次ストラクチャー凝集物をなくすために、離型特性、
流動特性を犠牲にしなければならなかったエポキシ樹脂
組成物において、離型特性、流動特性の低下を招くこと
なく顔料の２次ストラクチャー凝集物をなくすことがで
きる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、信頼性に優れ、離
型特性及び流動特性の良好な半導体封止用エポキシ樹脂
組成物を製造する方法に関する。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
半導体封止用エポキシ樹脂組成物はエポキシ樹脂、硬化
剤、無機質充填剤、顔料及びその他の添加剤をドライも
しくは一部ウエットで常温又は加熱して混合し、そのブ
レンド物を一回で加熱混練する製造方法が採用されてい
た。

【０００３】ところが、ＩＣチップの高集積化、大型化
及びＩＣパッケージの小型薄肉化に伴い、パッケージ中
のリード線間隔が狭くなることから、顔料の凝集が問題
となり、半導体封止用エポキシ樹脂組成物においては一
層顔料の低粗粒化が要求されている。

【０００４】その手段としては、混練時におけるシェア
を増加させ、顔料中の２次ストラクチャー凝集物をなく
す手法があるが、離型性の低下及び流動性の低下を招く
欠点を有している。

【０００５】本発明は、上記事情に鑑みなされたもの
で、２次ストラクチャー凝集物のない、離型特性と流動
特性のバランスのとれた半導体封止用エポキシ樹脂組成
物を製造する方法を提供することを目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段及び発明の実施の形態】本
発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討を行っ
た結果、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤、顔料、
離型剤、硬化促進剤を必須成分とする半導体封止用エポ
キシ樹脂組成物の成分の加熱混練順序として、エポキシ
樹脂、硬化剤、無機質充填剤及び顔料と、更に、必要に
応じて可撓性付与剤、カップリング剤、難燃剤及び熱可
塑性樹脂から選ばれる少なくとも１種の成分を予備加熱
混練し、その混練物に離型剤と硬化促進剤とを配合して
更に加熱混練することにより、混練時におけるシェアを
増加させ、顔料中の２次ストラクチャー凝集物をなくす
ことができ、更に離型特性、流動特性のバランスのとれ
た半導体封止用エポキシ樹脂組成物が得られることを見
出した。

【０００７】この点につき詳述すると、離型剤とシリカ
等に代表される無機質充填剤は構造的に親和性が高いた
め、両者を同時に加熱混練するとエポキシ樹脂、硬化剤
等の有機樹脂のマトリックスと無機質充填剤との結合力
が低下すると同時に離型剤本来の目的である離型性も低
下する。そこで、予め離型剤を省いたその他の成分を予
備加熱混練することで顔料中の２次ストラクチャー凝集
物をなくすと同時にマトリックスと無機質充填剤の親和
性を高め、その後、離型剤を加えて加熱混練すること
で、マトリックスと無機質充填剤の結合力の向上と離型
性とを両立することができることを見出した。

【０００８】また、この加熱混練方法としては、一軸、
二軸の押出機等があるが、いずれも蓄熱しやすいため、
二回以上の加熱混練を行うとその熱によって流動性が低
下する。そのため、予備加熱混練時には硬化促進剤を除
いて行うことが、流動性確保のために必要となることを
知見し、本発明をなすに至ったものである。

【０００９】なお、本発明においては、このように離型
剤と硬化促進剤を二度目の加熱混練時に添加して加熱混
練することで最大の効果が得られるが、他の添加物を同
様の方法で二度目の加熱混練時に添加して加熱混練して
も期待する効果は得られない。

【００１０】従って、本発明は、エポキシ樹脂、硬化
剤、無機質充填剤、顔料、離型剤及び硬化促進剤を加熱
混練することからなる半導体封止用エポキシ樹脂組成物
の製造方法において、予めエポキシ樹脂、硬化剤、無機
質充填剤及び顔料をスクリュー・ピッチ１．０以下の連
続混練機で予備加熱混練し、その混練物に離型剤と硬化
促進剤とを配合して更にスクリュー・ピッチ１．０以上
の連続混練機で加熱混練することを特徴とする半導体封
止用エポキシ樹脂組成物の製造方法を提供する。

【００１１】以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明にかかるエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、
硬化剤、無機質充填剤、カーボンブラック等の顔料、離
型剤及び硬化促進剤、その他必要に応じて、例えば、可
撓性付与剤、カップリング剤、難燃剤及び熱可塑性樹脂
などの公知の添加物を用いて製造される。

【００１２】本発明のエポキシ樹脂組成物を構成するエ
ポキシ樹脂としては、一分子中にエポキシ基を少なくと
も２個有するものであれば、分子構造、分子量等は特に
限定されないが、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノ
ール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ
樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラ
ック型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ
樹脂、トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂等のトリ
フェノールアルカン型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹
脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル
アラルキル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹
脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂、ビフェニル型エポ
キシ樹脂、ビシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等が挙
げられる。これらエポキシ樹脂は適宜組み合わせてもよ
いが、中でも無機質充填剤を高充填するためにはビフェ
ニル型エポキシ樹脂やナフタレン環含有エポキシ樹脂が
望ましい。これらエポキシ樹脂は、軟化点が５０〜１０
０℃でエポキシ当量が１００〜４００を有するものが望
ましい。更に、難燃化のためブロム化エポキシ樹脂を使
用することができる。

【００１３】次に、本発明に用いられる硬化剤として
は、このエポキシ樹脂を硬化させる材料、例えば上述す
るエポキシ樹脂中のエポキシ基と反応可能な官能基（例
えば、フェノール性水酸基、アミノ基、酸無水物基な
ど）を２個以上（但し、酸無水物基は１個以上）有する
化合物であれば、分子構造、分子量等は特に限定され
ず、公知のものを使用することができる。例えば、フェ
ノール樹脂、脂肪族或いは芳香族ポリアミン、第２アミ
ン、第３アミン等のアミン化合物、カルボン酸無水物、
ポリアミノマレイミド類などが用いられる。これら硬化
剤も公知のものが用いられ、例えば、フェノール樹脂の
場合、１分子中にフェノール性水酸基を少なくとも２個
以上有するフェノール樹脂、具体的には、フェノールノ
ボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂等のノボラッ
ク型フェノール樹脂、パラキシリレン変性ノボラック樹
脂、メタキシリレン変性ノボラック樹脂、オルソキシリ
レン変性ノボラック樹脂等のキシリレン変性ノボラック
樹脂、ビスフェノールＡ型樹脂、ビスフェノールＦ型樹
脂等のビスフェノール型フェノール樹脂、ビフェニル型
フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂、フェノー
ルアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル型フェノール
樹脂、トリフェノールメタン型樹脂、トリフェノールプ
ロパン型樹脂等のトリフェノールアルカン型フェノール
樹脂及びその重合体等のフェノール樹脂、ナフタレン環
含有フェノール樹脂、ビシクロペンタジエンフェノール
樹脂、テンペン環含有フェノール樹脂等のいずれのフェ
ノール樹脂も使用可能である。前記フェノール樹脂の中
では、軟化点が６０〜１２０℃を有するものが好まし
い。水酸基当量としては９０〜１５０のものが好まし
い。

【００１４】上記硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂を硬
化させる有効量であり、適宜選定されるが、例えばフェ
ノール樹脂の場合、エポキシ樹脂１００重量部に対し、
通常２５〜１００重量部である。また、フェノール樹脂
の配合量は、エポキシ樹脂中に含まれるエポキシ基１モ
ルに対して硬化剤中に含まれるフェノール性ＯＨ基の比
が０．５〜２．０モル、特には０．８〜１．２モル程度
となるように設定することもできる。

【００１５】本発明に配合する無機質充填剤は、特に半
導体封止材として用いた場合に封止材の膨張係数を小さ
くし、半導体素子に加わる応力を低下させるものであ
る。この無機質充填剤としても公知のものを使用し得、
例えばシリカフィラーとして結晶性シリカ、ゾル−ゲル
法で製造される球状シリカ、球状又は破砕状の溶融シリ
カ、溶融石英、非晶質シリカ、煙霧質シリカ、沈降シリ
カ等の１種又は２種以上を使用することができる。ま
た、アルミナ、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミ、
マグネシア、マグネシウムシリケートなどを使用するこ
ともできる。

【００１６】無機質充填剤の平均粒径は、１〜５０μ
ｍ、特に５〜３０μｍであることが通常であるが、必要
によりこれより平均粒径の小さい（例えば、平均粒子径
が０．０１〜０．１μｍ程度のヒュームドシリカや沈殿
シリカ等の）超微粉末シリカなどを併用、混合すること
もできる。なお、この平均粒径は、例えばレーザー光回
折法等の分析手段を使用した粒度分布計により重量平均
値（又はメジアン径）等として求めることができる。

【００１７】無機質充填剤の充填量は、樹脂成分（エポ
キシ樹脂及び硬化剤）の合計量１００重量部に対して２
００〜１，０００重量部、好ましくは２８０〜９００重
量部、より好ましくは５００〜７００重量部であること
が望ましい。２００重量部に満たないと膨張係数が大き
くなって半導体素子に加わる応力が増大し素子特性が劣
化する場合があり、１，０００重量部を超えると成形時
の粘度が高くなって成形性が悪くなる場合がある。

【００１８】また、上記無機質充填剤は、チタン系カッ
プリング剤（例えば、チタン酸エステルや有機チタン錯
体）やシランカップリング剤（例えば、アミノ基、エポ
キシ基、メルカプト基、アルケニル基等の官能性基を有
するオルガノアルコキシシラン）などで予め表面処理し
たものを使用することが低吸水性、耐衝撃性及び耐クラ
ック性を更に向上させる点で好ましい。

【００１９】上記カップリング剤としては、例えばγ−
グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシ
ドキシプロピルメチルジエトキシシラン、β−（３，４
−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン
のようなエポキシ官能性基含有アルコキシシラン、Ｎ−
β（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシ
シラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−
フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシランのよ
うなアミノ官能性基含有アルコキシシラン、γ−メルカ
プトトリメトキシシランのようなメルカプト官能性基含
有アルコキシシランなどのシランカップリング剤等が挙
げられる。ここで、表面処理に用いるカップリング剤量
及び表面処理方法については特に制限されない。

【００２０】本発明の成分を構成する導電性カーボンブ
ラック等の顔料としては、通常半導体封止用エポキシ樹
脂組成物に常用されているものを使用し得る。例えばア
セチレンブラック、コンダクティブファーネスブラック
（ＣＦ）、スーパーコンダクティブファーネスブラック
（ＳＣＦ）、エクストラコンダクティブファーネスブラ
ック（ＸＣＦ）、コンダクティブチャンネルブラック
（ＣＣ）及び１５００℃程度の高温で熱処理されたファ
ーネスブラック又はチャンネルブラック等を挙げること
ができる。

【００２１】アセチレンブラックの具体例としては、デ
ンカアセチレンブラック（電気化学株式会社製）、シャ
ウニガンアセチレンブラック（シャウニガンケミカル株
式会社製）等が、コンダクティブファーネスブラックの
具体例としては、コンチネックスＣＦ（コンチネンタル
カーボン株式会社製）、バルカンＣ（キャボット株式会
社製）等が、スーパーコンダクティブファーネスブラッ
クの具体例としては、コンチネックスＳＣＦ（コンチネ
ンタルカーボン株式会社製）、バルカンＳＣ（キャボッ
ト株式会社製）等が、エクストラコンダクティブファー
ネスブラックの具体例としては、旭ＨＳ−５００（旭カ
ーボン株式会社製）、バルカンＸＣ−７２（キャボット
株式会社製）等が、コンダクティブチャンネルブラック
としては、コウラックスＬ（デグッサ株式会社製）等が
例示され、また、ファーネスブラックの一種であるケッ
チェンブラックＥＣ及びケッチェンブラックＥＣ−６０
０ＪＤ（ケッチェンブラックインターナショナル株式会
社製）を用いることもできる。なお、これらの中では、
特にアセチレンブラックが不純物含有量が少ない上、発
達した２次ストラクチャー構造を有することから本発明
において特に好適に用いられる。更に、卓越した比表面
積を有することからケッチェンブラックＥＣやケッチェ
ンブラックＥＣ−６００ＪＤ等も好ましく使用できる。

【００２２】なお、上記カーボンブラックの平均粒子径
（凝集した２次粒子を含む）は、１〜２０μｍ、特に３
〜１０μｍであることが好ましい。

【００２３】また、上記カーボンブラック等の顔料の配
合量は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００重量部
に対して０．１〜１０重量部、特に０．５〜５重量部で
あることが好ましい。

【００２４】本発明では、上記成分の他に、カルナバワ
ックス、高級脂肪酸、合成ワックス類などの離型剤が用
いられる。その配合割合は、エポキシ樹脂及び硬化剤の
合計量１００重量部に対して０．１〜１０重量部、好ま
しくは０．３〜５重量部であることが望ましい。

【００２５】また、本発明の組成物には、エポキシ樹脂
と硬化剤との硬化反応を促進するため、硬化促進剤が用
いられる。この硬化促進剤は、硬化反応を促進させるも
のならば特に限定されず、例えば、イミダゾール化合
物、３級アミン化合物、有機リン系化合物から選ばれる
１種又は２種以上を配合することができる。

【００２６】ここで、イミダゾール化合物としては、２
−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、４−
メチルイミダゾール、４−エチルイミダゾール、２−フ
ェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダ
ゾール、２−フェニル−４−ヒドロキシメチルイミダゾ
ール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シア
ノエチル−２−メチルイミダゾール、２−フェニル−４
−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フ
ェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール等が
挙げられる。

【００２７】また、３級アミン化合物としては、トリエ
チルアミン、ベンジルジメチルアミン、ベンジルトリメ
チルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミン等の窒
素原子に結合する置換基としてアルキル基やアラルキル
基を有するアミン化合物、１，８−ジアザビシクロ
［５．４．０］ウンデセン−７及びそのフェノール塩、
オクチル酸塩、オレイン酸塩などのシクロアミジン化合
物やその有機酸との塩、或いは下記式の化合物などのシ
クロアミジン化合物と４級ホウ素化合物との塩又は錯塩
などが挙げられる。

【００２８】

【化１】

【００２９】また、有機リン系化合物としては、トリフ
ェニルホスフィン、トリスｐ−メトキシフェニルフォス
フィン、トリシクロヘキシルフォスフィン、トリブチル
ホスフィン、トリ（ｐ−メチルフェニル）ホスフィン、
トリ（ノニルフェニル）ホスフィン、トリフェニルホス
フィン・トリフェニルボラン等のトリオルガノホスフィ
ン化合物やテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニ
ルボレート等の４級ホスホニウム塩等のオルガノホスフ
ィン類やその誘導体などが挙げられる。

【００３０】これら硬化促進剤の配合割合は、エポキシ
樹脂及び硬化剤の合計量１００重量部に対して０．１〜
１０重量部、好ましくは０．３〜５重量部であることが
望ましい。

【００３１】更に、本発明では、上述した成分に加え、
低応力化のためにシリコーン系の可撓性付与剤を添加す
ることが好ましい。可撓性付与剤としては、例えばシリ
コーンゴムパウダー、シリコーンゲル、有機樹脂とシリ
コーンポリマーとのブロックポリマー（例えば、エポキ
シ樹脂やフェノール樹脂とジオルガノポリシロキサンと
のブロック共重合体等）などが挙げられる。なお、この
ような可撓性付与剤を添加する代わりに二液タイプのシ
リコーンゴムやシリコーンゲルで無機質充填剤表面を処
理してもよい。上記可撓性付与剤の配合量は、組成物全
体の０〜１０重量％、好ましくは０．５〜１０重量％、
特に１〜５重量％とすることが好ましく、使用量が０．
５重量％未満では十分な耐衝撃性が得られない場合があ
り、１０重量％を超えると機械的強度が不十分になる場
合がある。

【００３２】本発明のエポキシ樹脂組成物には、更に必
要に応じて、その他の任意成分を本発明の効果を妨げな
い範囲で配合することができる。このような任意成分と
しては、ＭＢＳ樹脂等やその水素添加物などの熱可塑性
樹脂、シランカップリング剤、酸化アンチモン、リン化
合物、難燃剤などが挙げられる。

【００３３】本発明のエポキシ樹脂組成物の製造方法
は、予めエポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤及び顔料
と、更に、必要に応じて可撓性付与剤、カップリング
剤、難燃剤及び熱可塑性樹脂などの上述する成分をスク
リュー・ピッチ１．０以下（スクリューピッチ＝スクリ
ュー１回転の送り長さ／スクリュー直径）の連続混練機
で予備加熱混練し、その混練物に離型剤と硬化促進剤と
を配合して、更にスクリュー・ピッチ１．０以上の連続
混練機で加熱混練して得るものである。

【００３４】上記エポキシ樹脂組成物の製造方法におい
て、予備加熱混練物へ離型剤及び硬化促進剤を配合する
方法としては、図１に示すようにエポキシ樹脂、硬化
剤、無機質充填剤、顔料及びその他の添加剤を混合機１
にて混合し、この混合物を連続混練機２にてスクリュー
・ピッチ１．０以下のスクリューで予備加熱混練し、得
られた混練物を冷却し、粉砕機３にて粉砕したものに離
型剤及び硬化促進剤を配合して混合機１’にて混合し、
この混合物を更に連続混練機２’にてスクリュー・ピッ
チ１．０以上のスクリューで加熱混練し、得られた混練
物を冷却し、粉砕機３’にて粉砕しエポキシ樹脂組成物
とする方法、或いは図２に示すようにエポキシ樹脂、硬
化剤、無機質充填剤、顔料及びその他の添加剤を混合機
１にて混合し、この混合物を連続混練機２にてスクリュ
ー・ピッチ１．０以下のスクリューで予備加熱混練し、
その混練エリア途中から（例えば、混練エリアの進行方
向で５０％以降、好ましくは６０〜８０％の間から）離
型剤及び硬化促進剤を定量フィーダー４等で配合し、ス
クリュー・ピッチ１．０以上のスクリューで更に加熱混
練し、得られた混練物を冷却し、粉砕機３にて粉砕しエ
ポキシ樹脂組成物とする方法が挙げられる。

【００３５】ここで、スクリュー・ピッチとは、スクリ
ュー・ピッチ＝スクリュー１回転の送り長さ／スクリュ
ー直径で表され、予備加熱混練ではスクリュー・ピッチ
１．０以下、好ましくは０．３〜０．９、更に好ましく
は０．４〜０．７のスクリューを、また離型剤及び硬化
促進剤を配合した加熱混練ではスクリュー・ピッチ１．
０以上、好ましくは１〜２のスクリューを使用する。予
備加熱混練時において、スクリュー・ピッチが１．０よ
り大きいスクリューを用いた場合、分散が不十分となり
顔料中の２次ストラクチャー凝集物がなくならない場合
がある。また、加熱混練時において、スクリュー・ピッ
チが１．０より小さいスクリューを用いた場合、過剰混
練となり流動性が低下する場合がある。

【００３６】また、上記予備混練の途上で定量フィーダ
ーを用いて離型剤、硬化促進剤を配合する場合、定量フ
ィーダーの混練機への取付位置は、混練機の混練エリア
の進行方向から５０％以降の位置、特に６０〜８０％の
位置に取り付けたものを好適に使用することができる。
５０％未満の場合、過剰混練となり流動性が低下する場
合がある。

【００３７】上記エポキシ樹脂組成物を予備加熱混練及
び加熱混練する混練機としては、一軸押出機、二軸押出
機などのいずれのものでもよく、特に制限されない。二
軸押出機の場合、スクリュー回転軸方向も同方向／異方
向の何れでもよい。

【００３８】ここで、混練機の混練エリアは、Ｌ／Ｄ
（スクリュー長／スクリュー径）＝１〜１５、特にＬ／
Ｄ＝２〜１０のものを好適に使用する。Ｌ／Ｄが１未満
の場合、分散が不十分となり、顔料中の２次ストラクチ
ャー凝集物がなくならない場合がある。Ｌ／Ｄが１５よ
り大きい場合、過剰混練となり流動性が低下する場合が
ある。

【００３９】混練機スクリューの周速は、適宜選定され
るが、周速５〜５０ｍ／ｍｉｎ、好ましくは１０〜４０
ｍ／ｍｉｎとするのが好ましい。周速５ｍ／ｍｉｎ未満
の場合、分散が不十分となり顔料中の２次ストラクチャ
ー凝集物がなくならない場合がある。周速５０ｍ／ｍｉ
ｎより大きい場合、過剰混練となり流動性が低下する場
合がある。

【００４０】混練機の混練温度は、組成物中の樹脂成分
の少なくとも一部が溶融する温度以上に加熱するもので
あり、これにより良好な混練がなされる。従って、樹脂
成分を溶融するには４０〜１２０℃程度に加熱すればよ
い。なお、この４０〜１２０℃という温度は混練機の加
熱温度であるが、混練される組成物の摩擦等により、そ
れ自体でも発熱するため、組成物成分の溶融温度がこの
加熱温度より高くても、この加熱温度で少なくとも一部
が溶融し得るものである。

【００４１】また、上記の予備加熱混練及び２次加熱混
練（最終混練）のそれぞれにおいて、あるいは、上記の
連続混練機２，２'のそれぞれにおいて、混練時間は、
５〜２４０秒、より好ましくは１０〜１２０秒とするこ
とが好ましい。混練時間が５秒未満の場合、分散が不十
分となり顔料中の２次ストラクチャーの凝集物がなくな
らない場合がある。また、混練時間が２４０秒より大き
い場合、過剰混練となり流動性が低下する場合がある。

【００４２】このようにして得られたエポキシ樹脂組成
物は、上述したように２次ストラクチャー凝集物をなく
すことができ、離型性、流動性の良好なものである。

【００４３】本発明の製造方法により得られたエポキシ
樹脂組成物は、そのまま所望の用途に使用し得、特にＩ
Ｃ、ＬＳＩ、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード等
の半導体装置の封止用に好適に使用できるものであり、
プリント回路基板の製造などにも有効に使用できる。

【００４４】ここで、半導体装置の封止を行う場合、半
導体封止用エポキシ樹脂組成物の成形温度は１５０〜１
８０℃、ポストキュアは１５０〜１８０℃で２〜１６時
間行うことが好ましい。

【００４５】

【発明の効果】本発明によれば、従来の製造方法では顔
料の２次ストラクチャー凝集物をなくすために、離型特
性、流動特性を犠牲にしなければならなかったエポキシ
樹脂組成物において、離型特性、流動特性の低下を招く
ことなく顔料の２次ストラクチャー凝集物をなくすこと
ができる。

【００４６】

【実施例】以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具
体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限される
ものではない。なお、下記の例において部は重量部を示
す。

【００４７】［実施例１，２、比較例１〜４］下記成分
を用いて表１に示す混練法にてエポキシ樹脂組成物を調
製し、表１に示す特性を評価した。 エポキシ樹脂（オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂 住友化学製 ＥＳＣＮ−１９５） ８５部 硬化剤（ノボラック型フェノール樹脂 明和化成製 Ｈ−１） ５０部 可撓性付与剤（ジメチルシリコーンオイル 信越化学製 ＫＦ−９６） １０部 顔料（カーボンブラック 電気化学製 デンカブラック） ２部 硬化促進剤（四国化成製 イミダゾールＣ１７Ｚ） ２部 カップリング剤（信越化学製 γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン ＫＢＭ−４０３） ２部 離型剤（ワックス ヘキスト社製 ＷＡＸ−Ｅ） ２部 難燃剤（住友金属鉱山製 酸化アンチモン） １５部 充填剤（溶融シリカ（平均粒子径８μｍ） 龍森製 ＲＤ−８） ４００部

【００４８】

【表１】

【００４９】（注）混練法： Ｉ：図１に示す工程において、離型剤と硬化促進剤を除
く各成分を混合し、Ｌ／Ｄ＝５の二軸押出混練機により
スクリューピッチ０．５のスクリューで混練（９０℃、
１分間、周速；３０ｍ／ｍｉｎ）し、粉砕した後にこの
粉砕物に離型剤と硬化促進剤を添加して更に混合し、Ｌ
／Ｄ＝５の二軸押出混練機によりスクリューピッチ１．
５のスクリューで混練（９０℃、１分間、周速；３０ｍ
／ｍｉｎ）、粉砕する。 ＩＩ：図２に示す工程において、離型剤と硬化促進剤を
除く各成分を混合し、Ｌ／Ｄ＝１０の二軸押出混練機に
よりスクリューピッチ０．５のスクリューで混練（９０
℃、周速；３０ｍ／ｍｉｎ）する際に、混練エリアの進
行方向に対して６０％に位置する定量フィーダーから離
型剤と硬化促進剤を添加して、スクリューピッチ１．５
のスクリューで混練（９０℃、周速；３０ｍ／ｍｉｎ）
し、粉砕する。なお、混練時間は合計で２分間である。 ＩＩＩ：図１に示す工程において、最初に全成分を一括
して混合し、Ｌ／Ｄ＝１０の二軸押出混練機によりスク
リューピッチ１．５のスクリューで混練（９０℃、２分
間、周速；３０ｍ／ｍｉｎ）し、粉砕する。（従来法） ＩＶ：図１に示す工程において、最初に全成分を一括し
て混合し、Ｌ／Ｄ＝１０の二軸押出混練機によりスクリ
ューピッチ０．５のスクリューで混練（９０℃、２分
間、周速；３０ｍ／ｍｉｎ）し、粉砕する。 Ｖ：図１に示す工程において、離型剤と硬化促進剤を除
く各成分を混合し、Ｌ／Ｄ＝５の二軸押出混練機により
スクリューピッチ１．５のスクリューで混練（９０℃、
１分間、周速；３０ｍ／ｍｉｎ）し、粉砕した後、この
粉砕物に離型剤と硬化促進剤を添加して更に混合し、Ｌ
／Ｄ＝５の二軸押出混練機によりスクリューピッチ１．
５のスクリューで混練（９０℃、１分間、周速；３０ｍ
／ｍｉｎ）し、粉砕する。 ＶＩ：図１に示す工程において、離型剤と硬化促進剤を
除く各成分を混合し、Ｌ／Ｄ＝５の二軸押出混練機によ
りスクリューピッチ０．５のスクリューで混練（９０
℃、１分間、周速；３０ｍ／ｍｉｎ）し、粉砕した後、
この粉砕物に離型剤と硬化促進剤を添加して更に混合
し、Ｌ／Ｄ＝５の二軸押出混練機によりスクリューピッ
チ０．５のスクリューで混練（９０℃、１分間、周速；
３０ｍ／ｍｉｎ）し、粉砕する。

【００５０】顔料（カーボンブラック）凝集物：エポキ
シ樹脂組成物をアセトンで溶解し、３２５メッシュのふ
るいにかけ、このメッシュ残分につき、フッ化水素酸
（ＨＦ）及び塩酸によって、シリカ及び酸化アンチモン
を溶解し、除去したサンプルについて、透過型光学顕微
鏡にて粒径４５μｍ以上のカーボンブラックの凝集物の
有無を確認した。 スパイラルフロー：ＥＭＭＩ−６６に準じた方法で測定 離型力：Ｃｒ板との離型力を測定

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例におけるエポキシ樹脂組成物
の製造工程を示す概略図である。

【図２】本発明の他の実施例におけるエポキシ樹脂組成
物の製造工程を示す概略図である。

【符号の説明】

１，１’ 混合機 ２，２’ 混練機 ３，３’ 粉砕機 ４ 定量フィーダー

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 23/29 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ 23/31 Ｆターム(参考） 4F070 AA46 AC04 AC11 AC13 AC22 AC23 AC27 AC40 AC45 AC46 AC55 AC74 AC86 AC92 AC94 AD06 AE01 AE02 AE04 AE07 AE08 FA03 FA17 FB06 FB07 FC05 4J002 AE033 CC032 CD001 CD021 CD041 CD051 CD061 CP034 DA038 DE077 DE147 DF017 DJ007 DJ017 DK007 EF059 EL136 EN006 EN009 EU119 EW019 EY019 FD017 FD024 FD098 FD130 FD142 FD146 FD159 FD163 FD169 GQ05 4M109 AA01 BA01 BA04 CA21 EA02 EA12 EB02 EB04 EB06 EB07 EB08 EB09 EB12 EB13 EB19 EC20 EE15 GA10

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤、
   顔料、離型剤及び硬化促進剤を加熱混練することからな
   る半導体封止用エポキシ樹脂組成物の製造方法におい
   て、予めエポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤及び顔料
   をスクリュー・ピッチ１．０以下の連続混練機で予備加
   熱混練し、その混練物に離型剤と硬化促進剤とを配合し
   て更にスクリュー・ピッチ１．０以上の連続混練機で加
   熱混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂
   組成物の製造方法。
2. 【請求項２】 エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤及
   び顔料を予備加熱混練した粉砕品に離型剤と硬化促進剤
   を配合し加熱混練することを特徴とする請求項１記載の
   製造方法。
3. 【請求項３】 エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤及
   び顔料を予備加熱混練すると共に、その混練工程の途中
   から、離型剤と硬化促進剤を添加することを特徴とする
   請求項１記載の製造方法。
4. 【請求項４】 更に、可撓性付与剤、カップリング剤、
   難燃剤及び熱可塑性樹脂から選ばれる少なくとも１種の
   成分をいずれかの段階で配合することを特徴とする請求
   項１、２又は３記載の製造方法。