JP2001240700A - ゴム組成物 - Google Patents
ゴム組成物Info
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Abstract
り抵抗特性)およびウェットグリップ性能に優れたゴム
組成物を提供する。 【解決手段】 天然ゴムおよび/またはジエン系合成ゴ
ム100重量部、シリカ5〜100重量部、シランカッ
プリング剤をシリカの1〜20重量%および一般式
(1):(R1O)nSiR2 n-4で表わされる有機ケイ素
化合物をシリカの1〜25重量%含むゴム組成物。一般
式(1)中、nは1、2、3または4、R1およびR2は
炭素数1〜12のアルキル基、シクロアルキル基または
アリール基、各R1および各R2は同一であっても異なっ
ていてもよく、nが2のとき、少なくとも1個のR2が
炭素数2〜12のアルキル基もしくはシクロアルキル基
または炭素数7〜12のアリール基である。
Description
耗性を低下させることなく、低発熱性(転がり抵抗特
性)およびウェットグリップ性能に優れたゴム組成物に
関する。
低燃費の他、操縦安定性、耐摩耗性、乗り心地など多岐
にわたり、これら性能を向上するために種々の工夫がな
されている。これらの性能のうち、特にタイヤのグリッ
プ性能と転がり抵抗特性は、いずれもゴムのヒステリシ
スロスに関する特性である。一般に、ヒステリシスロス
を大きくするとグリップ力は高くなり制動性能が向上す
るが、転がり抵抗も大きくなり燃費の増大をもたらす。
このように、グリップ性能と転がり抵抗特性は、相反す
る関係にあるため、両特性を同時に満足させるべく種々
のタイヤ用ゴム組成物が提案されている。
て、特にポリマーとカーボンブラックが両特性に大きく
影響することから、ポリマーとして、スチレン−ブタジ
エン共重合体を用いる場合には、結合スチレンの含有
率、ブタジエン部分1,2結合含有率を適宜選択して、
転がり抵抗特性とグリップ性能双方の向上を図ってい
る。
とシランカップリング剤を使用する方法が多数報告され
ている。シリカはその表面官能基であるシラノール基が
水素結合するために、シリカ粒子同士が凝集する傾向に
あり、シランカップリング剤はこれらのシラノール基と
結合してシリカ同士の凝集を防ぎ、加工性を改善すると
考えられている。
がシランカップリング剤と化学的に結合することによ
り、転がり抵抗の低減や摩耗性が改善されると考えられ
ている。しかし、これらの目的を達成するためにはシリ
カとシランカップリング剤を混練り、加工中に化学的に
反応させる必要があり、シリカとシランカップリング剤
を充分に反応させるためには高温でよく練る方がよいと
されている。
と反応をする官能基部分が混練りなどの加工中にかかる
温度によって一部ゴムとの反応を起こしてしまうため、
ゲル化といわれるゴム焼けの現象が起こる。しかしなが
ら、ゴム焼けが起こらないような低温で混練りするとシ
リカとシランカップリング剤の反応が不充分となるとい
う矛盾点が生じる。
よび/またはジエン系合成ゴムに対して特定量のシリカ
および特定量のシランカップリング剤を含むゴム組成物
の加工性および耐磨耗性を低下させることなく低発熱性
(転がり抵抗特性)およびウェットグリップ性能を改善
したゴム組成物を提供することを目的とする。
問題を改善すべく鋭意検討した結果、ゴム焼けを起こさ
ず、シリカとシランカップリング剤の反応を促進(補
助)し得るような化合物を用いることにより、加工性お
よび耐摩耗性を低下させることなく転がり抵抗特性を満
足させる方法を開発した。
系合成ゴム100重量部に対して、シリカを5〜100
重量部、シランカップリング剤をシリカ重量に対して1
〜20重量%および下記一般式(1)で表わされる有機
ケイ素化合物をシリカ重量に対して1〜25重量%含む
ことを特徴とするゴム組成物である。
およびR2は炭素数1〜12のアルキル基、シクロアル
キル基またはアリール基であり、各R1および各R2は同
一であっても異なっていてもよく、nが2であるとき、
少なくとも1個のR2が炭素数2〜12のアルキル基も
しくはシクロアルキル基または炭素数7〜12のアリー
ル基である。
ゴム(NR)および/またはジエン系合成ゴムを含む。
本発明において用いるジエン系合成ゴムとしては、スチ
レン−ブタジエンゴム(SBR)、ポリブタジエンゴム
(BR)、ポリイソプレンゴム(IR)、エチレン−プ
ロピレン−ジエンゴム(EPDM)、クロロプレンゴム
(CR)、アクリロニトリル−ブタジエンゴム(NB
R)などがあげられ、本発明に使用されるゴム成分中に
1種類または2種類以上含まれていてもよい。
シリカを含む。シリカとしては、たとえば、窒素吸着比
表面積が130〜280m2/gのシリカを用いること
ができる。窒素吸着比表面積が小さいシリカでは充分な
弾性率が得られず耐磨耗性が悪化する傾向があり、大き
いシリカではグリップ力向上が望めないわりに混練り作
業性が低下する傾向がある。
配合量は、本発明に使用されるゴム成分100重量部に
対して5〜100重量部、好ましくは10〜85重量
部、さらに好ましくは20〜65重量部である。シリカ
の配合量が5重量部未満では、補強効果が小さく、10
0重量部をこえると作業性が悪化する傾向がある。低発
熱性および作業性の面から、シリカの配合量は20〜6
5重量部が好ましい。
の結合を強め、耐摩耗性を向上させるために、シランカ
ップリング剤を含む。本発明で好適に使用できるシラン
カップリング剤は、一般式(2):X3Si−CrH2r−
Aで表わされる化合物である。一般式(2)中のXは炭
素数1〜4のアルキル基、アルコキシル基または塩素原
子で3個のXは同一でも異なっていてもよく、rは1〜
6の整数を示し、Aは−Sm−CtH2t−SiY3基、ニ
トロソ基、メルカプト基、アミノ基、エポキシ基、ビニ
ル基、塩素原子、イミド基および−Sm−Z基よりなる
群から選ばれた基である。ここでmは1〜6の整数であ
り、tは1〜6の整数であり、Yは炭素数1〜4のアル
キル基、アルコキシル基または塩素原子で3個のYは同
一でも異なっていてもよく、Zは以下の式(3)、式
(4)または式(5)で表わされる基である。
プロピル)テトラスルフィド、ビス(2−トリエトキシ
シリルエチル)テトラスルフィド、ビス(3−トリメト
キシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2−ト
リメトキシシリルエチル)テトラスルフィド、3−メル
カプトプロピルトリメトキシシラン、3−メルカプトプ
ロピルトリエトキシシラン、2−メルカプトエチルトリ
メトキシシラン、2−メルカプトエチルトリエトキシシ
ラン、3−ニトロプロピルトリメトキシシラン、3−ニ
トロプロピルトリエトキシシラン、3−クロロプロピル
トリメトキシシラン、3−クロロプロピルトリエトキシ
シラン、2−クロロエチルトリメトキシシラン、2−ク
ロロエチルトリエトキシシラン、3−トリメトキシシリ
ルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラ
スルフィド、3−トリエトキシシリルプロピル−N,N
−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、2−ト
リエトキシシリルエチル−N,N−ジメチルチオカルバ
モイルテトラスルフィド、3−トリメトキシシリルプロ
ピルベンゾチアゾールテトラスルフィド、3−トリエト
キシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスルフィ
ド、3−トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモ
ノスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピルメタク
リレートモノスルフィドなどがあげられる。
ップリング剤としては、ビス(3−ジエトキシメチルシ
リルプロピル)テトラスルフィド、3−メルカプトプロ
ピルジメトキシメチルシラン、3−ニトロプロピルジメ
トキシメチルシラン、3−クロロプロピルジメトキシメ
チルシラン、ジメトキシメチルシリルプロピル−N,N
−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、ジメト
キシメチルシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスル
フィドなどがあげられる。
ら、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)テトラス
ルフィド、3−トリメトキシシリルプロピルベンゾチア
ゾールテトラスルフィドなどが好ましい。
記シリカ重量に対して1〜20重量%が好ましい。シラ
ンカップリング剤の配合量が1重量%未満ではシランカ
ップリング剤を入れた効果が充分でなく、20重量%を
こえると、コストが上がる割にカップリング効果が得ら
れず、補強性、耐摩耗性が低下する傾向がある。分散効
果、カップリング効果の面から、シランカップリング剤
の配合量は2〜15重量%であることが望ましい。
合物を含む。本発明で用いる有機ケイ素化合物は下記一
般式(1)で表わされる有機ケイ素化合物である。
R2は炭素数1〜12のアルキル基、シクロアルキル基
またはアリール基であり、各R1および各R2は同一であ
っても異なっていてもよく、nが2のとき、少なくとも
1個のR2が炭素数2〜12のアルキル基もしくはシク
ロアルキル基または炭素数7〜12のアリール基であ
る。
ては、たとえば、一般式(1)中のnが1、2、3また
は4の化合物がある。
えば、R1が炭素数1〜12、好ましくは1〜8、さら
に好ましくは1〜4のアルキル基である化合物、具体的
には、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、
テトラプロポキシシラン、テトラブトキシシラン、テト
ラオクトキシシランなどがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12のシクロアルキル基である
化合物、具体的には、テトラシクロヘキソキシシランな
どがあげられる。
えば、R1がアリール基である化合物、具体的には、テ
トラフェノキシシランなどがあげられる。
えば、R1およびR2が炭素数1〜12、好ましくは1〜
8、さらに好ましくは1〜4のアルキル基である化合
物、具体的には、メチルトリメトキシシラン、メチルト
リエトキシシラン、メチルトリプロポキシシラン、メチ
ルトリブトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エ
チルトリエトキシシラン、エチルトリプロポキシシラ
ン、エチルトリブトキシシラン、プロピルトリメトキシ
シラン、プロピルトリエトキシシラン、プロピルトリプ
ロポキシシラン、プロピルトリブトキシシラン、ブチル
トリメトキシシラン、ブチルトリエトキシシラン、ブチ
ルトリプロポキシシラン、ブチルトリブトキシシラン、
ヘキシルトリメトキシシラン、ヘキシルトリエトキシシ
ラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシ
シラン、オクタデシルトリメトキシシラン、オクタデシ
ルトリエトキシシランなどがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12、好ましくは1〜8、さら
に好ましくは1〜4のアルキル基であり、R2がシクロ
アルキル基である化合物、具体的には、シクロヘキシル
トリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラ
ン、シクロヘキシルトリプロポキシシラン、シクロヘキ
シルトリブトキシシランなどがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12、好ましくは1〜8、さら
に好ましくは1〜4のアルキル基であり、R2がアリー
ル基である化合物、具体的には、フェニルトリメトキシ
シラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリプ
ロポキシシラン、フェニルトリブトキシシランなどがあ
げられる。
えば、R1がシクロアルキル基である化合物、具体的に
は、メチルトリシクロヘキソキシシラン、エチルトリシ
クロヘキソキシシラン、プロピルトリシクロヘキソキシ
シラン、ブチルトリシクロヘキソキシシラン、ヘキシル
トリシクロヘキソキシシランなどがあげられる。
えば、R1がアリール基である化合物、具体的には、メ
チルトリフェノキシシラン、エチルトリフェノキシシラ
ン、プロピルトリフェノキシシラン、ブチルトリフェノ
キシシランなどがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12、好ましくは1〜8、さら
に好ましくは1〜4のアルキル基であり、R2が炭素数
2〜12、好ましくは2〜8、さらに好ましくは2〜4
のアルキル基である化合物、具体的には、ジエチルジメ
トキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチルジ
プロポキシシラン、ジエチルジブトキシシラン、ジプロ
ピルジメトキシシラン、ジプロピルジエトキシシラン、
ジプロピルジプロポキシシラン、ジプロピルジブトキシ
シラン、ジブチルジメトキシシラン、ジブチルジエトキ
シシラン、ジブチルジプロポキシシラン、ジブチルジブ
トキシシランなどがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12、好ましくは1〜8、さら
に好ましくは1〜4のアルキル基であり、R2がシクロ
アルキル基である化合物、具体的には、ジシクロヘキシ
ルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジエトキシシラ
ン、ジシクロヘキシルジプロポキシシラン、ジシクロヘ
キシルジブトキシシランなどがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12である化合物などがあげら
れる。
えば、R1がシクロアルキル基である化合物、具体的に
は、ジメチルジシクロヘキソキシシラン、ジエチルジシ
クロヘキソキシシラン、ジプロポキシジシクロヘキソキ
シシラン、ジブトキシジシクロヘキソキシシランなどが
あげられる。
えば、R1がアリール基である化合物、具体的には、ジ
メチルジフェノキシシラン、ジエチルジフェノキシシラ
ン、ジプロポキシジフェノキシシラン、ジブトキシジフ
ェノキシシランなどがあげられる。
えば、R1およびR2が炭素数1〜12、好ましくは1〜
8、さらに好ましくは1〜4のアルキル基である化合
物、具体的には、トリメチルメトキシシラン、トリメチ
ルエトキシシラン、トリメチルプロポキシシラン、トリ
メチルブトキシシラン、トリエチルメトキシシラン、ト
リエチルエトキシシラン、トリエチルプロポキシシラ
ン、トリエチルブトキシシラン、トリプロピルメトキシ
シラン、トリプロピルエトキシシラン、トリプロピルプ
ロポキシシラン、トリプロピルブトキシシラン、トリブ
チルメトキシシラン、トリブチルエトキシシラン、トリ
ブチルプロポキシシラン、トリブチルブトキシシランな
どがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12、好ましくは1〜8、さら
に好ましくは1〜4のアルキル基であり、R2がシクロ
アルキル基である化合物、具体的には、トリシクロヘキ
シルメトキシシラン、トリシクロヘキシルエトキシシラ
ン、トリシクロヘキシルプロポキシシラン、トリシクロ
ヘキシルブトキシシランなどがあげられる。
えば、R1が炭素数1〜12、好ましくは1〜8、さら
に好ましくは1〜4のアルキル基であり、R2がアリー
ル基である化合物、具体的には、トリフェニルメトキシ
シラン、トリフェニルエトキシシラン、トリフェニルプ
ロポキシシラン、トリフェニルブトキシシランなどがあ
げられる。
えば、R1がシクロアルキル基である化合物、具体的に
は、トリメチルシクロヘキソキシシラン、トリエチルシ
クロヘキソキシシラン、トリプロピルシクロヘキソキシ
シラン、トリブチルシクロヘキソキシシランなどがあげ
られる。
えば、R1がアリール基である化合物、具体的には、ト
リメチルフェノキシシラン、トリエチルフェノキシシラ
ン、トリプロピルフェノキシシラン、トリブチルフェノ
キシシランなどがあげられる。
合物、具体的には、テトラエトキシシラン、テトラメト
キシシラン、テトラプロポキシシラン、テトラブトキシ
シラン、または、nが3の有機ケイ素化合物、具体的に
は、メチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシ
シランが好適に用いられる。
素化合物の配合量は、前記シリカ重量に対して1〜25
重量%、好ましくは2〜20重量%である。有機ケイ素
化合物の配合量が1重量%未満であると有機ケイ素化合
物の添加効果が充分でなく、25重量%をこえると、コ
ストが上がる割に低発熱性効果が得られない傾向があ
る。低発熱性の面から2〜20重量%が好ましい。
充填剤として、カーボンブラックなどを併用できる。本
発明のゴム組成物中に含まれるカーボンブラックの配合
量は、上記ゴム成分100重量部に対して80重量部以
下であることが好ましい。カーボンブラックの配合量が
80重量部をこえると、発熱性が増大する傾向がある。
補強性および低発熱性の面から25〜60重量部が好ま
しい。
としては、HAF、ISAF、SAFなどがあげられる
が、特に限定されるものではない。
ム成分、シリカ、シランカップリング剤、有機ケイ素化
合物以外に、必要に応じて、軟化剤、老化防止剤、加硫
剤、加硫促進剤、加硫促進助剤などの通常のゴム工業で
使用される配合剤を適宜配合することができる。
明するが、これは本発明の目的を限定するものではな
い。
ランカップリング剤4重量部(シリカ重量に対して8重
量%)、有機ケイ素化合物4重量部または8重量部(シ
リカ重量に対して8重量%または16重量%)、老化防
止剤1重量部、ステアリン酸2重量部、酸化亜鉛3重量
部、硫黄1.5重量部、TBBS(加硫促進剤)1重量
部およびDPG(加硫促進剤)0.5重量部を混練り配
合し、各種供試ゴム組成物を得た。これらの配合物を1
70℃で20分間プレス加硫して加硫物を得、これらに
ついて以下に示す各特性の試験を行なった。
イ素化合物の種類および配合量ならびに各特性の試験結
果を表1に示す。有機ケイ素化合物を配合しない場合を
比較例1とした。
02(スチレン−ブタジエン共重合体) シリカ:デグッサ製のUltrasil VN3(窒素
吸着比表面積:210m2/g) シランカップリング剤:デグッサ製のSi69(ビス
(3−トリエトキシシリルプロピル)テトラスルフィ
ド) 老化防止剤:大内新興化学工業(株)製のノクラック6
C(N−(1,3−ジメチルブチル)−N′−フェニル
−p−フェニレンジアミン) ステアリン酸:日本油脂(株)製のステアリン酸 酸化亜鉛:三井金属鉱業(株)製の亜鉛華1号 硫黄:鶴見化学(株)製の粉末硫黄 加硫促進剤(TBBS):ノクセラーNS(大内新興化
学(株)製)(N−第三−ブチル−2−ベンゾチアジル
・スルフェンアミド) 加硫促進剤(DPG):ノクセラーD(大内新興化学
(株)製)(N,N′−ジフェニル・グアニジン)
度の測定法に従い、130℃で測定した。比較例1のム
ーニー粘度(ML1+4)を100とし、下記計算式で指
数表示した。指数が大きいほど、ムーニー粘度が低く、
加工性に優れている。 ムーニー粘度指数=比較例1のtanδ/各配合のta
nδ×100
て、温度20℃、スリップ率20%、試験時間5分間の
測定条件下で容積損失を測定した。各配合の容積損失を
計算し、比較例1の損失量を100とし、下記計算式で
指数表示した。指数が大きいほど耐摩耗性が優れる。 摩耗指数=比較例1の損失量/各配合の損失量×100
ター VES(岩本製作所製)を用いて、温度70℃、
初期歪み10%、動歪み2%の条件下で測定を行なっ
た。各配合のtanδを測定し、比較例1のtanδを
100とし、下記計算式で指数表示した。指数が大きい
ほど転がり抵抗特性が優れる。 転がり抵抗指数=比較例1のtanδ/各配合のtan
δ×100
ポータブルスキッドテスターを用いてASTM E30
3−83の方法に従って測定し、以下の計算式で指数表
示した。指数が大きいほどウェットスキッド性能が優れ
る。 ウェットスキッド指数=各配合の数値/比較例1の数値
×100
が高く、しかも、低発熱性(転がり抵抗特性)およびウ
ェットグリップ性能に優れたゴム組成物を提供すること
ができる。
Claims (1)
- 【請求項1】 天然ゴムおよび/またはジエン系合成ゴ
ム100重量部に対して、シリカを5〜100重量部、
シランカップリング剤をシリカ重量に対して1〜20重
量%および下記一般式(1)で表わされる有機ケイ素化
合物をシリカ重量に対して1〜25重量%含むことを特
徴とするゴム組成物。 (R1O)nSiR2 n-4 (1) (一般式(1)中、nは1、2、3または4であり、R
1およびR2は炭素数1〜12のアルキル基、シクロアル
キル基またはアリール基であり、各R1および各R2は同
一であっても異なっていてもよく、nが2のとき、少な
くとも1個のR2が炭素数2〜12のアルキル基もしく
はシクロアルキル基または炭素数7〜12のアリール基
である。)
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