JP2001172553A - セラミックグリーンシート成形用バインダー - Google Patents

セラミックグリーンシート成形用バインダー

Info

Publication number
JP2001172553A
JP2001172553A JP35607399A JP35607399A JP2001172553A JP 2001172553 A JP2001172553 A JP 2001172553A JP 35607399 A JP35607399 A JP 35607399A JP 35607399 A JP35607399 A JP 35607399A JP 2001172553 A JP2001172553 A JP 2001172553A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
ceramic green
green sheet
binder
ceramic
meth
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP35607399A
Other languages
English (en)
Other versions
JP4637985B2 (ja
Inventor
Kenichi Matsumura
健一 松村
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sekisui Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sekisui Chemical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sekisui Chemical Co Ltd filed Critical Sekisui Chemical Co Ltd
Priority to JP35607399A priority Critical patent/JP4637985B2/ja
Publication of JP2001172553A publication Critical patent/JP2001172553A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4637985B2 publication Critical patent/JP4637985B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Graft Or Block Polymers (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】 適度なセラミックグリーンシート強度を発現
し、熱分解性に優れたセラミックグリーンシート成形用
バインダーを提供することを課題とする。 【解決手段】 アルキル(メタ)アクリレートモノマー
がグラフト共重合されてなるポリビニルブチラール樹脂
からなることを特徴とするセラミックグリーンシート成
形用バインダー。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、セラミックグリー
ンシート成形用バインダーに関する。
【0002】
【従来の技術】セラミックグリーンシートは、例えば、
セラミック回路基板、積層セラミックコンデンサ、薄層
クロマトグラフィ用分離板等を製造する際に用いられる
ものであって、セラミックの原料粉末とバインダー樹
脂、可塑剤及び有機溶剤等を混合してシート状に成形し
たものである。
【0003】具体的には、バインダー樹脂を有機溶剤に
溶解した溶液に可塑剤、分散剤、消泡剤を添加した後、
セラミック原料粉末を加え、ボールミル等の混合装置に
より均一に混合し、脱泡して一定粘度のセラミックスラ
リー組成物を調製する。このセラミックスラリー組成物
をドクターブレード、3本ロールリバースコーター等を
用いて、離型処理したポリエチレンテレフタレートフィ
ルムまたはSUSプレート等の支持体面に流延する。
【0004】セラミックグリーンシートは、上記支持体
面に流延したセラミックスラリー組成物の溶剤分を加熱
等の方法により蒸発乾燥させ、支持体から剥離して得ら
れる厚み数十μmで適度の強度と柔軟性を有するもので
ある。
【0005】特に、積層セラミックコンデンサーを製造
する場合は、上記セラミックグリーンシート上に内部電
極となる導電ペーストをスクリーン印刷等により塗布し
たものを複数枚積み重ね、加熱圧縮して積層体を得る。
この積層体を、成分として含まれるバインダー成分を熱
分解して除去する処理、いわゆる脱脂処理を行った後、
焼成して得たセラミック焼結体の端面に外部電極を焼結
する。
【0006】バインダー樹脂としてポリビニルブチラー
ル樹脂を用いる場合、例えば、特開平10−67567
号公報や特開平7−201652号公報に開示されてい
るように、適度な強度と溶液粘度を調整するために重合
度や組成が最適な樹脂を選定している。このポリビニル
ブチラール樹脂をバインダーとして製造されたセラミッ
クグリーンシートを脱脂処理した場合、熱分解性に劣る
ため、焼成後に残留カーボンが多いという問題点があっ
た。
【0007】一方、最近では、セラミック本来の材料特
性を最大限に引き出すことを目的として、熱分解性に優
れ、焼成後の残留カーボンの少ないアクリル樹脂の使用
が検討されている。このアクリル樹脂をバインダーとし
て製造されたセラミックグリーンシートは強度が弱いと
いう欠点があり、これを改良するため、アクリル樹脂を
多量に配合する必要があった。そのために、脱脂処理に
おいて、得られる脱脂体の急激な体積収縮に伴う割れや
クラックが発生し易く、また、脱脂にも長時間を要する
という問題点があった。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記問題点
を解決するために、適度なセラミックグリーンシート強
度を発現し、熱分解性に優れたセラミックグリーンシー
ト成形用バインダーを提供することを課題とする。
【0009】
【課題を解決するための手段】本発明によるセラミック
グリーンシート成形用バインダーは、アルキル(メタ)
アクリレートモノマーがグラフト共重合されてなるポリ
ビニルブチラール樹脂からなることを特徴とする。以
下、本発明を詳細に説明する。
【0010】本発明に用いられるアルキル(メタ)アク
リレートモノマーとしては、特に限定されず、例えば、
メチルメタクリレート、ブチルメタクリレート、ヒドロ
キシエチルメタクリレート、イソブチルメタクリレート
等のアルキルメタクリレート類、エチルアクリレート、
ブチルアクリレート、n−プロピルアクリレート、イソ
ブチルアクリレート、sec−ブチルアクリレート、n
−ヘキシルアクリレート等のアルキルアクリレート類、
エチレングリコールジ(メタ)アクリレート、ジエチレ
ングリコールジ(メタ)アクリレート、トリメチロール
プロパンジ(メタ)アクリレート等の多官能(メタ)ア
クリレート類等が挙げられる。これらは、単独で用いて
も2種以上併用してもよい。なお、本明細書において、
上記(メタ)アクリレートとは、アクリレート及びメタ
クリレートを総称するものとする。
【0011】上記アルキル(メタ)アクリレートモノマ
ーの含有量は、用途に応じて設計されるため、特に限定
されないが、本発明に用いられるポリビニルブチラール
樹脂95〜5重量%に対し、5〜95重量%が好まし
い。
【0012】上記ポリビニルブチラール樹脂の重合度
は、特に限定されるものではないが、一般に、200〜
4000のものが好適に用いられる。
【0013】また、上記ポリビニルブチラール樹脂のブ
チラール化度は、JIS K 6728に準拠して測定
され、特に限定されないが、セラミックグリーンシート
の原料として用いられるセラミック粉体との混合時の取
扱性を考慮すると、60重量%以上のものを使用するこ
とが好ましい。
【0014】上記ポリビニルブチラール樹脂への上記ア
ルキル(メタ)アクリレートモノマーのグラフト共重合
は、公知の方法により行うことができ、例えば、懸濁重
合法、乳化重合法、溶液重合法等が挙げられるが、一般
的には、懸濁重合法が好適に用いられる。
【0015】上記懸濁重合法においては、一般に、分散
剤、重合開始剤等が用いられ、この分散剤としては、例
えば、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキ
シプロピルメチルセルロース、ポリビニルアルコール及
びその部分けん化物、ゼラチン、ポリビニルピロリド
ン、デンプン、無水マレイン酸−スチレン共重合体等が
挙げられる。これらは、単独で用いても2種以上併用し
てもよい。
【0016】また、上記重合開始剤としては、例えば、
ラウロイルパーオキサイド、t−ブチルパーオキシピバ
レート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ジ
オクチルパーオキシジカーボネート、t−ブチルパーオ
キシネオデカノエート、α−クミルパーオキシネオデカ
ノエート等の有機パーオキサイド類;2,2−アゾビス
イソブチロニトリル、2,2−アゾビス−2,4−ジメ
チルバレロニトリル等のアゾ化合物等が挙げられる。ま
た、上記懸濁重合法においては、必要に応じてpH調整
剤、酸化防止剤等が添加されても良い。
【0017】上記懸濁重合法としては、特に限定され
ず、一般に公知の方法が用いられる。具体的には、温度
調整機及び攪拌機付きの重合器に、ポリビニルブチラー
ル樹脂、アルキル(メタ)アクリレートモノマー、純
水、分散剤、重合開始剤を仕込み、窒素を導入して重合
器内の空気を窒素に置換する。次に、アルキル(メタ)
アクリレートモノマーをポリビニルブチラール樹脂中に
膨潤させた後に昇温し、所定の重合温度で重合を開始さ
せる。反応終了後、脱水機で脱水した後に乾燥して、セ
ラミックグリーンシート成形用バインダーを得ることが
できる。
【0018】上記アルキル(メタ)アクリレートモノマ
ーの重合後の分子量は、特に限定されず、一般に、3千
〜20万のものが好ましい。
【0019】本発明のセラミックグリーンシート成形用
バインダーを用いたセラミックグリーンシートの製造方
法は、特に限定されず、公知の成形方法によって成形さ
れる。例えば、セラミック粉末と上記セラミックグリー
ンシート成形用バインダーとを有機溶媒と共に混合して
泥漿を調製し、該泥漿をドクターブレード法等の公知の
方法により湿式成形してセラミックグリーンシートを得
た後、必要に応じて打ち抜き加工等の加工を施す方法が
挙げられる。その他に、上記泥漿をスプレードライヤー
法等により顆粒状に造粒した後、該顆粒を乾式プレス法
により成形する方法等も挙げられる。
【0020】上記セラミック粉末と上記セラミックグリ
ーンシート成形用バインダーとの混合方法は、各種成形
方法に応じて任意に選択されうる。例えば、ボールミル
などの混合装置によって均一に混合される。
【0021】
【発明の実施の形態】本発明を更に詳しく説明するため
以下に実施例を挙げるが、本発明はこれら実施例のみに
限定されるものではない。
【0022】(実施例1) (1)セラミックグリーンシート成形用バインダーの調
製 攪拌機、環流冷却器、温度計、窒素導入管を備えた10
lガラス反応器に、イオン交換水6.3kg、分散剤と
して部分けん化ポリビニルアルコール(クラレ社製、ク
ラレポバールL−8)の3%重量水溶液20g及びヒド
ロキシプロピルメチルセルロース(信越化学社製、メト
ローズ60SH50)の3重量%水溶液20g、ポリビ
ニルブチラール樹脂(積水化学工業社製、BMS、ブチ
ラール化度70モル%以上)650g、アルキル(メ
タ)アクリレートモノマーとしてイソブチルメタクリレ
ート325g及びメチルメタクリレート325g、重合
開始剤としてジラウロイルパーオキサイド10gを入
れ、容器内を窒素置換後、1時間攪拌した。次に、攪拌
下で反応器内を昇温し、反応器を73℃に保ち5時間反
応させた後、脱水乾燥することによりセラミックグリー
ンシート成形用バインダーを得た。
【0023】(2)セラミックグリーンシート用スラリ
ーの調製 セラミック粉末としてチタン酸バリウム系微粉末100
gに、上記(1)のセラミックグリーンシート成形用バ
インダーを10g、溶剤としてn−プロパノールを10
0g、及び可塑剤としてジブチルフタレート(DBP)
を2g添加し、ボールミルを用いて48時間混練してセ
ラミックグリーンシート用スラリーを得た。
【0024】(3)セラミックグリーンシートの作製 上記(2)のセラミックグリーンシート用スラリーを、
離型処理したポリエステルフィルム上に流延し、常温で
30分間風乾した後、熱風乾燥器で約80℃で1時間乾
燥して、厚み約100μmのセラミックグリーンシート
を得た。
【0025】(4)性能評価 上記(3)のセラミックグリーンシートの性能(熱分解
性、引張強度)を以下の方法で評価した。その結果は表
1に示すとおりであった。
【0026】・熱分解性 セラミックグリーンシートを800℃まで加熱し、完全
に分解するか否かを観察して熱分解性を評価した。評価
基準は、以下に示すとおりにした。 評価○・・・残さがなく、完全に分解した 評価×・・・残さがあった
【0027】・引張強度 セラミックグリーンシートを、JIS K 7113に
準拠して試験を行い、引張強度を評価した。
【0028】(実施例2〜4)上記(1)のセラミック
グリーンシート成形用バインダーの調製において、表1
に示すバインダー組成としたこと以外は、実施例1と同
様にしてセラミックグリーンシートを得た。
【0029】(比較例1)上記(1)のセラミックグリ
ーンシート成形用バインダーの調製において、バインダ
ーとして、ポリビニルブチラール樹脂を単独で使用した
こと以外は、実施例1と同様にしてセラミックグリーン
シートを得た。
【0030】(比較例2)上記(1)のセラミックグリ
ーンシート成形用バインダーの調製において、バインダ
ーとして、ポリイソブチルメタクリレートを単独で使用
したこと以外は、実施例1と同様にしてセラミックグリ
ーンシートを得た。
【0031】実施例2〜4及び比較例1〜2で得られた
セラミックグリーンシートの性能を実施例1と同様にし
て評価した。その結果は表1に示すとおりであった。
【0032】
【表1】
【0033】表1から明らかなように、本発明による実
施例のセラミックグリーンシートは、熱分解性ととも
に、シート強度にも優れている。
【0034】これに対し、アルキル(メタ)アクリレー
トモノマーをグラフト共重合しないポリビニルブチラー
ル樹脂を用いた比較例1のセラミックグリーンシート
は、熱分解性が劣り、また、ポリビニルブチラール樹脂
を用いない比較例2のセラミックグリーンシートは、シ
ート強度が劣っている。
【0035】
【発明の効果】以上述べたように、本発明のセラミック
グリーンシート成形用バインダーは、適度なセラミック
グリーンシート強度を発現し、熱分解性に優れるため、
残留カーボンの少ないセラミックグリーンシートを得る
ことができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C09J 151/00 C04B 35/00 108

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 アルキル(メタ)アクリレートモノマー
    がグラフト共重合されてなるポリビニルブチラール樹脂
    からなることを特徴とするセラミックグリーンシート成
    形用バインダー。
JP35607399A 1999-12-15 1999-12-15 セラミックグリーンシート成形用バインダー Expired - Fee Related JP4637985B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP35607399A JP4637985B2 (ja) 1999-12-15 1999-12-15 セラミックグリーンシート成形用バインダー

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP35607399A JP4637985B2 (ja) 1999-12-15 1999-12-15 セラミックグリーンシート成形用バインダー

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2001172553A true JP2001172553A (ja) 2001-06-26
JP4637985B2 JP4637985B2 (ja) 2011-02-23

Family

ID=18447197

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP35607399A Expired - Fee Related JP4637985B2 (ja) 1999-12-15 1999-12-15 セラミックグリーンシート成形用バインダー

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP4637985B2 (ja)

Cited By (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005001911A (ja) * 2003-06-10 2005-01-06 Fujikura Kasei Co Ltd セラミックグリーンシート成形用バインダおよびその製造方法
JP2007277050A (ja) * 2006-04-07 2007-10-25 Tdk Corp セラミックグリーンシート組成物及びセラミックグリーンシート
JP2008297348A (ja) * 2007-05-29 2008-12-11 Kuraray Co Ltd グラフト変性ポリビニルアセタールの製法
JP2011173765A (ja) * 2010-02-25 2011-09-08 Kyocera Corp セラミックグリーンシートおよびその製造方法
JP2014005192A (ja) * 2012-05-29 2014-01-16 Sekisui Chem Co Ltd 無機質焼結体製造用バインダー
WO2014156214A1 (ja) * 2013-03-29 2014-10-02 積水化学工業株式会社 無機質焼結体製造用バインダー
JP2015067804A (ja) * 2013-09-30 2015-04-13 積水化学工業株式会社 ポリビニルアセタール系樹脂組成物
JP2015151500A (ja) * 2014-02-17 2015-08-24 株式会社クラレ ラジカル重合性樹脂組成物
JP2015196754A (ja) * 2014-03-31 2015-11-09 積水化学工業株式会社 変性ポリビニルアセタール系樹脂
JP2016001206A (ja) * 2014-06-11 2016-01-07 京都エレックス株式会社 アルカリ現像型感光性誘電体組成物
WO2017104820A1 (ja) * 2015-12-18 2017-06-22 積水化学工業株式会社 無機質焼結体製造用バインダー
CN108409322A (zh) * 2017-02-09 2018-08-17 株式会社日本触媒 氧化锆电解质和制备氧化锆电解质的方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS53146733A (en) * 1977-05-27 1978-12-20 Kansai Paint Co Ltd Coating composition of polyvinyl butyral/vinyl resins
JPH06128022A (ja) * 1992-10-23 1994-05-10 Murata Mfg Co Ltd 積層型電子部品用セラミックグリーンシート成形用バインダ
JPH08217546A (ja) * 1995-02-14 1996-08-27 Sumitomo Metal Ind Ltd セラミックス基板の製造方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS53146733A (en) * 1977-05-27 1978-12-20 Kansai Paint Co Ltd Coating composition of polyvinyl butyral/vinyl resins
JPH06128022A (ja) * 1992-10-23 1994-05-10 Murata Mfg Co Ltd 積層型電子部品用セラミックグリーンシート成形用バインダ
JPH08217546A (ja) * 1995-02-14 1996-08-27 Sumitomo Metal Ind Ltd セラミックス基板の製造方法

Cited By (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005001911A (ja) * 2003-06-10 2005-01-06 Fujikura Kasei Co Ltd セラミックグリーンシート成形用バインダおよびその製造方法
JP4581341B2 (ja) * 2003-06-10 2010-11-17 藤倉化成株式会社 セラミックグリーンシート成形用バインダおよびその製造方法
JP2007277050A (ja) * 2006-04-07 2007-10-25 Tdk Corp セラミックグリーンシート組成物及びセラミックグリーンシート
JP2008297348A (ja) * 2007-05-29 2008-12-11 Kuraray Co Ltd グラフト変性ポリビニルアセタールの製法
JP2011173765A (ja) * 2010-02-25 2011-09-08 Kyocera Corp セラミックグリーンシートおよびその製造方法
JP2014005192A (ja) * 2012-05-29 2014-01-16 Sekisui Chem Co Ltd 無機質焼結体製造用バインダー
KR20150135186A (ko) * 2013-03-29 2015-12-02 세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤 무기질 소결체 제조용 바인더
US9447218B2 (en) 2013-03-29 2016-09-20 Sekisui Chemical Co., Ltd. Binder for manufacturing inorganic sintered body
CN104903275B (zh) * 2013-03-29 2017-09-15 积水化学工业株式会社 无机质烧结体制造用粘合剂
KR101649455B1 (ko) 2013-03-29 2016-08-19 세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤 무기질 소결체 제조용 바인더
WO2014156214A1 (ja) * 2013-03-29 2014-10-02 積水化学工業株式会社 無機質焼結体製造用バインダー
JP2015067804A (ja) * 2013-09-30 2015-04-13 積水化学工業株式会社 ポリビニルアセタール系樹脂組成物
JP2015151500A (ja) * 2014-02-17 2015-08-24 株式会社クラレ ラジカル重合性樹脂組成物
JP2015196754A (ja) * 2014-03-31 2015-11-09 積水化学工業株式会社 変性ポリビニルアセタール系樹脂
JP2016001206A (ja) * 2014-06-11 2016-01-07 京都エレックス株式会社 アルカリ現像型感光性誘電体組成物
WO2017104820A1 (ja) * 2015-12-18 2017-06-22 積水化学工業株式会社 無機質焼結体製造用バインダー
CN107635946A (zh) * 2015-12-18 2018-01-26 积水化学工业株式会社 无机烧结体制造用粘合剂
JPWO2017104820A1 (ja) * 2015-12-18 2018-10-04 積水化学工業株式会社 無機質焼結体製造用バインダー
CN107635946B (zh) * 2015-12-18 2021-09-28 积水化学工业株式会社 无机烧结体制造用粘合剂
CN108409322A (zh) * 2017-02-09 2018-08-17 株式会社日本触媒 氧化锆电解质和制备氧化锆电解质的方法
CN108409322B (zh) * 2017-02-09 2022-11-18 株式会社日本触媒 氧化锆电解质和制备氧化锆电解质的方法

Also Published As

Publication number Publication date
JP4637985B2 (ja) 2011-02-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US9447218B2 (en) Binder for manufacturing inorganic sintered body
JP4637985B2 (ja) セラミックグリーンシート成形用バインダー
JP5555788B2 (ja) 無機質焼結体製造用バインダー
JP6804989B2 (ja) 無機質焼結体製造用バインダー
JP5873368B2 (ja) 無機質焼結体製造用バインダー
JP2002104878A (ja) セラミックグリーンシート用スラリー組成物及びグリーンシート
JPH09175869A (ja) セラミックス成形用バインダー
JP2004161901A (ja) セラミックグリーンシート用バインダー樹脂の製造方法、セラミックグリーンシート用バインダー樹脂及びセラミックグリーンシート
JP6542476B2 (ja) 共重合体及びその製造方法、並びに共重合体組成物
JP2004331413A (ja) セラミックグリーンシート成形用バインダおよびその製造方法
JP3279392B2 (ja) グリーンシート成形用セラミック泥漿物及びグリーンシート
JP2013100389A (ja) 無機質焼結体製造用バインダー
JPH05294712A (ja) セラミックス成形用バインダー
JPH10167836A (ja) セラミック成形用バインダー樹脂
JP6974021B2 (ja) 燃料電池発電セル製造用バインダー
JP2021059669A (ja) スラリー組成物
JP2017226560A (ja) 無機質焼結体製造用ペースト
JP2000007442A (ja) セラミックス粘結剤用樹脂組成物
JP4402357B2 (ja) セラミックグリーンシート用水性バインダー
JP3868829B2 (ja) バインダー及びその製造方法
JP2017165630A (ja) セラミックグリーンシート成形用樹脂組成物およびセラミックグリーンシート成形用材料
WO2023058521A1 (ja) セラミック成形用バインダー組成物、およびスラリー組成物
JPH10251347A (ja) セラミック粘結剤用樹脂組成物
JP2024075334A (ja) セラミック成形用(メタ)アクリル系ポリマーおよびセラミックスラリー組成物
JPH11106267A (ja) セラミックス成形用バインダー及びその製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20060823

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20100212

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20100224

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20100423

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20101104

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20101125

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20131203

Year of fee payment: 3

R151 Written notification of patent or utility model registration

Ref document number: 4637985

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R151

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20131203

Year of fee payment: 3

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees