JP2001159618A - バイオセンサ - Google Patents

バイオセンサ

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JP2001159618A
JP2001159618A JP34449599A JP34449599A JP2001159618A JP 2001159618 A JP2001159618 A JP 2001159618A JP 34449599 A JP34449599 A JP 34449599A JP 34449599 A JP34449599 A JP 34449599A JP 2001159618 A JP2001159618 A JP 2001159618A
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cavity
biosensor
hydrophilic
liquid sample
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Masaji Miyazaki
正次 宮崎
Haruhiro Tsutsumi
治寛 堤
Eriko Yamanishi
永吏子 山西
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Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12QMEASURING OR TESTING PROCESSES INVOLVING ENZYMES, NUCLEIC ACIDS OR MICROORGANISMS; COMPOSITIONS OR TEST PAPERS THEREFOR; PROCESSES OF PREPARING SUCH COMPOSITIONS; CONDITION-RESPONSIVE CONTROL IN MICROBIOLOGICAL OR ENZYMOLOGICAL PROCESSES
    • C12Q1/00Measuring or testing processes involving enzymes, nucleic acids or microorganisms; Compositions therefor; Processes of preparing such compositions
    • C12Q1/001Enzyme electrodes
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/28Electrolytic cell components
    • G01N27/30Electrodes, e.g. test electrodes; Half-cells
    • G01N27/327Biochemical electrodes, e.g. electrical or mechanical details for in vitro measurements
    • G01N27/3271Amperometric enzyme electrodes for analytes in body fluids, e.g. glucose in blood
    • G01N27/3272Test elements therefor, i.e. disposable laminated substrates with electrodes, reagent and channels

Abstract

(57)【要約】 【課題】 毛細管現象により液体試料を採取するキャビ
ティを備え、試薬との反応により特定の成分を分析する
バイオセンサにおいて、液体試料をキャビティ内へ導入
する際の、導入を促進する構成を改善する。 【解決手段】 絶縁基板5上には、作用極1と対極2か
らなる電極と、試薬層10を形成する。さらにその上に
は毛細管現象により血液を吸引するキャビティ12を形
成すべく、スペーサ7とカバー6とを貼り合わせる。血
液の導入を促進するために、キャビティ12に面するス
ペーサ7とカバー6の側壁の一部にそれ自体が親水性を
有するように処理を施している。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は液体試料中の特定の
成分を分析するバイオセンサに関し、特に液体試料を毛
細管現象にて導入するキャビティを備えたバイオセンサ
において、液体試料のキャビティ内への導入を助成する
構成に特徴があるものである。
【0002】
【従来の技術】液体試料中の特定の成分を分析するバイ
オセンサとして、例えば、血液中のグルコースとセンサ
中に担持したグルコースオキシダーゼ等の試薬との反応
により得られる電流値を測定することにより、血糖値な
どを求めるものがある。
【0003】図4は上述のような従来の血糖値測定用の
バイオセンサを示す分解斜視図である。ポリエチレンテ
レフタレートのような絶縁基板5上には、電極となる作
用極1、対極2が印刷形成され、これら電極上にはグル
コースオキシダーゼと電子受容体を含む試薬層10と、
さらに試薬層10上に卵黄レシチンなどからなる界面活
性剤層11とが形成されている。
【0004】そしてある量の血液を採取し、採取した血
液と試薬層10との反応により生じる電流値を上記電極
で検出するためのキャビティ12を形成するため、電極
および試薬上の部分を細長く切り欠いたスペーサ7と、
空気逃げ孔9を形成したカバー6とを絶縁基板5上に貼
りあわせている。
【0005】このような構成のバイオセンサにおいて、
血液は吸引口8から毛細管現象によりキャビティ12内
に導入され、電極と試薬のある位置まで導かれる。そし
て電極上での血液と試薬との反応により生じる電流値
は、リード3,4を通じて図示しない外部の測定装置に
接続して読み取られる。
【0006】ここで従来、血液を吸引口8に点着して採
取するに際して、毛細管現象によって血液がキャビティ
12内へ素早く、またキャビティ12の奥まで導入され
るようにするために、試薬層10を覆う様な形で界面活
性剤層11を展開する工夫がなされていた。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上述の様
に、界面活性剤層11を設けることにより血液をキャビ
ティ12内へ導入し易くする構成では、以下のような問
題があった。
【0008】その一つとして、試薬層10上を覆う界面
活性剤層11が血液に溶解しながらキャビティ内に導入
され、そして試薬層10も血液に溶解して反応すること
になるのだが、試薬層10を覆う界面活性剤層11が試
薬層10の血液への溶解を阻害し、センサの感度や測定
値のばらつき等の点で、センサの性能に悪影響を与える
問題があった。
【0009】また試薬層10を塗布しこれが乾燥するの
を待って、更にその上を覆う様な形で界面活性剤11を
含む溶液を塗布展開する工程と、界面活性剤層を乾燥す
る工程とが必要であり、これらの工程に時間がかかり生
産性が悪いという問題もあった。
【0010】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明のバイオセンサは、試薬層上に界面活性剤層
を形成することなく、キャビティ内への血液の流れを助
け素早くかつ充分に導入することができるようにするた
めに、キャビティに面するセンサ部材の側壁それ自体の
表面が親水性になるようにしたことを特徴とするもので
ある。
【0011】
【発明の実施の形態】本発明の請求項1に記載の発明
は、液体試料が毛細管現象にて導入されるキャビティを
備え、導入された前記液体試料と試薬との反応により、
液体試料中の成分を分析可能なバイオセンサにおいて、
前記キャビティに面する前記センサの側壁のうち、少な
くとも一部の側壁の表面それ自体が親水性を有すること
を特徴とするバイオセンサであり、液体試料と反応する
試薬上に界面活性剤の層を設けることなく、液体試料の
吸引を助成することができ、これに伴いセンサの高性能
化や、更には製造工程の簡略化を図ることができる。
【0012】本発明の請求項2に記載の発明は、界面活
性剤を混ぜた樹脂材料により、親水性を有する側壁を形
成したことを特徴とする請求項1に記載のバイオセンサ
であり、キャビティの側壁を構成するセンサ部材の材料
それ自身を親水性としたものであり、請求項1と同様の
効果を期待できる。
【0013】本発明の請求項3に記載の発明は、界面活
性剤によりその表面を被覆したフィルムにてキャビティ
に面する側壁を形成することにより、親水性を有する側
壁を形成したことを特徴とする請求項1に記載のバイオ
センサであり、請求項1の構成を具体化したものであ
り、請求項1と同様の効果を期待できる。
【0014】本発明の請求項4に記載の発明は、親水性
極性基を有する樹脂でその表面を被覆したフィルムで、
キャビティに面する側壁を形成することにより、親水性
を有する側壁を形成したことを特徴とする請求項1に記
載のバイオセンサであり、請求項1の構成をさらに別の
形で具体化したものであり、請求項1と同様の効果を期
待できる。
【0015】本発明の請求項5に記載の発明は、キャビ
ティを形成する側壁のうち、少なくとも一部の側壁の表
面を、化学的に改質することにより、親水性を有する側
壁を形成したことを特徴とする請求項1に記載のバイオ
センサであり、親水性表面を形成するための他の手法を
提供するものであり、請求項1と同様の効果を期待でき
る。
【0016】本発明の請求項6に記載の発明は、プラズ
マ放電処理、カップリング反応処理、オゾン処理、紫外
線処理のうちのいずれかの処理を施すことにより、少な
くとも一部の側壁の表面に親水性官能基を形成させるこ
とを特徴とする請求項5に記載のバイオセンサであり、
請求項5の手法をさらに具体化したものである。
【0017】本発明の請求項7に記載の発明は、キャビ
ティに面する側壁のうち、少なくとも一部の表面に、粗
面を形成したことを特徴とする請求項1に記載のバイオ
センサであり、側壁の表面を物理的な手法にて親水性を
持たせたものであり、請求項1と同様の効果を期待でき
る。
【0018】本発明の請求項8に記載の発明は、キャビ
ティに面する側壁のうち、少なくとも一部の表面に、サ
ンドブラスト、放電加工、ノングレア処理、マット処
理、化学メッキのいずれかを施して粗面を形成すること
を特徴とするバイオセンサであり、請求項7の手法をよ
り具体的にしたものである。
【0019】本発明の請求項9に記載の発明は、液体試
料と反応する試薬が形成される側壁の表面も、親水性を
有することを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載
のバイオセンサであり、キャビティに面する側壁のう
ち、親水性を有する部分の面積が広くなり、さらに効率
よく液体試料を導入することができる。
【0020】本発明の請求項10に記載の発明は、液体
試料と試薬との反応を検出する電極が形成される側壁の
表面も親水性を有することを特徴とする請求項1〜8の
いずれかに記載のバイオセンサであり、電極を形成する
側壁の表面を親水性とすることにより、電極と側壁との
密着が良くなり、電極の剥がれの問題もなくなりセンサ
の信頼性が向上する。
【0021】(実施の形態1)以下、本発明の実施の形
態について図1を用いて説明する。
【0022】図1は、本発明の一実施の形態におけるバ
イオセンサの分解斜視図であり、従来のものと異なる所
は、反応試薬層10上に形成されていた界面活性剤層1
1をなくし、その代わりとして、血液が導入されるキャ
ビティ12に面する側壁、すなわちスペーサ7とカバー
6のうち、キャビティ12に面する部分のうち少なくと
も一部を、それ自体が親水性を有するようにしたことで
ある。これにより試薬層10上に界面活性剤層11が被
覆されることをなくし、キャビティ12の側壁を構成す
るカバー6またはスペーサ7の部分により、血液の導入
を助成するようにするものである。
【0023】ここで、キャビティ12に面するカバー6
とスペーサ7の表面を親水性にする具体的な方法とし
て、その一つに、ポリエチレンテレフタレートやポリカ
ーボネート等の材料中に、予め界面活性剤等の界面活性
作用を有する化学物質を練り込んで絶縁性フィルム材形
成し、これでカバー6とスペーサ7を構成することがで
きる。これによりキャビティ12の側壁の濡れ性が向上
して、血液を素早く確実にキャビティ12内に導入する
ことができる。
【0024】ここで、効果が期待できる界面活性剤の種
類(親水基としての分類)としては、カルボン酸塩、ス
ルホン酸塩、カルボン酸塩、リン酸エステル塩等のアニ
オン界面活性剤、第1級アミン塩、第2級アミン塩、第
三級アミン塩、第4級アンモニウム塩等のカチオン界面
活性剤、アミノ酸型もしくはベタイン型等の両性界面活
性剤、また、ポリエチレングリコール型や多価アルコー
ル型等の非イオン界面活性剤等が挙げられる。
【0025】このように界面活性剤を混入可能なカバー
やスペーサの材料としては、上述のもの以外に、ポリブ
チレンテレフタレート,ポリアミド,ポリ塩化ビニル,
ポリ塩化ビニリデン、ポリイミド、ナイロンなどが挙げ
られる。
【0026】上述のようにカバー6やスペーサ7の材料
自体に界面活性剤を混ぜる方法以外にも以下のようなも
のがある。
【0027】すなわち、上述したような界面活性剤や、
その表面に親水性極性基を有する樹脂により、カバー6
やスペーサ7の基材となるポリエチレンテレフタレート
やポリカーボネートなどの絶縁性フィルム上を、塗布し
たりラミネートしたりすることで被覆することができ
る。親水性極性基を有する樹脂としては、アクリル系、
ポリエステル系、ウレタン系等のものが挙げられる。
【0028】またカバー6やスペーサ7の基材となるや
ポリエチレンテレフタレートやポリカーボネート等の絶
縁性フィルム上を、有機チタン系化合物、ポリエチレン
イミン系化合物やイソシアネート系化合物等によりプラ
イマー処理することでも、側壁の親水性を高め、濡れ性
を向上させることが可能となる。
【0029】このようにカバーやスペーサとなる絶縁性
の基材の表面に親水性の被膜を形成する場合は、この基
材の材料は、上述のポリエチレンテレフタレートやポリ
カーボネート等の絶縁性フィルムに限らず、ポリブチレ
ンテレフタレート,ポリアミド,ポリ塩化ビニル,ポリ
塩化ビニリデン、ポリイミド、ナイロンなども使用する
ことができる。
【0030】尚、上述のように界面活性剤を絶縁基板へ
練り混む場合は、0.01重量%以上の添加で十分な血
液吸引助成効果が認められる。表面への被覆の場合は、
界面活性剤層の厚みが数十オングストローム以上あれ
ば、血液の吸引を助成する効果が認められるが、長期間
に渡って効果を持続させるためには、数百オングストロ
ーム以上あることが望ましい。
【0031】次に、上述した手法とはさらに別の方法に
より、キャビティ12に面する側壁を親水性にする方法
として、キャビティ12に面するカバー6とスペーサ7
の表面を化学的に表面処理、加工を施すことができる。
【0032】具体的な方法としては、例えばプラズマ放
電処理の代表的なものであるコロナ放電処理やグロー放
電処理の様にキャビティ12に面するカバー6やスペー
サ7の表面にカルボキシル基、ヒドロキシル基、カルボ
ニル基等の親水性官能基を形成させることで材料表面を
化学的に改質し、表面濡れ性を向上させることができ
る。
【0033】化学的に表面性状を改質する処理としては
プラズマ放電処理以外にも、カップリング反応処理、オ
ゾン処理、紫外線処理等があり、何れの処理方法を用い
た場合でも前記同様の効果が期待できる。
【0034】これらの化学的な処理が行い得るカバー6
やスペーサ7の材料としては、上述のようなポリエチレ
ンテレフタレートやポリカーボネートに加え、ポリブチ
レンテレフタレート,ポリアミド,ポリ塩化ビニル,ポ
リ塩化ビニリデン、ポリイミド、ナイロンなどが使用で
きる。
【0035】また、材料表面を化学的に改質することに
より表面濡れ性を向上させる方法以外にも、キャビティ
12に面するカバー6やスペーサ7の表面に、サンドブ
ラスト処理、放電加工、ノングレア処理、マット処理、
化学メッキ等により材料表面を粗面化し、微細且つ連続
的な粗面(凹凸)を材料表面に形成させることでも、材
料表面の濡れ性を向上させることが可能であり、前記同
様の効果が期待できる。
【0036】尚、密着性の効果が期待できる粗面(凹
凸)レベルは0.001〜1μmの範囲で、とくに0.
01〜0.1μmのものが望ましい。
【0037】このような処理を行いうるカバー6やスペ
ーサ7の材料としては、上述のように、ポリエチレンテ
レフタレートやポリカーボネートに加え、ポリブチレン
テレフタレート,ポリアミド,ポリ塩化ビニル,ポリ塩
化ビニリデン、ポリイミド、ナイロンなどが使用でき
る。
【0038】以上説明したものは、キャビティ12に面
するカバー6またはスペーサ7の側壁を親水性としたも
のであるが、作用極1や対極2および試薬層10を形成
する絶縁基板5の表面にも上述したような親水性の処理
を施すこともできる。
【0039】絶縁基板5にも親水性処理を施すことによ
り、以下のような2つの有利な効果がある。まず、その
一つに、吸引口8の高さ(≒スペーサー7の厚み)が比
較的大きい場合(本実施の形態のセンサでは0.3mm以
上)に、液体試料として高ヘマトクリット値を有する血
液を低温環境下(10℃以下)にて吸引させたときに
は、上述のようにカバー6とスペーサ7を親水性にした
だけでは十分に吸引を助成する効果が得られず、吸引能
力が低下する傾向にある。そこでカバー6やスペーサ7
に加え、絶縁基板5も上述のような処理を施すことによ
り、さらに液体試料の吸引を助成することができる。
【0040】次に2つ目として、絶縁基板5の表面が親
水性となるように処理した後、その上に電極を形成する
ようにすれば、絶縁基板と電極との密着性が飛躍的に向
上する。電極および試薬層を複数個形成した絶縁基板
に、これらそれぞれの電極や試薬に対応する位置に、切
り欠き溝を形成したスペーサや空気逃げ孔を形成したカ
バーとを貼り合わせた後、センサの外形どおりにプレス
等によって打ち抜いて、図示するようなセンサを得る場
合に発生していた衝撃によって、電極が絶縁基板から剥
離したり、電極にクラックを生じたりするということを
防止することができる。これは、もともと極性が非常に
小さい表面を有する基板材料表面が極性をもつことによ
り電極材料として用いられる導電性材料からなるペース
トの乗り、付着力が増すためである。
【0041】
【実施例】(実施例1)コロナ放電処理(電力量:40
0W、放電処理速度:30m/min)を施したポリエチレ
ンテレフタレートからなる絶縁基板5上に、スクリーン
印刷により作用極1と対極2とからなる電極層を設け、
その上に酵素(グルコースオキシダーゼ)と電子伝達体
(フェリシアン化カリウム)を含む試薬層10を形成し
た後、ポリエチレンテレフタレートからなるスペーサ7
と、予めアニオン界面活性剤であるアルキルベンゼンス
ルホン酸塩が1%程度配合されたポリエチレンテレフタ
レートからなるカバー6との貼り合わせにより、血液が
導かれる毛細管となる溝が形成された血糖値測定センサ
を作製した。
【0042】(表1)はこのようにして作製したセンサ
の血液吸引能力を示すものである。ここでは、検体吸引
口8の寸法が高さ0.15mm、幅2.0mmのものを用
いた。(表1)中の数値は、過酷環境下(環境温度5
℃、ヘマトクリット値65%)に於いて、血液が導かれ
る毛細管となる溝に完全に血液が充たされる迄に要した
時間であり、従来センサに対して同等の血液吸引助成効
果が得られたことを示すものである。
【0043】
【表1】
【0044】尚、本実施例で用いたポリエチレンテレフ
タレート基板並びにカバーの濡れ指数(表面張力)は未
処理品48dyn/cmであるのに対して、コロナ放電処理
を施した後の絶縁基板表面並びにアルキルベンゼンスル
ホン酸塩を配合したカバー表面の濡れ指数は何れも54
dyn/cm以上であり、血液吸引を助成するのに十分な濡
れ性が確保されたことを示すものである。
【0045】図2は血中グルコース濃度53〜992mg
/dlに於けるセンサ感度を比較したものである。センサ
感度とは、血液を毛細管内に吸引させた後、約25秒間
試薬と血液中のグルコースとの反応を促進させた後、リ
ード3,4間に0.5Vの電圧を印加し、その5秒後に
得られた電流値であり、グラフ中の数値はn=10回測
定の平均値である。本実施例センサの感度は従来センサ
の感度に対し約5%の高感度化を示した。これは界面活
性剤層11を廃止することにより反応試薬層10の溶解
性が向上したことを裏付けるものである。
【0046】また(表2)は前記10回測定時の繰り返
し精度(CV値)を比較したものであり、本実施例セン
サの測定バラツキ(センサ個々のバラツキ)が従来セン
サに対し大幅に縮小軽減されたことを示すものである。
【0047】
【表2】
【0048】図2と(表2)の結果から明らかなよう
に、本実施例センサを用いることで、バラツキの少ない
高感度なバイオセンサを実現することができる。
【0049】また、絶縁性の基板上へコロナ放電処理を
施すことにより、電極層と絶縁基板との密着性がどの程
度向上したのかも併せて確認した。JISK5400
(塗料一般試験方法;付着性;碁盤目テープ法)に準じ
1mm間隔、ます目数100の碁盤目を作製し、セロハン
粘着テープでの電極剥離度合いを確認した結果、コロナ
放電処理を行わない従来の場合では5/100ますの頻
度で電極の剥離が発生したのに対し本実施例センサでは
0/100ますと明確な有意差が確認された。
【0050】(実施例2)ポリエチレンテレフタレート
からなる絶縁基板5上に、スクリーン印刷により作用極
1と対極2とからなる電極層を設け、その上に酵素(グ
ルコースオキシザーゼ)と電子伝達体(フェリシアン化
カリウム)を含む試薬層10を形成した後、ポリエチレ
ンテレフタレートからなるスペーサ7とポリエチレンテ
レフタレート上に親水性の極性基を有するポリエステル
系樹脂が薄膜形成された複合フィルム(表面濡れ指数:
54dyn/cm以上)からなるカバー6との貼り合わせに
より血液が導かれる毛細管となる溝が形成された血糖値
測定センサを作製し、前記実施例1と同様な評価を実施
したところ、(表3)(血液吸引速度比較)、図3(セ
ンサ感度比較)、(表4)(センサ精度比較)に示すよ
うに実施例1同様に優れた血液吸引能力及びセンサ応答
特性(感度、CV値)が確認された。
【0051】
【表3】
【0052】
【表4】
【0053】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、反応試薬
層上に界面活性剤層を設けることなく、確実に液体試料
の吸引を助成することができ、センサの高性能化も図れ
ることとなる。また従来のように界面活性剤層を塗布し
たり乾燥させたりする工程が無くなり、製造工程の簡略
化を図り生産性を高めることができる。またさらに絶縁
基板と電極との密着性向上という有利な効果も合わせて
得られるものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施の形態における血糖値測定用の
バイオセンサを示す分解斜視図
【図2】本発明の実施例1におけるセンサの血液に対す
る感度を比較したグラフ
【図3】本発明の実施例2に於けるセンサ全血感度比較
グラフ
【図4】従来の血糖値測定用のバイオセンサを示す分解
斜視図
【符号の説明】
1 作用極 2 対極 3,4 リード 5 絶縁基板 6 カバー 7 スペーサー 8 吸引口 9 空気逃げ孔 10 試薬層 11 界面活性剤層 12 キャビティ

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 液体試料が毛細管現象にて導入されるキ
    ャビティを備え、導入された前記液体試料と試薬との反
    応により、液体試料中の成分を分析可能なバイオセンサ
    において、前記キャビティに面する前記センサの側壁の
    うち、少なくとも一部の側壁の表面それ自体が親水性を
    有することを特徴とするバイオセンサ。
  2. 【請求項2】 界面活性剤を混ぜた樹脂材料により、親
    水性を有する側壁を形成したことを特徴とする請求項1
    に記載のバイオセンサ。
  3. 【請求項3】 界面活性剤によりその表面を被覆したフ
    ィルムにてキャビティに面する側壁を形成することによ
    り、親水性を有する側壁を形成したことを特徴とする請
    求項1に記載のバイオセンサ。
  4. 【請求項4】 親水性極性基を有する樹脂でその表面を
    被覆したフィルムで、キャビティに面する側壁を形成す
    ることにより、親水性を有する側壁を形成したことを特
    徴とする請求項1に記載のバイオセンサ。
  5. 【請求項5】 キャビティを形成する側壁のうち、少な
    くとも一部の側壁の表面を、化学的に改質することによ
    り、親水性を有する側壁を形成したことを特徴とする請
    求項1に記載のバイオセンサ。
  6. 【請求項6】 プラズマ放電処理、カップリング反応処
    理、オゾン処理、紫外線処理のうちのいずれかの処理を
    施すことにより、少なくとも一部の側壁の表面に親水性
    官能基を形成させることを特徴とする請求項5に記載の
    バイオセンサ。
  7. 【請求項7】 キャビティに面する側壁のうち、少なく
    とも一部の表面に、粗面を形成したことを特徴とする請
    求項1に記載のバイオセンサ。
  8. 【請求項8】 キャビティに面する側壁のうち、少なく
    とも一部の表面に、サンドブラスト、放電加工、ノング
    レア処理、マット処理、化学メッキのいずれかを施して
    粗面を形成することを特徴とする請求項7に記載のバイ
    オセンサ。
  9. 【請求項9】 液体試料と反応する試薬が形成される側
    壁の表面も、親水性を有することを特徴とする請求項1
    〜8のいずれかに記載のバイオセンサ。
  10. 【請求項10】 液体試料と試薬との反応を検出する電
    極が形成される側壁の表面も親水性を有することを特徴
    とする請求項1〜8のいずれかに記載のバイオセンサ。
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