JP2001114837A - 非共役環状ポリエン系共重合体、ゴム組成物および用途 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 優れた制動性と優れた燃費性能とが両立した
タイヤトレッドおよびタイヤを提供する。 【解決手段】 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
単位の含有量が９３〜７０モル％、非共役環状ポリエン
（Ａ２）に由来する構造単位の含有量が７〜３０モル
％、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度〔η〕が
０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が４
０℃以下、ヨウ素価が５０〜１５０である非共役環状ポ
リエン系共重合体（Ａ）と、ジエン系ゴム（Ｂ）とを重
量比で、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）／ジエン
系ゴム（Ｂ）＝６０／４０〜０．１／９９．９の割合で
含む加硫可能なゴム組成物を含むタイヤトレッドを備え
たタイヤ。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、新規かつ有用な非
共役環状ポリエン系共重合体、この共重合体とジエン系
ゴムとを含むゴム組成物、およびこれらの用途に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】従来、自動車のタイヤトレッド用ゴム材
料としては、一般にスチレン・ブタジエン共重合ゴム
（ＳＢＲ）と天然ゴムとのゴム組成物が使用されてい
る。しかし、最近の省エネルギー化に伴う自動車の低燃
費化および耐摩耗性に加えて、安全性の面から高い制動
性能を有するタイヤが要望されており、従来のスチレン
・ブタジエン共重合ゴムと天然ゴムとのブレンド物では
これらの性能を満たすことができないという問題点があ
る。

【０００３】タイヤの耐摩耗性および自動車の制動性能
を向上させるとともに、転動抵抗を低減することができ
るゴム組成物として、特開昭５６−９３７３８号には、
ポリブタジエンゴムとハロゲン含有ポリイソブチレン・
イソプレンゴムとをブレンドしたタイヤトレッド用の原
料ゴムが記載されている。しかし上記ブレンド物におい
ても、耐摩耗性、制動性能および転がり抵抗の低減はま
だ十分ではない。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、タイ
ヤ用ゴム材料の原料として好適に使用することができる
新規かつ有用な非共役環状ポリエン系共重合体を提供す
ることである。本発明の他の課題は、上記非共役環状ポ
リエン系共重合体を含み、優れた制動性と優れた燃費性
能とが両立したタイヤを得ることができるゴム組成物を
提供することである。本発明の他の課題は、上記非共役
環状ポリエン系共重合体またはゴム組成物を含み、優れ
た制動性と優れた燃費性能とが両立するなど、タイヤに
要求される特性に優れたタイヤ用ゴム材料を提供するこ
とである。本発明のさらに他の課題は、上記タイヤ用ゴ
ム材料から得られるタイヤトレッドおよびこのタイヤト
レッドを備えたタイヤを提供することである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明は次の非共役環状
ポリエン系共重合体、ゴム組成物および用途である。 （１） α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位、
および非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位
を含むランダム共重合体であって、α−オレフィン（Ａ
１）に由来する構造単位の含有量が９３〜７０モル％、
非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位の含有
量が７〜３０モル％、１３５℃デカリン中で測定した極
限粘度〔η〕が０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、ガラス転移温
度（Ｔｇ）が４０℃以下、ヨウ素価が５０〜１５０であ
る非共役環状ポリエン系共重合体。 （２） α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位、
非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位、およ
び非共役鎖状ポリエン（Ａ３）に由来する構造単位を含
むランダム共重合体であって、α−オレフィン（Ａ１）
に由来する構造単位の含有量が９７．９〜５５モル％、
非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位の含有
量が２〜３０モル％、非共役鎖状ポリエン（Ａ３）に由
来する構造単位の含有量が０．１〜１５モル％、１３５
℃デカリン中で測定した極限粘度〔η〕が０．０１〜２
０ｄｌ／ｇ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が４０℃以下、ヨ
ウ素価が５〜１５０である非共役環状ポリエン系共重合
体。 （３） α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位が
少なくともエチレンに由来する構造単位を含み、エチレ
ンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレフィン
に由来する構造単位のモル比が１００／０〜１／９９で
ある上記（１）または（２）記載の非共役環状ポリエン
系共重合体。 （４） α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位が
少なくともエチレンに由来する構造単位を含み、エチレ
ンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレフィン
に由来する構造単位のモル比が１００／０〜５０／５０
である上記（１）または（２）記載の非共役環状ポリエ
ン系共重合体。 （５） 非共役環状ポリエン（Ａ２）が下記式（１−
１）で表される非共役環状ポリエンである上記（１）な
いし（４）のいずれかに記載の非共役環状ポリエン系共
重合体。

【化５】 〔式（１−１）中、ｍは０〜２の整数であり、Ｒ^１〜Ｒ
^４は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子および
炭化水素基よりなる群から選ばれる原子または基を表
し、炭化水素基は二重結合を有していてもよく、またＲ
^１〜Ｒ^４は互いに結合して単環または多環を形成してい
てもよく、かつこの単環または多環は二重結合を有して
いてもよく、またＲ^１とＲ^２とで、またはＲ^３とＲ^４と
でアルキリデン基を形成していてもよく、またＲ^１とＲ
^３とが、またはＲ^２とＲ^４とが互いに結合して二重結合
を形成していてもよい。ただし、Ｒ^１〜Ｒ^４が互いに結
合して形成される単環または多環が二重結合を有さない
場合、Ｒ^１とＲ^２とで、またはＲ^３とＲ^４とでアルキリ
デン基が形成されない場合、ならびにＲ^１とＲ^３とが、
またはＲ^２とＲ^４とが互いに結合して二重結合が形成さ
れない場合は、Ｒ^１〜Ｒ^４の少なくとも１つは二重結合
を１個以上有する不飽和の炭化水素基である。〕 （６） 非共役鎖状ポリエン（Ａ３）が下記式（２−
１）で表される非共役鎖状ポリエンである上記（２）な
いし（５）のいずれかに記載の非共役環状ポリエン系共
重合体。

【化６】 〔式（２−１）中、ｐおよびｑは０または１（ただしｐ
とｑとは同時に０ではない）、ｆは０〜５の整数（ただ
しｐとｑの両方が１の場合ｆは０ではない）、ｇは１〜
６の整数、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６および
Ｒ^７はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３の
アルキル基、Ｒ^８は炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ^９は
水素原子、炭素数１〜３のアルキル基または−(ＣＨ_２)
n−ＣＲ ^１０＝Ｃ(Ｒ^１１)Ｒ^１２で表される基（ここで
ｎは１〜５の整数、Ｒ^１０およびＲ^１１はそれぞれ独立
して水素原子または炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ^１２
は炭素数１〜３のアルキル基である）である（ただしｐ
とｑの両方が１の場合、Ｒ ^９は水素原子または炭素数１
〜３のアルキル基である）。〕 （７） （Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
単位、および非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構
造単位を含むランダム共重合体であって、α−オレフィ
ン（Ａ１）に由来する構造単位の含有量が９３〜７０モ
ル％、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位
の含有量が７〜３０モル％、１３５℃デカリン中で測定
した極限粘度〔η〕が０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、ガラス
転移温度（Ｔｇ）が４０℃以下、ヨウ素価が５０〜１５
０である非共役環状ポリエン系共重合体と、（Ｂ）ジエ
ン系ゴムとを重量比で、非共役環状ポリエン系共重合体
（Ａ）／ジエン系ゴム（Ｂ）＝６０／４０〜０．１／９
９．９の割合で含むゴム組成物。 （８） （Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
単位、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単
位、および非共役鎖状ポリエン（Ａ３）に由来する構造
単位を含むランダム共重合体であって、α−オレフィン
（Ａ１）に由来する構造単位の含有量が９７．９〜５５
モル％、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単
位の含有量が２〜３０モル％、非共役鎖状ポリエン（Ａ
３）に由来する構造単位の含有量が０．１〜１５モル
％、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度〔η〕が
０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が４
０℃以下、ヨウ素価が５〜１５０である非共役環状ポリ
エン系共重合体と（Ｂ）ジエン系ゴムとを重量比で、非
共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）／ジエン系ゴム
（Ｂ）＝６０／４０〜０．１／９９．９の割合で含むゴ
ム組成物。 （９） α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位が
少なくともエチレンに由来する構造単位を含み、エチレ
ンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレフィン
に由来する構造単位のモル比が１００／０〜１／９９で
ある上記（７）または（８）記載のゴム組成物。 （１０） α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位
が少なくともエチレンに由来する構造単位を含み、エチ
レンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレフィ
ンに由来する構造単位のモル比が１００／０〜５０／５
０である上記（７）または（８）記載のゴム組成物。 （１１） 非共役環状ポリエン（Ａ２）が前記式（１−
１）で表される非共役環状ポリエンである上記（７）な
いし（１０）のいずれかに記載のゴム組成物。 （１２） 非共役鎖状ポリエン（Ａ３）が前記式（２−
１）で表される非共役鎖状ポリエンである上記（８）な
いし（１１）のいずれかに記載のゴム組成物。 （１３） 上記（１）ないし（６）のいずれかに記載の
非共役環状ポリエン系共重合体を含むタイヤ用ゴム材
料。 （１４） 上記（７）ないし（１２）のいずれかに記載
のゴム組成物を含むタイヤ用ゴム材料。 （１５） 上記（１３）または（１４）記載のタイヤ用
ゴム材料から得られるタイヤトレッド。 （１６） 上記（１５）記載のタイヤトレッドを備えた
タイヤ。

【０００６】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体
は、α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位、およ
び非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位を含
むランダム共重合体であって、α−オレフィン（Ａ１）
に由来する構造単位の含有量が９３〜７０モル％、好ま
しくは９３〜７５モル％、さらに好ましくは９３〜８０
モル％であり、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する
構造単位の含有量が７〜３０モル％、好ましくは７〜２
５モル％、さらに好ましくは７〜２０モル％であり、１
３５℃デカリン（デカヒドロナフタレン）中で測定した
極限粘度〔η〕が０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、好ましくは
０．１〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．５〜５ｄ
ｌ／ｇ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が４０℃以下、好まし
くは−３０〜＋２０℃、さらに好ましくは−３０〜＋１
５℃、最も好ましくは−３０〜＋１０℃、ヨウ素価が３
５〜１５０、好ましくは３５〜１３０、さらに好ましく
は３５〜１２０の非共役環状ポリエン系共重合体であ
る。

【０００７】また本発明の非共役環状ポリエン系共重合
体は、α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位、非
共役環状ポリエン（Ａ２）および非共役鎖状ポリエン
（Ａ３）に由来する構造単位を含むランダム共重合体で
あって、α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位の
含有量が９７．９〜５５モル％、好ましくは９７〜７０
モル％、さらに好ましくは９７〜８０モル％であり、非
共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位の含有量
が２〜３０モル％、好ましくは２．５〜２５モル％、さ
らに好ましくは２．５〜１５モル％、非共役鎖状ポリエ
ン（Ａ３）に由来する構造単位の含有量が０．１〜１５
モル％、好ましくは０．５〜１０モル％、さらに好まし
くは０．５〜５モル％であり、１３５℃デカリン（デカ
ヒドロナフタレン）中で測定した極限粘度〔η〕が０．
０１〜２０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．１〜１０ｄｌ／
ｇ、さらに好ましくは０．５〜５ｄｌ／ｇ、ガラス転移
温度（Ｔｇ）が４０℃以下、好ましくは−３０〜＋２０
℃、さらに好ましくは−３０〜＋１５℃、最も好ましく
は−３０〜＋１０℃、ヨウ素価が５〜１５０、好ましく
は１０〜１３０、さらに好ましくは１０〜１２０の非共
役環状ポリエン系共重合体である。上記ガラス転移温度
（Ｔｇ）は、動的粘弾性測定によって、温度分散測定時
の減衰率のピークから求めることができる。

【０００８】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体は
α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位および非共
役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位の含有量、
またはα−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位、非
共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単位の含有量
および非共役鎖状ポリエン（Ａ３）に由来する構造単位
の含有量、ガラス転移温度（Ｔｇ）、ならびにヨウ素価
が上記範囲にあるので、これらの共重合体を単独でまた
は後述のジエン系ゴム（Ｂ）と組み合せて使用すること
により、路面とのグリップ性の向上による制動性の向上
と、安定走行時の転がり抵抗の低減による燃費の向上と
を両立させることが可能であり、これにより優れた制動
性と優れた燃費性能とが両立したタイヤを得ることがで
き、また上記好ましい範囲、さらに好ましい範囲の含有
量になる程、これらの性能のバランスにより優れたタイ
ヤを得ることができる。

【０００９】また本発明の非共役環状ポリエン系共重合
体は極限粘度〔η〕が前記範囲にあるので、機械強度お
よび加工性に優れており、また上記好ましい範囲、さら
に好ましい範囲の値になる程、これらの性能により優れ
たものとなる。また本発明の非共役環状ポリエン系共重
合体をタイヤ用ゴム材料の原料として用いる場合、結晶
化度は低い方が好ましい。

【００１０】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体を
構成するα−オレフィン（Ａ１）としては、エチレン、
１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセ
ン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素
数２〜２０、好ましくは２〜１５のα−オレフィンがあ
げられる。α−オレフィン（Ａ１）は一種単独で使用す
ることもできるし、二種以上を組み合せて使用すること
もできる。

【００１１】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体は
α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位として少な
くともエチレンに由来する構造単位を含み、エチレンに
由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレフィンに由
来する構造単位のモル比が１００／０〜１／９９、好ま
しくは１００／０〜５０／５０、さらに好ましくは９５
／５〜５０／５０であるのが望ましい。

【００１２】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体を
構成する非共役環状ポリエン（Ａ２）としては、非共役
不飽和結合を２個以上有する環状化合物が制限なく使用
できるが、前記式（１−１）で表される非共役環状ポリ
エンが好ましい。前記式（１−１）で表される非共役環
状ポリエン（Ａ２）において、Ｒ^１〜Ｒ ^４で示されるハ
ロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子
またはヨウ素原子などがあげられる。

【００１３】また前記式（１−１）においてＲ^１〜Ｒ^４
で示される炭化水素基としては、炭素数１〜２０のアル
キル基、炭素数１〜２０のハロゲン化アルキル基、炭素
数３〜１５のシクロアルキル基、炭素数６〜２０の芳香
族炭化水素基および二重結合を１個以上有する不飽和の
炭化水素基などがあげられる。より具体的には、アルキ
ル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソ
プロピル基、アミル基、へキシル基、オクチル基、デシ
ル基、ドデシル基およびオクタデシル基などがあげられ
る。ハロゲン化アルキル基としては、上記のようなアル
キル基を形成している水素原子の少なくとも一部がフッ
素原子、塩素原子、臭素原子またはヨウ素原子で置換さ
れた基があげられる。シクロアルキル基としては、シク
ロヘキシル基などがあげられる。芳香族炭化水素基とし
ては、フェニル基およびナフチル基などがあげられる。
不飽和の炭化水素基としては、ビニル基およびアリル基
などがあげられる。

【００１４】また前記式（１−１）において、Ｒ^１とＲ
^２とが、Ｒ^３とＲ^４とが、Ｒ^１とＲ ^３とが、Ｒ^２とＲ^４
とが、Ｒ^１とＲ^４とが、あるいはＲ^２とＲ^３とがそれぞ
れ結合して（互いに共同して）、単環または多環を形成
していてもよく、しかもこのようにして形成された単環
または多環が二重結合を有していてもよい。

【００１５】また前記式（１−１）において、Ｒ^１とＲ
^２とで、またはＲ^３とＲ^４とでアルキリデン基を形成し
ていてもよい。このようなアルキリデン基は、通常は炭
素数１〜２０のアルキリデン基であり、具体的な例とし
てはメチレン基（ＣＨ_２＝）、エチリデン基（ＣＨ_３Ｃ
Ｈ＝）、プロピリデン基（ＣＨ_３ＣＨ_２ＣＨ＝）および
イソプロピリデン基（(ＣＨ_３)_２Ｃ＝）などをあげるこ
とができる。

【００１６】前記式（１−１）で表される非共役環状ポ
リエン（Ａ２）の具体的なものとしては、Ｒ^１とＲ^２と
で、またはＲ^３とＲ^４とでアルキリデン基を形成したア
ルキリデン基を有するアルキリデン基含有非共役環状ポ
リエン（Ａ２−１）、Ｒ^１〜Ｒ^４が互いに結合して１個
以上の二重結合を有する単環または多環を形成した多環
式非共役環状ポリエン（Ａ２−２）、Ｒ^１〜Ｒ^４の少な
くとも１つが二重結合を１個以上有する１価の不飽和炭
化水素基である不飽和炭化水素基含有非共役環状ポリエ
ン（Ａ２−３）、Ｒ^１とＲ^３とが、またはＲ^２とＲ^４と
が互いに結合して二重結合を形成しており、橋頭炭素原
子同士または縮合環の共有炭素原子同士を結ぶ線を対称
軸とした場合に環が左右対称性を有する環対称性非共役
環状ポリエン（Ａ２−４）などがあげられる。

【００１７】前記アルキリデン基含有非共役環状ポリエ
ン（Ａ２−１）の具体的なものとしては、式（１−２）

【化７】 〔式（１−２）中、ｓは０〜２の整数、Ｒ^１７はアルキ
リデン基、Ｒ^１８およびＲ^１９は、それぞれ独立に、水
素原子、ハロゲン原子および炭化水素基よりなる群から
選ばれる原子または基を表し、Ｒ^１８とＲ^１９とでアル
キリデン基を形成していてもよい。〕で表されるアルキ
リデン基含有非共役環状ポリエンがあげられる。

【００１８】前記式（１−２）のＲ^１７で示されるアル
キリデン基の具体的なものとしては、メチレ基、エチリ
デン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基などの炭
素数１〜２０のアルキリデン基があげられる。

【００１９】前記式（１−２）のｓは０が好ましい。Ｒ
^１８およびＲ^１９で示されるハロゲン原子としては、前
記と同じものがあげられる。また炭化水素基としては、
炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数１〜２０のハロゲ
ン化アルキル基、炭素数３〜１５のシクロアルキル基お
よび炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基などがあげられ
る。

【００２０】前記式（１−２）で表されるアルキリデン
基含有非共役環状ポリエン（Ａ２−１）の具体的なもの
としては、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−エチ
リデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−イソプロピ
リデン−２−ノルボルネンおよび下記の化合物などがあ
げられる。これらの中では５−エチリデン−２−ノルボ
ルネンが好ましい。

【化８】

【００２１】前記多環式非共役環状ポリエン（Ａ２−
２）の具体的なものとしては、ジシクロペンタジエン
（ＤＣＰＤ）、ジメチルジシクロペンタジエンおよび下
記のものなどがあげられる。

【化９】

【００２２】前記不飽和炭化水素基含有非共役環状ポリ
エン（Ａ２−３）の具体的なものとしては、５−ビニル
−２−ノルボルネンおよび下記のものなどがあげられ
る。

【化１０】

【００２３】前記環対称性非共役環状ポリエン（Ａ２−
４）の具体的なものとしては、次の化合物などがあげら
れる。

【化１１】

【００２４】前記式（１−１）で表される非共役環状ポ
リエン（Ａ２）としては、ｍが０の非共役環状ポリエン
が好ましく、特に前記式（１−１）においてｍが０のア
ルキリデン基含有非共役環状ポリエン（Ａ２−１）、す
なわち前記式（１−２）においてｓが０のアルキリデン
基含有非共役環状ポリエン（Ａ２−１）、または前記式
（１−１）においてｍが０の多環式非共役環状ポリエン
（Ａ２−２）が好ましい。その中でも最も好ましいもの
は前記式（１−２）においてｓが０のアルキリデン基含
有非共役環状ポリエン（Ａ２−１）であり、具体的には
５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）が最も好
ましい。

【００２５】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体を
構成する非共役鎖状ポリエン（Ａ３）は、１分子内に非
共役の不飽和結合を２個以上有する化合物であり、非共
役ジエン、非共役トリエンまたは非共役テトエラエンな
どが使用できる。非共役鎖状ポリエン（Ａ３）は１種単
独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使
用することもできる。

【００２６】非共役鎖状ポリエン（Ａ３）としては、前
記式（２−１）で示される非共役トリエンまたはテトラ
エン（Ａ３−１）、その中でも下記式（２−２）で示さ
れる非共役トリエン（Ａ３−２）が、制動性と燃費特性
とのバランス、加硫特性、加硫時の取り扱い性（スコー
チ安定性）などの点で好ましい。

【化１２】 〔式（２−２）中、Ｒ^１〜Ｒ^５はそれぞれ独立して水素
原子、メチル基またはエチル基である。ただし、Ｒ^４と
Ｒ^５とが同時に水素原子になることはない。〕

【００２７】なお、前記式（２−２）で示される非共役
トリエン（Ａ３−２）は、前記式（２−１）で示される
非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ３−１）において
ｆが０、ｇが２、ｐが０、ｑが１、Ｒ^５およびＲ^６が水
素原子である非共役トリエンである。さらに前記式（２
−２）で示される非共役トリエン（Ａ３−２）の中で
も、Ｒ^３およびＲ^５がどちらもメチル基である化合物が
好ましく、このような非共役トリエン（Ａ３−２）をモ
ノマー原料として用いて得られる本発明の非共役環状ポ
リエン系共重合体は、後述のゴム組成物からタイヤを製
造した場合に、制動性および燃費性能がどちらも特に優
れた性能を有した状態で両立している。

【００２８】非共役鎖状ポリエン（Ａ３）の具体的なも
のとしては、１，４−ヘキサジエン、１，３−ブタジエ
ン、イソプレン、７−メチル−１，６−オクタジエン、
６−メチル−１，６−オクタジエン、６，７−ジメチル
−１，６−オクタジエン、７−メチル−１，６−デカジ
エン、６−メチル−１，６−ノナジエン、６，７−ジメ
チル−１，６−ノナジエン、７−メチル−１，６−ノナ
ジエン、６−メチル−１，６−デカジエン等があげられ
る。

【００２９】前記式（２−１）で示される非共役トリエ
ンまたはテトラエン（Ａ３−１）としては、具体的には
下記化合物などがあげられる（ただし、前記式（２−
２）に含まれる化合物は除く）。

【００３０】

【化１３】

【００３１】

【化１４】

【００３２】

【化１５】

【００３３】上記非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ
３−１）の中では、第１番目に例示した４−エチリデン
−８−メチル−１，７−ノナジエン（以下、ＥＭＮＤと
略記する場合がある。）が制動性と燃費性能の点で好ま
しい。

【００３４】前記式（２−２）で示される非共役トリエ
ン（Ａ３−２）としては、具体的には下記化合物などが
あげられる。

【化１６】

【００３５】上記非共役トリエン（Ａ３−２）の中で
は、第１番目に例示した４，８−ジメチル−１，４，８
−デカトリエン（以下、ＤＭＤＴと略記する場合があ
る。）が好ましい。前記式（２−１）および式（２−
２）で示される非共役ポリエンは、通常幾何異性構造
（トランス体、シス体）を有しているが、本発明でモノ
マーとして用いる非共役ポリエン（Ａ３）はトランス体
およびシス体の混合物であってもよく、またトランス体
単独またはシス体単独であってもよい。

【００３６】前記式（２−１）で示される非共役トリエ
ンまたはテトラエン（Ａ３−１）は、公知の方法で製造
することができる。例えば、ｐが０でｑが１の非共役ト
リエンまたはテトラエンは、まずビニル基含有ハロゲン
化物（例えばハロゲン化アリル、ハロゲン化ビニル）と
金属Ｍｇとを反応させてグリニヤール試薬（アリル−Ｍ
ｇＸまたはビニル−ＭｇＸ）を製造する。次に、このグ
リニヤール試薬と、非共役二重結合含有鎖状炭化水素の
ハロゲン化物（例えばハロゲン化ゲラニル）とを反応さ
せると、遊離基反応により、前記式（２−１）で示され
る非共役トリエンまたはテトラエン（Ａ３−１）が得ら
れる。またｐが１でｑが０の非共役トリエンまたはテト
ラエンは、エチレンと下記式（２−３）または（２−
４）で表される共役ジエン化合物とを反応させることに
より製造することができる。これらの製造方法は、本願
出願人が出願した特開平９−２３５３２７号（対応ＵＳ
ＰＮｏ．５７４４５６６）などに詳細に記載されてい
る。

【００３７】

【化１７】 〔式（２−３）および（２−４）中、ｆ、ｇ、Ｒ^１、Ｒ
^２およびＲ^５〜Ｒ^９は前記式（２−１）と同じであ
る。〕

【００３８】前記式（２−２）で示される非共役トリエ
ン（Ａ３−２）は、式（２−５）

【化１８】 〔式（２−５）中、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^５
はそれぞれ前記式（２−２）のものと同じである。〕で
示される共役ジエン構造を有するトリエン化合物（以
下、共役ジエン構造含有トリエン化合物という）とエチ
レンとを反応させることにより製造することができる。

【００３９】前記式（２−５）で示される共役ジエン構
造含有トリエン化合物とエチレンとの反応は、温度が通
常３０〜２００℃、好ましくは５０〜１５０℃、エチレ
ン圧が通常０．０５〜９．８ＭＰａ（０．５〜１００ｋ
ｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）、好ましくは０．２〜６．９
ＭＰａ（２〜７０ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）、反応時
間が通常０．５〜３０時間の条件で行うのが望ましい。
また反応雰囲気は、エチレン単独の雰囲気でもよく、あ
るいはエチレンと共に窒素やアルゴン等の不活性ガスを
含む雰囲気でもよい。反応溶媒は特に用いる必要はない
が、用いてもよい。反応溶媒としては、例えばヘキサ
ン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン、ウンデカ
ン、トリデカン、トルエン、キシレン等の炭化水素系溶
媒を好ましく用いることができる。

【００４０】前記式（２−５）で示される共役ジエン構
造含有トリエン化合物とエチレンとの反応は、通常触媒
の存在下に行われる。触媒としては、遷移金属のチオシ
アン酸塩、この塩の遷移金属の配位子となり得る有機化
合物、および有機アルミニウム化合物からなる触媒など
を使用することができる。前記遷移金属のチオシアン酸
塩としては、具体的には鉄、ルテニウム等の周期表（１
〜１８族で示される周期表）の８族；コバルト、ロジウ
ム、イリジウム等の９族；およびニッケル、パラジウム
等の１０族からなる群から選ばれる遷移金属のチオシア
ン酸塩をあげることができる。

【００４１】前記配位子となり得る有機化合物として
は、例えばトリ−ｏ−トリルホスフィン、トリエチルホ
スフィン、トリプロピルホスフィン、トリブチルホスフ
ィン、トリフェニルホスフィン、ビス（ジフェニルホス
フィノ）メタン、１，２−ビス（ジフェニルホスフィ
ノ）エタン、１，３−ビス（ジフェニルホスフィノ）プ
ロパン、１，４−ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタ
ン、トリフェニルホスファイト、トリフェニルホスフィ
ンオキサイド、トリフェニルホスフェート等の含リン化
合物などをあげることができる。

【００４２】前記有機アルミニウム化合物としては、例
えばトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウ
ム、トリイソブチルアルミニウム、塩化ジメチルアルミ
ニウム、塩化ジエチルアルミニウム、二塩化エチルアル
ミニウム、ジエチルアルミニウムエトキシドなどをあげ
ることができる。

【００４３】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体
は、α−オレフィン（Ａ１）および前記式（１−１）で
表される非共役環状ポリエンなどの非共役環状ポリエン
（Ａ２）、またはα−オレフィン（Ａ１）、前記式（１
−１）で表される非共役環状ポリエンなどの非共役環状
ポリエン（Ａ２）および前記式（２−１）で表される非
共役鎖状ポリエンなどの非共役鎖状ポリエン（Ａ３）
を、触媒の存在下に共重合させることにより製造するこ
とができる。上記触媒としては、バナジウム（Ｖ）、ジ
ルコニウム（Ｚｒ）、チタン（Ｔｉ）などの遷移金属化
合物（Ｃ）と、有機アルミニウム化合物もしくは有機ア
ルミニウムオキシ化合物（Ｄ）および／またはイオン化
イオン性化合物（Ｅ）とからなる触媒などが使用でき
る。

【００４４】触媒の具体的なものとしては、（１）可溶
性バナジウム化合物（ｃ−１）と、有機アルミニウム化
合物（ｄ−１）とからなるバナジウム系触媒、および
（２）１〜１８族で示される周期表（以下同じ）の４族
から選ばれる遷移金属のメタロセン化合物（ｃ−２）
と、有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ−２）および／
またはイオン化イオン性化合物（ｅ−１）とからなるメ
タロセン系触媒などがあげられる。

【００４５】前記バナジウム系触媒を形成する可溶性バ
ナジウム化合物（ｃ−１）としては、下記式（３）また
は（４）で表されるバナジウム化合物などがあげられ
る。 ＶＯ(ＯＲ)_ａＸ_ｂ …（３） Ｖ(ＯＲ)_ｃＸ_ｄ …（４） 〔式（３）および（４）中、Ｒは炭化水素基、Ｘはハロ
ゲン原子である。ａ、ｂ、ｃおよびｄはそれぞれ０≦ａ
≦３、０≦ｂ≦３、２≦ａ＋ｂ≦３、０≦ｃ≦４、０≦
ｄ≦４、３≦ｃ＋ｄ≦４を満たす。〕

【００４６】上記可溶性バナジウム化合物（ｃ−１）と
しては、電子供与体を接触させて得られる可溶性バナジ
ウム化合物の電子供与体付加物を用いることもできる。

【００４７】バナジウム系触媒を形成する有機アルミニ
ウム化合物（ｄ−１）としては、分子内に少なくとも１
個のＡｌ−炭素結合を有する化合物が使用できる。この
ような化合物としては、例えば式（５） (Ｒ^１)_ｍＡｌ(ＯＲ^２)_ｎＨ_ｐＸ_ｑ …（５） 〔式（５）中、Ｒ^１およびＲ^２は炭素原子を通常１〜１
５個、好ましくは１〜４個含む炭化水素基であり、これ
らは互いに同一でも異なってもよい。Ｘはハロゲン原子
である。ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ
＜３、ｑは０≦ｑ＜３を満たす数であって、しかもｍ＋
ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。〕で表される有機アルミニウム
化合物などをあげることができる。

【００４８】前記メタロセン系触媒を形成するメタロセ
ン化合物（ｃ−２）は、周期表４族から選ばれる遷移金
属のメタロセン化合物であり、具体的には下記式（７）
で表される。 ＭＬx …（７） 〔式（７）中、Ｍは周期表４族から選ばれる遷移金属、
ｘは遷移金属Ｍの原子価、Ｌは配位子である。〕

【００４９】式（７）において、Ｍで示される遷移金属
の具体的なものとしては、ジルコニウム、チタンおよび
ハフニウムなどがあげられる。式（７）において、Ｌは
遷移金属に配位する配位子であり、これらのうち少なく
とも１個の配位子Ｌはシクロペンタジエニル骨格を有す
る配位子である。このシクロペンタジエニル骨格を有す
る配位子は置換基を有していてもよい。

【００５０】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
Ｌとしては、例えばシクロペンタジエニル基、メチルシ
クロペンタジエニル基、エチルシクロペンタジエニル
基、n-またはi-プロピルシクロペンタジエニル基、n-、
i-、sec-またはt-ブチルシクロペンタジエニル基、ジメ
チルシクロペンタジエニル基、メチルプロピルシクロペ
ンタジエニル基、メチルブチルシクロペンタジエニル
基、メチルベンジルシクロペンタジエニル基等のアルキ
ルまたはシクロアルキル置換シクロペンタジエニル基；
さらにインデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロインデニル
基、フルオレニル基などがあげられる。上記シクロペン
タジエニル骨格を有する基は、ハロゲン原子またはトリ
アルキルシリル基などで置換されていてもよい。

【００５１】式（７）で表される化合物が配位子Ｌとし
てシクロペンタジエニル骨格を有する基を２個以上有す
る場合には、そのうち２個のシクロペンタジエニル骨格
を有する基同士は、エチレン、プロピレン等のアルキレ
ン基；イソプロピリデン、ジフェニルメチレン等の置換
アルキレン基；シリレン基またはジメチルシリレン基、
ジフェニルシリレン基、メチルフェニルシリレン基等の
置換シリレン基などを介して結合されていてもよい。

【００５２】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
以外の配位子（シクロペンタジエニル骨格を有しない配
位子）Ｌとしては、炭素数１〜１２の炭化水素基、アル
コキシ基、アリーロキシ基、スルホン酸含有基（−ＳＯ
_３Ｒ^ａ）、ハロゲン原子または水素原子（ここで、Ｒ^ａ
はアルキル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、
アリール基、またはハロゲン原子もしくはアルキル基で
置換されたアリール基である。）などがあげられる。

【００５３】配位子Ｌの炭素数１〜１２の炭化水素基と
しては、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基お
よびアラルキル基などがあげられる。より具体的には、
メチル基、エチル基、n-プロピル基、イソプロピル基、
n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル
基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基お
よびドデシル基等のアルキル基；シクロペンチル基、シ
クロヘキシル基等のシクロアルキル基；フェニル基、ト
リル基等のアリール基；ベンジル基、ネオフィル基等の
アラルキル基などがあげられる。

【００５４】配位子Ｌのアルコキシ基としては、メトキ
シ基、エトキシ基、n-プロポキシ基などがあげられる。
アリーロキシ基としては、フェノキシ基などがあげられ
る。スルホン酸含有基（−ＳＯ_３Ｒ^ａ）としては、メタ
ンスルホナト基、p-トルエンスルホナト基、トリフルオ
ロメタンスルホナト基、p-クロルベンゼンスルホナト基
などがあげられる。ハロゲン原子としては、フッ素、塩
素、臭素、ヨウ素があげられる。

【００５５】前記式（７）で表されるメタロセン化合物
は、例えば遷移金属の原子価が４である場合、より具体
的には下記式（８）で表される。 Ｒ^２ _ｋＲ^３ _ｌＲ^４ _ｍＲ^５ _ｎＭ …（８） 〔式（８）中、Ｍは式（７）の遷移金属、Ｒ^２はシクロ
ペンタジエニル骨格を有する基（配位子）、Ｒ^３、Ｒ^４
およびＲ^５はそれぞれ独立にシクロペンタジエニル骨格
を有するかまたは有しない基（配位子）である。ｋは１
以上の整数、ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＝４である。〕

【００５６】以下に、Ｍがジルコニウムであり、かつシ
クロペンタジエニル骨格を有する配位子を少なくとも２
個含むメタロセン化合物（ｃ−２）を例示する。ビス
（シクロペンタジエニル）ジルコニウムモノクロリドモ
ノハイドライド、ビス（シクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムジクロリド、ビス（１−メチル−３−ブチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス
（１，３−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロリドなど。上記の１，３−位置換シクロペンタ
ジエニル基を１，２−位置換シクロペンタジエニル基に
置換えた化合物を本発明で用いることもできる。

【００５７】またメタロセン化合物（ｃ−２）として
は、前記式（８）において、Ｒ^２、Ｒ ^３、Ｒ^４およびＲ
^５の少なくとも２個、例えばＲ^２およびＲ^３がシクロペ
ンタジエニル骨格を有する基（配位子）であり、この少
なくとも２個の基はアルキレン基、置換アルキレン基、
シリレン基または置換シリレン基などを介して結合され
ているブリッジタイプのメタロセン化合物を使用するこ
ともできる。このときＲ ^４およびＲ^５はそれぞれ独立に
式（７）中で説明したシクロペンタジエニル骨格を有す
る配位子以外の配位子Ｌと同様である。

【００５８】このようなブリッジタイプのメタロセン化
合物（ｃ−２）としては、エチレンビス（インデニル）
ジメチルジルコニウム、エチレンビス（インデニル）ジ
ルコニウムジクロリド、イソプロピリデンビス（１−イ
ンデニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン
（シクロペンタジエニル−フルオレニル）ジルコニウム
ジクロリド、ジフェニルシリレンビス（インデニル）ジ
ルコニウムジクロリド、メチルフェニルシリレンビス
（インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-エチレン
（2-メチル-1-インデニル）２-ジルコニウム-ジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン（2-メチル-1-インデニル）
２-ジルコニウム-ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス（4-フェニル-1-インデニル）ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2-メチル-4-フェニ
ル-1-インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス（2-メチル-4-（α-ナフチル）-1-イ
ンデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス（2-メチル-4-（β-ナフチル）-1-インデニ
ル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス（2-メチル-4-(1-アントラセニル)-1-インデニル)
ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロ
ペンタジエニル−９−フルオレニル）ジルコニウムジク
ロリドなどがあげられる。また上記化合物において、ジ
ルコニウム金属をチタニウム金属またはハフニウム金属
に置換えた遷移金属化合物を用いることもできる。

【００５９】またメタロセン化合物（ｃ−２）として、
下記式（９）で表される化合物を用いることもできる。 Ｌ^ａＭＸ_２ …（９） 〔式（９）中、Ｍは周期表４族またはランタニド系列の
金属である。Ｌ^ａは非局在化π結合基の誘導体であり、
金属Ｍ活性サイトに拘束幾何形状を付与している基であ
る。Ｘはそれぞれ独立に水素、ハロゲンまたは２０以下
の炭素、ケイ素またはゲルマニウムを含有する炭化水素
基、シリル基またはゲルミル基である。〕

【００６０】式（９）で表される化合物の中では、下記
式（１０）で表される化合物が好ましい。

【化１９】

【００６１】式（１０）中、Ｍはチタン、ジルコニウム
またはハフニウム、Ｘは式（９）と同様である。Ｃｐは
Ｍにπ結合しており、かつ置換基Ｚを有する置換シクロ
ペンタジエニル基である。Ｚは酸素、イオウ、ホウ素ま
たは周期表４族の元素（例えばケイ素、ゲルマニウムま
たは錫）、Ｙは窒素、リン、酸素またはイオウを含む配
位子であり、ＺとＹとで縮合環を形成してもよい。

【００６２】このような式（１０）で表される化合物と
しては、（ｔ−ブチルアミド）ジメチル（テトラメチル
−η^５−シクロペンタジエニル）シランチタンジクロリ
ド、（（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η^５-シクロ
ペンタジエニル）-1,2-エタンジイル）チタンジクロリ
ドなどがあげられる。また上記メタロセン化合物におい
て、チタンをジルコニウムまたはハフニウムに置換えた
化合物をあげることもできる。

【００６３】式（９）または（１０）で表されるメタロ
セン化合物（ｃ−２）としては、中心の金属原子がジル
コニウムであり、少なくとも２個のシクロペンタジエニ
ル骨格を含む配位子を有するジルコノセン化合物が好ま
しく用いられる。

【００６４】次にメタロセン系触媒を形成する際に用い
られる有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ−２）および
イオン化イオン性化合物（ｅ−１）について説明する。
有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ−２）は、公知のア
ルミノオキサンであってもよく、またベンゼン不溶性の
有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ−２）であってもよ
い。

【００６５】このような公知のアルミノオキサンは、具
体的には下記式（１１）または（１２）で表される。

【化２０】 〔式（１１）および（１２）において、Ｒはメチル基、
エチル基、プロピル基、ブチル基などの炭化水素基であ
り、好ましくはメチル基、エチル基、特に好ましくはメ
チル基であり、ｍは２以上、好ましくは５〜４０の整数
である。〕

【００６６】式（１１）または（１２）において、アル
ミノオキサンは式（ＯＡl(Ｒ^１)）で表されるアルキル
オキシアルミニウム単位および式（ＯＡl(Ｒ^２)）で表
されるアルキルオキシアルミニウム単位［ここで、Ｒ^１
およびＲ^２はＲと同様の炭化水素基を例示することがで
き、Ｒ^１およびＲ^２は相異なる基を表す］からなる混合
アルキルオキシアルミニウム単位から形成されていても
よい。なお有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ−２）
は、少量のアルミニウム以外の金属の有機化合物成分を
含有していてもよい。

【００６７】イオン化イオン性化合物（イオン性イオン
化化合物、イオン性化合物と称される場合もある）（ｅ
−１）としては、ルイス酸、イオン性化合物、ボラン化
合物およびカルボラン化合物を例示することができる。
上記ルイス酸としては、ＢＲ_３（Ｒはフッ素、メチル
基、トリフルオロメチル基などの置換基を有していても
よいフェニル基またはフッ素である。）で表される化合
物があげられる。ルイス酸の具体的なものとしては、ト
リフルオロボロン、トリフェニルボロン、トリス（4-フ
ルオロフェニル）ボロン、トリス（3,5-ジフルオロフェ
ニル）ボロン、トリス（4-フルオロメチルフェニル）ボ
ロン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリ
ス（p-トリル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、ト
リス（3,5-ジメチルフェニル）ボロンなどがあげられ
る。

【００６８】前記イオン性化合物としては、トリアルキ
ル置換アンモニウム塩、N,N-ジアルキルアニリニウム
塩、ジアルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォ
ニウム塩などがあげられる。イオン性化合物としてのト
リアルキル置換アンモニウム塩としては、トリエチルア
ンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルア
ンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチ
ル）アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などがあげ
られる。イオン性化合物としてのジアルキルアンモニウ
ム塩としては、ジ（1-プロピル）アンモニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、ジシクロヘキシル
アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などがあげられ
る。

【００６９】前記イオン性化合物としては、トリフェニ
ルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）
ボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレートなどをあげること
もできる。

【００７０】前記ボラン化合物としては、デカボラン
（９）；ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ノナボ
レート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕デカボ
レート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス
（ドデカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩
（III)などの金属ボランアニオンの塩などがあげられ
る。

【００７１】前記カルボラン化合物としては、4-カルバ
ノナボラン（９）、1,3-ジカルバノナボラン（８）、ビ
ス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハ
イドライド-7-カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩
（IV）などの金属カルボランアニオンの塩などがあげら
れる。上記のようなイオン化イオン性化合物（ｅ−１）
は、単独であるいは２種以上組み合せて用いられる。

【００７２】またメタロセン系触媒を形成するに際して
は、有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ−２）またはイ
オン化イオン性化合物（ｅ−１）とともに、前記有機ア
ルミニウム化合物（ｄ−１）を用いてもよい。

【００７３】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体を
製造するには、前記バナジウム系触媒またはメタロセン
系触媒の存在下に、α−オレフィン（Ａ１）および非共
役環状ポリエン（Ａ２）、またはα−オレフィン（Ａ
１）および非共役環状ポリエン（Ａ２）および非共役環
状ポリエン（Ａ３）を、通常液相で共重合させる。この
際、一般に炭化水素溶媒が用いられるが、モノマーを溶
媒として用いてもよい。

【００７４】共重合はバッチ法または連続法いずれの方
法で行ってもよい。共重合をバッチ法で実施するに際し
ては、前記触媒は以下のような濃度で用いられる。

【００７５】可溶性バナジウム化合物（ｃ−１）と有機
アルミニウム化合物（ｄ−１）とからなるバナジウム系
触媒が用いられる場合には、重合系内の可溶性バナジウ
ム化合物の濃度は、通常０．０１〜５ミリモル／liter
（重合容積）、好ましくは０．０５〜３ミリモル／lite
rである。可溶性バナジウム化合物（ｃ−１）は、重合
系内に存在する可溶性バナジウム化合物の濃度の１０倍
以下、好ましくは１〜７倍、さらに好ましくは１〜５倍
の濃度で供給されることが望ましい。また有機アルミニ
ウム化合物（ｄ−１）は、重合系内のバナジウム原子に
対するアルミニウム原子のモル比（Ａl／Ｖ）で、２以
上、好ましくは２〜５０、さらに好ましくは３〜２０の
量で供給される。

【００７６】可溶性バナジウム化合物（ｃ−１）および
有機アルミニウム化合物（ｄ−１）は、通常前記炭化水
素溶媒および／または液状のモノマーで希釈されて供給
される。この際、可溶性バナジウム化合物（ｃ−１）は
上記濃度に希釈されることが望ましいが、有機アルミニ
ウム化合物（ｄ−１）は重合系内における濃度の例えば
５０倍以下の任意の濃度に調整して重合系内に供給され
ることが望ましい。

【００７７】またメタロセン化合物（ｃ−２）と、有機
アルミニウムオキシ化合物（ｄ−２）またはイオン化イ
オン性化合物（ｅ−１）とからなるメタロセン系触媒が
用いられる場合には、重合系内のメタロセン化合物（ｃ
−２）の濃度は、通常０．００００５〜０．１ミリモル
／liter（重合容積）、好ましくは０．０００１〜０．
０５ミリモル／literである。また有機アルミニウムオ
キシ化合物（ｄ−２）は、重合系内のメタロセン化合物
中の遷移金属に対するアルミニウム原子のモル比（Ａｌ
／遷移金属）で、１〜１００００、好ましくは１０〜５
０００の量で供給される。

【００７８】イオン化イオン性化合物（ｅ−１）の場合
は、重合系内のメタロセン化合物（ｃ−２）に対するイ
オン化イオン性化合物（ｅ−１）のモル比（イオン化イ
オン性化合物（ｅ−１）／メタロセン化合物（ｃ−
２））で、０．５〜２０、好ましくは１〜１０の量で供
給される。

【００７９】また有機アルミニウム化合物（ｄ−１）が
用いられる場合には、通常約０〜５ミリモル／liter
（重合容積）、好ましくは約０〜２ミリモル／literと
なるような量で用いられる。

【００８０】前記バナジウム系触媒の存在下に共重合を
行う場合には、共重合反応は、通常温度が−５０〜＋１
００℃、好ましくは−３０〜＋８０℃、さらに好ましく
は−２０〜＋６０℃で、圧力が０を超えて４．９ＭＰａ
（５０ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）以下、好ましくは０
を超えて２．０ＭＰａ（２０ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ
圧）以下の条件下に行われる。

【００８１】前記メタロセン触媒の存在下に共重合を行
う場合には、共重合反応は、通常温度が−２０〜＋１５
０℃、好ましくは０〜１２０℃、さらに好ましくは０〜
１００℃で、圧力が０を超えて７．８ＭＰａ（８０ｋｇ
ｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）以下、好ましくは０を超えて
４．９ＭＰａ（５０ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）以下の
条件下に行われる。

【００８２】共重合に際して、α−オレフィン（Ａ１）
および非共役環状ポリエン（Ａ２）、またはα−オレフ
ィン（Ａ１）および非共役環状ポリエン（Ａ２）および
非共役環状ポリエン（Ａ３）は、前記特定組成の非共役
環状ポリエン系共重合体が得られるような量で重合系に
供給される。また共重合に際しては、水素などの分子量
調節剤を用いることもできる。

【００８３】上記のようにして共重合を行うと、本発明
の非共役環状ポリエン系共重合体は通常これを含む重合
液として得られる。この重合液は、常法により処理さ
れ、非共役環状ポリエン系共重合体が得られる。

【００８４】本発明のゴム組成物は非共役環状ポリエン
系共重合体（以下、非共役環状ポリエン（Ａ）と表記す
る）とジエン系ゴム（Ｂ）とを含むゴム組成物であり、
これらの成分の含有割合は、非共役環状ポリエン系共重
合体（Ａ）／ジエン系ゴム（Ｂ）の重量比で６０／４０
〜０．１／９９．９、好ましくは５０／５０〜１／９
９、さらに好ましくは４０／６０〜５／９５である。両
成分の含有割合が上記範囲にあるので、優れた制動性と
優れた燃費性能とが両立したタイヤを得ることができる
ほか、耐候性の改良、減衰率のコントロール等で優れた
特徴が発揮されるゴム組成物を得ることができ、また上
記好ましい範囲、さらに好ましい範囲の含有割合になる
程、制動性と燃費性能とのバランスにより優れ、また耐
候性の改良、減衰率のコントロール等でより優れたゴム
組成物を得ることができる。

【００８５】本発明で用いる上記ジエン系ゴム（Ｂ）と
しては、主鎖に二重結合を有する公知のジエン系ゴムが
制限なく使用できるが、共役ジエン化合物を主モノマー
とする重合体または共重合体ゴムが好ましい。ジエン系
ゴム（Ｂ）には天然ゴム（ＮＲ）、水添ゴムも含まれ
る。ジエン系ゴム（Ｂ）としては、ヨウ素価が１００以
上、好ましくは２００以上、さらに好ましくは２５０以
上のものが望ましい。

【００８６】ジエン系ゴム（Ｂ）の具体的なものとして
は、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチ
レン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（Ｂ
Ｒ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリル・
ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、ニトリルゴム、水添ニトリ
ルゴムなどがあげられる。これらの中では天然ゴム（Ｎ
Ｒ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレン・ブタジエン
ゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）が好ましく、
特にスチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）が好ましい。
ジエン系ゴム（Ｂ）は１種単独で使用することもできる
し、２種以上を組み合せて使用することもできる。

【００８７】天然ゴム（ＮＲ）としては、グリーンブッ
ク（天然ゴム各種等級品の国際品質包装基準）により規
格化された天然ゴムを用いることができる。イソプレン
ゴム（ＩＲ）としては、比重が０．９１〜０．９４、ム
ーニー粘度〔ＭＬ_１＋４（１００℃）〕が３０〜１２０
のものが好ましく用いられる。

【００８８】スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）とし
ては、比重が０．９１〜０．９８、ムーニー粘度〔ＭＬ
_１＋４（１００℃）〕が２０〜１２０のものが好ましく
用いられる。ブタジエンゴム（ＢＲ）としては、比重が
０．９０〜０．９５、ムーニー粘度〔ＭＬ_１＋４（１０
０℃）〕が２０〜１２０のものが好ましく用いられる。

【００８９】本発明のゴム組成物は、加硫可能なゴム組
成物であり、未加硫のままで用いることもできるが、加
硫物として用いると、より一層優れた特性を発現させる
ことができる。加硫は、加硫剤（Ｆ）を使用して加熱す
る方法、あるいは加硫剤（Ｆ）を用いずに電子線を照射
する方法などにより行うことができる。

【００９０】本発明のゴム組成物を加熱により加硫する
場合には、ゴム組成物中に加硫剤（Ｆ）、加硫促進剤、
加硫助剤などの加硫系を構成する化合物を配合すること
ができる。上記加硫剤（Ｆ）としては、イオウ、イオウ
系化合物および有機過酸化物などを用いることができ
る。

【００９１】イオウの形態は特に限定されず、例えば粉
末イオウ、沈降イオウ、コロイドイオウ、表面処理イオ
ウ、不溶性イオウなどを用いるこができる。前記イオウ
系化合物としては、具体的には塩化イオウ、二塩化イオ
ウ、高分子多硫化物、モルホリンジスルフィド、アルキ
ルフェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジス
ルフィド、ジメチルジチオカルバミン酸セレンなどがあ
げられる。

【００９２】前記有機過酸化物としては、具体的にはジ
クミルペルオキシド、ジ-t-ブチルペルオキシド、ジ-t-
ブチルペルオキシ-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、t
-ブチルクミルペルオキシド、ジ-t-アミルペルオキシ
ド、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t-ブチルペルオキシ）ヘキ
シン-3、2,5-ジメチル-2,5-ジ（ベンゾイルペルオキ
シ）ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t-ブチルペルオ
キシ）-ヘキサン、α，α'-ビス（t-ブチルペルオキシ-
m-イソプロピル）ベンゼン、t-ブチルヒドロペルオキシ
ド等のアルキルペルオキシド類；t-ブチルペルオキシア
セテート、t-ブチルペルオキシイソブチレート、t-ブチ
ルペルオキシピバレート、t-ブチルペルオキシマレイン
酸、t-ブチルペルオキシネオデカノエート、t-ブチルペ
ルオキシベンゾエート、ジ−t-ブチルペルオキシフタレ
ート等のペルオキシエステル類；ジシクロヘキサノンペ
ルオキシド等のケトンペルオキシド類などがあげられ
る。これらは２種以上組み合せて用いてもよい。

【００９３】これらの中では、１分半減期温度が１３０
〜２００℃である有機過酸化物が好ましく、具体的には
ジクミルペルオキシド、ジ-t-ブチルペルオキシド、ジ-
t-ブチルペルオキシ-3,3,5-トリメチルシクロヘキサ
ン、t-ブチルクミルペルオキシド、ジ-t-アミルペルオ
キシドおよびt-ブチルヒドロペルオキシドなどが好まし
い。

【００９４】上記のような各種加硫剤（Ｆ）の中でも、
イオウまたはイオウ系化合物、特にイオウを用いると優
れた特性のゴム組成物を得ることができるため好まし
い。

【００９５】加硫剤（Ｆ）がイオウまたはイオウ系化合
物である場合は、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）
とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１００重量部に対して
０．１〜１０重量部、好ましくは０．５〜５重量部の量
で用いることができる。また加硫剤（Ｆ）が有機過酸化
物である場合は、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）
とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１００重量部に対して
０．０５〜１５重量部、好ましくは０．１５〜５重量部
の量で用いることができる。

【００９６】加硫剤（Ｆ）としてイオウまたはイオウ化
合物を用いる場合には、加硫促進剤を併用することが好
ましい。加硫促進剤としては、具体的にはN-シクロヘキ
シル-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド（ＣＢ
Ｓ）、N-オキシジエチレン-2-ベンゾチアゾールスルフ
ェンアミド、N,N-ジイソプロピル-2-ベンゾチアゾール
スルフェンアミド等のスルフェンアミド系化合物；2-メ
ルカプトベンゾチアゾール（ＭＢＴ）、2-（2,4-ジニト
ロフェニル）メルカプトベンゾチアゾール、2-（2,6-ジ
エチル-4-モルホリノチオ）ベンゾチアゾール、2-（4'-
モルホリノジチオ）ベンゾチアゾール、ジベンゾチアジ
ルジスルフィド等のチアゾール系化合物；ジフェニルグ
アニジン、トリフェニルグアニジン、ジオルソニトリル
グアニジン、オルソニトリルバイグアナイド、ジフェニ
ルグアニジンフタレート等のグアニジン化合物；アセト
アルデヒド−アニリン反応物、ブチルアルデヒド−アニ
リン縮合物、ヘキサメチレンテトラミン、アセトアルデ
ヒドアンモニア等のアルデヒドアミンまたはアルデヒド
−アンモニア系化合物；2-メルカプトイミダゾリン等の
イミダゾリン系化合物；チオカルバニリド、ジエチルチ
オユリア、ジブチルチオユリア、トリメチルチオユリ
ア、ジオルソトリルチオユリア等のチオユリア系化合
物；テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチ
ルチウラムジスルフィド（ＴＭＴＤ）、テトラエチルチ
ウラムジスルフィド、テトラブチルチウラムジスルフィ
ド、ペンタメチレンチウラムテトラスルフィド、ジペン
タメチレンチウラムテトラスルフィド（ＤＰＴＴ）等の
チウラム系化合物；ジメチルジチオカルバミン酸亜鉛、
ジエチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジ-n-ブチルジチオ
カルバミン酸亜鉛、エチルフェニルジチオカルバミン酸
亜鉛、ブチルフェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ジメチ
ルジチオカルバミン酸ナトリウム、ジメチルジチオカル
バミン酸セレン、ジメチルジチオカルバミン酸テルル等
のジチオ酸塩系化合物；ジブチルキサントゲン酸亜鉛等
のザンテート系化合物；亜鉛華などがあげられる。

【００９７】上記のような加硫促進剤は、非共役環状ポ
リエン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｂ）との合計
１００重量部に対して０．１〜２０重量部、好ましくは
０．２〜１０重量部の量で用いることが望ましい。

【００９８】加硫剤（Ｆ）として有機過酸化物を用いる
場合には、加硫助剤を有機過酸化物１モルに対して０．
５〜２モル、好ましくはほぼ等モルの量で併用すること
が好ましい。加硫助剤としては、具体的にはイオウ；p-
キノンジオキシム等のキノンジオキシム系化合物に加え
て、多官能性モノマー、例えばトリメチロールプロパン
トリアクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリ
レート等の（メタ）アクリレート系化合物；ジアリルフ
タレート、トリアリルシアヌレート等のアリル系化合
物；m-フェニレンビスマレイミド等のマレイミド系化合
物；ジビニルベンゼンなどがあげられる。

【００９９】本発明のゴム組成物には補強剤および軟化
剤などの充填剤（Ｇ）を配合することもできる。上記補
強剤としては、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＭＡＦ、ＨＡ
Ｆ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦ、ＦＴ、ＭＴ等のカーボンブラッ
ク；これらのカーボンブラックをシランカップリング剤
などで表面処理した表面処理カーボンブラック；シリ
カ、活性化炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、重質
炭酸カルシウム、微粉タルク、タルク、微粉ケイ酸、ク
レー等の無機充填剤などがあげられる。

【０１００】補強剤の配合量は、非共役環状ポリエン系
共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１００重
量部に対して３００重量部以下、好ましくは１０〜３０
０重量部、さらに好ましくは１０〜２００重量部とする
のが望ましい。

【０１０１】このような量の補強剤を含有するゴム組成
物からは、引張強度、引裂強度および耐摩耗性などの機
械的性質が向上された加硫ゴムが得られる。また加硫ゴ
ムの他の物性を損なうことなく硬度を高くすることがで
き、さらにコストを引下げることができる。

【０１０２】前記軟化剤としては、従来ゴムに配合され
ている軟化剤が広く用られる。具体的には、プロセスオ
イル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、石油アス
ファルト、ワセリン等の石油系軟化剤；コールタール、
コールタールピッチ等のコールタール系軟化剤；ヒマシ
油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤；
トール油、ファクチス、蜜ロウ、カルナウバロウ、ラノ
リン等のロウ類；リシノール酸、パルミチン酸、ステア
リン酸バリウム、ステアリン酸カルシウム、ラウリン酸
亜鉛等の脂肪酸および脂肪酸塩；ジオクチルフタレー
ト、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等の
エステル系可塑剤；石油樹脂、アタクチックポリプロピ
レン、クマロンインデン樹脂等の合成高分子物質などが
あげられる。これらの中では石油系軟化剤が好ましく、
特にプロセスオイルが好ましい。

【０１０３】軟化剤の配合量は、非共役環状ポリエン系
共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１００重
量部に対して２００重量部以下、好ましくは１０〜２０
０重量部、さらに好ましくは１０〜１５０重量部とする
のが望ましい。

【０１０４】本発明のゴム組成物には、上記成分の他に
も、他の成分として発泡剤、発泡助剤等の発泡系を構成
する化合物、酸化防止剤（安定剤）、加工助剤、可塑
剤、着色剤、他のゴム配合剤など、種々の薬剤などを配
合することができる。他の成分は、用途に応じてその種
類、含有量が適宜選択される。

【０１０５】本発明のゴム組成物は、発泡剤、発泡助剤
などの発泡系を構成する化合物を含有する場合には、発
泡成形することができる。発泡剤としては、一般的にゴ
ムを発泡成形する際に用いられる発泡剤を広く使用する
ことができる。具体的には、重炭酸ナトリウム、炭酸ナ
トリウム、重炭酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、亜
硝酸アンモニウム等の無機発泡剤；N,N'-ジメチル-N,N'
-ジニトロソテレフタルアミド、N,N'-ジニトロソペンタ
メチレンテトラミン等のニトロソ化合物；アゾジカルボ
ンアミド、アゾビスイソブチロニトリル、アゾシクロヘ
キシルニトリル、アゾジアミノベンゼン、バリウムアゾ
ジカルボキシレート等のアゾ化合物；ベンゼンスルホニ
ルヒドラジド、トルエンスルホニルヒドラジド、p,p'-
オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、ジフェ
ニルスルホン-3,3'-ジスルホニルヒドラジド等のスルホ
ニルヒドラジド化合物；カルシウムアジド、4,4-ジフェ
ニルジスルホニルアジド、p-トルエンスルホルニルアジ
ド等のアジド化合物などがあげられる。これらの中で
は、ニトロソ化合物、アゾ化合物、アジド化合物が好ま
しい。

【０１０６】発泡剤は、非共役環状ポリエン系共重合体
（Ａ）とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１００重量部に対
して０．５〜３０重量部、好ましくは１〜２０重量部の
量で用いることができる。このような量で発泡剤を含有
するゴム組成物からは、見かけ比重０．０３〜０．８ｇ
／ｃｍ^３の発泡体を製造することができる。

【０１０７】また発泡剤とともに発泡助剤を用いること
もでき、発泡助剤を併用すると、発泡剤の分解温度の低
下、分解促進、気泡の均一化などの効果がある。このよ
うな発泡助剤としては、サリチル酸、フタル酸、ステア
リン酸、シュウ酸等の有機酸、尿素またはその誘導体な
どがあげられる。

【０１０８】発泡助剤は、非共役環状ポリエン系共重合
体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１００重量部に
対して０．０１〜１０重量部、好ましくは０．１〜５重
量部の量で用いることができる。

【０１０９】本発明のゴム組成物は、酸化防止剤を含有
していると材料寿命を長くすることができて好ましい。
この酸化防止剤としては、具体的にはフェニルナフチル
アミン、4,4'-（α，α−ジメチルベンジル）ジフェニ
ルアミン、N,N'-ジ-2-ナフチル-p-フェニレンジアミン
等の芳香族第二アミン系安定剤；2,6-ジ-t-ブチル-4-メ
チルフェノール、テトラキス-［メチレン-3-(3',5'-ジ-
t-ブチル-4'-ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メ
タン等のフェノール系安定剤；ビス［2-メチル-4-(3-n-
アルキルチオプロピオニルオキシ)-5-t-ブチルフェニ
ル］スルフィド等のチオエーテル系安定剤；2-メルカプ
トベンゾイミダゾール等のベンゾイミダゾール系安定
剤；ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル等のジチオカ
ルバミン酸塩系安定剤；2,2,4-トリメチル-1,2-ジヒド
ロキノリンの重合物等のキノリン系安定剤などがあげら
れる。これらは２種以上併用することもできる。

【０１１０】このような酸化防止剤は、非共役環状ポリ
エン系共重合体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１
００重量部に対して５重量部以下、好ましくは３重量部
以下の量で用いることができる。

【０１１１】加工助剤としては、一般的に加工助剤とし
てゴムに配合されるものを広く使用することができる。
具体的には、リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン
酸、ラウリン酸等の酸、これら高級脂肪酸の塩、例えば
ステアリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン
酸カルシウムまたはエステル類などがあげられる。

【０１１２】加工助剤は、非共役環状ポリエン系共重合
体（Ａ）とジエン系ゴム（Ｂ）との合計１００重量部に
対して１０重量部以下、好ましくは５重量部以下の量で
用いることができる。

【０１１３】本発明のゴム組成物は、非共役環状ポリエ
ン系共重合体（Ａ）、ジエン系ゴム（Ｂ）および必要に
より配合する上記のような他の成分から、一般的なゴム
配合物の調製方法によって調製することができる。例え
ばバンバリーミキサー、ニーダー、インターミックス等
のインターナルミキサー類を用いて、非共役環状ポリエ
ン系共重合体（Ａ）、ジエン系ゴム（Ｂ）および必要に
より配合する他の成分を、８０〜１７０℃の温度で３〜
１０分間混練した後、加硫剤（Ｆ）および必要に応じて
加硫促進剤、加硫助剤、発泡剤などを加えて、オープン
ロールなどのロール類あるいはニーダーを用いて、ロー
ル温度４０〜８０℃で５〜３０分間混練した後、分出し
することにより調製することができる。このようにして
通常リボン状またはシート状のゴム組成物（配合ゴム）
が得られる。上記のインターナルミキサー類での混練温
度が低い場合には、加硫剤（Ｆ）、加硫促進剤、発泡剤
などを同時に混練することもできる。

【０１１４】本発明のゴム組成物の加硫物（加硫ゴム）
は、上記のような未加硫のゴム組成物を、通常押出成形
機、カレンダーロール、プレス、射出成形機またはトラ
ンスファー成形機などの成形機を用いた種々の成形法よ
って所望形状に予備成形し、成形と同時にまたは成形物
を加硫槽内に導入して加熱するか、あるいは電子線を照
射することにより加硫して得ることができる。発泡体の
場合は、発泡剤を配合した未加硫のゴム配合物を上記の
ような方法で加硫することにより、加硫とともに発泡が
進行し、発泡体が得られる。

【０１１５】上記ゴム組成物を加熱により加硫する場合
には、熱空気、ガラスビーズ流動床、ＵＨＦ（極超短波
電磁波）、スチームまたはＬＣＭ（熱溶融塩槽）などの
加熱形態の加熱槽を用いて、１５０〜２７０℃の温度で
１〜３０分間加熱することが好ましい。

【０１１６】また加硫剤（Ｆ）を使用せずに電子線照射
により加硫する場合は、予備成形されたゴム組成物に、
０．１〜１０ＭｅＶ、好ましくは０．３〜２ＭｅＶのエ
ネルギーを有する電子線を、吸収線量が０．５〜３５Ｍ
ｒａｄ、好ましくは０．５〜１０Ｍｒａｄになるように
照射すればよい。成形・加硫に際しては、金型を用いて
もよく、また金型を用いないでもよい。金型を用いない
場合には、ゴム組成物は通常連続的に成形・加硫され
る。

【０１１７】本発明のゴム組成物は、路面とのグリップ
性の向上による制動性の向上と、安定走行時の転がり抵
抗の低減による燃費の向上との両者を両立させることが
でき、このため本発明のゴム組成物を原料として用いる
ことにより優れた制動性と優れた燃費性能とが両立した
タイヤを得ることができる。また本発明のゴム組成物
は、耐候性、耐オゾン性、ゴム弾性、機械強度、硬度な
どにも優れている。

【０１１８】本発明のゴム組成物はゴム製品の原料とし
て幅広く利用することができるが、タイヤ用ゴム材料と
して好適に使用することができる。タイヤ用ゴム材料の
具体的なものとしては、タイヤトレッド、タイヤサイド
ウォールなどの材料があげられる。これらの中では、タ
イヤトレッドの材料（原料）として用いるのが最も好ま
しく、この場合本発明のゴム組成物の特性が最も効果的
に発揮され、優れた制動性と優れた燃費性能とが両立
し、さらに耐候性、耐オゾン性などにも優れたタイヤを
得ることができる。

【０１１９】本発明のタイヤ用ゴム材料は前記本発明の
非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）を含むものであ
り、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）だけからなっ
ていてもよいし、他のゴムや添加剤などが含まれていて
もよい。本発明のタイヤ用ゴム材料中の前記非共役環状
ポリエン系共重合体（Ａ）の含有量は３重量％以上、好
ましくは５〜９０重量％であるのが望ましい。本発明の
タイヤ用ゴム材料は優れた制動性と優れた燃費性能とが
両立しているほか、ゴム弾性、機械強度、耐候性、耐オ
ゾン性、硬度などにも優れている。タイヤ用ゴム材料の
具体的なものとしては、前記と同じものがあげられる。

【０１２０】また本発明のタイヤ用ゴム材料は前記本発
明のゴム組成物を含むものであり、本発明のゴム組成物
だけからなっていてもよいし、他のゴムや添加剤などが
含まれていてもよい。本発明のタイヤ用ゴム材料中の本
発明のゴム組成物の含有量は３重量％以上、好ましくは
５〜９０重量％であるのが望ましい。本発明のタイヤ用
ゴム材料は優れた制動性と優れた燃費性能とが両立して
いるほか、ゴム弾性、機械強度、耐候性、耐オゾン性、
硬度などにも優れている。タイヤ用ゴム材料の具体的な
ものとしては、前記と同じものがあげられる。

【０１２１】本発明のタイヤトレッドは前記本発明のタ
イヤ用ゴム材料から得られるものであり、本発明のタイ
ヤ用ゴム材料だけから得られるものであってもよいし、
他のゴムや添加剤などが含まれていてもよい。本発明の
タイヤトレッドの本発明のタイヤ用ゴム材料の含有量は
３重量％以上、好ましくは５〜９０重量％であるのが望
ましい。本発明のゴム組成物またはタイヤ用ゴム材料を
加硫して得られるタイヤトレッドは優れた制動性と優れ
た燃費性能とが両立し、さらに耐候性、耐オゾン性など
にも優れている。

【０１２２】本発明のタイヤは前記本発明のタイヤトレ
ッドを備えたタイヤである。本発明のタイヤは優れた制
動性と優れた燃費性能とが両立し、さらに耐候性、耐オ
ゾン性などにも優れている。

【０１２３】

【発明の効果】本発明の非共役環状ポリエン系共重合体
は新規な共重合体であり、タイヤ用ゴム材料の原料など
として有用である。

【０１２４】本発明のゴム組成物は、特定の物性を有す
る非共役環状ポリエン系共重合体およびジエン系ゴムを
特定の割合で含有しているので、優れた制動性と優れた
燃費性能とが両立したタイヤを得ることができる。

【０１２５】本発明のタイヤ用ゴム材料は上記非共役環
状ポリエン系共重合体またはゴム組成物を含有している
ので、優れた制動性と優れた燃費性能とが両立している
ほか、ゴム弾性、機械強度、耐候性、耐オゾン性、硬度
などにも優れている。

【０１２６】本発明のタイヤトレッドは上記タイヤ用ゴ
ム材料から得られるので、優れた制動性と優れた燃費性
能とが両立しているとともに、耐候性、耐オゾン性など
にも優れている。

【０１２７】本発明のタイヤは上記タイヤトレッドを備
えているので、優れた制動性と優れた燃費性能とが両立
しているとともに、耐候性、耐オゾン性などにも優れて
いる。

【０１２８】

【発明の実施の形態】次に本発明の実施例について説明
する。

【０１２９】実施例１ 〔非共役環状ポリエン系共重合体の合成〕充分に窒素置
換した２ literのステンレス（ＳＵＳ）製オートクレー
ブに、不純物を除去したヘプタン９７０ｍｌおよびＥＮ
Ｂ ３０ｍｌを２３℃で仕込み、このＳＵＳ製オートク
レーブを５０℃まで加熱し、５０℃となったところで、
全圧が０．７８ＭＰａ（８ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）
となるようエチレンで加圧した。次に１．０ｍｍｏｌの
トリイソブチルアルミニウムを圧入した。続いて、予め
２３℃で調製したラセミ−イソプロピリデンビス（１−
インデニル）ジルコニウムジクロリド／メチルアルミノ
キサンのトルエン溶液（Ｚｒ濃度：０．００１ｍｍｏｌ
／ｍｌ、Ａｌ濃度：０．５ｍｍｏｌ／ｍｌ）５ｍｌをオ
ートクレーブに圧入した。なおメチルアルミノキサンは
東ソーアクゾ（株）の製品を用いた。

【０１３０】ラセミ−イソプロピリデンビス（１−イン
デニル）ジルコニウムジクロリド／メチルアルミノキサ
ンのトルエン溶液圧入後１０分間、重合を行った。圧力
はエチレン加圧により圧入直後の圧力を維持した。規定
時間後オートクレーブにメタノール３ｍｌを窒素で圧入
し、重合を停止した。この結果、エチレン含量８７．６
ｍｏｌ％、ＥＮＢ含量１２．４ｍｏｌ％、極限粘度
〔η〕１．１ｄｌ／ｇ、ヨウ素価８０のエチレン・ＥＮ
Ｂ共重合体が２８ｇ得られた。またこの共重合体の動的
粘弾性測定から求めたＴｇは１３℃であった。結果を表
１に示す。

【０１３１】実施例２ ＥＮＢの仕込量を変更した以外は実施例１と同様に合成
を行った。結果を表１に示す。

【０１３２】実施例３ 〔非共役環状ポリエン系共重合体の合成〕充分に窒素置
換した２ literのステンレス（ＳＵＳ）製オートクレー
ブに、不純物を除去したヘプタン９５０ｍｌおよびＥＮ
Ｂ ５０ｍｌを２３℃で仕込み、このＳＵＳ製オートク
レーブを８０℃まで加熱し、８０℃となったところで、
水素を７０Ｎｍｌ添加し、全圧が０．７８ＭＰａ（８ｋ
ｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）となるようエチレンで加圧し
た。次に先ず０．３５ｍｍｏｌのトリイソブチルアルミ
ニウムを圧入した。続いて、０．００２ｍｍｏｌ／ｍｌ
濃度の（ｔ−ブチルアミド）ジメチル（テトラメチル−
η^５−シクロペンタジエニル）シランチタンジクロリド
のヘキサン溶液１．５ｍｌ(０．００３ｍｍｏｌ)、およ
び０．００４ｍｍｏｌ／ｍｌ濃度の(Ｃ_６Ｈ_５)_３ＣＢ
(Ｃ_６Ｆ_５)_４のヘキサンスラリー５ｍｌ(０．０２ｍｍ
ｏｌ)をそれぞれ個別に圧入した。

【０１３３】(Ｃ_６Ｈ_５)_３ＣＢ(Ｃ_６Ｆ_５)_４圧入後３分
間、重合を行った。圧力はエチレン加圧により圧入直後
の圧力を維持した。規定時間後オートクレーブにメタノ
ール３ｍｌを窒素で圧入し、重合を停止した。この結
果、エチレン含量８８．２ｍｏｌ％、ＥＮＢ含量１１．
８ｍｏｌ％、極限粘度〔η〕１．２ｄｌ／ｇ、ヨウ素価
７６のエチレン・ＥＮＢ共重合体が１５ｇ得られた。ま
たこの共重合体の動的粘弾性測定から求めたＴｇは１２
℃であった。結果を表１に示す。

【０１３４】実施例４ 〔非共役環状ポリエン系共重合体の合成〕充分に窒素置
換した２ literのステンレス（ＳＵＳ）製オートクレー
ブに、不純物を除去したヘプタン９９０ｍｌおよびＥＮ
Ｂ １０ｍｌを２３℃で仕込み、このＳＵＳ製オートク
レーブを３０℃まで加熱し、３０℃となったところで、
水素を１００Ｎｍｌ添加し、全圧が０．５９ＭＰａ（６
ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）となるようエチレンで加圧
した。次に先ず１．０ｍｍｏｌのエチルアルミニウムセ
スキクロリドを圧入した。続いて、０．０１ｍｍｏｌ／
ｍｌのジクロロエトキシバナジウムオキシドのヘキサン
溶液１０ｍｌ（０．１ｍｍｏｌ）を圧入した。

【０１３５】ジクロロエトキシバナジウムオキシドのヘ
キサン溶液圧入後２分間、重合を行った。圧力はエチレ
ン加圧により圧入直後の圧力を維持した。規定時間後オ
ートクレーブにメタノール１０ｍｌを窒素で圧入し、重
合を停止した。この結果、エチレン含量８７．１ｍｏｌ
％、ＥＮＢ含量１２．９ｍｏｌ％、極限粘度〔η〕１．
３ｄｌ／ｇ、ヨウ素価８２のエチレン・ＥＮＢ共重合体
が７ｇ得られた。またこの共重合体の動的粘弾性測定か
ら求めたＴｇは１４℃であった。結果を表１に示す。

【０１３６】実施例５ 〔非共役環状ポリエン系共重合体の合成〕充分に窒素置
換した２ literのステンレス（ＳＵＳ）製オートクレー
ブに、不純物を除去したヘプタン８６０ｍｌおよびＥＮ
Ｂ ４０ｍｌを２３℃で仕込み、このＳＵＳ製オートク
レーブを８０℃まで加熱し、８０℃となったところで、
水素を２０Ｎｍｌ添加し、続いてプロピレンを０．２５
ＭＰａ（２．５ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）まで供給し
最後に全圧が０．５９ＭＰａ（６ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲー
ジ圧）となるようエチレンで加圧した。次に先ず０．３
５ｍｍｏｌのトリイソブチルアルミニウムを圧入した。
続いて、０．００２ｍｍｏｌ／ｍｌ濃度の（ｔ−ブチル
アミド）ジメチル（テトラメチル−η^５−シクロペンタ
ジエニル）シランチタンジクロリドのヘキサン溶液１．
５ｍｌ(０．００３ｍｍｏｌ)、および０．００４ｍｍｏ
ｌ／ｍｌ濃度の(Ｃ_６Ｈ_５)_３ＣＢ(Ｃ_６Ｆ_５)_４のトルエ
ン溶液２．５ｍｌ(０．０１ｍｍｏｌ)をそれぞれ個別に
圧入した。

【０１３７】(Ｃ_６Ｈ_５)_３ＣＢ(Ｃ_６Ｆ_５)_４圧入後１０
分間、重合を行った。圧力はエチレン加圧により圧入直
後の圧力を維持した。規定時間後オートクレーブにメタ
ノール３ｍｌを窒素で圧入し、重合を停止した。この結
果、エチレン含量４９．６ｍｏｌ％、プロピレン含量４
３．４ｍｏｌ％、ＥＮＢ含量７．０ｍｏｌ％、極限粘度
〔η〕１．１ｄｌ／ｇ、ヨウ素価６４のエチレン・プロ
ピレン・ＥＮＢ共重合体が３９．７ｇ得られた。またこ
の共重合体の動的粘弾性測定から求めたＴｇは−１８℃
であった。結果を表２に示す。

【０１３８】実施例６ 〔非共役環状ポリエン系共重合体の合成〕充分に窒素置
換した２ literのステンレス（ＳＵＳ）製オートクレー
ブに、不純物を除去したヘプタン８３６．７ｍｌ、ＥＮ
Ｂ５０ｍｌおよびジメチルデカトリエン（ＤＭＤＴ）１
３．３ｍｌを２３℃で仕込み、このＳＵＳ製オートクレ
ーブを８０℃まで加熱し、８０℃となったところで、プ
ロピレンを０．２５ＭＰａ（２．５ｋｇｆ／ｃｍ^２、ゲ
ージ圧）まで供給し続いて全圧が０．５９ＭＰａ（６ｋ
ｇｆ／ｃｍ^２、ゲージ圧）となるようエチレンで加圧し
た。次に先ず０．７ｍｍｏｌのトリイソブチルアルミニ
ウムを圧入した。続いて、０．００２ｍｍｏｌ／ｍｌ濃
度の（ｔ−ブチルアミド）ジメチル（テトラメチル−η
^５−シクロペンタジエニル）シランチタンジクロリドの
ヘキサン溶液２．０ｍｌ(０．００４ｍｍｏｌ)、および
０．００４ｍｍｏｌ／ｍｌ濃度の(Ｃ_６Ｈ_５)_３ＣＢ(Ｃ
_６Ｆ_５)_４のトルエン溶液２．５ｍｌ(０．０１ｍｍｏ
ｌ)をそれぞれ個別に圧入した。(Ｃ_６Ｈ_５)_３ＣＢ(Ｃ_６
Ｆ_５)_４圧入後３０分間、重合を行った。圧力はエチレ
ン加圧により圧入直後の圧力を維持した。規定時間後オ
ートクレーブにメタノール３ｍｌを窒素で圧入し、重合
を停止した。この結果、エチレン含量５７．８ｍｏｌ
％、プロピレン含量３４．１ｍｏｌ％、ＥＮＢ含量６．
８ｍｏｌ％、ＤＭＤＴ含量１．３ｍｏｌ％、極限粘度
〔η〕１．１ｄｌ／ｇ、ヨウ素価７３のエチレン・プロ
ピレン・ＥＮＢ・ＤＭＤＴ共重合体が１７．０ｇ得られ
た。結果を表２に示す。

【０１３９】

【表１】

【０１４０】

【表２】

【０１４１】表１および表２の注 ＊１ 〔η〕：極限粘度〔η〕、１３５℃デカリン中で
測定 ＊２ Ｔｇ：ゴム組成物から幅１０ｍｍ、厚さ２ｍｍ、
長さ３０ｍｍの短冊状サンプルを成形し、このサンプル
を用い、レオメトリック社製のＲＤＳIIを使用して、周
波数＝１０Ｈｚ、歪み＝０．１％、昇温速度＝２℃／分
で動的粘弾性の測定を行い、減衰率（ｔａｎδ）のピー
ク温度をＴｇとした。

【０１４２】実施例７ 表３に示す組成で各成分を用いて、オープンロール（前
ロール／後ロール＝６０／６０℃、１６／１８ｒｐｍ）
で混練し、未加硫の配合ゴムを得た。この未加硫の配合
ゴムを１６０℃に加熱されたプレスにより２０分間加熱
して加硫シートを作製し、下記の試験を行った。結果を
表４に示す。

【０１４３】

【表３】 ＊１ 実施例１の共重合体：表１参照 ＊２ ＳＢＲ：スチレン・ブタジエンゴム、ニッポール
１５０２（商標）、日本ゼオン（株）製、ヨウ素価＝３
５７ ＊３ ＨＡＦカーボンブラック：ＨＡＦ旭＃７０（商
標）、旭カーボン社製 ＊４ ナフテン系オイル：サンセン４２４０（商標）、
日本サン石油社製 ＊５ 加硫促進剤ＣＢＺ：サンセラーＣＭ（商標）、三
新化学社製 ＊６ 加硫促進剤ＤＰＧ：サンセラーＤ（商標）、三新
化学社製

【０１４４】比較例１ 実施例７において非共役環状ポリエン系共重合体を用い
ないで、ＳＢＲを１００重量部用いた以外は実施例７と
同様に行った。結果を表４に示す。

【０１４５】

【表４】 ＊１ Ｔ_Ｂ：破断点強度、ＪＩＳ Ｋ６３０１ ＊２ Ｅ_Ｂ：破断点伸び、ＪＩＳ Ｋ６３０１ ＊３ ＨＳ（ＪＩＳ Ａ）：硬さ ＊４ 耐オゾン性：ＪＩＳ Ｋ ６３０１に基づき４０
℃、オゾン濃度５０ｐｐｈｍ、２４時間の条件で測定し
た。（ｉ）亀裂の数、（ii）亀裂の大きさおよび深さを
次の評価基準で判定し、（ｉ）と（ii）とを組み合せて
劣化状態を記録した。 （ｉ）亀裂の数 Ａ：亀裂少数 Ｂ：亀裂多数 Ｃ：亀裂無数 （ii）亀裂の大きさおよび深さ １：肉眼で見えないものが１０倍の拡大鏡では確認でき
るもの ２：肉眼で確認できるもの ３：亀裂が深く比較的大きいもの（１ｍｍ未満） ４：亀裂が深く大きいもの（１ｍｍ以上３ｍｍ未満） ５：３ｍｍ以上の亀裂または切断を起こしそうなもの ＊５ ｔａｎδ：０℃におけるゴム組成物のｔａｎδ
（減衰率）をタイヤの制動性の指標とした。０℃におけ
るｔａｎδが大きいほど制動性が良くなる。また５０℃
におけるゴム組成物のｔａｎδ（減衰率）を車の燃費の
指標とした。５０℃におけるｔａｎδが小さいほど燃費
が良くなる。なお、ｔａｎδ（減衰率）はゴム組成物か
ら幅１０ｍｍ、厚さ２ｍｍ、長さ３０ｍｍの短冊状のサ
ンプル成形し、このサンプルを用いて、レオメトリック
社製のＲＤＳ−IIにより、１Ｈｚ（６．２８ｒａｄ／ｓ
ｅｃ）の条件で粘弾性の温度分散を測定した。

【０１４６】実施例８ 表５に示す組成で各成分を用いて、オープンロール（前
ロール／後ロール＝６０／６０℃、１６／１８ｒｐｍ）
で混練し、未加硫の配合ゴムを得た。この未加硫の配合
ゴムを１６０℃に加熱されたプレスにより２０分間加熱
して加硫シートを作製し、下記の試験を行った。結果を
表６に示す。

【０１４７】

【表５】 ＊１ 実施例５の共重合体：表１参照 ＊２ ＳＢＲ：スチレン・ブタジエンゴム、ニッポール
１５０２（商標）、日本ゼオン（株）製、ヨウ素価＝３
５７ ＊３ ＨＡＦカーボンブラック：ＨＡＦ旭＃７０（商
標）、旭カーボン社製 ＊４ 加硫促進剤ＣＢＺ：サンセラーＣＭ（商標）、三
新化学社製

【０１４８】比較例２ 実施例８において非共役環状ポリエン系共重合体を用い
ないで、ＳＢＲを１００重量部用いた以外は実施例８と
同様に行った。結果を表６に示す。

【０１４９】

【表６】 ＊１ Ｔ_Ｂ：破断点強度、ＪＩＳ Ｋ６３０１ ＊２ Ｅ_Ｂ：破断点伸び、ＪＩＳ Ｋ６３０１ ＊３ ＨA（ＳＨＯＲＥ Ａ）：硬さ ＊４ ｔａｎδ：０℃におけるゴム組成物のｔａｎδ
（減衰率）をタイヤの制動性の指標とした。０℃におけ
るｔａｎδが大きいほど制動性が良くなる。また６０℃
におけるゴム組成物のｔａｎδ（減衰率）を車の燃費の
指標とした。６０℃におけるｔａｎδが小さいほど燃費
が良くなる。なお、ｔａｎδ（減衰率）はゴム組成物か
ら幅１０ｍｍ、厚さ２ｍｍ、長さ３０ｍｍの短冊状のサ
ンプル成形し、このサンプルを用いて、レオメトリック
社製のＲＤＳ−IIにより、歪み０．０５％、周波数１０
Ｈｚの条件で粘弾性の温度分散を測定した。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 川崎 雅昭 千葉県市原市千種海岸３番地 三井化学株 式会社内 (72)発明者 市野 光太郎 千葉県市原市千種海岸３番地 三井化学株 式会社内

Claims (16)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
   単位、および非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構
   造単位を含むランダム共重合体であって、 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位の含有量が
   ９３〜７０モル％、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来
   する構造単位の含有量が７〜３０モル％、１３５℃デカ
   リン中で測定した極限粘度〔η〕が０．０１〜２０ｄｌ
   ／ｇ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が４０℃以下、ヨウ素価
   が５０〜１５０である非共役環状ポリエン系共重合体。
2. 【請求項２】 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
   単位、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構造単
   位、および非共役鎖状ポリエン（Ａ３）に由来する構造
   単位を含むランダム共重合体であって、 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位の含有量が
   ９７．９〜５５モル％、非共役環状ポリエン（Ａ２）に
   由来する構造単位の含有量が２〜３０モル％、非共役鎖
   状ポリエン（Ａ３）に由来する構造単位の含有量が０．
   １〜１５モル％、１３５℃デカリン中で測定した極限粘
   度〔η〕が０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、ガラス転移温度
   （Ｔｇ）が４０℃以下、ヨウ素価が５〜１５０である非
   共役環状ポリエン系共重合体。
3. 【請求項３】 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
   単位が少なくともエチレンに由来する構造単位を含み、
   エチレンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレ
   フィンに由来する構造単位のモル比が１００／０〜１／
   ９９である請求項１または２記載の非共役環状ポリエン
   系共重合体。
4. 【請求項４】 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
   単位が少なくともエチレンに由来する構造単位を含み、
   エチレンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレ
   フィンに由来する構造単位のモル比が１００／０〜５０
   ／５０である請求項１または２記載の非共役環状ポリエ
   ン系共重合体。
5. 【請求項５】 非共役環状ポリエン（Ａ２）が下記式
   （１−１）で表される非共役環状ポリエンである請求項
   １ないし４のいずれかに記載の非共役環状ポリエン系共
   重合体。 【化１】 〔式（１−１）中、ｍは０〜２の整数であり、Ｒ^１〜Ｒ
   ^４は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子および
   炭化水素基よりなる群から選ばれる原子または基を表
   し、炭化水素基は二重結合を有していてもよく、またＲ
   ^１〜Ｒ^４は互いに結合して単環または多環を形成してい
   てもよく、かつこの単環または多環は二重結合を有して
   いてもよく、またＲ^１とＲ^２とで、またはＲ^３とＲ^４と
   でアルキリデン基を形成していてもよく、またＲ^１とＲ
   ^３とが、またはＲ^２とＲ^４とが互いに結合して二重結合
   を形成していてもよい。ただし、Ｒ^１〜Ｒ^４が互いに結
   合して形成される単環または多環が二重結合を有さない
   場合、Ｒ^１とＲ^２とで、またはＲ^３とＲ^４とでアルキリ
   デン基が形成されない場合、ならびにＲ^１とＲ^３とが、
   またはＲ^２とＲ^４とが互いに結合して二重結合が形成さ
   れない場合は、Ｒ^１〜Ｒ^４の少なくとも１つは二重結合
   を１個以上有する不飽和の炭化水素基である。〕
6. 【請求項６】 非共役鎖状ポリエン（Ａ３）が下記式
   （２−１）で表される非共役鎖状ポリエンである請求項
   ２ないし５のいずれかに記載の非共役環状ポリエン系共
   重合体。 【化２】 〔式（２−１）中、ｐおよびｑは０または１（ただしｐ
   とｑとは同時に０ではない）、ｆは０〜５の整数（ただ
   しｐとｑの両方が１の場合ｆは０ではない）、ｇは１〜
   ６の整数、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６および
   Ｒ^７はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３の
   アルキル基、Ｒ^８は炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ^９は
   水素原子、炭素数１〜３のアルキル基または−(ＣＨ_２)
   n−ＣＲ ^１０＝Ｃ(Ｒ^１１)Ｒ^１２で表される基（ここで
   ｎは１〜５の整数、Ｒ^１０およびＲ^１１はそれぞれ独立
   して水素原子または炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ^１２
   は炭素数１〜３のアルキル基である）である（ただしｐ
   とｑの両方が１の場合、Ｒ ^９は水素原子または炭素数１
   〜３のアルキル基である）。〕
7. 【請求項７】 （Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来す
   る構造単位、および非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来
   する構造単位を含むランダム共重合体であって、 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位の含有量が
   ９３〜７０モル％、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来
   する構造単位の含有量が７〜３０モル％、１３５℃デカ
   リン中で測定した極限粘度〔η〕が０．０１〜２０ｄｌ
   ／ｇ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が４０℃以下、ヨウ素価
   が５０〜１５０である非共役環状ポリエン系共重合体
   と、 （Ｂ）ジエン系ゴムとを重量比で、非共役環状ポリエン
   系共重合体（Ａ）／ジエン系ゴム（Ｂ）＝６０／４０〜
   ０．１／９９．９の割合で含むゴム組成物。
8. 【請求項８】 （Ａ）α−オレフィン（Ａ１）に由来す
   る構造単位、非共役環状ポリエン（Ａ２）に由来する構
   造単位、および非共役鎖状ポリエン（Ａ３）に由来する
   構造単位を含むランダム共重合体であって、 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造単位の含有量が
   ９７．９〜５５モル％、非共役環状ポリエン（Ａ２）に
   由来する構造単位の含有量が２〜３０モル％、非共役鎖
   状ポリエン（Ａ３）に由来する構造単位の含有量が０．
   １〜１５モル％、１３５℃デカリン中で測定した極限粘
   度〔η〕が０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、ガラス転移温度
   （Ｔｇ）が４０℃以下、ヨウ素価が５〜１５０である非
   共役環状ポリエン系共重合体と（Ｂ）ジエン系ゴムとを
   重量比で、非共役環状ポリエン系共重合体（Ａ）／ジエ
   ン系ゴム（Ｂ）＝６０／４０〜０．１／９９．９の割合
   で含むゴム組成物。
9. 【請求項９】 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構造
   単位が少なくともエチレンに由来する構造単位を含み、
   エチレンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−オレ
   フィンに由来する構造単位のモル比が１００／０〜１／
   ９９である請求項７または８記載のゴム組成物。
10. 【請求項１０】 α−オレフィン（Ａ１）に由来する構
    造単位が少なくともエチレンに由来する構造単位を含
    み、エチレンに由来する構造単位／炭素数３以上のα−
    オレフィンに由来する構造単位のモル比が１００／０〜
    ５０／５０である請求項７または８記載のゴム組成物。
11. 【請求項１１】 非共役環状ポリエン（Ａ２）が下記式
    （１−１）で表される非共役環状ポリエンである請求項
    ７ないし１０のいずれかに記載のゴム組成物。 【化３】 〔式（１−１）中、ｍは０〜２の整数であり、Ｒ^１〜Ｒ
    ^４は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子および
    炭化水素基よりなる群から選ばれる原子または基を表
    し、炭化水素基は二重結合を有していてもよく、またＲ
    ^１〜Ｒ^４は互いに結合して単環または多環を形成してい
    てもよく、かつこの単環または多環は二重結合を有して
    いてもよく、またＲ^１とＲ^２とで、またはＲ^３とＲ^４と
    でアルキリデン基を形成していてもよく、またＲ^１とＲ
    ^３とが、またはＲ^２とＲ^４とが互いに結合して二重結合
    を形成していてもよい。ただし、Ｒ^１〜Ｒ^４が互いに結
    合して形成される単環または多環が二重結合を有さない
    場合、Ｒ^１とＲ^２とで、またはＲ^３とＲ^４とでアルキリ
    デン基が形成されない場合、ならびにＲ^１とＲ^３とが、
    またはＲ^２とＲ^４とが互いに結合して二重結合が形成さ
    れない場合は、Ｒ^１〜Ｒ^４の少なくとも１つは二重結合
    を１個以上有する不飽和の炭化水素基である。〕
12. 【請求項１２】 非共役鎖状ポリエン（Ａ３）が下記式
    （２−１）で表される非共役鎖状ポリエンである請求項
    ８ないし１１のいずれかに記載のゴム組成物。 【化４】 〔式（２−１）中、ｐおよびｑは０または１（ただしｐ
    とｑとは同時に０ではない）、ｆは０〜５の整数（ただ
    しｐとｑの両方が１の場合ｆは０ではない）、ｇは１〜
    ６の整数、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６および
    Ｒ^７はそれぞれ独立して水素原子または炭素数１〜３の
    アルキル基、Ｒ^８は炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ^９は
    水素原子、炭素数１〜３のアルキル基または−(ＣＨ_２)
    n−ＣＲ ^１０＝Ｃ(Ｒ^１１)Ｒ^１２で表される基（ここで
    ｎは１〜５の整数、Ｒ^１０およびＲ^１１はそれぞれ独立
    して水素原子または炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ^１２
    は炭素数１〜３のアルキル基である）である（ただしｐ
    とｑの両方が１の場合、Ｒ ^９は水素原子または炭素数１
    〜３のアルキル基である）。〕
13. 【請求項１３】 請求項１ないし６のいずれかに記載の
    非共役環状ポリエン系共重合体を含むタイヤ用ゴム材
    料。
14. 【請求項１４】 請求項７ないし１２のいずれかに記載
    のゴム組成物を含むタイヤ用ゴム材料。
15. 【請求項１５】 請求項１３または１４記載のタイヤ用
    ゴム材料から得られるタイヤトレッド。
16. 【請求項１６】 請求項１５記載のタイヤトレッドを備
    えたタイヤ。