JP2001110413A - リチウム二次電池用正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池用正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池Info
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 充電状態で安定したリチウム二次電池用正極
材料。 【解決手段】 リチウムと遷移金属（Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，
Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ）からなる結晶性複合カルコゲ
ン化物において、リチウムが存在する格子位置の一部
を、Ｂ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，
Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元
素で置換し、遷移金属が存在する格子位置の一部を、Ｌ
ｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素で置換した
ことを特徴とするリチウム二次電池用正極材料。
材料。 【解決手段】 リチウムと遷移金属（Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，
Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ）からなる結晶性複合カルコゲ
ン化物において、リチウムが存在する格子位置の一部
を、Ｂ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，
Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元
素で置換し、遷移金属が存在する格子位置の一部を、Ｌ
ｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素で置換した
ことを特徴とするリチウム二次電池用正極材料。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム二次電池用正
極材料及びこれを用いたリチウム二次電池に関し、詳し
くは充電状態での安定性の向上したリチウム二次電池用
正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池に関する。
極材料及びこれを用いたリチウム二次電池に関し、詳し
くは充電状態での安定性の向上したリチウム二次電池用
正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池に関する。
【０００２】
【従来技術】近年のパソコンや電話等のポータブル化、
コードレス化の急速な進歩により、それらの駆動用電源
としての二次電池の需要が高まっている。その中でも非
水電解質二次電池は、小型かつ高エネルギー密度を持つ
ため特に期待されている。非水電解質二次電池の正極材
料としては、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）、ニ
ッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、マンガン酸リチウ
ム（ＬｉＭｎ2Ｏ4）等がある。これらの複合酸化物は、
リチウムに対し４Ｖ以上の電圧を有していることから、
高エネルギー密度を有する電池となる。
コードレス化の急速な進歩により、それらの駆動用電源
としての二次電池の需要が高まっている。その中でも非
水電解質二次電池は、小型かつ高エネルギー密度を持つ
ため特に期待されている。非水電解質二次電池の正極材
料としては、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）、ニ
ッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、マンガン酸リチウ
ム（ＬｉＭｎ2Ｏ4）等がある。これらの複合酸化物は、
リチウムに対し４Ｖ以上の電圧を有していることから、
高エネルギー密度を有する電池となる。
【０００３】しかしながら、これらの正極材料を用いて
リチウム二次電池を製造した場合、充電状態で電池を保
存すると、正極材料が分解して、充分な放電容量が得ら
れないという問題があった。
リチウム二次電池を製造した場合、充電状態で電池を保
存すると、正極材料が分解して、充分な放電容量が得ら
れないという問題があった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、充電状態での安定性の向上したリチウム二次電池用
正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池を提供する
ことにある。
は、充電状態での安定性の向上したリチウム二次電池用
正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池を提供する
ことにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】よって、本発明は、リチ
ウムと遷移金属（Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，
Ｎｉ）からなる結晶性複合カルコゲン化物において、リ
チウムが存在する格子位置の一部を、Ｂ，Ｓｉ，Ｃａ，
Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎから
選ばれる少なくとも１種以上の元素で置換し、遷移金属
が存在する格子位置の一部を、Ｌｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，
Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎから選ばれる少な
くとも１種以上の元素で置換したことを特徴とするリチ
ウム二次電池用正極材料である。また、本発明は、上記
記載の正極材料を用いた正極と、リチウム合金もしくは
リチウムを脱・吸蔵できる負極と、非水電解質とから構
成されることを特徴とするリチウム二次電池である。
ウムと遷移金属（Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，
Ｎｉ）からなる結晶性複合カルコゲン化物において、リ
チウムが存在する格子位置の一部を、Ｂ，Ｓｉ，Ｃａ，
Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎから
選ばれる少なくとも１種以上の元素で置換し、遷移金属
が存在する格子位置の一部を、Ｌｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，
Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎから選ばれる少な
くとも１種以上の元素で置換したことを特徴とするリチ
ウム二次電池用正極材料である。また、本発明は、上記
記載の正極材料を用いた正極と、リチウム合金もしくは
リチウムを脱・吸蔵できる負極と、非水電解質とから構
成されることを特徴とするリチウム二次電池である。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明は、リチウムと遷移金属（Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍ
ｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ）からなる結晶性複合カルコゲン
化物において、リチウムが存在する格子位置の一部を、
Ｂ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎ
ｉ，Ｃｕ，Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素
で置換し、遷移金属が存在する格子位置の一部を、Ｌ
ｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素で置換した
ことを特徴とするリチウム二次電池用正極材料である。
ここで、例えば結晶性複合カルコゲン化物の遷移金属が
Ｆｅの場合は、Ｆｅが存在する格子位置の一部を置換す
る元素はＬｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃ
ｕ，Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素であ
る。
本発明は、リチウムと遷移金属（Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍ
ｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ）からなる結晶性複合カルコゲン
化物において、リチウムが存在する格子位置の一部を、
Ｂ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎ
ｉ，Ｃｕ，Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素
で置換し、遷移金属が存在する格子位置の一部を、Ｌ
ｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素で置換した
ことを特徴とするリチウム二次電池用正極材料である。
ここで、例えば結晶性複合カルコゲン化物の遷移金属が
Ｆｅの場合は、Ｆｅが存在する格子位置の一部を置換す
る元素はＬｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃ
ｕ，Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素であ
る。
【０００７】本発明のリチウム二次電池用正極材料は、
リチウム原料、遷移金属原料、及びこれらを置換する元
素の原料を混合し、焼成して得られる。リチウム原料と
しては、炭酸リチウム（Ｌｉ2ＣＯ3）、硝酸リチウム
（Ｌｉ2ＮＯ3）、水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）等が挙げ
られる。また、遷移金属原料、及びこれらを置換する元
素の原料としては各元素の酸化物が用いられる。
リチウム原料、遷移金属原料、及びこれらを置換する元
素の原料を混合し、焼成して得られる。リチウム原料と
しては、炭酸リチウム（Ｌｉ2ＣＯ3）、硝酸リチウム
（Ｌｉ2ＮＯ3）、水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）等が挙げ
られる。また、遷移金属原料、及びこれらを置換する元
素の原料としては各元素の酸化物が用いられる。
【０００８】これらの原料は、より大きな反応面積を得
る為に、原料混合前あるいは後に粉砕することも好まし
い。秤量・混合された原料はそのままでも、あるいは造
粒して使用してもよい。造粒方法は、湿式でも乾式でも
よい。
る為に、原料混合前あるいは後に粉砕することも好まし
い。秤量・混合された原料はそのままでも、あるいは造
粒して使用してもよい。造粒方法は、湿式でも乾式でも
よい。
【０００９】これらの原料を焼成炉内に投入し、６００
℃〜１０００℃の温度範囲で焼成することにより、本発
明のマンガン酸リチウムが得られる。ここで用いられる
焼成炉としては、ロータリーキルン或いは静置炉等が例
示される。焼成時間は、均一な反応を得る為１時間以
上、好ましくは５〜２０時間である。ここで合成された
結晶性複合カルコゲン化物は、リチウム二次電池の正極
材料として用いられる。
℃〜１０００℃の温度範囲で焼成することにより、本発
明のマンガン酸リチウムが得られる。ここで用いられる
焼成炉としては、ロータリーキルン或いは静置炉等が例
示される。焼成時間は、均一な反応を得る為１時間以
上、好ましくは５〜２０時間である。ここで合成された
結晶性複合カルコゲン化物は、リチウム二次電池の正極
材料として用いられる。
【００１０】ここで、リチウム二次電池に関して、上記
正極材料とカーボンブラック等の導電材と、テフロン
（商品名：ポリテトラフルオロエチレン）バインダー等
の結着剤とを混合して正極合剤とし、また、負極にはリ
チウム合金、またはカーボン等のリチウムを脱・吸蔵で
きる材料が用いられ、非水系電解質としては、六フッ化
リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）等のリチウム塩をエチレ
ンカーボネート−ジメチルカーボネート等の混合溶媒に
溶解したもの、あるいはそれらをゲル電解質にしたもの
が用いられる。
正極材料とカーボンブラック等の導電材と、テフロン
（商品名：ポリテトラフルオロエチレン）バインダー等
の結着剤とを混合して正極合剤とし、また、負極にはリ
チウム合金、またはカーボン等のリチウムを脱・吸蔵で
きる材料が用いられ、非水系電解質としては、六フッ化
リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）等のリチウム塩をエチレ
ンカーボネート−ジメチルカーボネート等の混合溶媒に
溶解したもの、あるいはそれらをゲル電解質にしたもの
が用いられる。
【００１１】
【実施例】実施例１ 炭酸リチウムと、酸化コバルトと、塩基性炭酸銅と、酸
化マグネシウムとをＬｉ：Ｃｏ：Ｃｕ：Ｍｇ＝０．９
５：０．９５：０．０５：０．０５となるように秤量
し、ボールミルで混合した後、８５０℃で２０時間焼成
した。得られた複合酸化物は、空間群Ｒ３ｍに帰属され
る結晶構造を有する単一相からなることをＸ線回析で確
認した。
化マグネシウムとをＬｉ：Ｃｏ：Ｃｕ：Ｍｇ＝０．９
５：０．９５：０．０５：０．０５となるように秤量
し、ボールミルで混合した後、８５０℃で２０時間焼成
した。得られた複合酸化物は、空間群Ｒ３ｍに帰属され
る結晶構造を有する単一相からなることをＸ線回析で確
認した。
【００１２】また、実施例１で得られた複合酸化物を、
アセチレンブラック、テフロンバインダーと混合して正
極合剤を作製した。この正極合剤４０ｍｇを秤り取り、
直径１２ｍｍのディスク状に成形し、真空下２００℃で
乾燥後、金属リチウム対極でリチウム二次電池のモデル
セルを作製した。これを４．３Ｖまで充電した後、この
モデルセルを解体して正極を取り出し、ＤＭＥ溶媒で洗
浄後、乾燥してアルミ缶に封入した。これを熱天秤（Ｄ
ＳＣ）で、昇温過程における正極の分解挙動を調べたと
ころ、分解開始温度は２５０℃と高く、充電状態での安
定性に優れることが分かった。
アセチレンブラック、テフロンバインダーと混合して正
極合剤を作製した。この正極合剤４０ｍｇを秤り取り、
直径１２ｍｍのディスク状に成形し、真空下２００℃で
乾燥後、金属リチウム対極でリチウム二次電池のモデル
セルを作製した。これを４．３Ｖまで充電した後、この
モデルセルを解体して正極を取り出し、ＤＭＥ溶媒で洗
浄後、乾燥してアルミ缶に封入した。これを熱天秤（Ｄ
ＳＣ）で、昇温過程における正極の分解挙動を調べたと
ころ、分解開始温度は２５０℃と高く、充電状態での安
定性に優れることが分かった。
【００１３】比較例１ 水酸化リチウムと、水酸化コバルトとを、Ｌｉ：Ｃｏ＝
１．０：１．０となるように秤量し、ボールミルで混合
した後、８５０℃で２０時間焼成した。得られた複合酸
化物は、空間群Ｒ３ｍに帰属される結晶構造を有する単
一相からなることをＸ線回析で確認した。
１．０：１．０となるように秤量し、ボールミルで混合
した後、８５０℃で２０時間焼成した。得られた複合酸
化物は、空間群Ｒ３ｍに帰属される結晶構造を有する単
一相からなることをＸ線回析で確認した。
【００１４】また、比較例１で得られた複合酸化物を、
実施例１と同様にして、金属リチウム対極でリチウム二
次電池のモデルセルを作製した。これを４．３Ｖまで充
電した後、このモデルセルを解体して正極を取り出し、
ＤＭＥ溶媒で洗浄後、乾燥してアルミ缶に封入した。こ
れを熱天秤（ＤＳＣ）で、昇温過程における正極の分解
挙動を調べたところ、分解開始温度は２２０℃であっ
た。
実施例１と同様にして、金属リチウム対極でリチウム二
次電池のモデルセルを作製した。これを４．３Ｖまで充
電した後、このモデルセルを解体して正極を取り出し、
ＤＭＥ溶媒で洗浄後、乾燥してアルミ缶に封入した。こ
れを熱天秤（ＤＳＣ）で、昇温過程における正極の分解
挙動を調べたところ、分解開始温度は２２０℃であっ
た。
【００１５】
【発明の効果】本発明では、充電状態での安定性の向上
したリチウム二次電池用正極材料が得られる。
したリチウム二次電池用正極材料が得られる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G048 AA04 AA05 AC06 5H003 AA03 BB06 BC01 BC06 BD00 5H014 AA01 EE10 HH00 5H029 AJ04 AK03 AK05 AL06 AM03 AM04 AM05 AM07 DJ16 DJ17 HJ02
Claims (2)
- 【請求項１】 リチウムと遷移金属（Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，
Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ）からなる結晶性複合カルコゲ
ン化物において、リチウムが存在する格子位置の一部
を、Ｂ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，
Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元
素で置換し、遷移金属が存在する格子位置の一部を、Ｌ
ｉ，Ｂ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｍｎ，Ｆｅ,Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｚｎから選ばれる少なくとも１種以上の元素で置換した
ことを特徴とするリチウム二次電池用正極材料。 - 【請求項２】 請求項１に記載の正極材料を用いた正極
と、リチウム合金もしくはリチウムを脱・吸蔵できる負
極と、非水電解質とから構成されることを特徴とするリ
チウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28204699A JP2001110413A (ja) | 1999-10-01 | 1999-10-01 | リチウム二次電池用正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28204699A JP2001110413A (ja) | 1999-10-01 | 1999-10-01 | リチウム二次電池用正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001110413A true JP2001110413A (ja) | 2001-04-20 |
Family
ID=17647472
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP28204699A Pending JP2001110413A (ja) | 1999-10-01 | 1999-10-01 | リチウム二次電池用正極材料及びこれを用いたリチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001110413A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002203553A (ja) * | 2000-12-28 | 2002-07-19 | Sony Corp | 正極活物質及び非水電解質二次電池 |
| JP2004288579A (ja) * | 2003-03-25 | 2004-10-14 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解質二次電池、正極活物質およびその製造方法 |
| WO2006118013A1 (ja) * | 2005-04-28 | 2006-11-09 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | 非水電解液二次電池 |
| JP2009234846A (ja) * | 2008-03-26 | 2009-10-15 | Gs Yuasa Corporation | コバルト化合物、アルカリ電池及びアルカリ蓄電池用正極の製造方法 |
-
1999
- 1999-10-01 JP JP28204699A patent/JP2001110413A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002203553A (ja) * | 2000-12-28 | 2002-07-19 | Sony Corp | 正極活物質及び非水電解質二次電池 |
| JP2004288579A (ja) * | 2003-03-25 | 2004-10-14 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解質二次電池、正極活物質およびその製造方法 |
| US7709151B2 (en) | 2003-03-25 | 2010-05-04 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary battery, positive electrode active material and method of manufacturing the same |
| WO2006118013A1 (ja) * | 2005-04-28 | 2006-11-09 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | 非水電解液二次電池 |
| US7981546B2 (en) | 2005-04-28 | 2011-07-19 | Panasonic Corporation | Non-aqueous electrolyte secondary battery |
| JP2009234846A (ja) * | 2008-03-26 | 2009-10-15 | Gs Yuasa Corporation | コバルト化合物、アルカリ電池及びアルカリ蓄電池用正極の製造方法 |
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