JP2001002989A - 膜形成用組成物、膜の形成方法および低密度膜 - Google Patents
膜形成用組成物、膜の形成方法および低密度膜Info
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- JP2001002989A JP2001002989A JP11174344A JP17434499A JP2001002989A JP 2001002989 A JP2001002989 A JP 2001002989A JP 11174344 A JP11174344 A JP 11174344A JP 17434499 A JP17434499 A JP 17434499A JP 2001002989 A JP2001002989 A JP 2001002989A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 誘電率特性、機械強度等に優れた膜形成用組
成物を得る。 【構成】 （Ａ）シラン化合物が下記一般式（１）で表
される化合物 Ｒ1 aＳｉ（ＯＲ2）4-a ・・・・・（１） （Ｒ1は水素原子、フッ素原子または１価の有機基を示
し、Ｒ2は１価の有機基を示し、ａは０〜２の整数を表
す。）および下記一般式（２) で表される化合物 Ｒ3 b（Ｒ4Ｏ）3-bＳｉ−（Ｒ7）d−Ｓｉ（ＯＲ5）3-cＲ6 c ・・・・・（２) （Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5およびＲ6は、同一でも異なっていても
よく、それぞれ１価の有機基を示し、ｂおよびｃは、同
一でも異なっていてもよく、０〜２の数を示し、Ｒ7は
酸素原子または−（ＣＨ2）n−で表される基を示し、ｎ
は１〜６を、ｄは０または１を示す。）からなる群より
選ばれる少なくとも１種の化合物の加水分解物および縮
合物もしくはいずれか一方ならびに （Ｂ）環状アミン化合物あるいはその塩を含むことを特
徴とする膜形成用組成物。
成物を得る。 【構成】 （Ａ）シラン化合物が下記一般式（１）で表
される化合物 Ｒ1 aＳｉ（ＯＲ2）4-a ・・・・・（１） （Ｒ1は水素原子、フッ素原子または１価の有機基を示
し、Ｒ2は１価の有機基を示し、ａは０〜２の整数を表
す。）および下記一般式（２) で表される化合物 Ｒ3 b（Ｒ4Ｏ）3-bＳｉ−（Ｒ7）d−Ｓｉ（ＯＲ5）3-cＲ6 c ・・・・・（２) （Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5およびＲ6は、同一でも異なっていても
よく、それぞれ１価の有機基を示し、ｂおよびｃは、同
一でも異なっていてもよく、０〜２の数を示し、Ｒ7は
酸素原子または−（ＣＨ2）n−で表される基を示し、ｎ
は１〜６を、ｄは０または１を示す。）からなる群より
選ばれる少なくとも１種の化合物の加水分解物および縮
合物もしくはいずれか一方ならびに （Ｂ）環状アミン化合物あるいはその塩を含むことを特
徴とする膜形成用組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、膜形成用組成物に
関し、さらに詳しくは、誘電率特性、機械強度等に優れ
た膜形成用組成物、該組成物を硬化して得られる膜に関
する。
関し、さらに詳しくは、誘電率特性、機械強度等に優れ
た膜形成用組成物、該組成物を硬化して得られる膜に関
する。
【０００２】
【従来の技術】従来、半導体素子等における層間絶縁膜
として、ＣＶＤ法等の真空プロセスで以て形成されたシ
リカ（ＳｉＯ2 ）膜が多用されている。そして、近年、
より均一な層間絶縁膜を形成することを目的として、Ｓ
ＯＧ（Ｓｐｉｎ ｏｎ Ｇｌａｓｓ）膜と呼ばれるテト
ラアルコキシランの加水分解生成物を主成分とする塗布
型の絶縁膜も使用されるようになってきた。また半導体
素子等の高集積化に伴い、有機ＳＯＧと呼ばれるオルガ
ノポリシロキサンを主成分とする低誘電率の層間絶縁膜
が開発されている。しかしながら、半導体素子等のさら
なる高集積化に伴い、より優れた導体間の電気絶縁性が
要求されており、したがって、より低誘電率の層間絶縁
膜材料が求められるようになってきた。
として、ＣＶＤ法等の真空プロセスで以て形成されたシ
リカ（ＳｉＯ2 ）膜が多用されている。そして、近年、
より均一な層間絶縁膜を形成することを目的として、Ｓ
ＯＧ（Ｓｐｉｎ ｏｎ Ｇｌａｓｓ）膜と呼ばれるテト
ラアルコキシランの加水分解生成物を主成分とする塗布
型の絶縁膜も使用されるようになってきた。また半導体
素子等の高集積化に伴い、有機ＳＯＧと呼ばれるオルガ
ノポリシロキサンを主成分とする低誘電率の層間絶縁膜
が開発されている。しかしながら、半導体素子等のさら
なる高集積化に伴い、より優れた導体間の電気絶縁性が
要求されており、したがって、より低誘電率の層間絶縁
膜材料が求められるようになってきた。
【０００３】そこで、特開平６−１８１２０１号公報に
は、層間絶縁膜材料として、より低誘電率の絶縁膜形成
用塗布型組成物が開示されている。かかる塗布型組成物
は、吸水性が低く、耐クラック性に優れた半導体装置の
絶縁膜を提供することを目的としており、その構成は、
チタン、ジルコニウム、ニオブおよびタンタルから選ば
れる少なくとも１種の元素を含む有機金属化合物と、分
子内にアルコキシ基を少なくとも１個有する有機ケイ素
化合物とを縮重合させてなる、数平均分子量が５００以
上のオリゴマ−を主成分とする絶縁膜形成用塗布型組成
物である。しかしながら、従来の無機系層間絶縁膜材料
の誘電率は、３．０以上であり、高集積化には不十分で
あった。
は、層間絶縁膜材料として、より低誘電率の絶縁膜形成
用塗布型組成物が開示されている。かかる塗布型組成物
は、吸水性が低く、耐クラック性に優れた半導体装置の
絶縁膜を提供することを目的としており、その構成は、
チタン、ジルコニウム、ニオブおよびタンタルから選ば
れる少なくとも１種の元素を含む有機金属化合物と、分
子内にアルコキシ基を少なくとも１個有する有機ケイ素
化合物とを縮重合させてなる、数平均分子量が５００以
上のオリゴマ−を主成分とする絶縁膜形成用塗布型組成
物である。しかしながら、従来の無機系層間絶縁膜材料
の誘電率は、３．０以上であり、高集積化には不十分で
あった。
【０００４】本発明は、誘電率特性を改善し、機械強度
等のバランスにも優れた層間絶縁膜用材料を提供するこ
とを目的とする。以下、本発明を詳細に説明する。
等のバランスにも優れた層間絶縁膜用材料を提供するこ
とを目的とする。以下、本発明を詳細に説明する。
【０００５】本発明は、（Ａ）シラン化合物が下記一般
式（１）で表される化合物（以下、「化合物（１）」と
いう） Ｒ1 aＳｉ（ＯＲ2）4-a ・・・・・（１） （Ｒ1は水素原子、フッ素原子または１価の有機基を示
し、Ｒ2は１価の有機基を示し、ａは０〜２の整数を表
す。）および下記一般式（２) で表される化合物（以
下、「化合物（２）」という） Ｒ3 b（Ｒ4Ｏ）3-bＳｉ−（Ｒ7）d−Ｓｉ（ＯＲ5）3-cＲ6 c ・・・・・（２) （Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5およびＲ6は、同一でも異なっていても
よく、それぞれ１価の有機基を示し、ｂおよびｃは、同
一でも異なっていてもよく、０〜２の数を示し、Ｒ7は
酸素原子または−（ＣＨ2）n−で表される基を示し、ｎ
は１〜６を、ｄは０または１を示す。）からなる群より
選ばれる少なくとも１種の化合物の加水分解物および縮
合物もしくはいずれか一方、ならびに（Ｂ）環状アミン
化合物あるいはその塩から得られることを特徴とする膜
形成用組成物、該膜を用いた膜の製造方法および膜を提
供するものである。
式（１）で表される化合物（以下、「化合物（１）」と
いう） Ｒ1 aＳｉ（ＯＲ2）4-a ・・・・・（１） （Ｒ1は水素原子、フッ素原子または１価の有機基を示
し、Ｒ2は１価の有機基を示し、ａは０〜２の整数を表
す。）および下記一般式（２) で表される化合物（以
下、「化合物（２）」という） Ｒ3 b（Ｒ4Ｏ）3-bＳｉ−（Ｒ7）d−Ｓｉ（ＯＲ5）3-cＲ6 c ・・・・・（２) （Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5およびＲ6は、同一でも異なっていても
よく、それぞれ１価の有機基を示し、ｂおよびｃは、同
一でも異なっていてもよく、０〜２の数を示し、Ｒ7は
酸素原子または−（ＣＨ2）n−で表される基を示し、ｎ
は１〜６を、ｄは０または１を示す。）からなる群より
選ばれる少なくとも１種の化合物の加水分解物および縮
合物もしくはいずれか一方、ならびに（Ｂ）環状アミン
化合物あるいはその塩から得られることを特徴とする膜
形成用組成物、該膜を用いた膜の製造方法および膜を提
供するものである。
【０００６】（Ａ）成分 上記一般式（１）において１価の有機基としては、アル
キル基、アリール基、アリル基、グリシジル基などを挙
げることができる。ここで、アルキル基としては、メチ
ル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などが挙げら
れ、好ましくは炭素数１〜５であり、これらのアルキル
基は鎖状でも、分岐していてもよく、さらに水素原子が
フッ素原子などに置換されていてもよい。一般式（１）
においてアリール基としてはフェニル基、ナフチル基な
どを挙げることができる。一般式（１）で表される化合
物の具体例としては、上記一般式（１）におけるｎ=０
の化合物としては、テトラメトキシシラン、テトラエト
キシシラン、テトラ−ｎ−プロポキシシラン、テトラ−
ｉｓｏ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−ブトキシラ
ン、テトラ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、テトラ−ｔｅｒ
ｔ−ブトキシシラン、テトラフェノキシシランなどを挙
げることができる。上記一般式（１）におけるn=１の化
合物の具体例としては、メチルトリメトキシシラン、メ
チルトリエトキシシラン、メチルトリ−ｎ−プロポキシ
シラン、メチルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、メチ
ルトリ−ｎ−ブトキシシラン、メチルトリ−ｓｅｃ−ブ
トキシシラン、メチルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラ
ン、メチルトリフェノキシシラン、エチルトリメトキシ
シラン、エチルトリエトキシシラン、エチルトリ−ｎ−
プロポキシシラン、エチルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシ
ラン、エチルトリ−ｎ−ブトキシシラン、エチルトリ−
ｓｅｃ−ブトキシシラン、エチルトリ−ｔｅｒｔ−ブト
キシシラン、エチルトリフェノキシシラン、ｎ−プロピ
ルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラ
ン、ｎ−プロピルトリ−ｎ−プロポキシシラン、ｎ−プ
ロピルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｎ−プロピル
トリ−ｎ−ブトキシシラン、ｎ−プロピルトリ−ｓｅｃ
−ブトキシシラン、ｎ−プロピルトリ−ｔｅｒｔ−ブト
キシシラン、ｎ−プロピルトリフェノキシシラン、ｉ−
プロピルトリメトキシシラン、ｉ−プロピルトリエトキ
シシラン、ｉ−プロピルトリ−ｎ−プロポキシシラン、
ｉ−プロピルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｉ−プ
ロピルトリ−ｎ−ブトキシシラン、ｉ−プロピルトリ−
ｓｅｃ−ブトキシシラン、ｉ−プロピルトリ−ｔｅｒｔ
−ブトキシシラン、ｉ−プロピルトリフェノキシシラ
ン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエ
トキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｎ−プロポキシシラ
ン、ｎ−ブチルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｎ−
ブチルトリ−ｎ−ブトキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｓ
ｅｃ−ブトキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｔｅｒｔ−ブ
トキシシラン、ｎ−ブチルトリフェノキシシラン、ｓｅ
ｃ−ブチルトリメトキシシラン、ｓｅｃ−ブチル−ｉ−
トリエトキシシラン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｎ−プロ
ポキシシラン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｉｓｏ−プロポ
キシシラン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｎ−ブトキシシラ
ン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、
ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ｓ
ｅｃ−ブチル−トリフェノキシシラン、ｔ−ブチルトリ
メトキシシラン、ｔ−ブチルトリエトキシシラン、ｔ−
ブチルトリーｎ−プロポキシシラン、ｔ−ブチルトリー
ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｔ−ブチルトリーｎ−ブト
キシシラン、ｔ−ブチルトリーｓｅｃ−ブトキシシラ
ン、ｔ−ブチルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ｔ−
ブチルトリフェノキシシラン、フェニルトリメトキシシ
ラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリ−ｎ
−プロポキシシラン、フェニルトリ−ｉｓｏ−プロポキ
シシラン、フェニルトリ−ｎ−ブトキシシラン、フェニ
ルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、フェニルトリ−ｔｅ
ｒｔ−ブトキシシラン、フェニルトリフェノキシシラン
などを、上記一般式（１）におけるn=２の化合物の具体
例としては、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエ
トキシシラン、ジメチル−ジ−ｎ−プロポキシシラン、
ジメチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ジメチル−
ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジメチル−ジ−ｓｅｃ−ブト
キシシラン、ジメチル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラ
ン、ジメチルジフェノキシシラン、ジエチルジメトキシ
シラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチル−ジ−ｎ
−プロポキシシラン、ジエチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキ
シシラン、ジエチル−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジエチ
ル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジエチル−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブトキシシラン、ジエチルジフェノキシシラン、
ジ−ｎ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｎ−プロピル
ジエトキシシラン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｎ−プロポ
キシシラン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｉｓｏ−プロポキ
シシラン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｎ−ブトキシシラ
ン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、
ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ
−ｎ−プロピル−ジ−フェノキシシラン、ジ−ｉｓｏ−
プロピルジメトキシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピルジエ
トキシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｎ−プロポ
キシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｉｓｏ−プロ
ポキシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｎ−ブトキ
シシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｓｅｃ−ブトキ
シシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｔｅｒｔ−ブト
キシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−フェノキシシ
ラン、ジ−ｎ−ブチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ブチ
ルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ブチル−ジ−ｎ−プロポ
キシシラン、ジ−ｎ−ブチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシ
シラン、ジ−ｎ−ブチル−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジ
−ｎ−ブチル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジ−ｎ−
ブチル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ−ｎ−ブチ
ル−ジ−フェノキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジメト
キシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジエトキシシラン、ジ
−ｓｅｃ−ブチル−ジ−ｎ−プロポキシシラン、ジ−ｓ
ｅｃ−ブチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ジ−ｓ
ｅｃ−ブチル−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−
ブチル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブ
チル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブ
チル−ジ−フェノキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジ
メトキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジエトキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｎ−プロポキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシ
ラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｎ−ブトキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシ
ラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−フェノキシシラン、
ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニル−ジ−エトキ
シシラン、ジフェニル−ジ−ｎ−プロポキシシラン、ジ
フェニル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ジフェニル
−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジフェニル−ジ−ｓｅｃ−
ブトキシシラン、ジフェニル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシ
シラン、ジフェニルジフェノキシシラン、ジビニルトリ
メトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリ
シドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキ
シプロピルトリエトキシシラン、γ−トリフロロプロピ
ルトリメトキシシラン、γ−トリフロロプロピルトリエ
トキシシランなどを挙げることができる。これらは１種
あるいは２種以上を同時に使用しても良い。
キル基、アリール基、アリル基、グリシジル基などを挙
げることができる。ここで、アルキル基としては、メチ
ル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などが挙げら
れ、好ましくは炭素数１〜５であり、これらのアルキル
基は鎖状でも、分岐していてもよく、さらに水素原子が
フッ素原子などに置換されていてもよい。一般式（１）
においてアリール基としてはフェニル基、ナフチル基な
どを挙げることができる。一般式（１）で表される化合
物の具体例としては、上記一般式（１）におけるｎ=０
の化合物としては、テトラメトキシシラン、テトラエト
キシシラン、テトラ−ｎ−プロポキシシラン、テトラ−
ｉｓｏ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−ブトキシラ
ン、テトラ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、テトラ−ｔｅｒ
ｔ−ブトキシシラン、テトラフェノキシシランなどを挙
げることができる。上記一般式（１）におけるn=１の化
合物の具体例としては、メチルトリメトキシシラン、メ
チルトリエトキシシラン、メチルトリ−ｎ−プロポキシ
シラン、メチルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、メチ
ルトリ−ｎ−ブトキシシラン、メチルトリ−ｓｅｃ−ブ
トキシシラン、メチルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラ
ン、メチルトリフェノキシシラン、エチルトリメトキシ
シラン、エチルトリエトキシシラン、エチルトリ−ｎ−
プロポキシシラン、エチルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシ
ラン、エチルトリ−ｎ−ブトキシシラン、エチルトリ−
ｓｅｃ−ブトキシシラン、エチルトリ−ｔｅｒｔ−ブト
キシシラン、エチルトリフェノキシシラン、ｎ−プロピ
ルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラ
ン、ｎ−プロピルトリ−ｎ−プロポキシシラン、ｎ−プ
ロピルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｎ−プロピル
トリ−ｎ−ブトキシシラン、ｎ−プロピルトリ−ｓｅｃ
−ブトキシシラン、ｎ−プロピルトリ−ｔｅｒｔ−ブト
キシシラン、ｎ−プロピルトリフェノキシシラン、ｉ−
プロピルトリメトキシシラン、ｉ−プロピルトリエトキ
シシラン、ｉ−プロピルトリ−ｎ−プロポキシシラン、
ｉ−プロピルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｉ−プ
ロピルトリ−ｎ−ブトキシシラン、ｉ−プロピルトリ−
ｓｅｃ−ブトキシシラン、ｉ−プロピルトリ−ｔｅｒｔ
−ブトキシシラン、ｉ−プロピルトリフェノキシシラ
ン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエ
トキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｎ−プロポキシシラ
ン、ｎ−ブチルトリ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｎ−
ブチルトリ−ｎ−ブトキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｓ
ｅｃ−ブトキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｔｅｒｔ−ブ
トキシシラン、ｎ−ブチルトリフェノキシシラン、ｓｅ
ｃ−ブチルトリメトキシシラン、ｓｅｃ−ブチル−ｉ−
トリエトキシシラン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｎ−プロ
ポキシシラン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｉｓｏ−プロポ
キシシラン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｎ−ブトキシシラ
ン、ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、
ｓｅｃ−ブチル−トリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ｓ
ｅｃ−ブチル−トリフェノキシシラン、ｔ−ブチルトリ
メトキシシラン、ｔ−ブチルトリエトキシシラン、ｔ−
ブチルトリーｎ−プロポキシシラン、ｔ−ブチルトリー
ｉｓｏ−プロポキシシラン、ｔ−ブチルトリーｎ−ブト
キシシラン、ｔ−ブチルトリーｓｅｃ−ブトキシシラ
ン、ｔ−ブチルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ｔ−
ブチルトリフェノキシシラン、フェニルトリメトキシシ
ラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリ−ｎ
−プロポキシシラン、フェニルトリ−ｉｓｏ−プロポキ
シシラン、フェニルトリ−ｎ−ブトキシシラン、フェニ
ルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、フェニルトリ−ｔｅ
ｒｔ−ブトキシシラン、フェニルトリフェノキシシラン
などを、上記一般式（１）におけるn=２の化合物の具体
例としては、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエ
トキシシラン、ジメチル−ジ−ｎ−プロポキシシラン、
ジメチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ジメチル−
ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジメチル−ジ−ｓｅｃ−ブト
キシシラン、ジメチル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラ
ン、ジメチルジフェノキシシラン、ジエチルジメトキシ
シラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチル−ジ−ｎ
−プロポキシシラン、ジエチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキ
シシラン、ジエチル−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジエチ
ル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジエチル−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブトキシシラン、ジエチルジフェノキシシラン、
ジ−ｎ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｎ−プロピル
ジエトキシシラン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｎ−プロポ
キシシラン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｉｓｏ−プロポキ
シシラン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｎ−ブトキシシラ
ン、ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、
ジ−ｎ−プロピル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ
−ｎ−プロピル−ジ−フェノキシシラン、ジ−ｉｓｏ−
プロピルジメトキシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピルジエ
トキシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｎ−プロポ
キシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｉｓｏ−プロ
ポキシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｎ−ブトキ
シシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｓｅｃ−ブトキ
シシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−ｔｅｒｔ−ブト
キシシラン、ジ−ｉｓｏ−プロピル−ジ−フェノキシシ
ラン、ジ−ｎ−ブチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ブチ
ルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ブチル−ジ−ｎ−プロポ
キシシラン、ジ−ｎ−ブチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシ
シラン、ジ−ｎ−ブチル−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジ
−ｎ−ブチル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジ−ｎ−
ブチル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ−ｎ−ブチ
ル−ジ−フェノキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジメト
キシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジエトキシシラン、ジ
−ｓｅｃ−ブチル−ジ−ｎ−プロポキシシラン、ジ−ｓ
ｅｃ−ブチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ジ−ｓ
ｅｃ−ブチル−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−
ブチル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブ
チル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブ
チル−ジ−フェノキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジ
メトキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジエトキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｎ−プロポキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシ
ラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｎ−ブトキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｓｅｃ−ブトキシシラ
ン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシ
ラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−フェノキシシラン、
ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニル−ジ−エトキ
シシラン、ジフェニル−ジ−ｎ−プロポキシシラン、ジ
フェニル−ジ−ｉｓｏ−プロポキシシラン、ジフェニル
−ジ−ｎ−ブトキシシラン、ジフェニル−ジ−ｓｅｃ−
ブトキシシラン、ジフェニル−ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシ
シラン、ジフェニルジフェノキシシラン、ジビニルトリ
メトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリ
シドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキ
シプロピルトリエトキシシラン、γ−トリフロロプロピ
ルトリメトキシシラン、γ−トリフロロプロピルトリエ
トキシシランなどを挙げることができる。これらは１種
あるいは２種以上を同時に使用しても良い。
【０００７】上記一般式（１）で表される化合物の中で
は、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシランなど
のテトラアルコキシシラン、メチルトリメトキシシラ
ン、メチルトリエトキシシラン、などのアルキルトリア
ルコキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチル
ジメトキシシランなどのジアルキルジアルコキシシラン
が好ましい。
は、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシランなど
のテトラアルコキシシラン、メチルトリメトキシシラ
ン、メチルトリエトキシシラン、などのアルキルトリア
ルコキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチル
ジメトキシシランなどのジアルキルジアルコキシシラン
が好ましい。
【０００８】上記一般式（２）において、１価の有機基
としては、先の一般式（１）と同様な有機基を挙げるこ
とができる。また、一般式（２）のＲ7である２価の有
機基としては、メチレン基、炭素数２〜６のアルキレン
基などを挙げることができる。一般式（２）のうち、Ｒ
7が酸素原子の化合物としては、ヘキサメトキシジシロ
キサン、ヘキサエトキシジシロキサン、ヘキサフェノキ
シジシロキサン、１，１，１，３，３−ペンタメトキシ
−３−メチルジシロキサン、１，１，１，３，３−ペン
タエトキシ−３−メチルジシロキサン、１，１，１，
３，３−ペンタメトキシ−３−フェニルジシロキサン、
１，１，１，３，３−ペンタエトキシ−３−フェニルジ
シロキサン、１，１，３，３−テトラメトキシ−１，３
−ジメチルジシロキサン、１，１，３，３−テトラエト
キシ−１，３−ジメチルジシロキサン、１，１，３，３
−テトラメトキシ−１，３−ジフェニルジシロキサン、
１，１，３，３−テトラエトキシ−１，３−ジフェニル
ジシロキサン、１，１，３−トリメトキシ−１，３，３
−トリメチルジシロキサン、１，１，３−トリエトキシ
−１，３，３−トリメチルジシロキサン、１，１，３−
トリメトキシ−１，３，３−トリフェニルジシロキサ
ン、１，１，３−トリエトキシ−１，３，３−トリフェ
ニルジシロキサン、１，３−ジメトキシ−１，１，３，
３−テトラメチルジシロキサン、１，３−ジエトキシ−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン、１，３−
ジメトキシ−１，１，３，３−テトラフェニルジシロキ
サン、１，３−ジエトキシ−１，１，３，３−テトラフ
ェニルジシロキサンなどを挙げることができる。これら
のうち、ヘキサメトキシジシロキサン、ヘキサエトキシ
ジシロキサン、１，１，３，３−テトラメトキシ−１，
３−ジメチルジシロキサン、１，１，３，３−テトラエ
トキシ−１，３−ジメチルジシロキサン、１，１，３，
３−テトラメトキシ−１，３−ジフェニルジシロキサ
ン、１，３−ジメトキシ−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン、１，３−ジエトキシ−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン、１，３−ジメトキシ−
１，１，３，３−テトラフェニルジシロキサン、１，３
−ジエトキシ−１，１，３，３−テトラフェニルジシロ
キサンなどを、好ましい例として挙げることができる。
一般式（２）においてｄが０の化合物としては、ヘキサ
メトキシジシラン、ヘキサエトキシジシラン、ヘキサフ
ェニキシジシラン、１，１，１，２，２−ペンタメトキ
シ−２−メチルジシラン、１，１，１，２，２−ペンタ
エトキシ−２−メチルジシラン、１，１，１，２，２−
ペンタメトキシ−２−フェニルジシラン、１，１，１，
２，２−ペンタエトキシ−２−フェニルジシラン、１，
１，２，２−テトラメトキシ−１，２−ジメチルジシラ
ン、１，１，２，２−テトラエトキシ−１，２−ジメチ
ルジシラン、１，１，２，２−テトラメトキシ−１，２
−ジフェニルジシラン、１，１，２，２−テトラエトキ
シ−１，２−ジフェニルジシラン、１，１，２−トリメ
トキシ−１，２，２−トリメチルジシラン、１，１，２
−トリエトキシ−１，２，２−トリメチルジシラン、
１，１，２−トリメトキシ−１，２，２−トリフェニル
ジシラン、１，１，２−トリエトキシ−１，２，２−ト
リフェニルジシラン、１，２−ジメトキシ−１，１，
２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジエトキシ−
１，１，２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジメ
トキシ−１，１，２，２−テトラフェニルジシラン、
１，２−ジエトキシ−１，１，２，２−テトラフェニル
ジシランなどを、一般式（２）においてＲ7が−（ＣＨ
2）n−で表される基の化合物としては、ビス（ヘキサメ
トキシシリル）メタン、ビス（ヘキサエトキシシリル）
メタン、ビス（ヘキサフェノキシシリル）メタン、ビス
（ジメトキシメチルシリル）メタン、ビス（ジエトキシ
メチルシリル）メタン、ビス（ジメトキシフェニルシリ
ル）メタン、ビス（ジエトキシフェニルシリル）メタ
ン、ビス（メトキシジメチルシリル）メタン、ビス（エ
トキシジメチルシリル）メタン、ビス（メトキシジフェ
ニルシリル）メタン、ビス（エトキシジフェニルシリ
ル）メタン、ビス（ヘキサメトキシシリル）エタン、ビ
ス（ヘキサエトキシシリル）エタン、ビス（ヘキサフェ
ノキシシリル）エタン、ビス（ジメトキシメチルシリ
ル）エタン、ビス（ジエトキシメチルシリル）エタン、
ビス（ジメトキシフェニルシリル）エタン、ビス（ジエ
トキシフェニルシリル）エタン、ビス（メトキシジメチ
ルシリル）エタン、ビス（エトキシジメチルシリル）エ
タン、ビス（メトキシジフェニルシリル）エタン、ビス
（エトキシジフェニルシリル）エタン、１，３−ビス
（ヘキサメトキシシリル）プロパン、１，３−ビス（ヘ
キサエトキシシリル）プロパン、１，３−ビス（ヘキサ
フェノキシシリル）プロパン、１，３−ビス（ジメトキ
シメチルシリル）プロパン、１，３−ビス（ジエトキシ
メチルシリル）プロパン、１，３−ビス（ジメトキシフ
ェニルシリル）プロパン、１，３−ビス（ジエトキシフ
ェニルシリル）プロパン、１，３−ビス（メトキシジメ
チルシリル）プロパン、１，３−ビス（エトキシジメチ
ルシリル）プロパン、１，３−ビス（メトキシジフェニ
ルシリル）プロパン、１，３−ビス（エトキシジフェニ
ルシリル）プロパンなどを挙げることができる。これら
のうち、ヘキサメトキシジシラン、ヘキサエトキシジシ
ラン、ヘキサフェニキシジシラン、１，１，２，２−テ
トラメトキシ−１，２−ジメチルジシラン、１，１，
２，２−テトラエトキシ−１，２−ジメチルジシラン、
１，１，２，２−テトラメトキシ−１，２−ジフェニル
ジシラン、１，１，２，２−テトラエトキシ−１，２−
ジフェニルジシラン、１，２−ジメトキシ−１，１，
２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジエトキシ−
１，１，２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジメ
トキシ−１，１，２，２−テトラフェニルジシラン、
１，２−ジエトキシ−１，１，２，２−テトラフェニル
ジシラン、ビス（ヘキサメトキシシリル）メタン、ビス
（ヘキサエトキシシリル）メタン、ビス（ジメトキシメ
チルシリル）メタン、ビス（ジエトキシメチルシリル）
メタン、ビス（ジメトキシフェニルシリル）メタン、ビ
ス（ジエトキシフェニルシリル）メタン、ビス（メトキ
シジメチルシリル）メタン、ビス（エトキシジメチルシ
リル）メタン、ビス（メトキシジフェニルシリル）メタ
ン、ビス（エトキシジフェニルシリル）メタンを、好ま
しい例として挙げることができる。
としては、先の一般式（１）と同様な有機基を挙げるこ
とができる。また、一般式（２）のＲ7である２価の有
機基としては、メチレン基、炭素数２〜６のアルキレン
基などを挙げることができる。一般式（２）のうち、Ｒ
7が酸素原子の化合物としては、ヘキサメトキシジシロ
キサン、ヘキサエトキシジシロキサン、ヘキサフェノキ
シジシロキサン、１，１，１，３，３−ペンタメトキシ
−３−メチルジシロキサン、１，１，１，３，３−ペン
タエトキシ−３−メチルジシロキサン、１，１，１，
３，３−ペンタメトキシ−３−フェニルジシロキサン、
１，１，１，３，３−ペンタエトキシ−３−フェニルジ
シロキサン、１，１，３，３−テトラメトキシ−１，３
−ジメチルジシロキサン、１，１，３，３−テトラエト
キシ−１，３−ジメチルジシロキサン、１，１，３，３
−テトラメトキシ−１，３−ジフェニルジシロキサン、
１，１，３，３−テトラエトキシ−１，３−ジフェニル
ジシロキサン、１，１，３−トリメトキシ−１，３，３
−トリメチルジシロキサン、１，１，３−トリエトキシ
−１，３，３−トリメチルジシロキサン、１，１，３−
トリメトキシ−１，３，３−トリフェニルジシロキサ
ン、１，１，３−トリエトキシ−１，３，３−トリフェ
ニルジシロキサン、１，３−ジメトキシ−１，１，３，
３−テトラメチルジシロキサン、１，３−ジエトキシ−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン、１，３−
ジメトキシ−１，１，３，３−テトラフェニルジシロキ
サン、１，３−ジエトキシ−１，１，３，３−テトラフ
ェニルジシロキサンなどを挙げることができる。これら
のうち、ヘキサメトキシジシロキサン、ヘキサエトキシ
ジシロキサン、１，１，３，３−テトラメトキシ−１，
３−ジメチルジシロキサン、１，１，３，３−テトラエ
トキシ−１，３−ジメチルジシロキサン、１，１，３，
３−テトラメトキシ−１，３−ジフェニルジシロキサ
ン、１，３−ジメトキシ−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン、１，３−ジエトキシ−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン、１，３−ジメトキシ−
１，１，３，３−テトラフェニルジシロキサン、１，３
−ジエトキシ−１，１，３，３−テトラフェニルジシロ
キサンなどを、好ましい例として挙げることができる。
一般式（２）においてｄが０の化合物としては、ヘキサ
メトキシジシラン、ヘキサエトキシジシラン、ヘキサフ
ェニキシジシラン、１，１，１，２，２−ペンタメトキ
シ−２−メチルジシラン、１，１，１，２，２−ペンタ
エトキシ−２−メチルジシラン、１，１，１，２，２−
ペンタメトキシ−２−フェニルジシラン、１，１，１，
２，２−ペンタエトキシ−２−フェニルジシラン、１，
１，２，２−テトラメトキシ−１，２−ジメチルジシラ
ン、１，１，２，２−テトラエトキシ−１，２−ジメチ
ルジシラン、１，１，２，２−テトラメトキシ−１，２
−ジフェニルジシラン、１，１，２，２−テトラエトキ
シ−１，２−ジフェニルジシラン、１，１，２−トリメ
トキシ−１，２，２−トリメチルジシラン、１，１，２
−トリエトキシ−１，２，２−トリメチルジシラン、
１，１，２−トリメトキシ−１，２，２−トリフェニル
ジシラン、１，１，２−トリエトキシ−１，２，２−ト
リフェニルジシラン、１，２−ジメトキシ−１，１，
２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジエトキシ−
１，１，２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジメ
トキシ−１，１，２，２−テトラフェニルジシラン、
１，２−ジエトキシ−１，１，２，２−テトラフェニル
ジシランなどを、一般式（２）においてＲ7が−（ＣＨ
2）n−で表される基の化合物としては、ビス（ヘキサメ
トキシシリル）メタン、ビス（ヘキサエトキシシリル）
メタン、ビス（ヘキサフェノキシシリル）メタン、ビス
（ジメトキシメチルシリル）メタン、ビス（ジエトキシ
メチルシリル）メタン、ビス（ジメトキシフェニルシリ
ル）メタン、ビス（ジエトキシフェニルシリル）メタ
ン、ビス（メトキシジメチルシリル）メタン、ビス（エ
トキシジメチルシリル）メタン、ビス（メトキシジフェ
ニルシリル）メタン、ビス（エトキシジフェニルシリ
ル）メタン、ビス（ヘキサメトキシシリル）エタン、ビ
ス（ヘキサエトキシシリル）エタン、ビス（ヘキサフェ
ノキシシリル）エタン、ビス（ジメトキシメチルシリ
ル）エタン、ビス（ジエトキシメチルシリル）エタン、
ビス（ジメトキシフェニルシリル）エタン、ビス（ジエ
トキシフェニルシリル）エタン、ビス（メトキシジメチ
ルシリル）エタン、ビス（エトキシジメチルシリル）エ
タン、ビス（メトキシジフェニルシリル）エタン、ビス
（エトキシジフェニルシリル）エタン、１，３−ビス
（ヘキサメトキシシリル）プロパン、１，３−ビス（ヘ
キサエトキシシリル）プロパン、１，３−ビス（ヘキサ
フェノキシシリル）プロパン、１，３−ビス（ジメトキ
シメチルシリル）プロパン、１，３−ビス（ジエトキシ
メチルシリル）プロパン、１，３−ビス（ジメトキシフ
ェニルシリル）プロパン、１，３−ビス（ジエトキシフ
ェニルシリル）プロパン、１，３−ビス（メトキシジメ
チルシリル）プロパン、１，３−ビス（エトキシジメチ
ルシリル）プロパン、１，３−ビス（メトキシジフェニ
ルシリル）プロパン、１，３−ビス（エトキシジフェニ
ルシリル）プロパンなどを挙げることができる。これら
のうち、ヘキサメトキシジシラン、ヘキサエトキシジシ
ラン、ヘキサフェニキシジシラン、１，１，２，２−テ
トラメトキシ−１，２−ジメチルジシラン、１，１，
２，２−テトラエトキシ−１，２−ジメチルジシラン、
１，１，２，２−テトラメトキシ−１，２−ジフェニル
ジシラン、１，１，２，２−テトラエトキシ−１，２−
ジフェニルジシラン、１，２−ジメトキシ−１，１，
２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジエトキシ−
１，１，２，２−テトラメチルジシラン、１，２−ジメ
トキシ−１，１，２，２−テトラフェニルジシラン、
１，２−ジエトキシ−１，１，２，２−テトラフェニル
ジシラン、ビス（ヘキサメトキシシリル）メタン、ビス
（ヘキサエトキシシリル）メタン、ビス（ジメトキシメ
チルシリル）メタン、ビス（ジエトキシメチルシリル）
メタン、ビス（ジメトキシフェニルシリル）メタン、ビ
ス（ジエトキシフェニルシリル）メタン、ビス（メトキ
シジメチルシリル）メタン、ビス（エトキシジメチルシ
リル）メタン、ビス（メトキシジフェニルシリル）メタ
ン、ビス（エトキシジフェニルシリル）メタンを、好ま
しい例として挙げることができる。
【０００９】本発明の膜形成用組成物において、化合物
（１）および化合物（２）は２種以上組み合わせて使用
することが好ましく、特にテトラアルコキシシラン、ア
ルキルトリアルコキシシラン、ジアルキルジアルコキシ
シランの３種を組み合わせて使用することが耐熱性、誘
電特性、機械特性の点で特に好ましい。本発明におい
て、テトラアルコキシシラン／アルキルトリアルコキシ
シラン／ジアルキルアルコキシシランの使用割合（重量
比）は、１０〜７０／１００〜０／０〜３０が好まし
い。また、化合物（１）および化合物（２）を加水分
解、部分縮合させる際に、Ｒ 2Ｏ−、Ｒ4Ｏ−およびＲ5
Ｏ−で表される基１モル当たり、０．３〜５．０モルの
水を用いることが好ましく、０．５〜２．０モルの水を
加えることが特に好ましい。添加する水の量が０．３〜
５．０モルの範囲内の値であれば、塗膜の均一性が低下
するおそれがなく、また、膜形成用組成物の保存安定性
が低下するおそれも少ないためである。
（１）および化合物（２）は２種以上組み合わせて使用
することが好ましく、特にテトラアルコキシシラン、ア
ルキルトリアルコキシシラン、ジアルキルジアルコキシ
シランの３種を組み合わせて使用することが耐熱性、誘
電特性、機械特性の点で特に好ましい。本発明におい
て、テトラアルコキシシラン／アルキルトリアルコキシ
シラン／ジアルキルアルコキシシランの使用割合（重量
比）は、１０〜７０／１００〜０／０〜３０が好まし
い。また、化合物（１）および化合物（２）を加水分
解、部分縮合させる際に、Ｒ 2Ｏ−、Ｒ4Ｏ−およびＲ5
Ｏ−で表される基１モル当たり、０．３〜５．０モルの
水を用いることが好ましく、０．５〜２．０モルの水を
加えることが特に好ましい。添加する水の量が０．３〜
５．０モルの範囲内の値であれば、塗膜の均一性が低下
するおそれがなく、また、膜形成用組成物の保存安定性
が低下するおそれも少ないためである。
【００１０】（Ｂ）成分 本発明において使用される環状アミン化合物としては例
えばピリジン、ピロール、ピペラジン、ピロリジン、ピ
ペリジン、ピコリン、ビピリジン、イミダゾール、ジア
ザアズレン、ジアザビシクロオクラン、ジアザビシクロ
ノナン、ジアザビシクロウンデセンなどが挙げられる。
環状アミンの塩としては上記環状アミンの有機酸塩が好
ましく、ここで用いられる有機酸としては例えば酢酸、
プロピオン酸、ブタン酸、ペンタン酸、ヘキサン酸、ヘ
プタン酸、オクタン酸、ノナン酸、デカン酸、シュウ
酸、マレイン酸、メチルマロン酸、アジピン酸、セバシ
ン酸、没食子酸、酪酸、メリット酸、アラキドン酸、ミ
キミ酸、２−エチルヘキサン酸、オレイン酸、ステアリ
ン酸、リノール酸、リノレイン酸、サリチル酸、安息香
酸、ｐ−アミノ安息香酸、ｐ−トルエンスルホン酸、ベ
ンゼンスルホン酸、モノクロロ酢酸、ジクロロ酢酸、ト
リクロロ酢酸、トリフルオロ酢酸、ギ酸、マロン酸、ス
ルホン酸、フタル酸、フマル酸、クエン酸、酒石酸等を
挙げることができる。（Ｂ）成分は（Ａ）成分（完全加
水分解縮合物換算）１００重量部に対して、通常０・０
０１〜５０重量部、好ましくは０．０１〜２０重量部で
ある。なお、本発明において完全加水分解縮合物とは、
（Ａ）成分中の−ＯＲ2および−ＯＲ3で表される基が１
００％加水加水分解してＯＨ基となり、完全に縮合した
ものを示す。
えばピリジン、ピロール、ピペラジン、ピロリジン、ピ
ペリジン、ピコリン、ビピリジン、イミダゾール、ジア
ザアズレン、ジアザビシクロオクラン、ジアザビシクロ
ノナン、ジアザビシクロウンデセンなどが挙げられる。
環状アミンの塩としては上記環状アミンの有機酸塩が好
ましく、ここで用いられる有機酸としては例えば酢酸、
プロピオン酸、ブタン酸、ペンタン酸、ヘキサン酸、ヘ
プタン酸、オクタン酸、ノナン酸、デカン酸、シュウ
酸、マレイン酸、メチルマロン酸、アジピン酸、セバシ
ン酸、没食子酸、酪酸、メリット酸、アラキドン酸、ミ
キミ酸、２−エチルヘキサン酸、オレイン酸、ステアリ
ン酸、リノール酸、リノレイン酸、サリチル酸、安息香
酸、ｐ−アミノ安息香酸、ｐ−トルエンスルホン酸、ベ
ンゼンスルホン酸、モノクロロ酢酸、ジクロロ酢酸、ト
リクロロ酢酸、トリフルオロ酢酸、ギ酸、マロン酸、ス
ルホン酸、フタル酸、フマル酸、クエン酸、酒石酸等を
挙げることができる。（Ｂ）成分は（Ａ）成分（完全加
水分解縮合物換算）１００重量部に対して、通常０・０
０１〜５０重量部、好ましくは０．０１〜２０重量部で
ある。なお、本発明において完全加水分解縮合物とは、
（Ａ）成分中の−ＯＲ2および−ＯＲ3で表される基が１
００％加水加水分解してＯＨ基となり、完全に縮合した
ものを示す。
【００１１】（Ｃ）成分 本発明において使用することのできる酸触媒としては、
無機酸および有機酸を挙げることができる。有機酸とし
ては、例えば酢酸、プロピオン酸、ブタン酸、ペンタン
酸、ヘキサン酸、ヘプタン酸、オクタン酸、ノナン酸、
デカン酸、シュウ酸、マレイン酸、メチルマロン酸、ア
ジピン酸、セバシン酸、没食子酸、酪酸、メリット酸、
アラキドン酸、ミキミ酸、２−エチルヘキサン酸、オレ
イン酸、ステアリン酸、リノール酸、リノレイン酸、サ
リチル酸、安息香酸、ｐ−アミノ安息香酸、ｐ−トルエ
ンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸、モノクロロ酢酸、
ジクロロ酢酸、トリクロロ酢酸、トリフルオロ酢酸、ギ
酸、マロン酸、スルホン酸、フタル酸、フマル酸、クエ
ン酸、酒石酸等を挙げることができる。無機酸として
は、例えば塩酸、硝酸、硫酸、フッ酸、リン酸等を挙げ
ることができる。これらの酸触媒のうち、本発明では特
に有機酸を用いることが好ましく、有機酸の中でも 酢
酸、シュウ酸、マレイン酸、マロン酸などが特に好まし
い。酸触媒の使用量は、加水分解前の（Ａ）成分のアル
コキシシランの総量１モルに対して通常０．０００１〜
１モル、好ましくは０．００１〜０．１モルである。
無機酸および有機酸を挙げることができる。有機酸とし
ては、例えば酢酸、プロピオン酸、ブタン酸、ペンタン
酸、ヘキサン酸、ヘプタン酸、オクタン酸、ノナン酸、
デカン酸、シュウ酸、マレイン酸、メチルマロン酸、ア
ジピン酸、セバシン酸、没食子酸、酪酸、メリット酸、
アラキドン酸、ミキミ酸、２−エチルヘキサン酸、オレ
イン酸、ステアリン酸、リノール酸、リノレイン酸、サ
リチル酸、安息香酸、ｐ−アミノ安息香酸、ｐ−トルエ
ンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸、モノクロロ酢酸、
ジクロロ酢酸、トリクロロ酢酸、トリフルオロ酢酸、ギ
酸、マロン酸、スルホン酸、フタル酸、フマル酸、クエ
ン酸、酒石酸等を挙げることができる。無機酸として
は、例えば塩酸、硝酸、硫酸、フッ酸、リン酸等を挙げ
ることができる。これらの酸触媒のうち、本発明では特
に有機酸を用いることが好ましく、有機酸の中でも 酢
酸、シュウ酸、マレイン酸、マロン酸などが特に好まし
い。酸触媒の使用量は、加水分解前の（Ａ）成分のアル
コキシシランの総量１モルに対して通常０．０００１〜
１モル、好ましくは０．００１〜０．１モルである。
【００１２】（Ｄ）成分 本発明において前記（Ａ）成分に相溶または分散し、沸
点または分解温度が２５０〜４５０℃である化合物とし
てはポリアルキレンオキサイド構造を有する化合物、
（メタ）アクリレート系重合体、ポリエステル、
ポリカーボネート、ポリアンハイドライドなどを挙げ
ることができる。本発明において、沸点および分解温度
とは１気圧下での温度を示す。 ポリアルキレンオキサイド構造を有する化合物 ここで、ポリアルキレンオキサイド構造としてはポリエ
チレンオキサイド構造、ポリプロピレンオキサイド構
造、ポリテトラメチレンオキサイド構造、ポリブチレン
オキシド構造などが挙げられる。具体的には、ポリオキ
シエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエテチレンア
ルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンステロー
ルエーテル、ポリオキシエチレンラノリン誘導体、アル
キルフェノールホルマリン縮合物の酸化エチレン誘導
体、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロック
コポリマー、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン
アルキルエーテルなどのエーテル型化合物、ポリオキシ
エチレングリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレ
ンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソル
ビトール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸ア
ルカノールアミド硫酸塩などのエーテルエステル型化合
物、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル、エチレン
グリコール脂肪酸エステル、脂肪酸モノグリセリド、ポ
リグリセリン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステ
ル、プロピレングリコール脂肪酸エステル、ショ糖脂肪
酸エステルなどのエーテルエステル型化合物などを挙げ
ることができる。本発明において（Ｄ）成分としては、
ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロックコポ
リマーなどのポリオキシアルキレンブロックコポリマー
が好ましい。ポリオキシチレンポリオキシプロピレンブ
ロックコポリマーとしては下記のようなブロック構造を
有する化合物が挙げられる。 −（Ａ）ｎ−（Ｂ）ｍ− −（Ａ）ｎ−（Ｂ）ｍ−（Ａ）l- （式中、Ａは−ＣＨ2ＣＨ2Ｏ−で表される基を、Ｂは−
ＣＨ2ＣＨ（ＣＨ3）Ｏ−で表される基を示し、ｎは１〜
９０、ｍは１０〜９９、ｌは０〜９０の数を示す）
点または分解温度が２５０〜４５０℃である化合物とし
てはポリアルキレンオキサイド構造を有する化合物、
（メタ）アクリレート系重合体、ポリエステル、
ポリカーボネート、ポリアンハイドライドなどを挙げ
ることができる。本発明において、沸点および分解温度
とは１気圧下での温度を示す。 ポリアルキレンオキサイド構造を有する化合物 ここで、ポリアルキレンオキサイド構造としてはポリエ
チレンオキサイド構造、ポリプロピレンオキサイド構
造、ポリテトラメチレンオキサイド構造、ポリブチレン
オキシド構造などが挙げられる。具体的には、ポリオキ
シエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエテチレンア
ルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンステロー
ルエーテル、ポリオキシエチレンラノリン誘導体、アル
キルフェノールホルマリン縮合物の酸化エチレン誘導
体、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロック
コポリマー、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン
アルキルエーテルなどのエーテル型化合物、ポリオキシ
エチレングリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレ
ンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソル
ビトール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸ア
ルカノールアミド硫酸塩などのエーテルエステル型化合
物、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル、エチレン
グリコール脂肪酸エステル、脂肪酸モノグリセリド、ポ
リグリセリン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステ
ル、プロピレングリコール脂肪酸エステル、ショ糖脂肪
酸エステルなどのエーテルエステル型化合物などを挙げ
ることができる。本発明において（Ｄ）成分としては、
ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロックコポ
リマーなどのポリオキシアルキレンブロックコポリマー
が好ましい。ポリオキシチレンポリオキシプロピレンブ
ロックコポリマーとしては下記のようなブロック構造を
有する化合物が挙げられる。 −（Ａ）ｎ−（Ｂ）ｍ− −（Ａ）ｎ−（Ｂ）ｍ−（Ａ）l- （式中、Ａは−ＣＨ2ＣＨ2Ｏ−で表される基を、Ｂは−
ＣＨ2ＣＨ（ＣＨ3）Ｏ−で表される基を示し、ｎは１〜
９０、ｍは１０〜９９、ｌは０〜９０の数を示す）
【００１３】（メタ）アクリレート系重合体 本発明においてアクリル系重合体を構成するアクリル酸
エステルおよびメタクリル酸エステルとしては、アクリ
ル酸アルキルエステル、メタクリル酸アルキルエステ
ル、アクリル酸アルコキシアルキルエステル、メタクリ
ル酸アルキルエステル、メタクリル酸アルコキシアルキ
ルエステルなどを挙げることができる。アクリル酸アル
キルエステルとしては、アクリル酸メチル、アクリル酸
エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロ
ピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、
アクリル酸ペンチル、アクリル酸ヘキシルなどの炭素数
１〜６のアルキルエステル、メタクリル酸アルキルエス
テルとしては、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチ
ル、メタクリル酸n-プロピル、メタクリル酸イソプロピ
ル、メタクリル酸n-ブチル、メタクリル酸イソブチル、
メタクリル酸ブチル、メタクリル酸ペンチル、メタクリ
ル酸ヘキシルなどの炭素数１〜６のアルキルエステル、
アクリル酸アルコキシアルキルエステルとしては、アク
リル酸メトキシメチル、アクリル酸エトキシエチル、メ
タクリル酸アルコキシアルキルエステルとしては、メタ
クリル酸メトキシメチル、メタクリル酸エトキシエチル
などを挙げることができる。これらの中でも、メタクリ
ル酸アルキルエステルを使用することが好ましく、特に
メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチルなどを使
用することが好ましい。
エステルおよびメタクリル酸エステルとしては、アクリ
ル酸アルキルエステル、メタクリル酸アルキルエステ
ル、アクリル酸アルコキシアルキルエステル、メタクリ
ル酸アルキルエステル、メタクリル酸アルコキシアルキ
ルエステルなどを挙げることができる。アクリル酸アル
キルエステルとしては、アクリル酸メチル、アクリル酸
エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロ
ピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、
アクリル酸ペンチル、アクリル酸ヘキシルなどの炭素数
１〜６のアルキルエステル、メタクリル酸アルキルエス
テルとしては、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチ
ル、メタクリル酸n-プロピル、メタクリル酸イソプロピ
ル、メタクリル酸n-ブチル、メタクリル酸イソブチル、
メタクリル酸ブチル、メタクリル酸ペンチル、メタクリ
ル酸ヘキシルなどの炭素数１〜６のアルキルエステル、
アクリル酸アルコキシアルキルエステルとしては、アク
リル酸メトキシメチル、アクリル酸エトキシエチル、メ
タクリル酸アルコキシアルキルエステルとしては、メタ
クリル酸メトキシメチル、メタクリル酸エトキシエチル
などを挙げることができる。これらの中でも、メタクリ
ル酸アルキルエステルを使用することが好ましく、特に
メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチルなどを使
用することが好ましい。
【００１４】本発明において、アクリル系重合体は上記
モノマーにアルコキシシリル基を有するモノマーを共重
合してなることが好ましい。アルコキシシル基を有する
モノマーとしては、メタクリル酸３−（トリメトキシシ
リル）プロピル、メタクリル酸３−（トリエトキシシリ
ル）プロピル、メタクリル酸３−［トリ（メトキシエト
キシ）シリル］プロピル、メタクリル酸３−（メチルジ
メトキシシリル）プロピル、メタクリル酸３−（メチル
ジエトキシシリル）プロピルなどを挙げることができ
る。アルコキシシリル基を有するモノマーはアクリル系
重合体を構成する全モノマーに通常、０．５〜１０モル
％、好ましくは１〜７モル％の割合で含まれる。本発明
においてアクリル系重合体は、上記アクリル酸エステ
ル、メタクリル酸エステルおよびアルコキシシリル基を
有するモノマー以外のラジカル重合性モノマーを４０モ
ル％以下共重合していてもよい。ラジカル重合性モノマ
ーとしては、アクリル酸、メタクリル酸などの不飽和カ
ルボン酸、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルメタクリルアミドなどの不飽和アミド、アクリ
ロニトリルなどの不飽和ニトリル、メチルビニルケトン
などの不飽和ケトン、スチレン、α-メチルスチレンな
どの芳香族化合物などを挙げることができる。本発明に
おいて、アクリル系重合体のポリスチレン換算数平均分
子量は１０００〜１０００００、好ましくは１０００〜
２０，０００である。 ポリエステル ヒドロキシカルボン酸の重縮合物、ラクトンの開環重合
物、脂肪族ポリオールと脂肪族ポリカルボン酸との重縮
合物などを挙げることができる。 ポリカーボネート ポリエチレンカーボネート、ポリプロピレンカーボネー
ト、ポリトリメチレンカーボネート、ポリテトラメチレ
ンカーボネート、ポリペンタメチレンカーボネート、ポ
リヘキサメチレンカーボネートなどの炭酸とアルキレン
グリコールの重縮合物を挙げることができる。 ポリアンハイドライド ポリマロニルオキシド、ポリアジポイルオキシド、ポリ
ピメロイルオキシド、ポリスベロイルオキシド、ポリア
ゼライルオキシド、ポリセバコイルオキシドなどのジカ
ルボン酸の重縮合物などを挙げることができる。また、
（Ｂ）成分としはその他にも、ポリ（Ｎ−ビニルアセト
アミド）、ポリ（Ｎ−ビニルピロリドン、ポリ（２−メ
チル−２−オキサゾリン）、ポリ（Ｎ、Ｎ−ジメチルア
クリルアミド）などのビニルアミド系重合体、ポリスチ
レン、ポリメチルスチレン、ポリα−メチルスチレンな
どのスチレン系重合体なども挙げることができる。
モノマーにアルコキシシリル基を有するモノマーを共重
合してなることが好ましい。アルコキシシル基を有する
モノマーとしては、メタクリル酸３−（トリメトキシシ
リル）プロピル、メタクリル酸３−（トリエトキシシリ
ル）プロピル、メタクリル酸３−［トリ（メトキシエト
キシ）シリル］プロピル、メタクリル酸３−（メチルジ
メトキシシリル）プロピル、メタクリル酸３−（メチル
ジエトキシシリル）プロピルなどを挙げることができ
る。アルコキシシリル基を有するモノマーはアクリル系
重合体を構成する全モノマーに通常、０．５〜１０モル
％、好ましくは１〜７モル％の割合で含まれる。本発明
においてアクリル系重合体は、上記アクリル酸エステ
ル、メタクリル酸エステルおよびアルコキシシリル基を
有するモノマー以外のラジカル重合性モノマーを４０モ
ル％以下共重合していてもよい。ラジカル重合性モノマ
ーとしては、アクリル酸、メタクリル酸などの不飽和カ
ルボン酸、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルメタクリルアミドなどの不飽和アミド、アクリ
ロニトリルなどの不飽和ニトリル、メチルビニルケトン
などの不飽和ケトン、スチレン、α-メチルスチレンな
どの芳香族化合物などを挙げることができる。本発明に
おいて、アクリル系重合体のポリスチレン換算数平均分
子量は１０００〜１０００００、好ましくは１０００〜
２０，０００である。 ポリエステル ヒドロキシカルボン酸の重縮合物、ラクトンの開環重合
物、脂肪族ポリオールと脂肪族ポリカルボン酸との重縮
合物などを挙げることができる。 ポリカーボネート ポリエチレンカーボネート、ポリプロピレンカーボネー
ト、ポリトリメチレンカーボネート、ポリテトラメチレ
ンカーボネート、ポリペンタメチレンカーボネート、ポ
リヘキサメチレンカーボネートなどの炭酸とアルキレン
グリコールの重縮合物を挙げることができる。 ポリアンハイドライド ポリマロニルオキシド、ポリアジポイルオキシド、ポリ
ピメロイルオキシド、ポリスベロイルオキシド、ポリア
ゼライルオキシド、ポリセバコイルオキシドなどのジカ
ルボン酸の重縮合物などを挙げることができる。また、
（Ｂ）成分としはその他にも、ポリ（Ｎ−ビニルアセト
アミド）、ポリ（Ｎ−ビニルピロリドン、ポリ（２−メ
チル−２−オキサゾリン）、ポリ（Ｎ、Ｎ−ジメチルア
クリルアミド）などのビニルアミド系重合体、ポリスチ
レン、ポリメチルスチレン、ポリα−メチルスチレンな
どのスチレン系重合体なども挙げることができる。
【００１５】本発明において、（Ｄ）成分としてはア
ルキレンオキサイド構造を有する化合物またはアクリ
レート系重合体を使用することが好ましく、特にアル
キレンオキサイド構造を有する化合物を使用することが
好ましい。（Ｄ）成分の使用量は、（Ａ）成分に対して
通常１〜８０重量％、好ましくは５〜６５重量％であ
る。（Ｄ）成分の使用割合が１重量％以下では、誘電率
を下げる効果は小さく、８０重量％以上では機械的強度
が低下する。 （Ｅ）成分 本発明では、通常上記各成分を有機溶媒に溶解して使用
する。本発明で使用される有機溶媒としては、本発明に
使用する有機溶剤としては、例えばｎ−ペンタン、ｉ−
ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｉ−ヘキサン、ｎ−ヘプタ
ン、ｉ−ヘプタン、２，２，４−トリメチルペンタン、
ｎ−オクタン、ｉ−オクタン、シクロヘキサン、メチル
シクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；ベンゼン、
トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベン
ゼン、メチルエチルベンゼン、ｎ−プロピルベンセン、
ｉ−プロピルベンセン、ジエチルベンゼン、ｉ−ブチル
ベンゼン、トリエチルベンゼン、ジ−ｉ−プロピルベン
セン、ｎ−アミルナフタレン、トリメチルベンゼン等の
芳香族炭化水素系溶媒；メタノール、エタノール、ｎ−
プロパノール、ｉ−プロパノール、ｎ−ブタノール、ｉ
−ブタノール、ｓｅｃ−ブタノール、ｔ−ブタノール、
ｎ−ペンタノール、ｉ−ペンタノール、２−メチルブタ
ノール、ｓｅｃ−ペンタノール、ｔ−ペンタノール、３
−メトキシブタノール、ｎ−ヘキサノール、２−メチル
ペンタノール、ｓｅｃ−ヘキサノール、２−エチルブタ
ノール、ｓｅｃ−ヘプタノール、ヘプタノール−３、ｎ
−オクタノール、２−エチルヘキサノール、ｓｅｃ−オ
クタノール、ｎ−ノニルアルコール、２，６−ジメチル
ヘプタノール−４、ｎ−デカノール、ｓｅｃ−ウンデシ
ルアルコール、トリメチルノニルアルコール、ｓｅｃ−
テトラデシルアルコール、ｓｅｃ−ヘプタデシルアルコ
ール、フェノール、シクロヘキサノール、メチルシクロ
ヘキサノール、３，３，５−トリメチルシクロヘキサノ
ール、ベンジルアルコール、フェニルメチルカルビノー
ル、ジアセトンアルコール、クレゾール等のモノアルコ
ール系溶媒；エチレングリコール、１，２−プロピレン
グリコール、１，３−ブチレングリコール、ペンタンジ
オール−２，４、２−メチルペンタンジオール−２，
４、ヘキサンジオール−２，５、ヘプタンジオール−
２，４、２−エチルヘキサンジオール−１，３、ジエチ
レングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレ
ングリコール、トリプロピレングリコール、グリセリン
等の多価アルコール系溶媒；アセトン、メチルエチルケ
トン、メチル−ｎ−プロピルケトン、メチル−ｎ−ブチ
ルケトン、ジエチルケトン、メチル−ｉ−ブチルケト
ン、メチル−ｎ−ペンチルケトン、エチル−ｎ−ブチル
ケトン、メチル−ｎ−ヘキシルケトン、ジ−ｉ−ブチル
ケトン、トリメチルノナノン、シクロヘキサノン、メチ
ルシクロヘキサノン、２，４−ペンタンジオン、アセト
ニルアセトン、ジアセトンアルコール、アセトフェノ
ン、フェンチョン等のケトン系溶媒；エチルエーテル、
ｉ−プロピルエーテル、ｎ−ブチルエーテル、ｎ−ヘキ
シルエーテル、２−エチルヘキシルエーテル、エチレン
オキシド、１，２−プロピレンオキシド、ジオキソラ
ン、４−メチルジオキソラン、ジオキサン、ジメチルジ
オキサン、エチレングリコールモノメチルエーテル、エ
チレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコ
ールジエチルエーテル、エチレングリコールモノ−ｎ−
ブチルエーテル、エチレングリコールモノ−ｎ−ヘキシ
ルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテ
ル、エチレングリコールモノ−２−エチルブチルエーテ
ル、エチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレン
グリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコール
モノエチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエ
ーテル、ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブチルエーテ
ル、ジエチレングリコールジ−ｎ−ブチルエーテル、ジ
エチレングリコールモノ−ｎ−ヘキシルエーテル、エト
キシトリグリコール、テトラエチレングリコールジ−ｎ
−ブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プ
ロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレン
グリコールモノブチルエーテル、ジプロピレングリコー
ルモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエ
チルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロ
フラン等のエーテル系溶媒；ジエチルカーボネート、酢
酸メチル、酢酸エチル、γ−ブチロラクトン、γ−バレ
ロラクトン、酢酸ｎ−プロピル、酢酸ｉ−プロピル、酢
酸ｎ−ブチル、酢酸ｉ−ブチル、酢酸ｓｅｃ−ブチル、
酢酸ｎ−ペンチル、酢酸ｓｅｃ−ペンチル、酢酸３−メ
トキシブチル、酢酸メチルペンチル、酢酸２−エチルブ
チル、酢酸２−エチルヘキシル、酢酸ベンジル、酢酸シ
クロヘキシル、酢酸メチルシクロヘキシル、酢酸ｎ−ノ
ニル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、酢酸エチ
レングリコールモノメチルエーテル、酢酸エチレングリ
コールモノエチルエーテル、酢酸ジエチレングリコール
モノメチルエーテル、酢酸ジエチレングリコールモノエ
チルエーテル、酢酸ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブ
チルエーテル、酢酸プロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、酢酸プロピレングリコールモノエチルエーテ
ル、酢酸プロピレングリコールモノプロピルエーテル、
酢酸プロピレングリコールモノブチルエーテル、酢酸ジ
プロピレングリコールモノメチルエーテル、酢酸ジプロ
ピレングリコールモノエチルエーテル、ジ酢酸グリコー
ル、酢酸メトキシトリグリコール、プロピオン酸エチ
ル、プロピオン酸ｎ−ブチル、プロピオン酸ｉ−アミ
ル、シュウ酸ジエチル、シュウ酸ジ−ｎ−ブチル、乳酸
メチル、乳酸エチル、乳酸ｎ−ブチル、乳酸ｎ−アミ
ル、マロン酸ジエチル、フタル酸ジメチル、フタル酸ジ
エチル等のエステル系溶媒；Ｎ−メチルホルムアミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホル
ムアミド、アセトアミド、Ｎ−メチルアセトアミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルプロピオン
アミド、Ｎ−メチルピロリドン等の含窒素系溶媒；硫化
ジメチル、硫化ジエチル、チオフェン、テトラヒドロチ
オフェン、ジメチルスルホキシド、スルホラン、１，３
−プロパンスルトン等の含硫黄系溶媒等を挙げることが
できる。これらは１種あるいは２種以上を混合して使用
することができる。
ルキレンオキサイド構造を有する化合物またはアクリ
レート系重合体を使用することが好ましく、特にアル
キレンオキサイド構造を有する化合物を使用することが
好ましい。（Ｄ）成分の使用量は、（Ａ）成分に対して
通常１〜８０重量％、好ましくは５〜６５重量％であ
る。（Ｄ）成分の使用割合が１重量％以下では、誘電率
を下げる効果は小さく、８０重量％以上では機械的強度
が低下する。 （Ｅ）成分 本発明では、通常上記各成分を有機溶媒に溶解して使用
する。本発明で使用される有機溶媒としては、本発明に
使用する有機溶剤としては、例えばｎ−ペンタン、ｉ−
ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｉ−ヘキサン、ｎ−ヘプタ
ン、ｉ−ヘプタン、２，２，４−トリメチルペンタン、
ｎ−オクタン、ｉ−オクタン、シクロヘキサン、メチル
シクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；ベンゼン、
トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベン
ゼン、メチルエチルベンゼン、ｎ−プロピルベンセン、
ｉ−プロピルベンセン、ジエチルベンゼン、ｉ−ブチル
ベンゼン、トリエチルベンゼン、ジ−ｉ−プロピルベン
セン、ｎ−アミルナフタレン、トリメチルベンゼン等の
芳香族炭化水素系溶媒；メタノール、エタノール、ｎ−
プロパノール、ｉ−プロパノール、ｎ−ブタノール、ｉ
−ブタノール、ｓｅｃ−ブタノール、ｔ−ブタノール、
ｎ−ペンタノール、ｉ−ペンタノール、２−メチルブタ
ノール、ｓｅｃ−ペンタノール、ｔ−ペンタノール、３
−メトキシブタノール、ｎ−ヘキサノール、２−メチル
ペンタノール、ｓｅｃ−ヘキサノール、２−エチルブタ
ノール、ｓｅｃ−ヘプタノール、ヘプタノール−３、ｎ
−オクタノール、２−エチルヘキサノール、ｓｅｃ−オ
クタノール、ｎ−ノニルアルコール、２，６−ジメチル
ヘプタノール−４、ｎ−デカノール、ｓｅｃ−ウンデシ
ルアルコール、トリメチルノニルアルコール、ｓｅｃ−
テトラデシルアルコール、ｓｅｃ−ヘプタデシルアルコ
ール、フェノール、シクロヘキサノール、メチルシクロ
ヘキサノール、３，３，５−トリメチルシクロヘキサノ
ール、ベンジルアルコール、フェニルメチルカルビノー
ル、ジアセトンアルコール、クレゾール等のモノアルコ
ール系溶媒；エチレングリコール、１，２−プロピレン
グリコール、１，３−ブチレングリコール、ペンタンジ
オール−２，４、２−メチルペンタンジオール−２，
４、ヘキサンジオール−２，５、ヘプタンジオール−
２，４、２−エチルヘキサンジオール−１，３、ジエチ
レングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレ
ングリコール、トリプロピレングリコール、グリセリン
等の多価アルコール系溶媒；アセトン、メチルエチルケ
トン、メチル−ｎ−プロピルケトン、メチル−ｎ−ブチ
ルケトン、ジエチルケトン、メチル−ｉ−ブチルケト
ン、メチル−ｎ−ペンチルケトン、エチル−ｎ−ブチル
ケトン、メチル−ｎ−ヘキシルケトン、ジ−ｉ−ブチル
ケトン、トリメチルノナノン、シクロヘキサノン、メチ
ルシクロヘキサノン、２，４−ペンタンジオン、アセト
ニルアセトン、ジアセトンアルコール、アセトフェノ
ン、フェンチョン等のケトン系溶媒；エチルエーテル、
ｉ−プロピルエーテル、ｎ−ブチルエーテル、ｎ−ヘキ
シルエーテル、２−エチルヘキシルエーテル、エチレン
オキシド、１，２−プロピレンオキシド、ジオキソラ
ン、４−メチルジオキソラン、ジオキサン、ジメチルジ
オキサン、エチレングリコールモノメチルエーテル、エ
チレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコ
ールジエチルエーテル、エチレングリコールモノ−ｎ−
ブチルエーテル、エチレングリコールモノ−ｎ−ヘキシ
ルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテ
ル、エチレングリコールモノ−２−エチルブチルエーテ
ル、エチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレン
グリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコール
モノエチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエ
ーテル、ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブチルエーテ
ル、ジエチレングリコールジ−ｎ−ブチルエーテル、ジ
エチレングリコールモノ−ｎ−ヘキシルエーテル、エト
キシトリグリコール、テトラエチレングリコールジ−ｎ
−ブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プ
ロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレン
グリコールモノブチルエーテル、ジプロピレングリコー
ルモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエ
チルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロ
フラン等のエーテル系溶媒；ジエチルカーボネート、酢
酸メチル、酢酸エチル、γ−ブチロラクトン、γ−バレ
ロラクトン、酢酸ｎ−プロピル、酢酸ｉ−プロピル、酢
酸ｎ−ブチル、酢酸ｉ−ブチル、酢酸ｓｅｃ−ブチル、
酢酸ｎ−ペンチル、酢酸ｓｅｃ−ペンチル、酢酸３−メ
トキシブチル、酢酸メチルペンチル、酢酸２−エチルブ
チル、酢酸２−エチルヘキシル、酢酸ベンジル、酢酸シ
クロヘキシル、酢酸メチルシクロヘキシル、酢酸ｎ−ノ
ニル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、酢酸エチ
レングリコールモノメチルエーテル、酢酸エチレングリ
コールモノエチルエーテル、酢酸ジエチレングリコール
モノメチルエーテル、酢酸ジエチレングリコールモノエ
チルエーテル、酢酸ジエチレングリコールモノ−ｎ−ブ
チルエーテル、酢酸プロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、酢酸プロピレングリコールモノエチルエーテ
ル、酢酸プロピレングリコールモノプロピルエーテル、
酢酸プロピレングリコールモノブチルエーテル、酢酸ジ
プロピレングリコールモノメチルエーテル、酢酸ジプロ
ピレングリコールモノエチルエーテル、ジ酢酸グリコー
ル、酢酸メトキシトリグリコール、プロピオン酸エチ
ル、プロピオン酸ｎ−ブチル、プロピオン酸ｉ−アミ
ル、シュウ酸ジエチル、シュウ酸ジ−ｎ−ブチル、乳酸
メチル、乳酸エチル、乳酸ｎ−ブチル、乳酸ｎ−アミ
ル、マロン酸ジエチル、フタル酸ジメチル、フタル酸ジ
エチル等のエステル系溶媒；Ｎ−メチルホルムアミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホル
ムアミド、アセトアミド、Ｎ−メチルアセトアミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルプロピオン
アミド、Ｎ−メチルピロリドン等の含窒素系溶媒；硫化
ジメチル、硫化ジエチル、チオフェン、テトラヒドロチ
オフェン、ジメチルスルホキシド、スルホラン、１，３
−プロパンスルトン等の含硫黄系溶媒等を挙げることが
できる。これらは１種あるいは２種以上を混合して使用
することができる。
【００１６】本発明において、有機溶媒として沸点が２
５０℃未満の有機溶媒を用いることが好ましく、具体的
にはメタノール、エタノール、イソプロパノール等のア
ルコール、エチレングリコール、グリセリン等の多価ア
ルコール、エチレングリコールモノメチルエーテル、エ
チレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリ
コールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールジエ
チルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエー
テル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル等の
グリコールエーテル溶媒、エチレングリコールモノメチ
ルアセテート、ジエチレングリコールモノブチルエーテ
ルアセテート、エチレングリコールジアセテート、プロ
ピレングリコールメチルエーテルアセテート等のグリコ
ールアセテートエーテル溶媒、Ｎ、Ｎ−ジメチルアセト
アミド、Ｎ、Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチル−
２−ピロリドン等のアミド系溶媒、アセトン、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン、アセチルアセト
ン、メチルアミルケトン等のケトン系溶媒、乳酸エチ
ル、メトキシメチルプロピオネート、エトキシエチルプ
ロピオネート等のカルボン酸エステル系溶媒等の１種単
独または２種以上の組み合わせを挙げることができる。
５０℃未満の有機溶媒を用いることが好ましく、具体的
にはメタノール、エタノール、イソプロパノール等のア
ルコール、エチレングリコール、グリセリン等の多価ア
ルコール、エチレングリコールモノメチルエーテル、エ
チレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリ
コールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールジエ
チルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエー
テル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル等の
グリコールエーテル溶媒、エチレングリコールモノメチ
ルアセテート、ジエチレングリコールモノブチルエーテ
ルアセテート、エチレングリコールジアセテート、プロ
ピレングリコールメチルエーテルアセテート等のグリコ
ールアセテートエーテル溶媒、Ｎ、Ｎ−ジメチルアセト
アミド、Ｎ、Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチル−
２−ピロリドン等のアミド系溶媒、アセトン、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン、アセチルアセト
ン、メチルアミルケトン等のケトン系溶媒、乳酸エチ
ル、メトキシメチルプロピオネート、エトキシエチルプ
ロピオネート等のカルボン酸エステル系溶媒等の１種単
独または２種以上の組み合わせを挙げることができる。
【００１７】本発明において有機溶媒の使用量は、
（Ａ）成分、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の総和量の
０．３〜２５倍量（重量）の範囲である。本発明の組成
物は、上記（Ａ）〜（Ｂ）成分および必要に応じて他の
成分を混合して得られるが、（Ｂ）成分は化合物（１）
および化合物（２）の加水分解および縮合後に添加する
ことが好ましい。
（Ａ）成分、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の総和量の
０．３〜２５倍量（重量）の範囲である。本発明の組成
物は、上記（Ａ）〜（Ｂ）成分および必要に応じて他の
成分を混合して得られるが、（Ｂ）成分は化合物（１）
および化合物（２）の加水分解および縮合後に添加する
ことが好ましい。
【００１８】本発明の組成物を用いて膜を形成するに
は、まず本発明の組成物を基板に塗布し、塗膜を形成す
る。ここで、本発明の組成物を塗布することができる基
板としては半導体、ガラス、セラミックス、金属などが
挙げられ、塗布方法としてはスピンコート、ディッピン
グ、ローラーブレードなどが挙げられる。形成する塗膜
の厚さは、層間絶縁膜の場合で通常０．２〜２０μｍで
ある。ついで、形成された塗膜を加熱するが、このとき
の加熱温度は（Ｄ）成分が有する分解温度未満の温度で
ある。本発明では、（Ａ）成分の硬化膜が低密度化する
ように塗膜の加熱条件を選定する必要がある。この加熱
方法としては、形成した塗膜を前記（Ｄ）成分の分解温
度未満の温度で加熱して（Ａ）成分を一部硬化させ、つ
いで前記（Ｄ）成分の分解温度以上の温度から最終硬化
温度まで加熱し、多孔性の硬化物とする方法などが挙げ
られる。また、上記の（Ａ）成分の硬化速度と（Ｄ）成
分の分解速度を制御するため、必要に応じて、段階的に
加熱したり、窒素、空気、酸素、減圧などの雰囲気を選
択することができる。通常、（Ｄ）成分の分解温度は２
５０〜４５０℃であるので、塗膜は最終的にはこの温度
以上に加熱される工程を含む。該工程は減圧状態もしく
は不活性ガス下で行われるのが好ましい。本発明の組成
物を本発明の方法によって加熱して得られた膜は、膜密
度０．３〜１．２ｇ／ｃｍ3であり、空孔を有する場合
には孔径が１０ｎｍ以下である。また膜の誘電率は、通
常、２．６〜１．２である。本発明の膜は、絶縁膜とし
て好適であり、特に高集積回路の層間絶縁膜に適してい
る。
は、まず本発明の組成物を基板に塗布し、塗膜を形成す
る。ここで、本発明の組成物を塗布することができる基
板としては半導体、ガラス、セラミックス、金属などが
挙げられ、塗布方法としてはスピンコート、ディッピン
グ、ローラーブレードなどが挙げられる。形成する塗膜
の厚さは、層間絶縁膜の場合で通常０．２〜２０μｍで
ある。ついで、形成された塗膜を加熱するが、このとき
の加熱温度は（Ｄ）成分が有する分解温度未満の温度で
ある。本発明では、（Ａ）成分の硬化膜が低密度化する
ように塗膜の加熱条件を選定する必要がある。この加熱
方法としては、形成した塗膜を前記（Ｄ）成分の分解温
度未満の温度で加熱して（Ａ）成分を一部硬化させ、つ
いで前記（Ｄ）成分の分解温度以上の温度から最終硬化
温度まで加熱し、多孔性の硬化物とする方法などが挙げ
られる。また、上記の（Ａ）成分の硬化速度と（Ｄ）成
分の分解速度を制御するため、必要に応じて、段階的に
加熱したり、窒素、空気、酸素、減圧などの雰囲気を選
択することができる。通常、（Ｄ）成分の分解温度は２
５０〜４５０℃であるので、塗膜は最終的にはこの温度
以上に加熱される工程を含む。該工程は減圧状態もしく
は不活性ガス下で行われるのが好ましい。本発明の組成
物を本発明の方法によって加熱して得られた膜は、膜密
度０．３〜１．２ｇ／ｃｍ3であり、空孔を有する場合
には孔径が１０ｎｍ以下である。また膜の誘電率は、通
常、２．６〜１．２である。本発明の膜は、絶縁膜とし
て好適であり、特に高集積回路の層間絶縁膜に適してい
る。
【００１９】
【実施例】以下、この発明の実施の形態を、実施例に基
づいて説明する。但し、以下の記載は、本発明の態様例
を概括的に示すものであり、特に理由なく、かかる記載
により本発明は限定されるものではない。また、実施例
および比較例中の部および％は、特記しない限り、それ
ぞれ重量部および重量％であることを示している。
づいて説明する。但し、以下の記載は、本発明の態様例
を概括的に示すものであり、特に理由なく、かかる記載
により本発明は限定されるものではない。また、実施例
および比較例中の部および％は、特記しない限り、それ
ぞれ重量部および重量％であることを示している。
【００２０】実施例１ （１）テトラメトキシシシラン１４０．５ｇ、メチルト
リメトキシシラン１８２．７ｇ、ジメチルジメトキシシ
ラン５６．０ｇ、プロピレングリコールモノプロピルエ
ーテル３９４．０ｇの混合溶液に、マレイン酸１０．０
ｇを水１１６．８ｇに溶かした水溶液を室温で１時間か
けて滴下した。混合物の滴下終了後さらに６０℃で１時
間反応させた後、減圧下で生成メタノールを留去し、イ
ミダゾール２．０ｇ添加することにより本発明の組成物
を得た。 （２）得られた組成物を８インチシリコンウェハ上にス
ピンコート法により塗布し、８０℃で５分間、ついで２
００℃、窒素下で５分間加熱した後、さらに４２５℃で
１時間加熱し、無色透明の膜を形成した。さらに、得ら
れた膜を下記のとおり評価した。結果を表１に示す。 （膜形成用組成物の評価）
リメトキシシラン１８２．７ｇ、ジメチルジメトキシシ
ラン５６．０ｇ、プロピレングリコールモノプロピルエ
ーテル３９４．０ｇの混合溶液に、マレイン酸１０．０
ｇを水１１６．８ｇに溶かした水溶液を室温で１時間か
けて滴下した。混合物の滴下終了後さらに６０℃で１時
間反応させた後、減圧下で生成メタノールを留去し、イ
ミダゾール２．０ｇ添加することにより本発明の組成物
を得た。 （２）得られた組成物を８インチシリコンウェハ上にス
ピンコート法により塗布し、８０℃で５分間、ついで２
００℃、窒素下で５分間加熱した後、さらに４２５℃で
１時間加熱し、無色透明の膜を形成した。さらに、得ら
れた膜を下記のとおり評価した。結果を表１に示す。 （膜形成用組成物の評価）
【００２１】１．誘電率 得られた膜に対して蒸着法によりアルミニウム電極パタ
ーンを形成させ誘電率測定用サンプルを作成した。該サ
ンプルを周波数１００ｋＨｚの周波数で以て、横河・ヒ
ューレットパッカード（株）製ＨＰ１６４５１Ｂ電極お
よびＨＰ４２８４ＡプレシジョンＬＣＲメータを用いて
ＣＶ法により当該塗膜の誘電率を測定した。結果を表１
に示す。
ーンを形成させ誘電率測定用サンプルを作成した。該サ
ンプルを周波数１００ｋＨｚの周波数で以て、横河・ヒ
ューレットパッカード（株）製ＨＰ１６４５１Ｂ電極お
よびＨＰ４２８４ＡプレシジョンＬＣＲメータを用いて
ＣＶ法により当該塗膜の誘電率を測定した。結果を表１
に示す。
【００２２】２．膜密度 ８インチSiウェハー上に、スピンコート法を用いて組成
物試料を塗布し、ホットプレート上で８０℃で５分間、
２００℃で５分間基板を乾燥し、更に４５０℃の真空オ
ーブン中で４２５℃で６０分基板を焼成した。塗膜の膜
厚および面積と塗膜の重量から膜密度を算出した。 ３．弾性率 得られた膜をナノインデンターＸＰ（ナノインスツルメ
ンツ社製）を用いて連続剛性測定法により測定した。 ４．ＣＭＰ耐性 得られた膜を以下の条件で研磨した。 スラリー：シリカ−過酸化水素系 研磨圧力：３００ｇ／ｃｍ2 研磨時間：６０秒 評価は以下の基準にて行った。 ○：変化なし △：一部にはがれやキズがある ×：全てはがれる また、研磨速度を以下のように算出した。 研磨速度（オングストローム／分）＝（初期膜厚）−
（６０秒研磨後の膜厚）
物試料を塗布し、ホットプレート上で８０℃で５分間、
２００℃で５分間基板を乾燥し、更に４５０℃の真空オ
ーブン中で４２５℃で６０分基板を焼成した。塗膜の膜
厚および面積と塗膜の重量から膜密度を算出した。 ３．弾性率 得られた膜をナノインデンターＸＰ（ナノインスツルメ
ンツ社製）を用いて連続剛性測定法により測定した。 ４．ＣＭＰ耐性 得られた膜を以下の条件で研磨した。 スラリー：シリカ−過酸化水素系 研磨圧力：３００ｇ／ｃｍ2 研磨時間：６０秒 評価は以下の基準にて行った。 ○：変化なし △：一部にはがれやキズがある ×：全てはがれる また、研磨速度を以下のように算出した。 研磨速度（オングストローム／分）＝（初期膜厚）−
（６０秒研磨後の膜厚）
【００２３】実施例２ （１）実施例１（１）で得た組成物１００ｇ、ポリエチ
レンオキシドブロック−ポリプロピレンオキシドブロッ
ク−ポリエチレンオキシドブロック共重合体（三洋化成
社製ニュポールＰＥ６１）８．９ｇを添加し、得られた
混合物を８インチシリコンウェハ上にスピンコート法に
より塗布し、８０℃で５分間、ついで２００℃、窒素下
で５分間加熱した後、さらに４２５℃で１時間加熱し、
無色透明の膜を形成した。実施例１と同様にして評価を
行った。結果を表１に示す。
レンオキシドブロック−ポリプロピレンオキシドブロッ
ク−ポリエチレンオキシドブロック共重合体（三洋化成
社製ニュポールＰＥ６１）８．９ｇを添加し、得られた
混合物を８インチシリコンウェハ上にスピンコート法に
より塗布し、８０℃で５分間、ついで２００℃、窒素下
で５分間加熱した後、さらに４２５℃で１時間加熱し、
無色透明の膜を形成した。実施例１と同様にして評価を
行った。結果を表１に示す。
【００２４】合成例 アクリル系重合体の合成 １００mlフラスコにメタクリル酸イソブチル１８．３２
ｇ、メタクリル酸３−（トリメトキシシリル）プロピル
１．６８ｇ、アゾイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．
３３ｇ、２−メルカプトエタノール０．２０ｇおよび３
−メトキシメチルプロピオネート３０ｇを入れ溶解させ
た。系内を窒素ガスで置換したのち、８０℃のオイルバ
スで加熱しながら、７時間撹拌すると粘稠なポリマー溶
液が得られた。ＧＰＣでポリスチレン換算の平均分子量
を測定すると、数平均分子量が４８３０、重量平均分子
量が８９００であった。
ｇ、メタクリル酸３−（トリメトキシシリル）プロピル
１．６８ｇ、アゾイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．
３３ｇ、２−メルカプトエタノール０．２０ｇおよび３
−メトキシメチルプロピオネート３０ｇを入れ溶解させ
た。系内を窒素ガスで置換したのち、８０℃のオイルバ
スで加熱しながら、７時間撹拌すると粘稠なポリマー溶
液が得られた。ＧＰＣでポリスチレン換算の平均分子量
を測定すると、数平均分子量が４８３０、重量平均分子
量が８９００であった。
【００２５】実施例３ （１）テトラメトキシシシラン９１．２ｇ、メチルトリ
メトキシシラン２９２．３ｇプロピレングリコールモノ
プロピルエーテル３８７．０ｇの混合溶液に、マレイン
酸１０．０ｇを水１１９．４ｇに溶かした水溶液を室温
で１時間かけて滴下した。混合物の滴下終了後さらに６
０℃で１時間反応させた後、減圧下で生成メタノールを
留去し、ジアザビシクロウンデセンを２．０ｇ添加する
ことによりポリシロキサンゾルを得た。 （２）（Ａ）で得られたシリカゾル１００ｇに合成例で
得られたアクリル系重合体溶液２１．２ｇ（固形分含量
８．５ｇ）を加え６０℃で１時間攪拌した。得られた溶
液を８インチウェハ上にスピンコートにより塗布し、ホ
ットプレートにより８０℃で５分、２００℃で５分乾燥
したのち真空下４２５℃で１時間焼成すると透明な塗膜
が得られた。実施例１と同様にして評価を行った。結果
を表１に示す。
メトキシシラン２９２．３ｇプロピレングリコールモノ
プロピルエーテル３８７．０ｇの混合溶液に、マレイン
酸１０．０ｇを水１１９．４ｇに溶かした水溶液を室温
で１時間かけて滴下した。混合物の滴下終了後さらに６
０℃で１時間反応させた後、減圧下で生成メタノールを
留去し、ジアザビシクロウンデセンを２．０ｇ添加する
ことによりポリシロキサンゾルを得た。 （２）（Ａ）で得られたシリカゾル１００ｇに合成例で
得られたアクリル系重合体溶液２１．２ｇ（固形分含量
８．５ｇ）を加え６０℃で１時間攪拌した。得られた溶
液を８インチウェハ上にスピンコートにより塗布し、ホ
ットプレートにより８０℃で５分、２００℃で５分乾燥
したのち真空下４２５℃で１時間焼成すると透明な塗膜
が得られた。実施例１と同様にして評価を行った。結果
を表１に示す。
【００２６】
【表１】
【００２７】
【発明の効果】本発明の組成物を硬化して得られる膜
は、誘電率特性、機械強度に優れる。
は、誘電率特性、機械強度に優れる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｊ 9/26 １０２ Ｃ０８Ｊ 9/26 １０２ ４Ｊ０３８ Ｃ０８Ｋ 5/09 Ｃ０８Ｋ 5/09 ５Ｆ０５８ 5/34 5/34 Ｃ０８Ｌ 33/04 Ｃ０８Ｌ 33/04 67/00 67/00 69/00 69/00 71/02 71/02 73/02 73/02 83/06 83/06 Ｃ０９Ｄ 201/00 Ｃ０９Ｄ 201/00 Ｈ０１Ｌ 21/312 Ｈ０１Ｌ 21/312 Ｃ 21/316 21/316 Ｈ Ｆターム(参考） 4D075 BB26Z CA21 DA06 DB01 DC22 EB42 4F071 AA33 AA43 AA50 AA51 AA67 AA69 AC09 AC12 AH12 BA02 BB02 BB12 BC01 BC11 4F074 AA48 AA67 AA92 AD09 AD10 AD13 CB02 CB17 CC04X CC04Y CC32X CC32Y DA02 DA59 4J002 BG042 BG052 CF182 CF192 CG012 CH022 CH052 CJ002 CP051 CP081 DD017 DF027 DG047 DH027 EF037 EF057 EF067 EF097 EF117 EF127 EN117 EU026 EU046 EU076 EU106 EU116 EU136 EU206 EV237 GQ00 4J035 BA06 CA061 CA112 CA142 CA162 EB03 EB04 LA03 LB18 4J038 CG002 DD002 DE002 DL051 DL052 HA096 HA326 HA366 HA406 JA35 JB27 JB28 JB29 JB32 JB33 JB35 JB36 KA06 NA11 NA17 PA19 PB09 PC02 PC03 PC08 5F058 AA02 AA10 AB05 AB07 AB10 AC03 AC04 AD01 AF04 AG01 AH02
Claims (8)
- 【請求項１】 （Ａ）上記一般式（１）で表される化合
物を２種以上使用することを特徴とする請求項１記載の
膜形成用組成物。 - 【請求項２】 （Ｃ）有機酸をさらに用いることを特徴
とする請求項１記載の膜形成用組成物。 - 【請求項３】 （Ｄ）前記（Ａ）成分に相溶または分散
し、分解温度が２５０〜４５０℃である化合物をさらに
含むことを特徴とする請求項１記載の膜形成用組成物。 - 【請求項４】 （Ｄ）成分がポリアルキレンオキシド構
造を有する化合物、アクリル系重合体、ポリエステル、
ポリカーボネートおよびポリアンハイドライドからなる
群より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする
請求項１記載の膜形成用組成物。 - 【請求項５】 請求項１記載の組成物を基板に塗布し加
熱することを特徴とする膜の製造方法。 - 【請求項６】 請求項１記載の組成物を基板に塗布し、
前記（Ｄ）成分の分解温度未満の温度で加熱して（Ａ）
成分を一部硬化させ、ついで前記（Ｄ）成分の分解温度
以上の温度で加熱を行い硬化することを特徴とする膜の
形成方法。 - 【請求項７】 請求項１記載の組成物を基板に塗布し、
前記（Ｄ）成分の分解温度以上の温度で（Ａ）成分を硬
化させることを特徴とする膜の形成方法。 - 【請求項８】 請求項６または７記載の形成方法により
得られる低密度膜。
物 Ｒ1 aＳｉ（ＯＲ2）4-a ・・・・・（１） （Ｒ1は水素原子、フッ素原子または１価の有機基を示
し、Ｒ2は１価の有機基を示し、ａは０〜２の整数を表
す。）および下記一般式（２) で表される化合物 Ｒ3 b（Ｒ4Ｏ）3-bＳｉ−（Ｒ7）d−Ｓｉ（ＯＲ5）3-cＲ6 c ・・・・・（２) （Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5およびＲ6は、同一でも異なっていても
よく、それぞれ１価の有機基を示し、ｂおよびｃは、同
一でも異なっていてもよく、０〜２の数を示し、Ｒ7は
酸素原子または−（ＣＨ2）n−で表される基を示し、ｎ
は１〜６を、ｄは０または１を示す。）からなる群より
選ばれる少なくとも１種の化合物の加水分解物および縮
合物もしくはいずれか一方ならびに （Ｂ）環状アミン化合物あるいはその塩 を含むことを特徴とする膜形成用組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11174344A JP2001002989A (ja) | 1999-06-21 | 1999-06-21 | 膜形成用組成物、膜の形成方法および低密度膜 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11174344A JP2001002989A (ja) | 1999-06-21 | 1999-06-21 | 膜形成用組成物、膜の形成方法および低密度膜 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001002989A true JP2001002989A (ja) | 2001-01-09 |
Family
ID=15977009
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11174344A Pending JP2001002989A (ja) | 1999-06-21 | 1999-06-21 | 膜形成用組成物、膜の形成方法および低密度膜 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001002989A (ja) |
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|---|---|---|---|---|
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| JP2008208200A (ja) * | 2007-02-26 | 2008-09-11 | Jsr Corp | ポリシロキサン組成物、およびポリシロキサン硬化体の製造方法 |
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| JP2023022080A (ja) * | 2017-12-28 | 2023-02-14 | 東京応化工業株式会社 | 表面処理方法、表面処理剤、及び基板上に領域選択的に製膜する方法 |
-
1999
- 1999-06-21 JP JP11174344A patent/JP2001002989A/ja active Pending
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