JP2000167356A - 排ガス浄化装置 - Google Patents
排ガス浄化装置Info
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Abstract
を有する排ガス浄化装置を提供する。 【解決手段】高温域でNOx を吸蔵還元する高温型NOx 吸
蔵還元触媒2と、低温域でNOx を吸蔵還元する低温型NO
x 吸蔵還元触媒3を排ガス流中に配置した。低温域の排
ガスが通過する際には、NOx は低温型NOx 吸蔵還元触媒
3に吸蔵され、高温域の排ガスが通過する際には、NOx
は高温型NOx 吸蔵還元触媒2に吸蔵されるため、低温域
から高温域まで幅広い温度ウィンドウでNOx を吸蔵する
ことができる。
Description
に用いられる排ガス浄化装置に関し、詳しくは幅広い温
度域で排ガス中のNOx を吸蔵還元して浄化できる排ガス
浄化装置に関する。
て、理論空燃比(ストイキ)において排ガス中のCO及び
HCの酸化とNOx の還元とを同時に行って浄化する三元触
媒が用いられている。このような三元触媒としては、例
えばコーディエライトなどからなる耐熱性基材にγ−ア
ルミナからなる多孔質担体層を形成し、その多孔質担体
層に白金(Pt)、ロジウム(Rh)などの貴金属を担持さ
せたものが広く知られている。
動車などの内燃機関から排出される排ガス中の二酸化炭
素(CO2 )が問題とされ、その解決策として酸素過剰雰
囲気において希薄燃焼させるいわゆるリーンバーンが有
望視されている。このリーンバーンにおいては、燃料の
使用量が低減され、その燃焼排ガスであるCO2 の発生を
抑制することができる。
理論空燃比(ストイキ)において排ガス中のCO,HC,NO
x を同時に酸化・還元し浄化するものであって、リーン
バーン時の排ガスの酸素過剰雰囲気下においては、NOx
の還元除去に対して充分な浄化性能を示さない。このた
め、酸素過剰雰囲気下においてもNOx を効率よく浄化し
うる触媒及び浄化システムの開発が望まれていた。
過剰のリーン条件で燃焼させ、一時的にストイキ〜リッ
チ条件とすることにより排ガスを還元雰囲気としてNOx
を還元浄化するシステムが開発された。そしてこのシス
テムに最適な、リーン雰囲気でNOx を吸蔵し、ストイキ
〜リッチ雰囲気で吸蔵されたNOx を放出するNOx 吸蔵材
を用いたNOx 吸蔵還元型の排ガス浄化用触媒が開発され
ている。
材としては、アルカリ土類金属、アルカリ金属及び希土
類元素が知られ、例えば特開平5-317652号公報には、Ba
などのアルカリ土類金属とPtをアルミナなどの多孔質担
体に担持したNOx 吸蔵還元型触媒が提案されている。ま
た特開平 6-31139号公報には、Kなどのアルカリ金属と
Ptをアルミナなどの多孔質担体に担持したNOx 吸蔵還元
型触媒が提案されている。さらに特開平5-168860号公報
には、Laなどの希土類元素とPtをアルミナなどの多孔質
担体に担持したNOx 吸蔵還元型触媒が提案されている。
空燃比をリーン側からパルス状にストイキ〜リッチ側と
なるように制御することにより、リーン側ではNOx がNO
x 吸蔵材に吸蔵され、それがストイキ又はリッチ側で放
出されてHCやCOなどの還元性成分と反応して浄化される
ため、リーンバーンエンジンからの排ガスであってもNO
x を効率良く浄化することができる。
型触媒は、排ガス温度が特に 300℃未満の低温域におけ
るNOx 吸蔵能が不充分であり、低温域になるほどNOx 吸
蔵能が低下するという不具合がある。そのため始動時や
冷間時などの排ガスが低温域にある場合には、 300〜 4
00℃の中温域に比べてNOx 浄化能が低下するという問題
があった。
いてもNOx 吸蔵能が低下し、300〜400℃の中温域に比べ
てNOx 浄化能が低下するという問題がある。本発明はこ
のような事情に鑑みてなされたものであり、低温域から
高温域まで安定して高いNOx 浄化能を有する排ガス浄化
装置を提供することを目的とする。
項1に記載の排ガス浄化装置の特徴は、多孔質担体に貴
金属とNOx 吸蔵材とを担持してなり高温域でNOx を吸蔵
還元する高温型NOx 吸蔵還元触媒と、多孔質担体に貴金
属とNOx 吸蔵材とを担持してなり低温域でNOxを吸蔵還
元する低温型NOx 吸蔵還元触媒と、を排ガス流中に配置
してなることにある。
徴は、請求項1に記載の排ガス浄化装置において、高温
型NOx 吸蔵還元触媒を排ガス流の上流側に配置し、低温
型NO x 吸蔵還元触媒を高温型NOx 吸蔵還元触媒の下流側
に配置してなることにある。さらに請求項3に記載の排
ガス浄化装置の特徴は、請求項1又は請求項2に記載の
排ガス浄化装置において、高温型NOx 吸蔵還元触媒のNO
x 吸蔵材はアルカリ金属であり、低温型NOx 吸蔵還元触
媒のNOx 吸蔵材はアルカリ土類金属及びランタンから選
ばれる少なくとも一種であることにある。
に用いられる種々のNOx 吸蔵材の酸素過剰雰囲気下にお
けるNOx 吸蔵挙動について鋭意研究した結果、NOx 吸蔵
材の種類によってNOx を吸蔵する温度ウィンドウが異な
ることを見出した。例えばK,Naなどのアルカリ金属は
400〜 600℃の酸素過剰雰囲気下においてNOx を効率よ
く吸蔵し、例えばBa,Srなどのアルカリ土類金属やLaは
250〜 400℃の酸素過剰雰囲気下においてNOx を効率よ
く吸蔵することが明らかとなった。本発明はこの発見に
基づいてなされたものである。
温度ウィンドウが異なる理由は明らかではないが、多孔
質担体の酸塩基度や貴金属の種類との組合せの影響によ
るものであろうと考えられている。すなわち本発明の排
ガス浄化装置では、高温型NOx 吸蔵還元触媒と低温型NO
x吸蔵還元触媒とを用いている。したがって低温域の排
ガスがこの排ガス浄化装置を通過する際には、NOx は低
温型NOx 吸蔵還元触媒に吸蔵され、高温域の排ガスがこ
の排ガス浄化装置を通過する際には、NOx は高温型NOx
吸蔵還元触媒に吸蔵されるため、低温域から高温域まで
幅広い温度ウィンドウでNOx を吸蔵することができる。
これによりNOx 浄化性能が大幅に向上する。
還元触媒の配置順序はどのようでもよいが、排ガス流の
上流側に高温型NOx 吸蔵還元触媒を配置し、下流側に低
温型NOx 吸蔵還元触媒を配置することが好ましい。すな
わち、排ガス浄化装置に流入する排ガスは、上流側ほど
高温であるので、高温型NOx 吸蔵還元触媒を上流側に配
置するのが有利である。また高温型NOx 吸蔵還元触媒で
吸蔵しきれなかったNO x を、下流側の低温型NOx 吸蔵還
元触媒で吸蔵することができる場合もある。
還元触媒とは、間隔を隔てて直列に配置してもよいし、
間隔がないように接して配置してもよいが、どちらかと
いえば間隔を隔てて配置することが好ましい。両触媒の
間で排ガスの流れが乱れるため、下流側のNOx 吸蔵還元
触媒に流入する排ガスの温度分布が中心部から外周部に
かけて均一となり、安定した浄化性能が得られるからで
ある。
あるいは低温型NOx 吸蔵還元触媒の下流側に、さらに三
元触媒を配置してもよい。高温型NOx 吸蔵還元触媒の上
流側に三元触媒を配置すれば、三元触媒における反応熱
で排ガス温度が上昇するので、高温型NOx 吸蔵還元触媒
又は低温型NOx 吸蔵還元触媒におけるNOx 吸蔵能が向上
する場合がある。また低温型NOx 吸蔵還元触媒の下流側
に三元触媒を配置すれば、低温型NOx 吸蔵還元触媒で浄
化しきれなかったHC,CO及びNOx を三元触媒で浄化する
ことができ浄化性能が一層向上する。
と、多孔質担体に担持された貴金属及びNOx 吸蔵材とか
ら構成される。多孔質担体としては、アルミナ、シリ
カ、シリカ−アルミナ、ジルコニア、チタニア、ゼオラ
イトなどを用いることができる。このうちの一種でもよ
いし複数種類を混合あるいは複合化して用いることもで
きる。
いは金属箔などから形成されたハニカム形状の基材にコ
ートしたハニカム触媒として用いられるのが一般的であ
るが、ペレット状に形成してペレット触媒としてもよ
い。また貴金属としては、Pt、Rh、Pd、Irなどが例示さ
れる。この貴金属の担持量は、ハニカム形状の基材1リ
ットル当たり 0.1〜10gとすることが好ましい。これよ
り少ないと浄化活性が不足し、これより多く担持しても
効果が飽和するとともに高価となる。
担体に担持されるNOx 吸蔵材としては、Na,K,Li,R
b,Cs,Frからなるアルカリ金属の少なくとも一種を用
いることが望ましい。これにより 400〜 600℃の高温域
の酸素過剰雰囲気の排ガス中のNOx を効率よく吸蔵する
ことができ、NOx 浄化能が向上する。このNOx 吸蔵材の
担持量としては、ハニカム形状の基材1リットル当たり
0.1〜 0.5モルの範囲とするのが好ましい。これより少
ないとNOx 吸蔵能が得られず、これより多く担持すると
貴金属がNOx 吸蔵材で覆われて活性が低下するようにな
る。
らに酸化されて生じる SO3と反応して硫酸塩となりやす
いが、その反面硫酸塩の分解も容易であり硫黄被毒が生
じにくい。したがって上流側の高温型NOx 吸蔵還元触媒
にアルカリ金属を担持すれば、アルカリ金属が硫酸塩と
なることによって下流側の低温型NOx 吸蔵還元触媒の硫
黄被毒が防止でき、かつアルカリ金属の硫酸塩は還元雰
囲気で容易に還元されるため、生成した SO2はそのまま
低温型NOx 吸蔵還元触媒を通過して排出されるとともに
アルカリ金属はNOx 吸蔵能が復活する。これにより硫黄
被毒が防止され、耐久性に優れた排ガス浄化装置とな
る。
と、多孔質担体に担持された貴金属及びNOx 吸蔵材とか
ら構成される。多孔質担体としては、アルミナ、シリ
カ、シリカ−アルミナ、ジルコニア、チタニア、ゼオラ
イトなどを用いることができる。このうちの一種でもよ
いし複数種類を混合あるいは複合化して用いることもで
きる。高温型NOx 吸蔵還元触媒に用いた多孔質担体と同
種であってもよいし異種の多孔質担体を用いることもで
きる。
いは金属箔などから形成されたハニカム形状の基材にコ
ートしたハニカム触媒として用いられるのが一般的であ
るが、ペレット状に形成してペレット触媒としてもよ
い。また貴金属としては、Pt、Rh、Pd、Irなどが例示さ
れる。中でも活性の高いPtが特に好ましい。また貴金属
の担持量は、ハニカム形状の基材1リットル当たり0.1
〜10gとすることが好ましい。これより少ないと浄化活
性が不足し、これより多く担持しても効果が飽和すると
ともに高価となる。
担体に担持されるNOx 吸蔵材としては、Ba,Be,Mg,C
a,Srなどのアルカリ土類金属及びLaから選ばれる少な
くとも一種を用いることが望ましい。これにより 250〜
450℃の低温域の酸素過剰雰囲気の排ガス中のNOx を効
率よく吸蔵することができ、NOx 浄化能が向上する。こ
のNOx 吸蔵材の担持量としては、ハニカム形状の基材1
リットル当たり 0.1〜 0.5モルの範囲とするのが好まし
い。これより少ないとNOx 吸蔵能が得られず、これより
多く担持すると貴金属がNOx 吸蔵材で覆われて活性が低
下するようになる。
いると、触媒の三元活性が低下することがわかってい
る。したがってアルカリ金属を担持した高温型NOx 吸蔵
還元触媒では、三元活性が低下する。しかし下流側に配
置された低温型NOx 吸蔵還元触媒にはアルカリ金属が担
持しないようにすれば、下流側の低温型NOx 吸蔵還元触
媒で三元活性が確保されるため、排ガス浄化装置全体と
しても三元活性を確保することができる。
蔵還元触媒の少なくとも一方には、セリアなどの酸素吸
蔵放出材を含むことも好ましい。これによりリーン雰囲
気とストイキ〜リッチ雰囲気との酸素濃度差が縮小され
るため、三元活性が発現し浄化性能が一層向上する。本
発明の排ガス浄化装置において、高温型NOx 吸蔵還元触
媒と低温型NOx 吸蔵還元触媒との構成比率は特に制限さ
れないが、それぞれの容積比で、高温型NOx吸蔵還元触
媒:低温型NOx 吸蔵還元触媒=1:20〜20:1の範囲と
するのが好ましい。またコストの増大を防ぐためには、
排ガス浄化装置全体として従来のNOx吸蔵還元触媒とほ
ぼ同量の貴金属担持量となるように構成するのが好まし
い。
的に説明する。 (実施例1)図1に本実施例の排ガス浄化装置を示す。
この排ガス浄化装置は、一つの触媒コンバータ1内の排
ガス流の上流側に高温型NOx 吸蔵還元触媒2が配置さ
れ、その下流側に低温型NOx 吸蔵還元触媒3が配置され
ている。高温型NOx 吸蔵還元触媒2と低温型NOx 吸蔵還
元触媒3とは、約5mmの間隔を隔てて直列に配置されて
いる。以下、高温型NOx 吸蔵還元触媒2と低温型NOx 吸
蔵還元触媒3の製造方法を説明し、それぞれの触媒の構
成の詳細な説明に代える。
コニア粉末に、所定濃度の硝酸ロジウム水溶液を含浸さ
せ、濾過・乾燥してRhを 0.5重量%担持したRh/ZrO2粉
末を調製した。次にこのRh/ZrO2粉末 250gと、活性 A
l2O3粉末 500gと、TiO2粉末 500gと、CeO2粉末 100g
と、硝酸アルミニウム水溶液及び水を混合してスラリー
を調製した。このスラリー中にコーディエライト製ハニ
カム基材(容積1L)を浸漬し、引き上げて余分なスラ
リーを吹き払った後 250℃で1時間乾燥し、 500℃で1
時間焼成してコート層を形成した。コート層はハニカム
基材1Lに対して 250g形成された。
ミン白金硝酸水溶液に浸漬し、引き上げて余分な液滴を
吹き払い 250℃で1時間乾燥してPtを担持した。Ptの担
持量はハニカム基材1Lに対して 2.0gである。続いて
所定濃度の硝酸カリウム水溶液の所定量をコート層に吸
水させ、 250℃で1時間乾燥後 500℃で1時間焼成して
Kを担持して、高温型NOx 吸蔵還元触媒2を調製した。
Kの担持量はハニカム基材1Lに対して 0.3モルであ
る。
リウム水溶液の代わりに酢酸バリウム水溶液を用いたこ
と以外は上記と同様にして、低温型NOx 吸蔵還元触媒3
を調製した。Rh及びPtの担持量は高温型NOx 吸蔵還元触
媒2と同一であり、Baはハニカム基材1Lに対して 0.3
モル担持されている。
吸蔵還元触媒2と低温型NOx 吸蔵還元触媒3を、高温型
NOx 吸蔵還元触媒2が排ガス流の上流側に低温型NOx 吸
蔵還元触媒3がその下流側になるように、約5mmの間隔
を開けて触媒コンバータ1内に配置し、本実施例の排ガ
ス浄化装置を形成した。
ーンバーンエンジンの排気系に取り付け、市街地走行を
模擬したパターンで促進耐久試験を行った後、10−15モ
ードエミッションを測定した。そのNOx 浄化率を表1に
示す。なお10−15モードでは、排ガス温度は 250〜 500
℃の間で大きく変動している。
NOx 吸蔵還元触媒を調製した。また硝酸カリウム水溶液
の代わりに酢酸ストロンチウム水溶液を用いたこと以外
は実施例1の高温型NOx 吸蔵還元触媒の製造方法と同様
にして、低温型NOx 吸蔵還元触媒を調製した。Rh及びPt
の担持量は実施例1の低温型NOx 吸蔵還元触媒と同一で
あり、Srはハニカム基材1Lに対して 0.3モル担持され
ている。
x 吸蔵還元触媒を、実施例1と同様に触媒コンバータ1
内に配置して本実施例の排ガス浄化装置を形成した。そ
して実施例1と同様にしてNOx 浄化率を測定し、結果を
表1に示す。 (実施例3)実施例1と同様にして高温型NOx 吸蔵還元
触媒を調製した。
ンタン水溶液を用いたこと以外は実施例1の高温型NOx
吸蔵還元触媒の製造方法と同様にして、低温型NOx 吸蔵
還元触媒を調製した。Rh及びPtの担持量は実施例1の低
温型NOx 吸蔵還元触媒と同一であり、Laはハニカム基材
1Lに対して 0.3モル担持されている。そして高温型NO
x 吸蔵還元触媒と低温型NOx 吸蔵還元触媒を、実施例1
と同様に触媒コンバータ1内に配置して本実施例の排ガ
ス浄化装置を形成した。そして実施例1と同様にしてNO
x 浄化率を測定し、結果を表1に示す。
に酢酸ナトリウム水溶液を用いたこと以外は実施例1の
高温型NOx 吸蔵還元触媒の製造方法と同様にして、高温
型NOx 吸蔵還元触媒を調製した。Rh及びPtの担持量は実
施例1の高温型NOx 吸蔵還元触媒と同一であり、Naはハ
ニカム基材1Lに対して 0.3モル担持されている。
還元触媒を調製した。そして高温型NOx 吸蔵還元触媒と
低温型NOx 吸蔵還元触媒を、実施例1と同様に触媒コン
バータ1内に配置して本実施例の排ガス浄化装置を形成
した。そして実施例1と同様にしてNOx 浄化率を測定
し、結果を表1に示す。 (実施例5)実施例4の高温型NOx 吸蔵還元触媒(Na担
持)と実施例2の低温型NOx 吸蔵還元触媒(Sr担持)を
用い、実施例1と同様に触媒コンバータ1内に配置して
本実施例の排ガス浄化装置を形成した。そして実施例1
と同様にしてNOx 浄化率を測定し、結果を表1に示す。
元触媒(Na担持)と実施例3の低温型NOx 吸蔵還元触媒
(La担持)を用い、実施例1と同様に触媒コンバータ1
内に配置して本実施例の排ガス浄化装置を形成した。そ
して実施例1と同様にしてNOx 浄化率を測定し、結果を
表1に示す。
したこと以外は実施例1と同様にして高温型NOx吸蔵還
元触媒を調製し、Baの担持量を 0.1モル/Lとしたこと
以外は実施例1と同様にして低温型NOx 吸蔵還元触媒を
調製した。そして実施例1と同様に触媒コンバータ1内
に配置して本実施例の排ガス浄化装置を形成し、同様に
してNOx 浄化率を測定した結果を表1に示す。
したこと以外は実施例1と同様にして高温型NOx吸蔵還
元触媒を調製し、Baの担持量を 0.5モル/Lとしたこと
以外は実施例1と同様にして低温型NOx 吸蔵還元触媒を
調製した。そして実施例1と同様に触媒コンバータ1内
に配置して本実施例の排ガス浄化装置を形成し、同様に
してNOx 浄化率を測定した結果を表1に示す。
れたコート層をもつ担体を所定濃度のジニトロジアンミ
ン白金硝酸水溶液に浸漬し、引き上げて余分な液滴を吹
き払い 250℃で1時間乾燥してPtを担持した。Ptの担持
量はハニカム基材1Lに対して 4.0gである。続いて所
定濃度の酢酸カリウム水溶液と酢酸バリウム水溶液の所
定量をそれぞれ吸水させ、それぞれ 250℃で1時間乾燥
後 500℃で1時間焼成してK及びBaを担持した。K及び
Baの担持量は、ハニカム基材1Lに対してそれぞれ 0.3
モルである。
ンバータ内に配置し、実施例1と同様にしてNOx 浄化率
を測定した。結果を表1に示す。 (比較例2)K及びBaをそれぞれ 0.1モル/L担持した
こと以外は比較例1と同様にしてNO x 吸蔵還元触媒を調
製した。これを所定の触媒コンバータ内に配置し、実施
例1と同様にしてNOx 浄化率を測定した。結果を表1に
示す。
/L担持したこと以外は比較例1と同様にしてNO x 吸蔵
還元触媒を調製した。これを所定の触媒コンバータ内に
配置し、実施例1と同様にしてNOx 浄化率を測定した。
結果を表1に示す。(評価)
耐久試験後のNOx 浄化性能が大幅に向上していることが
わかり、耐久性にも優れている。これは高温型NOx 吸蔵
還元触媒を排ガス流の上流側に配置し、低温型NOx 吸蔵
還元触媒をその下流側に配置したことに起因しているこ
とが明らかである。また表には示していないが、HC及び
COの浄化率も高い値を示していた。
NOx 吸蔵還元触媒と低温型NOx 吸蔵還元触媒とを一つの
触媒コンバータ内に間隔を隔てて配置したが、図2に示
すように間隔がなく両触媒が接した構造としてもよい。
また図3に示すように、高温型NOx 吸蔵還元触媒と低温
型NOx 吸蔵還元触媒とをそれぞれ触媒コンバータ内に配
置して、その二つの触媒コンバータを直列に連結するこ
ともできる。
ば、低温域から高温域まで安定して高いNOx 吸蔵能を確
保できるため、10−15モード走行時におけるNOx 浄化率
が格段に向上する。また硫黄被毒が抑制されるため耐久
性に優れ、長期間安定した浄化性能が得られる。
す説明断面図である。
を示す説明断面図である。
を示す説明断面図である。
還元触媒 3:低温型NO x 吸蔵還元触媒
Claims (3)
- 【請求項1】 多孔質担体に貴金属とNOx 吸蔵材とを担
持してなり高温域でNOx を吸蔵還元する高温型NOx 吸蔵
還元触媒と、 多孔質担体に貴金属とNOx 吸蔵材とを担持してなり低温
域でNOx を吸蔵還元する低温型NOx 吸蔵還元触媒と、を
排ガス流中に配置してなることを特徴とする排ガス浄化
装置。 - 【請求項2】 前記高温型NOx 吸蔵還元触媒を排ガス流
の上流側に配置し、前記低温型NOx 吸蔵還元触媒を該高
温型NOx 吸蔵還元触媒の下流側に配置してなることを特
徴とする請求項1に記載の排ガス浄化装置。 - 【請求項3】 前記高温型NOx 吸蔵還元触媒の前記NOx
吸蔵材はアルカリ金属であり、前記低温型NOx 吸蔵還元
触媒の前記NOx 吸蔵材はアルカリ土類金属及びランタン
から選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする請
求項1又は請求項2に記載の排ガス浄化装置。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP35129198A JP3821343B2 (ja) | 1998-12-10 | 1998-12-10 | 排ガス浄化装置 |
Applications Claiming Priority (1)
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JP35129198A JP3821343B2 (ja) | 1998-12-10 | 1998-12-10 | 排ガス浄化装置 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
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JP2000167356A true JP2000167356A (ja) | 2000-06-20 |
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ID=18416319
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Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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