JP2000164254A - ゲル状電解質及びゲル状電解質電池 - Google Patents
ゲル状電解質及びゲル状電解質電池Info
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- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】 電池のサイクル特性、高温保存特性を向上さ
せる。 【解決手段】 正極合剤層３と、負極合剤層５と、ゲル
状電解質層６とを備えてなり、ゲル状電解質層６には、
リチウム塩を含有する可塑剤と可塑剤を分散するマトリ
クス高分子と繊維状不溶物とが含有される。繊維状不溶
物は、ゲル状電解質中に０．１重量％以上５０重量％以
下含有され、繊維長と繊維径との比が１０以上３０００
以下であるとともに、繊維長が１０μｍ以上１ｃｍ以
下、繊維径が０．０５μｍ以上５０μｍ以下であること
を特徴とする。
せる。 【解決手段】 正極合剤層３と、負極合剤層５と、ゲル
状電解質層６とを備えてなり、ゲル状電解質層６には、
リチウム塩を含有する可塑剤と可塑剤を分散するマトリ
クス高分子と繊維状不溶物とが含有される。繊維状不溶
物は、ゲル状電解質中に０．１重量％以上５０重量％以
下含有され、繊維長と繊維径との比が１０以上３０００
以下であるとともに、繊維長が１０μｍ以上１ｃｍ以
下、繊維径が０．０５μｍ以上５０μｍ以下であること
を特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、繊維状不溶物を含
有するゲル状電解質及びこのゲル状電解質を用いたゲル
状電解質電池に関する。
有するゲル状電解質及びこのゲル状電解質を用いたゲル
状電解質電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、カメラ一体型のビデオテープレコ
ーダ（ＶＴＲ）、携帯電話、携帯用コンピュータ等のポ
ータブル電子機器が普及しはじめるとともに、その小型
軽量化が図られている。
ーダ（ＶＴＲ）、携帯電話、携帯用コンピュータ等のポ
ータブル電子機器が普及しはじめるとともに、その小型
軽量化が図られている。
【０００３】これらポータブル電子機器の電源となる電
池、特に二次電池、そのなかでもリチウムイオン電池に
ついて、薄型の電池や折り曲げ可能な電池等の形状自在
な電池の研究開発が活発に進められている。このような
電池に用いられる電解質として、電解液を固体化した固
体電解質の研究が盛んに行われており、特に高分子化合
物を含有した固体電解質（以下、ゲル状電解質と称す
る。）が注目を浴びている。
池、特に二次電池、そのなかでもリチウムイオン電池に
ついて、薄型の電池や折り曲げ可能な電池等の形状自在
な電池の研究開発が活発に進められている。このような
電池に用いられる電解質として、電解液を固体化した固
体電解質の研究が盛んに行われており、特に高分子化合
物を含有した固体電解質（以下、ゲル状電解質と称す
る。）が注目を浴びている。
【０００４】ゲル状電解質に用いられる可塑剤として、
従来、炭酸プロピレン（ＰＣ）やγ−ブチロラクトン等
の炭酸エステル系非水溶媒にＬｉＰＦ6のようなリチウ
ム塩を溶解させた電解液を用いると、比較的導電率の高
いゲル状電解質を得ることができるため、より早い実用
化が期待されている。
従来、炭酸プロピレン（ＰＣ）やγ−ブチロラクトン等
の炭酸エステル系非水溶媒にＬｉＰＦ6のようなリチウ
ム塩を溶解させた電解液を用いると、比較的導電率の高
いゲル状電解質を得ることができるため、より早い実用
化が期待されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ＰＣ、
γ−ブチロラクトン等の非水溶媒は、ゲル状電解質のイ
オン導電率を向上させる反面、その含有率によってはゲ
ル状電解質の機械的強度を低下させ、それがリチウムイ
オン電池のサイクル特性、高温保存性を著しく悪化させ
るだけでなく、同時に放電容量等の電池の諸特性に悪影
響を及ぼすという問題が生じる。
γ−ブチロラクトン等の非水溶媒は、ゲル状電解質のイ
オン導電率を向上させる反面、その含有率によってはゲ
ル状電解質の機械的強度を低下させ、それがリチウムイ
オン電池のサイクル特性、高温保存性を著しく悪化させ
るだけでなく、同時に放電容量等の電池の諸特性に悪影
響を及ぼすという問題が生じる。
【０００６】また、ＰＣ、γ−ブチロラクトン等の非水
溶媒を可塑剤として使用しないゲル状電解質において
も、可塑剤と同様にゲル状電解質に含有されるマトリク
ス高分子のガラス転移点や分子量が低いと上述したよう
な問題が生じる。
溶媒を可塑剤として使用しないゲル状電解質において
も、可塑剤と同様にゲル状電解質に含有されるマトリク
ス高分子のガラス転移点や分子量が低いと上述したよう
な問題が生じる。
【０００７】そこで、本発明は、上述したような従来の
実情に鑑みて提案されたものであり、リチウムイオン電
池のサイクル特性、高温保存特性を向上させるゲル状電
解質及びこのゲル状電解質を用いたゲル状電解質電池を
提供することを目的とするものである。
実情に鑑みて提案されたものであり、リチウムイオン電
池のサイクル特性、高温保存特性を向上させるゲル状電
解質及びこのゲル状電解質を用いたゲル状電解質電池を
提供することを目的とするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上述した目的を達成する
本発明に係るゲル状電解質は、リチウム塩を含有する可
塑剤と、可塑剤を分散するマトリクス高分子と、繊維状
不溶物とを含有して構成されることを特徴とする。
本発明に係るゲル状電解質は、リチウム塩を含有する可
塑剤と、可塑剤を分散するマトリクス高分子と、繊維状
不溶物とを含有して構成されることを特徴とする。
【０００９】また、本発明に係るゲル状電解質電池は、
正極合剤層と、負極合剤層と、ゲル状電解質層とを備
え、ゲル状電解質層がリチウム塩を含有する可塑剤と、
可塑剤を分散するマトリクス高分子と、繊維状不溶物と
を含有することを特徴とする。
正極合剤層と、負極合剤層と、ゲル状電解質層とを備
え、ゲル状電解質層がリチウム塩を含有する可塑剤と、
可塑剤を分散するマトリクス高分子と、繊維状不溶物と
を含有することを特徴とする。
【００１０】本発明に係るゲル状電解質及びゲル状電解
質電池によれば、ゲル状電解質層を構成するゲル状電解
質に繊維状不溶物が含有されることにより、ゲル状電解
質及びこのゲル状電解質により構成されるゲル状電解質
層の機械的強度が向上し、またゲル状電解質電池のサイ
クル特性、高温保存特性が向上する。
質電池によれば、ゲル状電解質層を構成するゲル状電解
質に繊維状不溶物が含有されることにより、ゲル状電解
質及びこのゲル状電解質により構成されるゲル状電解質
層の機械的強度が向上し、またゲル状電解質電池のサイ
クル特性、高温保存特性が向上する。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明に係るゲル状電解質
及びゲル状電解質電池の具体的な実施の形態について詳
細に説明する。
及びゲル状電解質電池の具体的な実施の形態について詳
細に説明する。
【００１２】ゲル状電解質は、繊維状不溶物と、リチウ
ム塩を含有する可塑剤と、１０重量％以上５０重量％以
下のマトリクス高分子とが含有されて構成される。ゲル
状電解質に含有される不溶物が上述したような繊維状不
溶物の場合には、球形状の不溶物に比して低濃度でゲル
状電解質の機械的強度を確保できる。
ム塩を含有する可塑剤と、１０重量％以上５０重量％以
下のマトリクス高分子とが含有されて構成される。ゲル
状電解質に含有される不溶物が上述したような繊維状不
溶物の場合には、球形状の不溶物に比して低濃度でゲル
状電解質の機械的強度を確保できる。
【００１３】ここで、繊維状不溶物とは、ゲル状電解質
を作製する際に使用する電解液に浸して、１００℃の条
件下で２４時間後に電解液中で不溶または膨潤するもの
であって、繊維長と繊維径の比が１０以上のものをい
う。
を作製する際に使用する電解液に浸して、１００℃の条
件下で２４時間後に電解液中で不溶または膨潤するもの
であって、繊維長と繊維径の比が１０以上のものをい
う。
【００１４】繊維状不溶物は、ゲル状電解質の一成分と
して用いられ、その含有率としては、ゲル状電解質の
０．１重量％以上５０重量％以下が望ましい。繊維状不
溶物は、ゲル状電解質中に含有される量が少なければイ
オン導電率が高いが機械的強度を確保できない。また、
逆にゲル状電解質中に含有される量が多いと強い機械的
強度を確保できるが、イオン導電率が低くなる。繊維状
不溶物は、ゲル状電解質中の含有量を０．１重量％以上
５０重量％以下とすることでイオン導電率と機械的強度
とを両立することができる。
して用いられ、その含有率としては、ゲル状電解質の
０．１重量％以上５０重量％以下が望ましい。繊維状不
溶物は、ゲル状電解質中に含有される量が少なければイ
オン導電率が高いが機械的強度を確保できない。また、
逆にゲル状電解質中に含有される量が多いと強い機械的
強度を確保できるが、イオン導電率が低くなる。繊維状
不溶物は、ゲル状電解質中の含有量を０．１重量％以上
５０重量％以下とすることでイオン導電率と機械的強度
とを両立することができる。
【００１５】繊維状不溶物には、繊維長と繊維径の比が
１０以上３０００以下のものが用いられることが望まし
い。また、繊維状不溶物は、上述した繊維長と繊維径の
比の範囲内において、繊維長１０μｍ〜１ｃｍ、繊維径
０．０５μｍ〜５０μｍのものが好ましい。
１０以上３０００以下のものが用いられることが望まし
い。また、繊維状不溶物は、上述した繊維長と繊維径の
比の範囲内において、繊維長１０μｍ〜１ｃｍ、繊維径
０．０５μｍ〜５０μｍのものが好ましい。
【００１６】特に、繊維状不溶物には、Ａｌ2Ｏ3、Ｓｉ
Ｏ2、ＺｒＯ、ＢａＯ、ＩＴＯ等の無機酸化物、Ｔｉ
Ｎ、ＷＣ、Ｂ4Ｃ、ＳｉＣ等の無機物、ポリエチレン、
ポリプロピレン等の炭化水素系高分子、ポリエチレンア
クリル酸共重合体等のアクリル系高分子、ポリエチレン
テレフタレート、ポリエチレンナフタレート等の芳香族
エステル系高分子、ナイロン類のポリアミド、ポリｐフ
ェニレンテレフタラミド等の芳香族ポリアミド、セルロ
ース類、ポリエチレンオキサイドやアクリル高分子の架
橋体等の分散性のよい短繊維状のものが用いられること
が好ましい。
Ｏ2、ＺｒＯ、ＢａＯ、ＩＴＯ等の無機酸化物、Ｔｉ
Ｎ、ＷＣ、Ｂ4Ｃ、ＳｉＣ等の無機物、ポリエチレン、
ポリプロピレン等の炭化水素系高分子、ポリエチレンア
クリル酸共重合体等のアクリル系高分子、ポリエチレン
テレフタレート、ポリエチレンナフタレート等の芳香族
エステル系高分子、ナイロン類のポリアミド、ポリｐフ
ェニレンテレフタラミド等の芳香族ポリアミド、セルロ
ース類、ポリエチレンオキサイドやアクリル高分子の架
橋体等の分散性のよい短繊維状のものが用いられること
が好ましい。
【００１７】可塑剤に含有されるリチウム塩としては、
通常の電池電解質に用いられる公知のリチウム塩を使用
することができる。例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、Ｌ
ｉＡｓＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（Ｓ
Ｏ2ＣＦ3）2、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、ＬｉＡｌＣ
ｌ4、ＬｉＳｉＦ6等が望ましく、特にＬｉＰＦ6、Ｌｉ
ＢＦ4が酸化安定性の点から望ましい。
通常の電池電解質に用いられる公知のリチウム塩を使用
することができる。例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、Ｌ
ｉＡｓＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（Ｓ
Ｏ2ＣＦ3）2、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、ＬｉＡｌＣ
ｌ4、ＬｉＳｉＦ6等が望ましく、特にＬｉＰＦ6、Ｌｉ
ＢＦ4が酸化安定性の点から望ましい。
【００１８】可塑剤は、上述したようなＬｉＰＦ6等の
リチウム塩の濃度が０．１ｍｏｌ／ｌ〜３．０ｍｏｌ／
ｌの範囲の濃度が好ましいが、さらに好ましくは０．５
ｍｏｌ／ｌ以上２．０ｍｏｌ／ｌ以下の範囲の濃度であ
る。
リチウム塩の濃度が０．１ｍｏｌ／ｌ〜３．０ｍｏｌ／
ｌの範囲の濃度が好ましいが、さらに好ましくは０．５
ｍｏｌ／ｌ以上２．０ｍｏｌ／ｌ以下の範囲の濃度であ
る。
【００１９】可塑剤をゲル化するマトリクス高分子とし
ては、ゲル状電解質を調整するにあたり、ゲル状電解質
を構成するのに使用されている種々の高分子が利用でき
る。例えばビニリデンフルオロライドやビニリデンフル
オロライド−ヘキサフルオロプロピレン共重合体等のフ
ッ素高分子、エチレンオキサイドや同架橋体等のエーテ
ル高分子、またはアクリロニトリル等を使用できる。特
に酸化還元安定性から、ビニリデンフルオロライドやビ
ニリデンフルオロライド−ヘキサフルオロプロピレン共
重合体等のフッ素高分子を用いることが好ましい。
ては、ゲル状電解質を調整するにあたり、ゲル状電解質
を構成するのに使用されている種々の高分子が利用でき
る。例えばビニリデンフルオロライドやビニリデンフル
オロライド−ヘキサフルオロプロピレン共重合体等のフ
ッ素高分子、エチレンオキサイドや同架橋体等のエーテ
ル高分子、またはアクリロニトリル等を使用できる。特
に酸化還元安定性から、ビニリデンフルオロライドやビ
ニリデンフルオロライド−ヘキサフルオロプロピレン共
重合体等のフッ素高分子を用いることが好ましい。
【００２０】次に、上述したようなゲル状電解質によっ
てゲル状電解質層が構成されるゲル状電解質電池１につ
いて説明する。
てゲル状電解質層が構成されるゲル状電解質電池１につ
いて説明する。
【００２１】ゲル状電解質電池１は、図１に示すよう
に、正極集電体２上に形成された正極合剤層３と、負極
集電体４上に形成された負極合剤層５と、正極合剤層３
と負極合剤層５との間に形成されるゲル状電解質層６と
により構成される。
に、正極集電体２上に形成された正極合剤層３と、負極
集電体４上に形成された負極合剤層５と、正極合剤層３
と負極合剤層５との間に形成されるゲル状電解質層６と
により構成される。
【００２２】正極合剤層３は、目的とする電池の種類に
応じて金属酸化物、金属硫化物または特定の高分子が正
極活物質として用いられて構成される。例えば、リチウ
ムイオン電池を構成する場合、正極活物質としては、Ｔ
ｉＳ2、ＭｏＳ2、ＮｂＳｅ2、V2Ｏ5等のリチウムを含有
しない金属硫化物、或いは酸化物やＬｉxＭＯ2（式中Ｍ
は、一種以上の遷移金属であり、ｘは電池の充放電状態
によって異なるが、通常０．０５以上１．１０以下であ
る。）を主体とするリチウム複合酸化物等を使用するこ
とができる。正極合剤層３において、上述したリチウム
複合酸化物を構成する遷移金属Ｍとしては、Ｃｏ、Ｎ
ｉ、Ｍｎ等が好ましい。このようなリチウム複合酸化物
の具体例としては、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＮ
ｉyＣｏｌ−yＯ2（式中ｙは、０＜ｙ１＜である。）、
ＬｉＭｎ2Ｏ4等を挙げることができる。これらリチウム
複合酸化物は、高電圧を発生でき、エネルギー密度的に
優れた正極活物質となる。
応じて金属酸化物、金属硫化物または特定の高分子が正
極活物質として用いられて構成される。例えば、リチウ
ムイオン電池を構成する場合、正極活物質としては、Ｔ
ｉＳ2、ＭｏＳ2、ＮｂＳｅ2、V2Ｏ5等のリチウムを含有
しない金属硫化物、或いは酸化物やＬｉxＭＯ2（式中Ｍ
は、一種以上の遷移金属であり、ｘは電池の充放電状態
によって異なるが、通常０．０５以上１．１０以下であ
る。）を主体とするリチウム複合酸化物等を使用するこ
とができる。正極合剤層３において、上述したリチウム
複合酸化物を構成する遷移金属Ｍとしては、Ｃｏ、Ｎ
ｉ、Ｍｎ等が好ましい。このようなリチウム複合酸化物
の具体例としては、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＮ
ｉyＣｏｌ−yＯ2（式中ｙは、０＜ｙ１＜である。）、
ＬｉＭｎ2Ｏ4等を挙げることができる。これらリチウム
複合酸化物は、高電圧を発生でき、エネルギー密度的に
優れた正極活物質となる。
【００２３】正極合剤層３には、上述した正極活物質を
単体で又は二種以上混合して使用してもよい。また、上
述したような正極活物質を使用して正極合剤層３を形成
するに際して、公知の導電剤や結着剤等を添加すること
ができる。
単体で又は二種以上混合して使用してもよい。また、上
述したような正極活物質を使用して正極合剤層３を形成
するに際して、公知の導電剤や結着剤等を添加すること
ができる。
【００２４】負極合剤層５は、リチウムをドープ、脱ド
ープが可能な材料を使用して構成される。このような負
極合剤層５の構成材料としては、例えば難黒鉛化炭素系
材料や黒鉛系材料等の炭素材料を使用することができ
る。より具体的には、熱分解炭素類、ピッチコークス、
ニートルコークス、石油コークス等のコークス類、黒鉛
類、ガラス状炭素類、フェノール樹脂、フラン樹脂等を
適当な温度で焼成し炭素化した有機高分子化合物焼成
体、炭素繊維、活性炭等を使用することができる。この
ほか、負極合剤層５は、リチウムをドープ、脱ドープが
可能な材料として、ポリアセチレン、ポリピロール等の
高分子やＳｎＯ2等の酸化物を使用することもできる。
ープが可能な材料を使用して構成される。このような負
極合剤層５の構成材料としては、例えば難黒鉛化炭素系
材料や黒鉛系材料等の炭素材料を使用することができ
る。より具体的には、熱分解炭素類、ピッチコークス、
ニートルコークス、石油コークス等のコークス類、黒鉛
類、ガラス状炭素類、フェノール樹脂、フラン樹脂等を
適当な温度で焼成し炭素化した有機高分子化合物焼成
体、炭素繊維、活性炭等を使用することができる。この
ほか、負極合剤層５は、リチウムをドープ、脱ドープが
可能な材料として、ポリアセチレン、ポリピロール等の
高分子やＳｎＯ2等の酸化物を使用することもできる。
【００２５】また、上述した材料を用いて負極合剤層５
を形成するに際しては、公知の結着剤等を添加すること
ができる。
を形成するに際しては、公知の結着剤等を添加すること
ができる。
【００２６】ゲル状電解質層６は、上述した組成のゲル
状電解質が正極合剤層３と負極合剤層５とに塗布され、
このゲル状電解質が塗布された面があわされて圧着され
ることにより形成される。
状電解質が正極合剤層３と負極合剤層５とに塗布され、
このゲル状電解質が塗布された面があわされて圧着され
ることにより形成される。
【００２７】上述した構成を有するゲル状電解質電池
は、電池形状については特に限定されず、円筒型、角
形、コイン型、ボタン型等種々の形状の電池に適用可能
であり、またその大きさ等についても大型、小型、薄型
等に適用可能である。
は、電池形状については特に限定されず、円筒型、角
形、コイン型、ボタン型等種々の形状の電池に適用可能
であり、またその大きさ等についても大型、小型、薄型
等に適用可能である。
【００２８】
【実施例】本発明に係るゲル状電解質電池について、以
下に示す実施例及び比較例に基づいて具体的に説明す
る。まず、実施例１〜実施例５０及び比較例１〜比較例
１４のゲル状電解質電池を以下のようにして作製した。
下に示す実施例及び比較例に基づいて具体的に説明す
る。まず、実施例１〜実施例５０及び比較例１〜比較例
１４のゲル状電解質電池を以下のようにして作製した。
【００２９】実施例１ まず、正極を以下のように作製した。
【００３０】正極活物質であるＬｉＣｏＯ2を得るため
に、炭酸リチウムと炭酸コバルトを０．５ｍｏｌ対１ｍ
ｏｌの比率で混合し、空気中９００℃で５時間焼成し
た。次に、上述したようにして得られたＬｉＣｏＯ2を
８５重量部、導電剤として黒鉛を１０重量部、結着剤と
してビニリデンフルオロライドを３重量部混合して正極
合剤を調整し、さらにこれをＮ-メチル-2-ピロリドンに
分散させ、スラリー状とした。そして、スラリー状の正
極合剤を正極集電体である厚さ２０μｍの帯状アルミニ
ウム箔の片面に均一に塗布し乾燥させ、ロールプレス機
で圧縮成形して正極合剤層を形成することにより、正極
合剤層と正極集電体とで構成される正極を作製した。
に、炭酸リチウムと炭酸コバルトを０．５ｍｏｌ対１ｍ
ｏｌの比率で混合し、空気中９００℃で５時間焼成し
た。次に、上述したようにして得られたＬｉＣｏＯ2を
８５重量部、導電剤として黒鉛を１０重量部、結着剤と
してビニリデンフルオロライドを３重量部混合して正極
合剤を調整し、さらにこれをＮ-メチル-2-ピロリドンに
分散させ、スラリー状とした。そして、スラリー状の正
極合剤を正極集電体である厚さ２０μｍの帯状アルミニ
ウム箔の片面に均一に塗布し乾燥させ、ロールプレス機
で圧縮成形して正極合剤層を形成することにより、正極
合剤層と正極集電体とで構成される正極を作製した。
【００３１】次に、負極を以下のように作製した。
【００３２】粉砕したコークス粉末を９０重量物、結着
剤としてビニリデンフルオロライドを１０重量部混合し
て負極合剤を調整し、さらにこれをＮ-メチル-2-ピロリ
ドンに分散させ、スラリー状とした。そして、スラリー
状の負極合剤を負極集電体である厚さ１０μｍの帯状銅
箔の片面に均一に塗布し乾燥させ、ロールプレス機で圧
縮成形して負極合剤層を形成することにより、負極合剤
層と負極集電体とで構成される負極を作製した。
剤としてビニリデンフルオロライドを１０重量部混合し
て負極合剤を調整し、さらにこれをＮ-メチル-2-ピロリ
ドンに分散させ、スラリー状とした。そして、スラリー
状の負極合剤を負極集電体である厚さ１０μｍの帯状銅
箔の片面に均一に塗布し乾燥させ、ロールプレス機で圧
縮成形して負極合剤層を形成することにより、負極合剤
層と負極集電体とで構成される負極を作製した。
【００３３】そして、ゲル状電解質を以下のようにして
得た。
得た。
【００３４】まず、ＬｉＰＦ6１５重量部を含有する可
塑剤（可塑剤組成は、ＥＣとＰＣとの重量比が２：１の
もの。）３０ｇに、ビニリデンフルオロライド−ヘキサ
フルオロプロピレン共重合体を１０ｇ、Ａｌ2Ｏ3短繊維
（繊維径が０．１μｍ、繊維長が１００μｍのもの。）
を０．０４ｇ（含有率０．０９９９％）、そして炭酸ジ
メチルを６０ｇを混合溶解させてゲル状電解質溶液を調
整した。そして、このゲル状電解質溶液を各集電体上に
塗布されて形成された正極合剤層及び負極合剤層上に均
一に塗布し、常温で８時間放置して、炭酸ジメチルを気
化、除去することによりゲル状電解質を得た。
塑剤（可塑剤組成は、ＥＣとＰＣとの重量比が２：１の
もの。）３０ｇに、ビニリデンフルオロライド−ヘキサ
フルオロプロピレン共重合体を１０ｇ、Ａｌ2Ｏ3短繊維
（繊維径が０．１μｍ、繊維長が１００μｍのもの。）
を０．０４ｇ（含有率０．０９９９％）、そして炭酸ジ
メチルを６０ｇを混合溶解させてゲル状電解質溶液を調
整した。そして、このゲル状電解質溶液を各集電体上に
塗布されて形成された正極合剤層及び負極合剤層上に均
一に塗布し、常温で８時間放置して、炭酸ジメチルを気
化、除去することによりゲル状電解質を得た。
【００３５】その後、正極及び負極のゲル状電解質が塗
布された片面をあわせて圧着することによりゲル状電解
質層を形成し、面積２．５ｃｍ×４．０ｃｍ、厚さ０．
３ｍｍの平板型状のゲル状電解質電池を作製した。
布された片面をあわせて圧着することによりゲル状電解
質層を形成し、面積２．５ｃｍ×４．０ｃｍ、厚さ０．
３ｍｍの平板型状のゲル状電解質電池を作製した。
【００３６】実施例２〜実施例１３ ゲル状電解質中に含有されるＡｌ2Ｏ3短繊維の含有量、
含有率、繊維長及び繊維径を表１に示す値とした以外
は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製し
た。
含有率、繊維長及び繊維径を表１に示す値とした以外
は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製し
た。
【００３７】実施例１４〜実施例２１ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にＳｉＯ2を
用いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維
径を表１に示す値とした以外は、実施例１と同様にして
ゲル状電解質電池を作製した。
用いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維
径を表１に示す値とした以外は、実施例１と同様にして
ゲル状電解質電池を作製した。
【００３８】実施例２２〜実施例２５ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にＳｉＣを用
いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維径
を表１に示す値とした以外は、実施例１と同様にしてゲ
ル状電解質電池を作製した。
いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維径
を表１に示す値とした以外は、実施例１と同様にしてゲ
ル状電解質電池を作製した。
【００３９】比較例１ 繊維状不溶物が含有されていないゲル状電解質を用いる
以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製
した。
以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製
した。
【００４０】比較例２ ゲル状電解質中に含有されるＡｌ2Ｏ3短繊維の含有量、
含有率、繊維長及び繊維径を表１に示す値とした以外
は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製し
た。
含有率、繊維長及び繊維径を表１に示す値とした以外
は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製し
た。
【００４１】比較例３〜比較例６ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にＳｉＯ2を
用いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維
径を表１に示す値とした以外は、実施例１と同様にして
ゲル状電解質電池を作製した。
用いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維
径を表１に示す値とした以外は、実施例１と同様にして
ゲル状電解質電池を作製した。
【００４２】
【表１】
【００４３】実施例２６〜実施例３８ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にポリｐフェ
ニレンテレフタラミド（ＰＰＴＡ）を用いるとともに、
その含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値
とした以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池
を作製した。
ニレンテレフタラミド（ＰＰＴＡ）を用いるとともに、
その含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値
とした以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池
を作製した。
【００４４】実施例３９〜実施例４６ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にポリエチレ
ン（ＰＥ）を用いるとともに、その含有量、含有率、繊
維長及び繊維径を表２に示す値とした以外は、実施例１
と同様にしてゲル状電解質電池を作製した。
ン（ＰＥ）を用いるとともに、その含有量、含有率、繊
維長及び繊維径を表２に示す値とした以外は、実施例１
と同様にしてゲル状電解質電池を作製した。
【００４５】実施例４７〜実施例４８ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にトルイジン
トリイソシアネートでポリエチレンオキサイド（ＰＥ
Ｏ）を三次元架橋したもの（ｎ−ＰＥＯ）を用いるとと
もに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に
示す値とした以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解
質電池を作製した。
トリイソシアネートでポリエチレンオキサイド（ＰＥ
Ｏ）を三次元架橋したもの（ｎ−ＰＥＯ）を用いるとと
もに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に
示す値とした以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解
質電池を作製した。
【００４６】実施例４９〜実施例５０ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にポリエチレ
ングリコールジアクリレートでポリメタクリル酸メチル
（ＰＭＭＡ）を三次元架橋したもの（ｎ−ＰＭＭＡ）を
用いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維
径を表２に示す値とした以外は、実施例１と同様にして
ゲル状電解質電池を作製した。
ングリコールジアクリレートでポリメタクリル酸メチル
（ＰＭＭＡ）を三次元架橋したもの（ｎ−ＰＭＭＡ）を
用いるとともに、その含有量、含有率、繊維長及び繊維
径を表２に示す値とした以外は、実施例１と同様にして
ゲル状電解質電池を作製した。
【００４７】比較例７、比較例１０〜比較例１２ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にポリエチレ
ン（ＰＥ）を用いるとともに、その含有量、含有率、繊
維長及び繊維径を表２に示す値とした以外は、実施例１
と同様にしてゲル状電解質電池を作製した。
ン（ＰＥ）を用いるとともに、その含有量、含有率、繊
維長及び繊維径を表２に示す値とした以外は、実施例１
と同様にしてゲル状電解質電池を作製した。
【００４８】比較例８〜比較例９ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にポリｐフェ
ニレンテレフタラミド（ＰＰＴＡ）を用いるとともに、
その含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値
とした以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池
を作製した。
ニレンテレフタラミド（ＰＰＴＡ）を用いるとともに、
その含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値
とした以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池
を作製した。
【００４９】比較例１３ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にポリエチレ
ンオキサイド（ＰＥＯ）をトルイジントリトリイソシア
ネートで三次元架橋せずに用いるとともに、その含有
量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値とした以
外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製し
た。
ンオキサイド（ＰＥＯ）をトルイジントリトリイソシア
ネートで三次元架橋せずに用いるとともに、その含有
量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値とした以
外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作製し
た。
【００５０】比較例１４ ゲル状電解質中に含有される繊維状不溶物にポリメタク
リル酸メチル（ＰＭＭＡ）をポリエチレングリコールジ
アクリレートで三次元架橋せずに用いるとともに、その
含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値とし
た以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作
製した。
リル酸メチル（ＰＭＭＡ）をポリエチレングリコールジ
アクリレートで三次元架橋せずに用いるとともに、その
含有量、含有率、繊維長及び繊維径を表２に示す値とし
た以外は、実施例１と同様にしてゲル状電解質電池を作
製した。
【００５１】
【表２】
【００５２】評価 上述したように作製された実施例１〜実施例５０及び比
較例１〜比較例１４の各ゲル状電解質電池について、サ
イクル特性と高温保存特性とを以下のように評価した。
較例１〜比較例１４の各ゲル状電解質電池について、サ
イクル特性と高温保存特性とを以下のように評価した。
【００５３】まず、各ゲル状電解質電池に対して、２３
℃の条件下で、３０ｍＡの定電圧定電流充電を上限４．
２ｖまで５時間行った。次に、３０ｍＡの定電流放電を
終止電圧２．５Ｖ間で行った。初期放電容量をこのよう
に決定して、さらにこの充放電条件で充放電を４００サ
イクル行い、初期放電容量を１００％としたときの４０
０サイクル目の容量維持率を決定した。
℃の条件下で、３０ｍＡの定電圧定電流充電を上限４．
２ｖまで５時間行った。次に、３０ｍＡの定電流放電を
終止電圧２．５Ｖ間で行った。初期放電容量をこのよう
に決定して、さらにこの充放電条件で充放電を４００サ
イクル行い、初期放電容量を１００％としたときの４０
０サイクル目の容量維持率を決定した。
【００５４】また、各ゲル状電解質電池に対して、上述
した充放電条件で充放電を行い、そのまま環境温度を８
０℃で２１日間保存し、初期容量を１００％としたとき
の保存後の放電容量及びその後の充放電による放電容量
の容量維持率を決定した。
した充放電条件で充放電を行い、そのまま環境温度を８
０℃で２１日間保存し、初期容量を１００％としたとき
の保存後の放電容量及びその後の充放電による放電容量
の容量維持率を決定した。
【００５５】表１及び表２から明らかなように、組成中
に繊維状不溶物が含有されているゲル状電解質によりゲ
ル状電解質層が形成された実施例１〜実施例５０のゲル
状電解質電池の方が、繊維状不溶物が含有されていない
ゲル状電解質によりゲル状電解質層が形成された比較例
１のゲル状電解質電池よりもサイクル特性及び高温保存
特性においてを良好な結果が得られた。
に繊維状不溶物が含有されているゲル状電解質によりゲ
ル状電解質層が形成された実施例１〜実施例５０のゲル
状電解質電池の方が、繊維状不溶物が含有されていない
ゲル状電解質によりゲル状電解質層が形成された比較例
１のゲル状電解質電池よりもサイクル特性及び高温保存
特性においてを良好な結果が得られた。
【００５６】また、実施例１〜実施例５０のゲル状電解
質電池においても、繊維長Ｌと繊維径ｄの比Ｌ／ｄが１
０以上３０００以下の繊維状不溶物が０．１重量％以上
５０重量％以下含有されるゲル状電解質によってゲル状
電解質層が構成されたゲル状電解質電池ではサイクル特
性において、より良好な結果が得られている。
質電池においても、繊維長Ｌと繊維径ｄの比Ｌ／ｄが１
０以上３０００以下の繊維状不溶物が０．１重量％以上
５０重量％以下含有されるゲル状電解質によってゲル状
電解質層が構成されたゲル状電解質電池ではサイクル特
性において、より良好な結果が得られている。
【００５７】さらには、実施例１〜実施例５０のゲル状
電解質電池においても、繊維長Ｌが１０μｍ以上１ｃｍ
以下であって、繊維径ｄが０．０５μｍ以上５０μｍ以
下の繊維状不溶物を含有するゲル状電解質によってゲル
状電解質層が構成されたゲル状電解質電池では、さらに
良好な高温保存特性を示している。
電解質電池においても、繊維長Ｌが１０μｍ以上１ｃｍ
以下であって、繊維径ｄが０．０５μｍ以上５０μｍ以
下の繊維状不溶物を含有するゲル状電解質によってゲル
状電解質層が構成されたゲル状電解質電池では、さらに
良好な高温保存特性を示している。
【００５８】一方、表１から明らかなように、繊維状不
溶物Ａｌ2Ｏ3の含有率が５０重量％を越える比較例２、
繊維状不溶物ＳｉＯ2の繊維径ｄが５０μｍを越える比
較例３，４、繊維状不溶物ＳｉＯ2の繊維長Ｌと繊維径
ｄとの比Ｌ／ｄが１０以下である比較例５及び繊維状不
溶物ＳｉＯ2の繊維長Ｌと繊維径ｄとの比Ｌ／ｄが３０
００以上である比較例６は、上述した実施例１〜実施例
２５に比してサイクル特性と高温保存特性とがともに劣
った値を示している。
溶物Ａｌ2Ｏ3の含有率が５０重量％を越える比較例２、
繊維状不溶物ＳｉＯ2の繊維径ｄが５０μｍを越える比
較例３，４、繊維状不溶物ＳｉＯ2の繊維長Ｌと繊維径
ｄとの比Ｌ／ｄが１０以下である比較例５及び繊維状不
溶物ＳｉＯ2の繊維長Ｌと繊維径ｄとの比Ｌ／ｄが３０
００以上である比較例６は、上述した実施例１〜実施例
２５に比してサイクル特性と高温保存特性とがともに劣
った値を示している。
【００５９】また、表２から明らかなように、繊維状不
溶物ＰＥ又はＰＰＴＡの含有率が５０重量％を越える比
較例７，８、繊維状不溶物ＰＥ又はＰＰＴＡの繊維径ｄ
が５０μｍを越える比較例９，１０、繊維状不溶物ＰＥ
の繊維長Ｌと繊維径ｄとの比Ｌ／ｄが１０以下である比
較例１１、繊維状不溶物ＰＥの繊維長Ｌと繊維径ｄとの
比Ｌ／ｄが３０００以上である比較例１２及び繊維状不
溶物ＰＥＯ又はＰＭＭＡが三次元架橋されずに用いられ
た比較例１３，１４は、上述した実施例２６〜実施例５
０に比してサイクル特性と高温保存特性とがともに劣っ
た値を示している。
溶物ＰＥ又はＰＰＴＡの含有率が５０重量％を越える比
較例７，８、繊維状不溶物ＰＥ又はＰＰＴＡの繊維径ｄ
が５０μｍを越える比較例９，１０、繊維状不溶物ＰＥ
の繊維長Ｌと繊維径ｄとの比Ｌ／ｄが１０以下である比
較例１１、繊維状不溶物ＰＥの繊維長Ｌと繊維径ｄとの
比Ｌ／ｄが３０００以上である比較例１２及び繊維状不
溶物ＰＥＯ又はＰＭＭＡが三次元架橋されずに用いられ
た比較例１３，１４は、上述した実施例２６〜実施例５
０に比してサイクル特性と高温保存特性とがともに劣っ
た値を示している。
【００６０】
【発明の効果】以上詳細に説明したように、本発明に係
るゲル状電解質及びゲル状電解質電池によれば、ゲル状
電解質に繊維状不溶物が含有されることにより、サイク
ル特性及び高温保存特性を向上させることができる。
るゲル状電解質及びゲル状電解質電池によれば、ゲル状
電解質に繊維状不溶物が含有されることにより、サイク
ル特性及び高温保存特性を向上させることができる。
【図１】ゲル状電解質電池の構成を説明する図である。
１ ゲル状電解質電池，２ 正極集電体，３ 正極合剤
層，４ 負極集電体，５ 負極合剤層，６ ゲル状電解
質
層，４ 負極集電体，５ 負極合剤層，６ ゲル状電解
質
Claims (21)
- 【請求項１】 リチウム塩を含有する可塑剤と、 上記可塑剤を分散するマトリクス高分子と、 繊維状不溶物とを含有して構成されることを特徴とする
ゲル状電解質。 - 【請求項２】 上記繊維状不溶物は、０．１重量％以上
５０重量％以下含有されていることを特徴とする請求項
１に記載のゲル状電解質。 - 【請求項３】 上記繊維状不溶物は、繊維長と繊維径と
の比が１０以上３０００以下であることを特徴とする請
求項１に記載のゲル状電解質。 - 【請求項４】 上記繊維状不溶物は、繊維長が１０μｍ
以上１ｃｍ以下であり、繊維径が０．０５μｍ以上５０
μｍ以下であることを特徴とする請求項３に記載のゲル
状電解質。 - 【請求項５】 上記繊維状不溶物は、有機高分子材料で
あることを特徴とする請求項１に記載のゲル状電解質。 - 【請求項６】 上記繊維状不溶物は、架橋構造を持った
高分子材料であることを特徴とする請求項１に記載のゲ
ル状電解質。 - 【請求項７】 上記繊維状不溶物は、電解液に浸すと膨
潤する特性を有することを特徴とする請求項１に記載の
ゲル状電解質。 - 【請求項８】 上記マトリクス高分子は、少なくとも一
種類がフッ素系高分子であることを特徴とする請求項１
に記載のゲル状電解質。 - 【請求項９】 上記フッ素系高分子は、ビニリデンフル
オロライドまたはビニリデンフルオロライド−ヘキサフ
ルオロプロピレン共重合体であることを特徴とする請求
項８に記載のゲル状電解質。 - 【請求項１０】 正極合剤層と、 負極合剤層と、 ゲル状電解質層とを備え、 上記ゲル状電解質層は、リチウム塩を含有する可塑剤
と、可塑剤を分散するマトリクス高分子と、繊維状不溶
物とを含有するゲル状電解質により形成されることを特
徴とするゲル状電解質電池。 - 【請求項１１】 上記繊維状不溶物は、上記ゲル状電解
質に０．１重量％以上５０重量％以下含有されているこ
とを特徴とする請求項１０に記載のゲル状電解質電池。 - 【請求項１２】 上記繊維状不溶物は、繊維長と繊維径
との比が１０以上３０００以下であることを特徴とする
請求項１０に記載のゲル状電解質電池。 - 【請求項１３】 上記繊維状不溶物は、繊維長が１０μ
ｍ以上１ｃｍ以下であり、繊維径が０．０５μｍ以上５
０μｍ以下であることを特徴とする請求項１２に記載の
ゲル状電解質電池。 - 【請求項１４】 上記繊維状不溶物は、有機高分子材料
であることを特徴とする請求項１０に記載のゲル状電解
質電池。 - 【請求項１５】 上記繊維状不溶物は、架橋構造を持っ
た高分子材料であることを特徴とする請求項１０に記載
のゲル状電解質電池。 - 【請求項１６】 上記繊維状不溶物は、電解液に浸すと
膨潤する特性を有することを特徴とする請求項１０に記
載のゲル状電解質電池。 - 【請求項１７】 上記マトリクス高分子は、少なくとも
一種類がフッ素系高分子であることを特徴とする請求項
１０に記載のゲル状電解質電池。 - 【請求項１８】 上記フッ素系高分子は、ビニリデンフ
ルオロライドまたはビニリデンフルオロライド−ヘキサ
フルオロプロピレン共重合体であることを特徴とする請
求項１７に記載のゲル状電解質電池。 - 【請求項１９】 上記負極は、リチウムをドープ、脱ド
ープできる材料を含有することを特徴とする請求項１０
記載のゲル状電解質電池。 - 【請求項２０】 上記リチウムをドープ、脱ドープでき
る材料は、炭素材料であることを特徴とする請求項１９
記載のゲル状電解質電池。 - 【請求項２１】 上記正極は、リチウムと遷移金属との
複合酸化物を主成分として含有することを特徴とする請
求項１０記載のゲル状電解質電池。
Priority Applications (7)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33602798A JP4081895B2 (ja) | 1998-11-26 | 1998-11-26 | リチウムイオン二次電池用のゲル状電解質及びゲル状電解質リチウムイオン二次電池 |
| TW088120080A TW432732B (en) | 1998-11-26 | 1999-11-17 | Gel electrolyte and gel-electrolyte battery |
| DE69923149T DE69923149T2 (de) | 1998-11-26 | 1999-11-22 | Gelelektrolyt und Gelelektrolytbatterie |
| EP99123304A EP1005099B1 (en) | 1998-11-26 | 1999-11-22 | Gel electrolyte and gel-electrolyte battery |
| US09/447,300 US6395428B1 (en) | 1998-11-26 | 1999-11-23 | Gel electrolyte and gel-electrolyte battery |
| KR1019990052582A KR100627214B1 (ko) | 1998-11-26 | 1999-11-25 | 겔상 전해질 및 겔상 전해질 전지 |
| CNB991243838A CN1157818C (zh) | 1998-11-26 | 1999-11-26 | 凝胶电解质和凝胶电解质电池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33602798A JP4081895B2 (ja) | 1998-11-26 | 1998-11-26 | リチウムイオン二次電池用のゲル状電解質及びゲル状電解質リチウムイオン二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000164254A true JP2000164254A (ja) | 2000-06-16 |
| JP4081895B2 JP4081895B2 (ja) | 2008-04-30 |
Family
ID=18294952
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33602798A Expired - Lifetime JP4081895B2 (ja) | 1998-11-26 | 1998-11-26 | リチウムイオン二次電池用のゲル状電解質及びゲル状電解質リチウムイオン二次電池 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6395428B1 (ja) |
| EP (1) | EP1005099B1 (ja) |
| JP (1) | JP4081895B2 (ja) |
| KR (1) | KR100627214B1 (ja) |
| CN (1) | CN1157818C (ja) |
| DE (1) | DE69923149T2 (ja) |
| TW (1) | TW432732B (ja) |
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| KR20160143653A (ko) * | 2014-04-15 | 2016-12-14 | 바이에리셰 모토렌 베르케 악티엔게젤샤프트 | 리튬전지, 리튬전지를 포함하는 배터리, 및 상기 배터리를 포함하는 자동차, 모바일 기기 또는 정치형 저장소자 |
| US9698444B2 (en) | 2009-02-23 | 2017-07-04 | Sony Corporation | Nonaqueous electrolyte composition, nonaqueous electrolyte secondary battery, and method for manufacturing nonaqueous electrolyte secondary battery |
| WO2018221669A1 (ja) | 2017-06-01 | 2018-12-06 | 日立化成株式会社 | 電解質組成物及び二次電池 |
| WO2018221670A1 (ja) | 2017-06-01 | 2018-12-06 | 日立化成株式会社 | 電解質組成物、二次電池、及び電解質シートの製造方法 |
| WO2020017439A1 (ja) * | 2018-07-19 | 2020-01-23 | 日立化成株式会社 | 電解質シートの製造方法及び二次電池の製造方法 |
| US11296356B2 (en) | 2017-04-21 | 2022-04-05 | Showa Denko Materials Co., Ltd. | Polymer electrolyte composition including polymer having a structural unit represented by formula (1), electrolyte salt, and molten salt, and polymer secondary battery including the same |
| US11462767B2 (en) | 2017-04-21 | 2022-10-04 | Showa Denko Materials Co., Ltd. | Electrochemical device electrode. method for producing electrochemical device electrode and electrochemical device |
| US11777137B2 (en) | 2017-04-21 | 2023-10-03 | Lg Energy Solution, Ltd. | Member for electrochemical devices, and electrochemical device |
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