JP2000108245A - セラミック積層材料 - Google Patents
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Abstract
セラミック積層材料を提供すること。 【解決手段】 ペロブスカイト型材料の少なくとも一つ
の高密度の層と高密度の非ペロブスカイト型材料の少な
くとも一つの層及び/または高密度の超構造ペロブスカ
イト型材料の少なくとも一つの層とを含む、セラミック
積層材料。
Description
は電子伝導性セラミック製品の製造に使用されるセラミ
ック積層材料または傾斜組成を持つセラミックに関す
る。
離膜におけるペロブスカイト型セラミック材料は、以下
の一般式 Ax A'x'A"x"B y B'y'B"y"O3-Delta 「式中、x+x’+x”は1であり、y+y’+y”は
1であり、そして“Delta ”は、この組成の電荷を中性
にする数である」を有する。
公知である。
非ペロブスカイト型材料からなる高密度のセラミック膜
が、米国特許第5,580,497 号から公知である。
ラミック材料の高い酸素イオン伝導性が科学文献に報告
されている。
料は、構造的な安定性が低く、また低い酸素分圧下に高
い熱膨張を示すことが観察されており、このために、こ
の材料を酸素の分離に使用することが制限される。実地
では、高い酸素伝導性と高い安定性との間である程度の
妥協を受け入れざるを得ない。これに関しては、例えば
以下の文献を参照されたい。
Singhal 編集の固体酸化物燃料電池の第四回国際シンポ
ジウムの議事録中のP.V. Hendriksen, J.D.Carter 及び
M.Mogensenらによる“Dimensional Instability of Dop
ed Lanthanum Chromites inan Oxygen Pressure Gradie
nt ”, The Electrochemical Society会報誌 Vol.95-
1, (1995) 934;P.H.Larsen, P.V.Hendriksen及びM.Moge
nsenらによる“Dimensional Instability and effect c
hemistry of doped Lanthanum chromites ”, Journal
of Thermal Analysis, Vol.49, (1997), 1263;及び“Hi
gh Temperature Electrochemistry: Ceramics and Meta
ls”中のP.V.Hendriksen及びO.Joergensenらによる“La
ttice Expansion induced strains in solid oxide fue
l cell stacks and their significance for stack int
egrity”,材料科学の第17回Risoe 国際シンポジウムの
議事録 (1996), 263。
応じて、本発明は、ペロブスカイト型材料の少なくとも
一つの高密度の層と高密度の非ペロブスカイト型材料の
少なくと一つの層及び/または高密度の超構造ペロブス
カイト型材料の少なくとも一つの層とを含む高密度のセ
ラミック積層材料を提供するものである。
料は、以下の化学式: A x A'x'A"x"B y B'y'B"y"O3-Delta (式中、x+x'+x" ≦1及び/またはy+y'+y" ≦1)で表
される。
学式 (Ax A'x'A"x") a (By B'y'B"y") b O3-Delta (式中、x+x'+x" ≦1及び/またはy+y'+y" ≦1であ
り、a は、1〜4の範囲の数であり、b は、1〜10の範
囲の数であり、そして“Delta ”は、この組成の電荷を
中性にする数である)で表される。
の一般化学式 Ax A'x'A x"B y B'y'B"y"O2.5 (式中、x+x'+x" ≦1及び/またはy+y'+y" ≦1であ
る)のブラウンミルライト(Brownmillerite)型構造、も
しくは以下の一般化学式 Ax A'x'A"x"B y B'y'B"y"O3.5 のパイロクロア型構造を有する。
ド金属及び/または二価の金属、好ましくは周期律表の
第IIA 族の群から選択される一種またはそれ以上の金属
である。
期律表の第IIIA族の金属及び周期律表の第VIII族の貴金
属の群から選択される金属である。
側が酸素豊富ガスに、そしてもう一方の側が酸素不足ガ
スに曝された際に、各々の単一の層と比較して、向上さ
れた構造的及び化学的安定性が得られるように選択され
る。ブラウンミルライト型材料は、規則的に存在する多
数の固有酸素空格子点を含み、これらは、その化学組成
に依存するある一定の転移温度以上で不規則になり、こ
れにより最終的に、固有の高速な酸素イオン伝導性が導
かれる。またこれに対応して、パイロクロア型材料は、
その化学式中のA サイト及びB サイトにおいて置き換え
ることができ、このことが固有の高速な酸素イオン伝導
性を導く。
材料とは対照的に、ブラウンミルライト型材料は、酸素
イオン空格子点を高い固定濃度で有する超構造の立方ペ
ロブスカイトとして分類することができる。それゆえ、
ブラウンミルライト型材料は、低分圧下での還元に際し
て、ペロブスカイト型材料よりも高い寸法及び機械的安
定性を示す。
00μm の厚さの薄い高密度のブラウンミルライト層を、
0.5 μm 〜5000μm の厚さの薄い高密度のペロブスカイ
ト層の上にコーティングして、このブラウンミルライト
層を、膜の酸素不足側に置いて、ペロブスカイト層を還
元性の環境から保護する。これらの層は、高い酸素イオ
ン伝導性もしくは高い混成(mixed) 電子及び酸素イオン
伝導性を有する。
料を最大の寸法安定性及び機械的安定性を有するように
選択した際には、高密度のペロブスカイト層の上に高密
度のブラウンミルライトをコーティングするが、この際
このペロブスカイト層が膜の酸素が豊富な側にあるよう
にして、高流量で酸素イオンが膜を通ることを保証す
る。
は、ペロブスカイト層の片側もしくは両側にブラウンミ
ルライト及び/またはパイロクロア及び/または非ペロ
ブスカイトがコーティングまたは積層された層あるいは
上記の種類のペロブスカイト、ブラウンミルライト、パ
イロクロアまたは非ペロブスカイトに属する様々な組成
を有する多層系から構成されることができる。
用いて、セラミックの粉末を作製した。金属の硝酸塩、
酢酸塩もしくは炭酸塩の水溶液を、上記の化学式に従い
必要とされる割合で混合した。次いで、燃料を豊富に含
む混合物を得るために、グルコースまたはグリシンなど
の燃焼用燃料を上記の溶液に加えた。この調製した原料
溶液をロータリーキルン中で落滴熱分解した。XRD 分析
から、得られた粉末はペロブスカイト構造を有すること
が確認された。
化触媒及びセンサーなどの用途に使用し得るものであ
る。このA-サイト欠陥ペロブスカイト化合物は、A/B が
1のペロブスカイトと比較して、イットリアにより安定
化されたジルコニアなどの他のセラミック材料に対し向
上した化学的安定性を有する。
及び適当なバインダー(例えばメチルセルロース)と混
合した後、この混合物は、周知のセラミック製造方法に
基づいて、押出し、次いで乾燥及び燒結することによっ
て管状品に成形することができる。この燒結された管状
品は、その内側もしくは外側あるいはその両側におい
て、上記の方法と類似の技術により合成された、ブラウ
ンミルライト構造を持つセラミック粉末からなるセラミ
ックスラリーでコーティングすることができる。
は、以下の化学式 Sr2Fe1.6Co0.4O5 またはSr2Ga1.6Mn0.4O5 を有する。
ロブスカイト管状品を燒結した後に、高密度の混成電子
/酸素イオン伝導性管状多層膜が得られる。
が上記のペロブスカイトとブラウンミルライト構造の間
に存在し得るため、酸素の分離及び隔膜反応器に使用し
得る機能的に傾斜した膜が得られる。
Claims (6)
- 【請求項1】 ペロブスカイト型材料の少なくとも一つ
の高密度の層と高密度の非ペロブスカイト型材料の少な
くとも一つの層及び/または高密度の超構造ペロブスカ
イト型材料の少なくとも一つの層とを含む、セラミック
積層材料。 - 【請求項2】 上記ペロブスカイト型材料が、以下の化
学式 A x A'x'A"x"B y B'y'B"y"O3-Delta (式中、x+x'+x" ≦1及び/またはy+y'+y" ≦1であ
る)で表される、請求項1に記載の材料。 - 【請求項3】 上記非ペロブスカイト型材料が、以下の
化学式 (A x A'x'A"x") a (By B'y'B"y") b O3-Delta (式中、x+x'+x" ≦1及び/またはy+y'+y" ≦1であ
り、 aは、1〜4の範囲の数であり、 bは、1〜10の範囲の数であり、そして“Delta ”は、
この組成の電荷を中性にする数である)で表される、請
求項1に記載の材料。 - 【請求項4】 上記超構造ペロブスカイト型材料が、以
下の一般化学式 A x A'x'A x"B y B'y'B"y"O2.5 (式中、x+x'+x" ≦1及び/またはy+y'+y" ≦1であ
る)のブラウンミルライト型構造あるいは以下の一般化
学式 A x A'x'A"x"B y B'y'B"y"O3.5 のパイロクロア型構造によって表される、請求項1に記
載の材料。 - 【請求項5】 A 、A'及びA"が、それぞれ、ランタノイ
ド金属及び/または二価の金属、好ましくは周期律表の
第IIA 族の群から選択される一種またはそれ以上の金属
である、請求項1に記載の材料。 - 【請求項6】 B 、B'及びB"が、それぞれ、遷移金属、
周期律表の第IIIA族の金属及び周期律表の第VIII族の貴
金属の群から選択される金属である、請求項1に記載の
材料。
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