KR20090108053A - 고체 산화물 연료전지를 위한 이중층 상호연결부 - Google Patents

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KR20090108053A
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예시완쓰 나렌달
아라빈드 모한람
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세인트-고바인 세라믹스 앤드 플라스틱스, 인크.
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Abstract

고체 산화물 연료전지(SOFC)는 다수의 하위-셀을 포함한다. 각각의 하위-셀은 산소 가스 소스와 유체 소통하는 제 1 전극, 연료 가스 소스와 유체 소통하는 제 2 전극, 및 제 1 전극과 제 2 전극 사이의 고체 전해질을 포함한다. SOFC는 하위-셀들 사이에서 상호연결부를 추가로 포함한다. 상호연결부는 각각의 하위-셀의 제 1 전극과 접촉하는 제 1 층 및 각각의 하위-셀의 제 2 전극과 접촉하는 제 2 층을 포함한다. 제 1 층은 도핑된 M-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 M'-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 MM'-페라이트계 페롭스카이트 및 도핑된 M'-크로마이트계 페롭스카이트로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 물질을 포함하고, 이 경우 M은 알칼리 토금속이며 M'는 희토류 금속이다. 제 2 층은 도핑된 M"-티타네이트계 페롭스카이트를 포함하고, M"는 알칼리 토금속이다. 상기 설명된 다수의 셀을 가진 고체 산화물 연료전지는 상기에서 설명된 것처럼 상호연결부로 다수의 하위-셀의 각각을 연결함에 의해 형성된다.

Description

고체 산화물 연료전지를 위한 이중층 상호연결부 {BILAYER INTERCONNECTS FOR SOLID OXIDE FUEL CELLS}
* 관련 출원
이 출원은 여기서 참조로 인용된 2006년 12월 28일 출원된 미국 가출원 제 60/877,502호의 전체 내용을 우선권으로 주장하고 있다.
본 발명은 고체 산화물 연료전지를 위한 이중층 상호연결부에 관한 것이다.
연료전지는 화학 반응에 의해 전기를 생성하는 소자이다. 다양한 연료전지 중에서, 고체 산화물 연료 전지는 전해질로서 금속(예를 들어 칼슘 또는 지르코늄) 산화물의 단단한 세라믹 화합물을 이용한다. 일반적으로, 고체 산화물 연료전지에서, O2와 같은 산소 가스는 캐소오드(cathode)에서 산소 이온(O2-)으로 환원되고, H2 가스와 같은 연료 가스는 산소 이온과 함께 산화되어 애노드에서 물을 형성한다.
상호연결부는 고체 산화물 연료전지의 상업화를 제한하는 중요한 문제 중 하 나이다. 현재, 평면 셀(planar cells)을 연구하는 대부분의 회사 및 연구원들은 코팅된 금속 상호연결부를 이용하고 있다. 금속 상호연결부가 비교적 제작하고 프로세스하기 쉽지만, 이는 작동 동안 상호연결-애노드/캐소오드 인터페이스에서 Cr2O3와 같은 금속 산화물의 형성 때문에 부분적으로 높은 전력 감쇠(degradation) 속도(예를 들어 10%/1,000h)를 일반적으로 나타낸다. 란탄 크로마이트(LaCrO3)계 세라믹 상호연결부는 금속산상호연결부 및 전극의 인터페이스 상에 형성된 Cr2O3와 비교하여 LaCrO3의 낮은 Cr 증기 압력 및 비교적 높은 열역학적 안정성 때문에 부분적으로 금속 상호연결부보다 낮은 감쇠 속도를 가진다. 그러나, 도핑된 LaCrO3는 일반적으로 환원 조건 하에서 결과적인 밀봉 실패 및 비틀림(warping) 또는 뒤틀림(distortion)의 일정한 다른 형태와 같은 치수 변화를 일반적으로 나타낸다. LaCrO3에 관련된 다른 문제는 비교적 낮은 소결성(sinterability)이다.
따라서, 이전에 언급한 문제들의 하나 이상을 언급하는 고체 산화물 연료전지를 위한 새로운 상호연결부의 개발에 대한 요구가 있다.
본 발명은 다수의 하위-셀을 포함하는 고체 산화물 연료전지(SOFC) 및 SOFC의 제작 방법에 관한 것이다. 각각의 하위-셀은 산소 가스 소스와 유체 소통하는 제 1 전극, 연료 가스 소스와 유체 소통하는 제 2 전극, 및 제 1 전극과 제 2 전극 사이의 고체 전해질을 포함한다. SOFC는 하위-셀들 사이에서 상호연결부를 추가로 포함한다. 상호연결부는 각각의 하위-셀의 제 1 전극과 접촉하는 제 1 층 및 각각의 하위-셀의 제 2 전극과 접촉하는 제 2 층을 포함한다. 제 1 층은 도핑된 M-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 M'-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 MM'-페라이트계 페롭스카이트 및 도핑된 M'-크로마이트계 페롭스카이트로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 물질을 포함하고, 이 경우 M은 알칼리 토금속이며 M'는 희토류 금속이다. 제 2 층은 도핑된 M"-티타네이트계 페롭스카이트를 포함하고, M"는 알칼리 토금속이다.
또한, 본 발명은 상기에서 설명된 고체 산화물 연료전지를 형성하는 방법을 포함한다. 이 방법은 상기에서 설명된 상호연결부로 하위-셀들의 각각을 연결하는 단계를 포함한다.
특별한 이론에 속박되지 않은 채로, 본 발명에서, 제 1 전극과 접촉한 제 1 층은 제 2 전극과 접촉한 제 2 층보다 덜 심한(less severe) 환원 분위기에 노출된다. 또한, 본 발명의 일 실시예에 대하여, 제 1 층은 Sr-도핑된 LaFeO3와 같은 M-페라이트, M'-페라이트, MM'-페라이트 또는 M'-크로마이트를 포함하고, 소결성, 안정성 및/또는 전도도는 LaCrO3의 종래의 단일층을 이용하는 SOFC들과 비교하여 향상된다. 또한, 본 발명의 실시예의 상호연결부의 제 2 층에 포함된 n-도핑된 SrTiO3 또는 CaTiO3와 같은 M"-티타네이트는 종래의 p-도핑된 LaCrO3와 비교하여 SOFC들의 작동 동안 산소 빈 자리(vacancy) 형성을 덜 포함하고, 이에 의해 종래의 p-도핑된 LaCrO3와 관련된 래티스 팽창 문제점들을 제한하거나 또는 제거한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예의 개략 단면도이다.
도 2는 평면으로 쌓인 설계를 가진 본 발명의 연료전지의 일 실시예의 개략도이다.
도 3은 관형 설계를 가진 본 발명의 연료전지의 일 실시예의 개략도이다.
이전의 내용은 첨부된 도면에서 도시된 것처럼 본 발명의 예시적 실시예의 더욱 구체적인 이하의 설명으로부터 명확하게 나타날 것이고, 도면에서 동일한 도면 부호는 다른 도면들에 걸쳐 동일한 부품을 지칭하는 것이다. 도면은 스케일대로 그려진 것은 아니고 본 발명의 실시예의 도시에 따라 강조되었다.
도 1은 본 발명의 연료전지(10)를 도시한다. 연료전지(10)는 다수의 하위-셀(12)을 포함한다. 각각의 하위-셀(12)은 제 1 전극(14) 및 제 2 전극(16)을 포함한다. 일반적으로, 제 1 및 제 2 전극(14, 16)은 다공성이다. 연료전지(10)에서, 제 1 전극(14)은 공기와 같은 산소 가스의 소스와 유체 소통하는 다수의 제 1 가스 채널(18)을 적어도 부분적으로 형성한다. 제 2 전극(16)은 제 2 전극(16)에서 인시츄(in situ)로 H2로 변환될 수 있는 천연 가스 또는 H2 가스와 같은 연료 가 스 소스와 유체 소통하는 다수의 제 2 가스 채널(20)을 적어도 부분적으로 형성한다.
도 1에서 제 1 전극(14) 및 제 2 전극(16)은 다수의 가스 채널(18, 20)을 형성하지만, 전극와 유체 소통하는 개별층으로서 또는 각각의 전극에서 미세구조화된 채널(예를 들어 그루브된 채널)과 같은 다른 유형의 가스 채널들이 본 발명에서 이용될 수도 있다. 예를 들면, 도 2를 참고하면, 제 1 가스 채널(18)은 상호연결부(24)에 의해 적어도 부분적으로 그리고 제 1 전극(14)에 의해 적어도 부분적으로 형성되고, 제 2 가스 채널(20)은 제 2 전극(16)에 의해 적어도 부분적으로 그리고 상호연결부(24)에 의해 적어도 부분적으로 형성된다.
이 기술분야에서 공지된 어떠한 적절한 캐소오드 물질은 그 전체 내용이 여기서 참조로 인용된 예를 들어 "고온 고체 산화물 연료전지:펀더멘탈스, 디자인 및 이용" pp 119-143, Dinghal 등, Ed., Elservier Ltd.(2003) 에서 제 1 전극에 이용될 수 있다. 일 실시예에서, 제 1 전극(14)은 La-망가네이트(예를 들어 La1-aMnO3, 이 경우 a는 0과 동일하거나 그 초과이고, 0.1과 동일하거나 그 미만이다) 또는 La-페라이트계 물질을 포함한다. 일반적으로 La-망가네이트 또는 La-페라이트계 물질은 Sr, Ca, Ba, Mg, Ni, Co 또는 Fe와 같은 하나 이상의 적절한 도펀트로 도핑된다. 도핑된 La-망가네이트계 물질의 예는 LaSr-망가네이트(LSM)(예를 들어 La1-kSrkMnO3, 이 경우 k는 0.1과 동일하거나 또는 그 초과이고 0.3과 동일하거나 그 미만이며, (La+Sr)/Mn은 약 1.0 내지 약 0.95(몰랄비)의 범위에 있다) 및 LaCa-망가 네이트(예를 들어 La1-kCakMnO3, k는 0.1과 동일하거나 그 초과이고 0.3과 동일하거나 그 미만이며, (La+Ca)/Mn은 약 1.0 내지 약 0.95(몰랄비)의 범위에 있다)를 포함한다. 도핑된 La-페라이트계 물질의 예는 LaSrCo-페라이트(LSCF)(예를 들어 La1-qSrqCo1-jFejO3, 이경우 q 및 j의 각각은 독립적으로 0.1과 동일하거나 그 초과이고 0.4와 동일하거나 그 미만이고, (La+Sr)/(Fe+Co)는 약 1.0 내지 약 0.95(몰랄비)의 범위에 있다)를 포함한다. 일 특정한 실시예에서, 제 1 전극(14)은 LaSr-망가네이트(LSM)(예를 들어 La1-kSrkMnO3) 및 LaSrCo-페라이트(LSCF) 중 하나 이상을 포함한다. 공통적인 예들은 (La0.8Sr0.2)0.98MnO3±δ(δ는 0과 동일하거나 또는 그 초과이고 0.3과 동일하거나 또는 그 미만이다) 및 La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3을 포함한다.
이 기술분야에서 공지된 어떠한 적절한 애노드 물질은 그 전체 내용이 여기서 참조로 인용된 예를 들어 "고온 고체 산화물 연료전지:펀더멘탈스, 디자인 및 이용" pp 149-169, Dinghal 등, Ed., Elservier Ltd.(2003) 에서 제 1 전극에 이용될 수 있다. 일 실시예에서, 제 2 전극(16)은 니켈(Ni) 서밋(cermet)을 포함한다. 여기서 이용된 것처럼, "Ni 서밋"이란 문구는 약 20wt%-70wt%의 Ni와 같은 Ni를 포함하는 세라믹 금속 복합물을 의미하는 것이다. Ni 서밋의 예들은 약 15wt%의 Y2O3를 함유한 ZrO2와 같은 Ni 및 이트리아-안정화된 지르코니아(YSZ)를 포함한 물질과 Ni 및 Y-지르코니아 또는 Sc-지르코니아를 포함한 물질이다. 애노드 물질의 추가적인 예는 Cu-세륨 산화물이다. Ni 서밋의 특정 예는 67wt% Ni 및 33wt% YSZ를 포 함한다.
일반적으로, 제 1 및 제 2 전극들(14, 16)의 각각의 두께는 독립적으로 약 0.5mm 내지 약 2mm의 범위에 있다. 특별하게, 제 1 및 제 2 전극(14, 16)의 각각의 두께는 독립적으로 약 1mm 내지 약 2mm의 범위에 있다.
고체 전해질(22)은 제 1 전극(14) 및 제 2 전극(16) 사이에 있다. 이 기술분야에서 공지된 어떠한 적절한 고체 전해질은 그 전체 내용이 여기서 참조로 인용된 예를 들어 "고온 고체 산화물 연료전지:펀더멘탈스, 디자인 및 이용" pp 83-112, Dinghal 등, Ed., Elservier Ltd.(2003) 에서 설명된 것들과 같이 본 발명에서 이용될 수 있다. 예들은 Sc2O3-도핑된 ZrO2, Y2O3-도핑된 ZrO2, 및 Yb2O3-도핑된 ZrO2와 같은 ZrO2계 물질; Sm2O3-도핑된 CeO2, Gd2O3-도핑된 CeO2, Y2O3-도핑된 CeO2 및 CaO-도핑된 CeO2와 같은 CeO2계 물질; Ca, Sr, Ba, Mg, Co, Ni, Fe 또는 그 혼합물로 도핑된 LaGaO3와 같은 Ln-갈레이트계(gallaste based) 물질(Ln = La, Pr, Nd 또는 Sm과 같은 란타나이드(lanthanide))(예를 들어 La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3, La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3, La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3, LaSrGaO4, LaSrGa3O7 또는 La0.9A0.1Ga3이고 A = Sr, Ca 또는 Ba); 및 이의 혼합물을 포함한다. 다른 예들은 도핑된 이트륨-지르코네이트(예를 들어 YZr2O7), 도핑된 가돌리늄-티타네이트(예를 들어 Gd2Ti2O7) 및 브라운밀러라이트(예를 들어 Ba2In2O6 또는 Ba2In2O5)를 포함한다. 특정 실시예에서, 전해질(22)은 8mol% Y2O3로 도핑된 ZrO2(즉, 8mol% Y2O3-도핑된 ZrO2)를 포함한다.
일반적으로, 고체 전해질(22)의 두께는 약 5μm 내지 약 10μm와 같이 약 5μm 내지 약 20μm의 범위에 있다. 대안적으로, 고체 전해질(22)의 두께는 약 100μm보다 두껍다(예를 들어 약 100μm 내지 약 500μm). 약 100μm보다 두꺼운 두께를 갖는 고체 전해질(22)을 이용한 실시예에서, 고체 전해질(22)은 연료전지(10)를 위한 구조적 지지를 제공할 수 있다.
또한, 연료전지(10)는 셀(12) 사이에서 상호연결부(24)를 포함한다. 상호연결부(24)는 제 1 전극(14)과 접촉하는 제 1 층(26) 및 제 2 전극(16)과 접촉하는 제 2 층(28)을 포함한다. 제 1 층(26)은 도핑된 M-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 M'-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 MM'-페라이트계 페롭스카이트 및 도핑된 M'-크로마이트계 페롭스카이트로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 물질을 포함하고, 이 경우 M은 알칼리 토금속이고 M'는 희토류 금속이다. 제 2 층(28)은 도핑된 M"-티타네이트계 페롭스카이트를 포함하고, M"는 알칼리 토금속이다. 바람직하게, 제 1 층(26)에 포함된 물질은 p-도핑된 것이고, 제 2 층(28)에 포함된 물질은 n-도핑된 것이다. 적절한 p-도펀트는 Sr, Ca, Mg, Ni, Co, V 및 Ti를 포함한다. 적절한 n-도펀트는 La, Y, Nb, Mn, V, Cr, W, Mo 및 Si를 포함한다.
일 실시예에서, M 및 M"의 각각은 독립적으로 Sr, Ba, Ca 또는 Mg이다. 다른 실시예에서, M'는 La 또는 Y이다. 특정 실시예에서 M은 Sr 또는 Ba이고, M'는 La 또는 Y 이며, M"는 Sr, Ca, Ba 또는 Mg이다.
더욱 구체적인 실시예에서, 제 1 층(26)은 Sr, Ca, Mg, Ni, Co, V 및 Ti로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 도펀트로 도핑된 La-페라이트, Sr-페라이트, LaSr-페라이트, Ba-페라이트, Y-크로마이트 또는 La-크로마이트를 포함한다.
다른 구체적인 실시예에서, 제 2 층(28)은 n-도핑된 Sr-티타네이트, n-도핑된 Ca-티타네이트, n-도핑된 Ba-티타네이트, 및 n-도핑된 Mg-티타네이트 중 하나 이상을 포함한다. 바람직하게, 제 2 층(28)은 La, Y, Nb, Mn, V, Cr, W, Mo 및 Si로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 도펀트로 도핑된 Sr-티타네이트 또는 Ca-티타네이트를 포함한다.
여기서 이용된 것처럼, "페롭스카이트(perovskite)"는 그 전체 내용이 여기서 참조로 인용된 예를 들어 "고온 고체 산화물 연료전지:펀더멘탈스, 디자인 및 이용" pp 120-123, Dinghal 등, Ed., Elservier Ltd.(2003)에서 종래 기술에서 공지된 페롭스카이트 구조를 갖는다. 페롭스카이트 구조는 ABO3의 화학식을 갖는 많은 산화물에 의해 채택된다. 일반적인 결정 구조는 단위셀의 중앙의 A-양이온, 단위셀의 코너의 B-양이온, 및 단위셀의 각각의 에지(edge)의 중앙의 음이온(예를 들어 O2-)을 가진 기본 입방체(primitive cube)이다. 이상적인 구조는 기본 입방체이지만 A 및 B 양이온 사이의 비율의 차이는 다수의 상이한 소위 뒤틀림(distortion)을 일으킬 수 있고, 이 중 기울어짐(tilting)이 가장 공통적인 것이다. 여기서 이용된 것처럼, "M-페라이트계 페롭스카이트", "M'-페라이트계 페롭스 카이트", "MM'-페라이트계 페롭스카이트 M", "M'-크로마이트계 페롭스카이트", 및 "M"-티타네이트계 페롭스카이트"란 구절들은 각각 독립적으로 이러한 뒤틀림을 포함한다. 일반적으로, "M-페라이트계 페롭스카이트", "M'-페라이트계 페롭스카이트", "MM'-페라이트계 페롭스카이트 M", "M'-크로마이트계 페롭스카이트", 및 "M"-티타네이트계 페롭스카이트"에서, M, M' 및 M" 원자는 각각 독립적으로 A-양이온 위치를 차지하고, 페라이트의 Fe 원자, 크로마이트의 Cr 원자 및 티타네이트의 Ti는 독립적으로 B-양이온 위치를 차지한다.
일반적으로, 제 1 층(26) 및 제 2 층(28)의 각각의 두께는 약 5μm 내지 약 1000μm의 범위에 있다. 구체적으로, 제 1 층(26) 및 제 2 층(28)의 각각의 두께는 약 10μm 내지 약 1000μm의 범위에 있다.
상호연결부(24)는 어떠한 형태도 가질 수 있고, 예를 들어 평면 형태(도 1을 보라) 또는 미세구조화된(예를 들어 그루브된) 형태(도 2를 보라)와 같은 형태를 갖는다. 일 구체적 실시예에서, 연료전지(10)의 적어도 하나의 상호연결부(24)는 거의 평면이다.
일 실시예에서, 상호연결부(24)의 두께는 약 10μm 내지 약 1000μm의 범위에 있다. 대안적으로, 상호연결부(24)의 두께는 약 0.005mm 내지 약 2.0mm의 범위에 있다. 일 구체적인 실시예에서, 상호연결부(24)의 두게는 10μm 내지 약 500μm의 범위에 있다. 다른 실시예에서, 상호연결부(24)의 두께는 10μm 내지 약 200μm의 범위에 있다. 또 다른 실시예에서, 상호연결부(24)의 두께는 약 10μm 내지 약 100μm이다. 또 다른 실시예에서, 상호연결부(24)의 두께는 약 10μm 내지 약 75μm이다. 또 다른 실시예에서, 상호연결부(24)의 두께는 약 15μm 내지 약 65μm이다.
일 구체적인 실시예에서, 제 1 전극(14) 및/또는 제 2 전극(16)은 약 0.5mm 내지 약 2mm의 두께를 갖고, 더욱 구체적으로는 약 1mm 내지 약 2mm의 두께를 가지며; 상호연결부(24)는 약 10μm 내지 약 200μm의 두께를 갖는다.
또 다른 구체적인 실시예에서, 제 1 전극(14) 및/또는 제 2 전극(16)은 약 0.5mm 내지 약 2mm의 두께를 갖고, 더욱 구체적으로는 약 1mm 내지 약 2mm의 두게를 가지며; 상호연결부(24)는 약 10μm 내지 약 100μm의 두께를 갖는다.
또 다른 구체적인 실시예에서, 적어도 하나의 셀(12)은 다공성 제 1 및 제 2 전극(14, 16)을 포함하고, 이들 각각은 약 0.5mm 내지 약 2mm의 두께이고, 더욱 구체적으로는 약 1mm 내지 약 2mm의 두께이며; 고체 전해질(22)은 약 5μm 내지 약 20μm의 두께를 갖고; 그리고 상호연결부(24)는 거의 평면이며 약 10μm 내지 약 200μm의 두께를 갖는다.
또 다른 구체적인 실시예에서, 제 1 전극(14)은 (La0.8Sr0.2)0.98MnO3±δ 또는 La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3를 포함하고, 제 2 전극(16)은 67wt% Ni 및 33wt% YSZ를 포함한다. 이 실시예에서, 구체적으로, 전해질(22)은 8mol% Y2O3 도핑된 ZrO2를 포함한다.
또 다른 구체적인 실시예에서, 상호연결부(24)는 거의평면이고; 제 1 전극 및 제 2 전극(14, 16)의 각각은 다공성이며; 제 1 전극(14)은 La-망가네이트 또는 La-페라이트계 물질(예를 들어 La1-kSrkMnO3 또는 La1-qSrqCojFe1-jO3, k, q 및 j의 각각의 값은 독립적으로 상기에서 설명됨)을 포함하고, 제 2 전극(16)은 Ni 서밋(예를 들어 67wt% Ni 및 33wt% YSZ)을 포함한다. 이 실시예에서, 특히 전해질(22)은 8mol% Y2O3-도핑된 ZrO2를 포함한다.
본 발명의 연료전지(10)는 다수의 하위-셀(12)의 적절한 숫자를 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 본 발명의 연료전지(10)는 적어도 30-50개의 하위-셀(12)을 포함한다. 연료전지(10)의 하위-셀(12)은 직렬로 또는 병렬로 연결될 수 있다.
본 발명의 연료전지는 도 2에서 도시된 것처럼 평면 형태로 스택된 연료전지일 수 있다. 대안적으로, 도 3에서 도시된 것처럼, 본 발명의 연료전지는 관형 연료전지일 수 있다. 도 2 및 3에서 도시된 연료전지는 독립적으로 도 1에서 도시된 연료전지(10)에 대해서 설명된 것처럼 특정 변수들을 포함한 특징들을 갖는다(명확성을 위해, 셀 구성요소의 세부사항은 도 2 및 3에서 도시되지 않음). 일반적으로, 도 2에서 도시된 것과 같은 평면 설계에서, 구성요소들은 제 1 스택으로 어셈블되고, 공기 및 연료는 상호연결부 안으로 만들어진 채널을 통해서 유동한다. 일반적으로, 도 3에서 도시된 것과 같은 관형 설계에서, 구성요소들은 중공형 튜브의 형태로 어셈블되고, 셀은 관형 캐소오드 주위로 층으로 구성되며, 공기는 튜브의 내부를 통해 유동하고 연료는 외부 주위로 유동한다.
또한, 본 발명은 상기에서 설명된 연료전지를 형성하는 방법을 포함한다. 이 방법은 상기에서 설명된 것과 같은 다수의 하위-셀(12)을 형성하는 단계 및 상 호연결부(24)와 각각의 하위-셀(12)을 연결하는 단계를 포함한다. 하위-셀(12) 및 상호연결부(24)의 제작은 그 전체 내용이 여기서 참조로 인용된 예를 들어 "고온 고체 산화물 연료전지:펀더멘탈스, 디자인 및 이용" pp 83-225, Dinghal 등, Ed., Elservier Ltd.(2003)에서 이 기술에서 공지된 어떠한 적절한 기술을 이용할 수 있다. 예를 들면, 평면으로 스택된 본 발명의 연료전지는 미립자 프로세스 또는 증착 프로세스에 의해서 제작될 수 있다. 본 발명의 관형 연료전지는 칼슘을 함유하여 안정화된 지르코니아와 같은 다공성 원통형 튜브 상에 얇은 층의 형태로 셀 구성요소를 가짐에 의해 제작될 수 있다.
일반적으로, 테잎 캐스팅 또는 테잎 칼렌더링(calendering)과 같은 적절한 미립자 프로세스는 상승 온도에서 치밀화 및 연료전지 구성요소들(예를 들어 전극, 전해질 및 상호연결부)로의 세라믹 파우더와 같은 파우더의 압축을 포함한다. 예를 들면, 본 발명의 전해질, 전극 또는 상호연결부를 위한 적절한 파우더 물질은 구성물 산화물(constituent oxides)의 고체상 반응(solid state reaction)에 의해 만들어진다. 적절한 큰 표면적 파우더는 젤 생성물(gel product)로서 다른 용액 및 질산염으로부터 침전될 수 있고, 이는 건조되고 하소되며 분쇄되어 결정질 입자로 된다. 증착 프로세스는 적절한 화학적 또는 물리적 프로세스에 의해 지지대 상에 셀 구성요소의 형성을 포함할 수 있다. 증착의 예는 화학 기상 증착, 플라즈마 스프레이 및 스프레이 열분해를 포함한다.
일 특정한 실시예에서, 상호연결부(24)는 약 5 내지 약 50톤의 하중(loading)으로 약 50℃ 내지 약 80℃의 범위의 온도에서 나란히 상호연결부(24) 의 제 1 층 물질 및 상호연결부(24)의 제 2 층 물질을 라미네이트(laminating)함에 의해 제작되고, 높은 이론 밀도(예를 들어 약 90% 이론 밀도를 초과, 또는 약 95% 이론 밀도를 초과)를 갖는 상호연결부층을 형성하도록 함께 소결되며, 이에 의해 각각 제 1 층(26) 및 제 2 층(28)을 형성한다.
대안적으로, 상호연결부(24)는 제 1 층(26) 및 이후 제 2 층(28)을 순차적으로 형성함에 의해(또는 제 2 층(28) 이후 제 1 층(26)을 형성함) 제작된다.
본 발명에서, 하위-셀(12)은 상호연결부(24)를 통해 연결된다. 일 실시예에서, 각각의 하위-셀(12)의 전극 중 적어도 하나는 독립적으로 상호연결부(24)로 형성된다. 각각의 하위-셀(12)의 전극들(14, 16)의 형성은 상기에서 설명된 것과 같은 이 기술에서 공지된 적절한 방법을 이용하여 수행될 수 있다. 일 특정 실시예에서, i) 상호연결부(24)의 제 2 층 물질은 제 1 하위-셀의 제 2 전극(16) 위에 배치되고; ii) 상호연결부(24)의 제 1 층 물질은 제 2 층 물질 위에 배치되며; 그리고 iii) 제 2 하위-셀의 제 1 전극(14)은 이후에 상호연결부(24)의 제 1 층 물질 위에 배치된다. 다른 특정 실시예에서: i) 상호연결부(24)의 제 1 층 물질은 제 2 하위-셀의 제 1 전극(14) 위에 배치되고; ii) 상호연결부(24)의 제 2 층 물질은 상호연결부(24)의 제 1 층 물질 위에 배치되며; 그리고 iii) 제 1 하위-셀의 제 2 전극(16)은 제 2 층 물질 위에 배치된다. 이러한 특정 실시예에서, 제 1 층 및 제 2 층 물질들을 소결하는 것은 각각 상호연결부(24)의 제 1 층(26) 및 제 2 층(28)을 형성한다.
대안적으로, 하위-셀(12)의 하나 이상의 전극들(예를 들어 전극(14 또는 16), 또는 전극(14 및 16))은 상호연결부(24)의 형성과 함께 형성된다. 일 특정 실시예에서: i) 상호연결부(24)의 제 2 층 물질은 제 1 하위-셀의 제 2 전극 물질 위에 배치되고, ii) 상호연결부(24)의 제 1 층 물질은 이후에 제 2 층 물질 위에 배치되며; iii) 제 2 하위-셀의 제 1 전극 물질은 상호연결부(24)의 제 1 층 위에 배치되고; 그리고 iv) 이러한 물질들을 가열하여 상호연결부(24)의 제 1 층 및 제 2 층 물질들이 각각 상호연결부(24)의 제 1 층(26) 및 제 2 층(28)을 형성하고, 제 1 전극 및 제 2 전극 물질들이 각각 제 1 전극(14) 및 제 2 전극(16)을 형성한다.
다른 특정 실시예에서: i) 상호연결부(24)의 제 2 층 물질은 제 1 하위-셀의 제 2 전극(16) 위에 배치되고; ii) 상호연결부(24)의 제 1 층 물질은 제 2 층 물질 위에 배치되며; iii) 상호연결부(24)의 제 1 층 위에 제 2 하위-셀의 제 1 전극 물질을 배치하고; 그리고 iv) 이러한 물질들을 가열하여 상호연결부의 제 1 층 및 제 2 층 물질들이 각각 상호연결부(24)의 제 1 층(26) 및 제 2 층(28)을 형성하고, 제 1 전극 물질이 제 1 전극(14)을 형성한다.
본 발명의 SOFC들은 운반 가능할 수 있다. 또한, 본 발명의 SOFC들은 집에서 전기 소스로서 이용될 수 있는데, 예를 들어 온수를 생성할 수 있다.
본 발명은 그 예시적인 실시예들을 참고로 하여 설명되었고 도시되었지만, 당업자라면 그 형태 및 상세한 내용에서의 다양한 변경이 첨부된 청구항에 의해 둘러싸이는 본 발명의 범위로부터 벗어나지 아니한 채로 만들어질 수 있음을 이해할 것이다.

Claims (18)

  1. 고체 산화물 연료전지로서,
    다수의 하위-셀; 및
    상기 다수의 하위-셀 사이의 상호연결부를 포함하고,
    각각의 하위-셀은,
    i) 산소가스 소스와 유체 소통하는 제 1 전극;
    ii) 연료 가스 소스와 유체 소통하는 제 2 전극; 및
    iii) 상기 제 1 전극 및 상기 제 2 전극 사이의 고체 전해질을 포함하고,
    상기 상호연결부는,
    i) 도핑된 M-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 M'-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 MM'-페라이트계 페롭스카이트 및 도핑된 M'-크로마이트계 페롭스카이트로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 물질로 된 제 1 층; 및
    ii) 도핑된 M"-티타네이트계 페롭스카이트를 포함하는 제 2 층을 포함하며,
    M은 알칼리 토금속이고 M'는 희토류 금속이며 M"는 알칼리 토금속이고,
    상기 제 1 층은 각각의 하위-셀의 제 1 전극과 접촉하며, 상기 제 2 층은 각각의 하위-셀의 제 2 전극과 접촉하는,
    고체 산화물 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    각각의 하위-셀이,
    상기 산소 가스 소스 및 상기 제 1 전극과 유체 소통하는 제 1 가스 채널; 및
    상기 연료 가스 소스 및 상기 제 2 전극과 유체 소통하는 제 2 가스 채널을 추가로 포함하는,
    고체 산화물 연료전지.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 제 1 전극이 상기 제 1 가스 채널을 적어도 부분적으로 형성하고,
    상기 제 2 전극이 상기 제 2 가스 채널을 적어도 부분적으로 형성하는,
    고체 산화물 연료전지.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 전극 및 상기 제 2 전극의 각각이 다공성인,
    고체 산화물 연료전지.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 상호연결부가 거의 평면인,
    고체 산화물 연료전지.
  6. 제 1 항에 있어서,
    M이 Sr, Ca, Ba 또는 Mg이고;
    M'가 La 또는 Y이며; 그리고
    M"가 Sr, Ca, Ba 또는 Mg인,
    고체 산화물 연료전지.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 상호연결부의 제 1 층이 Sr, Ca, Mg, Ni, Co, V 및 Ti로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 도펀트로 도핑된 La-페라이트, Sr-페라이트, LaSr-페라이트, Ba-페라이트, Y-크로마이트, 및 La-크로마이트 중 하나 이상을 포함하는,
    고체 산화물 연료전지.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 상호연결부의 제 2 층은 n-도핑된 Sr-티타네이트, n-도핑된 Ca-티타네이트, n-도핑된 Ba-티타네이트 및 n-도핑된 Mg-티타네이트 중 하나 이상을 포함하는,
    고체 산화물 연료전지.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 상호연결부의 제 2 층은 La, Y, Nb, Mn, V, Cr, W, Mo 및 Si로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 도펀트로 도핑된 Sr-티타네이트 또는 Ca-티타네이트를 포함하는,
    고체 산화물 연료전지.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 고체 전해질은 ZrO2계 물질, CeO2계 물질 및 란타나이드-갈레이트계 물질(lanthanide-gallate based material)로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 물질을 포함하는,
    고체 산화물 연료전지.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 전극은 La-망가네이트계 물질을 포함하는,
    고체 산화물 연료전지.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 2 전극은 니켈 서밋(cermet)을 포함하는,
    고체 산화물 연료전지.
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 하나 이상의 셀들의 제 1 전극 및 제 2 전극 각각의 두께가 약 1mm 내지 약 2mm의 범위에 있는,
    고체 산화물 연료전지.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 상호연결부의 두께는 약 10μm 내지 약 1000μm의 범위에 있는,
    고체 산화물 연료전지.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 상호연결부의 두께는 약 10μm 내지 약 200μm의 범위에 있는,
    고체 산화물 연료전지.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 상호연결부의 두께는 약 50μm 내지 약 150μm의 범위에 있는,
    고체 산화물 연료전지.
  17. 제 1 항에 있어서,
    상기 셀들이 직렬로 서로 연결되는,
    고체 산화물 연료전지.
  18. 다수의 하위-셀을 포함하는 고체 산화물 연료전지를 형성하는 방법으로서,
    하위-셀들의 각각을 상호연결부로 연결시키는 단계를 포함하고,
    각각의 하위-셀은,
    i) 산소 가스 소스와 유체 소통하는 제 1 전극;
    ii) 연료 가스 소스와 유체 소통하는 제 2 전극; 및
    iii) 상기 제 1 전극 및 상기 제 2 전극 사이의 고체 전해질을 포함하고,
    상기 상호연결부는,
    i) 도핑된 M-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 M'-페라이트계 페롭스카이트, 도핑된 MM'-페라이트계 페롭스카이트 및 도핑된 M'-크로마이트계 페롭스카이트로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 물질로 된 제 1 층; 및
    ii) 도핑된 M"-티타네이트계 페롭스카이트를 포함하는 제 2 층을 포함하며,
    M은 알칼리 토금속이고 M'는 희토류 금속이며 M"는 알칼리 토금속이고,
    상기 제 1 층은 각각의 하위-셀의 제 1 전극과 접촉하며, 상기 제 2 층은 각각의 하위-셀의 제 2 전극과 접촉하는,
    다수의 하위-셀을 포함하는 고체 산화물 연료전지를 형성하는 방법.
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