JP6154207B2 - 固体酸化物形燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、固体酸化物形燃料電池及びその製造方法に関する。
従来、固体酸化物形燃料電池（以下、適宜、単に燃料電池という）としては、例えば、燃料極と、その燃料極の一部に設けられた固体電解質体と、その固体電解質体上に設けられた空気極とを備えたものがある。このような燃料電池において、燃料極には、その燃料極の集電用端子であり、かつ、燃料極側ガス（燃料ガス）と空気極側ガス（空気）とを隔てる役割を有するインターコネクタが設けられている。
例えば、特許文献１には、インターコネクタ（導電性シール材料）としてＡｇ-Ｐｄ系材料を用いた燃料電池が開示されている。ところが、金属材料からなるインターコネクタは、高温での発電環境下において、金属の耐熱性の観点から、長期間、ガスシールする部材として適しているとはいえない。
したがって、長期耐久性の観点では、インターコネクタにセラミックス材料を用いることが良い。例えば、特許文献２には、インターコネクタ（セパレータ）としてＬａＣｒＯ3系材料を用いた燃料電池が開示されている。ところが、ＬａＣｒＯ3系材料の焼成温度が１７００℃以上と非常に高く、例えば燃料極と同時焼成する技術に適用の場合には、燃料極の表面積が焼結によって小さくなり、反応場の減少による性能低下を招いてしまう。
一方、特許文献３には、燃料極側から順に、ＳｒＬａＴｉＯ3系材料からなるｎ型半導体とＬａＳｒＭｎＯ3系材料からなるｐ型半導体との２層構造を有するインターコネクタを備えた燃料電池が開示されている。これによれば、前述のＬａＣｒＯ3系材料を用いた場合に比べてインターコネクタの焼結をより低温で行うことができ、またｐｎ接合によってインターコネクタの導電性も良好なものとなる。
しかしながら、前記特許文献３の燃料電池において、燃料極とインターコネクタとを同時焼成する場合には、ｐ型半導体を構成するＬａＳｒＭｎＯ3系材料は、燃料極側のｎ型導電体を構成するＳｒＬａＴｉＯ3系材料に比べて、燃料極の主成分として用いられるＺｒＯ2と反応しやすい。そのため、インターコネクタの製造過程（具体的には焼成時）において、ｐ型半導体の元素拡散により、インターコネクタと燃料極との界面にＬａ2Ｚｒ2Ｏ7やＳｒＺｒＯ3の反応物が生成する。これらの反応生成物は、電気抵抗が高いため、性能低下の原因となる。
本発明は、かかる背景に鑑みてなされたもので、性能を十分に確保しながら、耐久性を向上させることができる固体酸化物形燃料電池及びその製造方法を提供しようとするものである。
本発明の固体酸化物形燃料電池は、一つの態様として、燃料極と、該燃料極の一部に設けられた固体電解質体と、該固体電解質体上に設けられた空気極と、前記燃料極の他の一部に設けられたインターコネクタとを備え、該インターコネクタは、前記燃料極上に設けられたｎ型導電性のｎ型導電部と、該ｎ型導電部上に設けられたｐ型導電性のｐ型導電部とを有し、前記ｎ型導電部は、一般式（１）：（Ａ１−ｘ−ｙＢｘ）ＴｉＯ３−σ（但し、０．３≦ｘ≦０．４、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記ｐ型導電部は、一般式（２）：（Ｂ１−ｚＡｚ）ＭｎＯ３＋σ（但し、０．２≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記一般式（１）、（２）における前記Ａ元素は、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａから選択される１種以上の元素であり、前記Ｂ元素は、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｙｂから選択される１種以上の元素であることを特徴とする。
前記固体酸化物形燃料電池において、インターコネクタは、ｎ型導電部とｐ型導電部とを有する。そのため、インターコネクタは、ｎ型導電部とｐ型導電部とのｐｎ接合によって良好な導電性を有する。これにより、燃料極からインターコネクタを介して十分かつ確実に電気を取り出すことができる。
また、インターコネクタのｎ型導電部及びｐ型導電部は、いずれもペロブスカイト型酸化物からなるセラミックス材料により構成されている。そのため、インターコネクタは、高温での発電環境下においても、耐熱性を十分に有する。これにより、燃料電池の耐久性の向上を図ることができる。
また、ｎ型導電部は、一般式（１）：（Ａ１−ｘ−ｙＢｘ）ＴｉＯ３−σで表されるペロブスカイト型酸化物からなる。そして、一般式（１）において、０．３≦ｘ≦０．４とすることにより、ｎ型導電部の導電性を十分に確保すると共に、ｎ型導電部のＡ元素の欠損量（一般式（１）におけるｙに相当する欠損）を増やすことができる。そのため、ｎ型導電部は、インターコネクタの焼成時において、燃料極に向けて拡散するｐ型導電部のＡ元素の緩衝層としての機能を果たす。
また、一般式（１）において、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘとすることにより、ｎ型導電部のＡ元素の欠損量を増やすことができることに加えて、ｎ型導電部は、安定した結晶構造を有すると共に、燃料極に向けて拡散するｐ型導電部のＡ元素の緩衝層としての機能を十分に果たすことができる。そのため、ｎ型導電部は、インターコネクタの焼成時において、ｐ型導電部から燃料極への元素（特にｐ型導電部のＡ元素）の拡散を十分に抑制することができる。
また、ｐ型導電部は、一般式（２）：（Ｂ１−ｚＡｚ）ＭｎＯ３＋σで表されるペロブスカイト型酸化物からなる。そして、一般式（２）において、０．２≦ｚ≦０．５とすることにより、ｐ型導電部の導電性を十分に確保することができる。また、インターコネクタの焼成時において、ｐ型導電部から燃料極への元素の拡散量を抑制しやすくなる。
これにより、インターコネクタの製造過程（具体的には焼成時）において、ｐ型導電部から燃料極への元素（ｐ型導電部のＡ元素、Ｂ元素）の拡散を抑制することができる。その結果、インターコネクタと燃料極との界面に、電気抵抗の高い反応物（以下、適宜、高抵抗層という）が生成することを抑制し、燃料電池としての性能を十分に確保することができる。
このように、本発明によれば、性能を十分に確保しながら、耐久性を向上させることができる固体酸化物形燃料電池を提供することができる。
なお、前記固体酸化物形燃料電池において、前述のとおり、インターコネクタは、燃料極の他の一部に設けられている。ここで、他の一部とは、燃料極において、固体電解質体が設けられた部分以外の部分の一部をいう。
なお、前記固体酸化物形燃料電池において、前述のとおり、インターコネクタは、燃料極の他の一部に設けられている。ここで、他の一部とは、燃料極において、固体電解質体が設けられた部分以外の部分の一部をいう。
また、前記一般式（１）、（２）における「Ｏ3-σ」は、酸素が欠乏している状態を示しており、「Ｏ3+σ」は、酸素が過剰である状態を示している。後述の一般式（３）、（４）も同様である。
また、前記一般式（１）、（２）における前記Ａ元素は、アルカリ土類金属であるＣａ、Ｓｒ、Ｂａから選択される１種以上の元素である。また、前記Ｂ元素は、同じイオン価数（＋３）の希土類であるＹ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｙｂから選択される１種以上の元素である。
また、前述のとおり、一般式（１）：（Ａ１−ｘ−ｙＢｘ）ＴｉＯ３−σにおいて、０．３≦ｘ≦０．４である。なお、ｘ＜０．３の場合には、ｎ型導電部のＡ元素の欠損量が少なくなるため、ｎ型導電部は、燃料極に向けて拡散するｐ型導電部のＡ元素の緩衝層としての機能を十分に果たすことができないおそれがある。一方、ｘ＞０．４の場合には、ｎ型導電部の導電性が低下するおそれがある。
また、前述のとおり、一般式（１）：（Ａ1-x-yＢx）ＴｉＯ3-σにおいて、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘである。ｙ＜０．２５ｘの場合には、ｎ型導電部のＡ元素の欠損量が少ないため、ｎ型導電部は、燃料極に向けて拡散するｐ型導電部のＡ元素の緩衝層としての機能を十分に果たすことができないおそれがある。一方、ｙ＞０．５ｘの場合には、ｎ型導電部の結晶構造が不安定となり、化合物として安定的に存在することができないおそれがある。
また、前述のとおり、一般式（２）：（Ｂ１−ｚＡｚ）ＭｎＯ３＋σにおいて、０．２≦ｚ≦０．５である。なお、ｚ＜０．２の場合には、ｐ型導電部の導電性が低下するおそれがある。また、ｐ型導電部のＢ元素の原子量が多い（濃度が高い）ため、そのＢ元素が燃料極に拡散し、燃料極との界面に高抵抗層が生成しやすくなるおそれがある。一方、ｚ＞０．５の場合には、ｐ型導電部のＡ元素の原子量が多い（濃度が高い）ため、そのＡ元素の拡散を緩衝層であるｎ型導電部によって十分に抑制することができないおそれがある。
また、前記ｎ型導電部は、一般式（３）：（Ｓｒ１−ｘ−ｙＬａｘ）ＴｉＯ３−σ（但し、０．２５≦ｘ≦０．４５、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記ｐ型導電部は、一般式（４）：（Ｌａ１−ｚＳｒｚ）ＭｎＯ３＋σ（但し、０．１５≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなることが好ましい。
なお、一般式（３）のｘの範囲としては、０．３≦ｘ≦０．４を採用でき、一般式（４）のｚの範囲としては、０．２≦ｚ≦０．５を採用できる。
なお、一般式（３）のｘの範囲としては、０．３≦ｘ≦０．４を採用でき、一般式（４）のｚの範囲としては、０．２≦ｚ≦０．５を採用できる。
この場合には、前記一般式（１）、（２）のＡ元素を「Ｓｒ」、Ｂ元素を「Ｌａ」という組み合わせとすることにより、インターコネクタの導電性がより良好なものとなる。また、ｎ型導電部を構成するＳｒＬａＴｉＯ3-σ（ＳＬＴ）は、ｐ型導電部を構成するＬａＳｒＭｎＯ3+σ（ＬＳＭ）に比べて、燃料極の主成分として用いられるＺｒＯ2との反応性の程度が小さく、性能低下の大きな原因とはならない。したがって、一般式（３）、（４）中のｘ、ｙ、ｚの値が前記の関係を満たすようにし、ＳＬＴとＬＳＭとの組成を最適化することにより、性能低下の大きな原因となるｐ型導電部の元素拡散をより効果的に抑制することができる。
また、前記ｎ型導電部は、気孔率が１０％以下であることが好ましい。すなわち、ｎ型導電部に隣接するｐ型導電部は、低酸素分圧下（還元雰囲気下）において導電性が低下する。よって、ｎ型導電部の気孔率を低くして緻密とすることにより、燃料極側ガス（燃料ガス）のｐ型導電部への流入をｎ型導電部によって十分に抑制することができる。そして、ｐ型導電部の導電性を十分に確保することができる。
ｎ型導電部の気孔率が１０％を超える場合には、燃料極側ガス（燃料ガス）のｐ型導電部への流入をｎ型導電部によって十分に抑制することができず、低酸素分圧の影響によってｐ型導電部の電気抵抗が高くなり、導電性が低下するおそれがある。
また、前記ｐ型導電部は、気孔率が１０％以下であることが好ましい。すなわち、ｐ型導電部に隣接するｎ型導電部は、高酸素分圧下（酸化雰囲気下）において導電性が低下する。よって、ｐ型導電部の気孔率を低くして緻密とすることにより、空気極側ガス（空気）中の酸素のｎ型導電部への流入をｐ型導電部によって十分に抑制することができる。そして、ｎ型導電部の導電性を十分に確保することができる。
ｐ型導電部の気孔率が１０％を超える場合には、空気極側ガス（空気）中の酸素のｎ型導電部への流入をｐ型導電部によって十分に抑制することができず、高酸素分圧の影響によってｎ型導電部の電気抵抗が高くなり、導電性が低下するおそれがある。
また、前記ｎ型導電部の厚みが前記ｐ型導電部の厚みよりも大きいことが好ましい。この場合には、ｐ型導電部から燃料極への元素の拡散をｎ型導電部によって抑制するという効果をより一層高めることができる。
また、前記ｎ型導電部は、厚みが６〜３０μｍ（例えば１０〜３０μｍ）であることが好ましい。この場合には、ｐ型導電部から燃料極への元素の拡散をｎ型導電部によって抑制する効果を十分に得ることができる。また、燃料極側ガス（燃料ガス）のｐ型導電部への流入をｎ型導電部によって十分に抑制することができる。
ｎ型導電部の厚みが６μｍ未満の場合には、ｐ型導電部から燃料極への元素の拡散をｎ型導電部によって十分に抑制することができないおそれがある。また、燃料極側ガス（燃料ガス）のｐ型導電部への流入をｎ型導電部によって十分に抑制することができず、低酸素分圧の影響によってｐ型導電部の電気抵抗が高くなり、導電性が低下するおそれがある。一方、３０μｍを超える場合には、ｎ型導電部自体の電気抵抗が高くなり、インターコネクタの導電性低下、さらには燃料電池としての性能低下を招くおそれがある。
また、前記ｐ型導電部は、厚みが２〜１５μｍであることが好ましい。この場合には、ｐ型導電部から燃料極への元素の拡散量を抑制するという効果を十分に得ることができる。また、空気極側ガス（空気）中の酸素のｎ型導電部への流入をｐ型導電部によって抑制するという効果を十分に得ることができる。
ｐ型導電部の厚みが２μｍ未満の場合には、空気極側ガス（空気）中の酸素のｎ型導電部への流入をｐ型導電部によって十分に抑制することができず、高酸素分圧の影響によってｎ型導電部の電気抵抗が高くなり、導電性が低下するおそれがある。一方、１５μｍを超える場合には、インターコネクタにおけるｐ型導電部の体積比率が高くなるため、ｐ型導電部から燃料極への元素の拡散量が多くなり、燃料極との界面における高抵抗層の生成量が多くなるおそれがある。
また、本発明の固体酸化物形燃料電池は、他の態様として、燃料極と、該燃料極の一部に設けられた固体電解質体と、該固体電解質体上に設けられた空気極と、前記燃料極の他の一部に設けられたインターコネクタとを備え、該インターコネクタは、前記燃料極上に設けられたｎ型導電性のｎ型導電部と、該ｎ型導電部上に設けられたｐ型導電性のｐ型導電部とを有し、前記ｎ型導電部は、一般式（５）：（Ｓｒ １−ｘ−ｙ Ｌａ ｘ ）ＴｉＯ ３−σ （但し、０．３≦ｘ≦０．４、０．１≦ｙ≦０．２）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記ｐ型導電部は、一般式（６）：（Ｌａ １−ｚ Ｓｒ ｚ ）ＭｎＯ ３＋σ （但し、０．２≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記ｎ型導電部は、厚みが１０〜３０μｍであり、前記ｐ型導電部は、厚みが２〜１５μｍであることを特徴とする。
また、本発明の固体酸化物形燃料電池は、他の態様として、燃料極と、該燃料極の一部に設けられた固体電解質体と、該固体電解質体上に設けられた空気極と、前記燃料極の他の一部に設けられたインターコネクタとを備え、該インターコネクタは、前記燃料極上に設けられたｎ型導電性のｎ型導電部と、該ｎ型導電部上に設けられたｐ型導電性のｐ型導電部とを有し、前記ｎ型導電部は、一般式（５）：（Ｓｒ １−ｘ−ｙ Ｌａ ｘ ）ＴｉＯ ３−σ （但し、０．３≦ｘ≦０．４、０．１≦ｙ≦０．２）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記ｐ型導電部は、一般式（６）：（Ｌａ １−ｚ Ｓｒ ｚ ）ＭｎＯ ３＋σ （但し、０．２≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記ｎ型導電部は、厚みが１０〜３０μｍであり、前記ｐ型導電部は、厚みが２〜１５μｍであることを特徴とする。
また、前記固体酸化物形燃料電池の製造方法は、前記燃料極、前記固体電解質体及び前記インターコネクタを一体的かつ同時に焼成して形成することを特徴とする。この場合には、インターコネクタ（ｎ型導電部、ｐ型導電部）の焼成収縮を促進させ、緻密化を図ることができる。これにより、インターコネクタは、気孔率が低く、導電性に優れたものとなる。すなわち、インターコネクタは、燃料極側のガスと空気極側のガスとを隔てる機能と燃料極から電気を取り出す機能とを十分に有するものとなる。
また、前記固体酸化物形燃料電池の製造方法において、前記燃料極、前記固体電解質体及び前記インターコネクタを１４００℃以下の温度で焼成して形成することが好ましい。この場合には、インターコネクタ（ｎ型導電部、ｐ型導電部）の緻密化を十分に図りながら、燃料極の電極表面積を確保し、高性能を得ることができる。
焼成温度が１４００℃を超える場合には、インターコネクタの緻密化を図ることができるものの、燃料極の表面積が小さくなりやすく、電極性能の低下を招くおそれがある。
（実施形態１）
以下、本発明を実施するための形態について、図面を用いて説明する。
図１に示すように、固体酸化物形燃料電池１（以下、単に燃料電池１という）は、燃料極２１と、燃料極２１の一部に設けられた固体電解質体２２と、固体電解質体２２上に設けられた空気極２３と、燃料極２１の他の一部に設けられたインターコネクタ３とを備えている。インターコネクタ３は、燃料極２１上に設けられたｎ型導電性のｎ型導電部３１と、ｎ型導電部３１上に設けられたｐ型導電性のｐ型導電部３２とを有する。
以下、本発明を実施するための形態について、図面を用いて説明する。
図１に示すように、固体酸化物形燃料電池１（以下、単に燃料電池１という）は、燃料極２１と、燃料極２１の一部に設けられた固体電解質体２２と、固体電解質体２２上に設けられた空気極２３と、燃料極２１の他の一部に設けられたインターコネクタ３とを備えている。インターコネクタ３は、燃料極２１上に設けられたｎ型導電性のｎ型導電部３１と、ｎ型導電部３１上に設けられたｐ型導電性のｐ型導電部３２とを有する。
同図に示すように、ｎ型導電部３１は、一般式（１）：（Ａ1-x-yＢx）ＴｉＯ3-σ（但し、０．２５≦ｘ≦０．４５、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。ｐ型導電部３２は、一般式（２）：（Ｂ1-zＡz）ＭｎＯ3+σ（但し、０．１５≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。一般式（１）、（２）におけるＡ元素は、Ｓｒであり、Ｂ元素は、Ｌａである。以下、これを詳説する。
図１（ａ）、（ｂ）に示すように、燃料電池１は、例えば、後述する図２に示す燃料電池スタック１０に用いられるものである。
同図に示すように、燃料電池１は、支持体となる筒状の燃料極２１を備えている。燃料極２１の内側には、燃料ガスを流通させる燃料ガス通路２０が設けられている。燃料極２１は、ニッケル及びイットリウム安定化型ジルコニア（Ｎｉ−ＹＳＺ）からなる。
同図に示すように、燃料電池１は、支持体となる筒状の燃料極２１を備えている。燃料極２１の内側には、燃料ガスを流通させる燃料ガス通路２０が設けられている。燃料極２１は、ニッケル及びイットリウム安定化型ジルコニア（Ｎｉ−ＹＳＺ）からなる。
燃料極２１の外周面上には、固体電解質体２２が設けられている。固体電解質体２２は、燃料極２１の外周面の一部（後述する非被覆部２１１）を除いて設けられている。固体電解質体２２は、イットリウム安定化型ジルコニア（ＹＳＺ）からなる。
固体電解質体２２の外周面上には、固体電解質体２２を構成する材料と後述する空気極２３を構成する材料との反応を防止するための中間層２４が設けられている。中間層２４の外周面上には、空気極２３が設けられている。
中間層２４及び空気極２３は、燃料電池の軸方向一端側に設けられている。中間層２４は、ガドリニウム固溶型セリア（ＧＤＣ）からなる。空気極は、Ｌａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.2Ｆｅ0.8Ｏ3-x（ＬＳＣＦ）及びガドリニウム固溶型セリア（ＧＤＣ）からなる。
燃料極２１の外周面は、固体電解質体２２が設けられていない部分であって、燃料極２１が露出している部分である非被覆部２１１を有している。非被覆部２１１は、燃料電池の軸方向他端側（空気極２３とは反対側）に設けられている。非被覆部２１１上には、燃料極２１の集電用端子となるインターコネクタ３が設けられている。
同図に示すように、インターコネクタ３は、燃料極２１の非被覆部２１１及びその近傍の固体電解質体２２を覆うように、全周に渡って帯状に設けられている。また、インターコネクタ３は、ｎ型導電部３１とｐ型導電部３２との２層構造を有する。ｎ型導電部３１は、燃料極２１の非被覆部２１１上に設けられている。ｐ型導電部３２は、ｎ型導電部３１上に設けられている。
ｎ型導電部３１は、ＳｒＬａＴｉＯ3-σ（ＳＬＴ）からなる。具体的には、一般式（３）：（Ｓｒ1-x-yＬａx）ＴｉＯ3-σ（但し、０．２５≦ｘ≦０．４５、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。
一方、ｐ型導電部３２は、ＬａＳｒＭｎＯ3+σ（ＬＳＭ）からなる。具体的には、一般式（４）：（Ｌａ1-zＳｒz）ＭｎＯ3+σ（但し、０．１５≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。
ｎ型導電部３１及びｐ型導電部３２は、気孔率が１０％以下の緻密な層である。また、ｎ型導電部３１の厚みは、ｐ型導電部３２の厚みよりも大きい。また、ｎ型導電部３１は、厚みが６〜３０μｍであり、ｐ型導電部３２は、厚みが２〜１５μｍである。
次に、図１に示す燃料電池１の製造方法について説明する。
まず、酸化ニッケル及びイットリウム安定化ジルコニア（ＹＳＺ）の混合粉末に、セルロース系バインダー及び造孔材としてのポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）ビーズ粉末を加え、十分に混合した後、水を添加して粘土状になるまで混合した。得られた粘土を押出成形機に投入し、外径２．５ｍｍの円筒状（チューブ状）の燃料極用成形体を作製した。燃料極用成形体は、所定の長さに切断した。また、ＹＳＺ粉末、ポリビニルブチラール、アミン系分散剤及び可塑剤を、メチルエチルケトン及びエタノールを溶媒として混合し、固体電解質体用スラリーを作製した。
まず、酸化ニッケル及びイットリウム安定化ジルコニア（ＹＳＺ）の混合粉末に、セルロース系バインダー及び造孔材としてのポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）ビーズ粉末を加え、十分に混合した後、水を添加して粘土状になるまで混合した。得られた粘土を押出成形機に投入し、外径２．５ｍｍの円筒状（チューブ状）の燃料極用成形体を作製した。燃料極用成形体は、所定の長さに切断した。また、ＹＳＺ粉末、ポリビニルブチラール、アミン系分散剤及び可塑剤を、メチルエチルケトン及びエタノールを溶媒として混合し、固体電解質体用スラリーを作製した。
次いで、燃料極用成形体を固体電解質体用スラリーに浸漬し、ゆっくりと引き上げることにより、燃料極用成形体の表面に固体電解質体用被膜を形成した。そして、固体電解質体用膜の一部（インターコネクタを設ける部分、幅５ｍｍ程度）を研削により除去し、燃料極用成形体を露出させた。
次いで、（Ｓｒ1-x-yＬａx）ＴｉＯ3-σ（但し、０．２５≦ｘ≦０．４５、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）粉末、ポリビニルブチラール、アミン系分散剤及び可塑剤を、メチルエチルケトン及びエタノールを溶媒として混合し、ｎ型導電部用スラリーを作製した。そして、インターコネクタ３を形成しない位置にマスキングを行った後、燃料極用成形体をｎ型導電部用スラリーに浸漬し、ゆっくりと引き上げることにより、燃料極用成形体の表面にｎ型導電部用被膜を形成した。
次いで、（Ｌａ1-zＳｒz）ＭｎＯ3+σ（但し、０．１５≦ｚ≦０．５）粉末、ポリビニルブチラール、アミン系分散剤及び可塑剤を、メチルエチルケトン及びエタノールを溶媒として混合し、ｐ型導電部用スラリーを作製した。そして、インターコネクタ３を形成しない位置にマスキングを行った後、燃料極用成形体をｐ型導電部用スラリーに浸漬し、ゆっくりと引き上げることにより、ｎ型導電部用被膜の表面にｐ型導電部用被膜を形成した。
次いで、１４００℃の温度条件において、燃料極用成形体、固体電解質体用被膜、ｎ型導電部用被膜及びｐ型導電部用被膜を一体的かつ同時に焼成した。これにより、燃料極２１、固体電解質体２２及びインターコネクタ３（ｎ型導電部３１、ｐ型導電部３２）を有する中間焼成体を得た。
次いで、ガドリニウム固溶型セリア（ＧＤＣ）粉末、ポリビニルブチラール、アミン系分散剤及び可塑剤を、メチルエチルケトン及びエタノールを溶媒として混合し、中間層用スラリーを作製した。そして、中間層２４を形成しない位置にマスキングを行った後、中間焼成体を中間層用スラリーに浸漬し、ゆっくりと引き上げることにより、固体電解質体２２の表面に中間層用被膜を形成した。その後、中間層用被膜を１２００℃で熱処理することにより、中間層２４を形成した。
また、Ｌａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.2Ｆｅ0.8Ｏ3-x（ＬＳＣＦ）粉末、ＧＤＣ粉末、ポリビニルブチラール、アミン系分散剤及び可塑剤を、メチルエチルケトン及びエタノールを溶媒として混合し、空気極用スラリーを作製した。そして、空気極２３を形成しない位置にマスキングを行った後、中間焼成体を空気極用スラリーに浸漬し、ゆっくりと引き上げることにより、中間層２４の表面に空気極用被膜を形成した。その後、空気極用被膜を１０００℃で焼き付け処理することにより、空気極２３を形成した。以上により、図１、図２に示す燃料電池１を得た。
次に、図２に示すように、複数の燃料電池１（以下、この説明において燃料電池セル１という）を用いた燃料電池スタック１０について説明する。
同図に示すように、燃料電池スタック１０は、電気絶縁性を有する複数の多孔体４を積層して構成されている。多孔体４は、空気の流通が可能な板状の多孔質の部材である。隣接する多孔体４間に形成された空間には、複数の燃料電池セル１が配設されている。
同図に示すように、燃料電池スタック１０は、電気絶縁性を有する複数の多孔体４を積層して構成されている。多孔体４は、空気の流通が可能な板状の多孔質の部材である。隣接する多孔体４間に形成された空間には、複数の燃料電池セル１が配設されている。
図３（ａ）、（ｂ）に示すように、多孔体４における積層方向一方側Ｘ１（図２）には、燃料電池セル１を収容するための複数の収容凹部４１が設けられている。複数の収容凹部４１は、互いに平行となるように並んで配置されている。収容凹部４１の内壁面は、燃料電池セル１の外周形状に沿った形状を有している。また、収容凹部４１の底部には、多孔体４を積層方向Ｘ（図２）に貫通してなる連通孔４１１が設けられている。なお、燃料電池スタック１０において、積層方向Ｘの一端における多孔体４には、収容凹部４１が設けられていない。
同図に示すように、多孔体４における積層方向他方側Ｘ２（図２）には、複数の突出部４２が設けられている。複数の突出部４２は、互いに平行となるように並んで配置されている。突出部４２は、隣接する他の多孔体４の収容凹部４１と積層方向Ｘにおいて対向するように配置されている。
また、突出部４２には、燃料電池セル１を位置決めするための位置決め凹部４２１が設けられている。位置決め凹部４２１の内壁面は、燃料電池セル１の外周形状に沿った形状を有している。なお、燃料電池スタック１０において、積層方向Ｘの他端における多孔体４には、突出部４２（位置決め凹部４２１）が設けられていない。
図４、図５に示すように、燃料電池セル１は、隣接する一方の多孔体４の収容凹部４１と他方の多孔体４の位置決め凹部４２１とによって形成された空間内に収容されている。また、隣接する多孔体４同士の間及び燃料電池セル１と多孔体４との間には、導電性材料からなる導電層５１と絶縁性材料からなる絶縁層５２が配設されている。
同図に示すように、隣接する多孔体４同士の間に配設された複数の燃料電池セル１は、導電層５１を介して互いに電気的に接続されている。また、絶縁層５２は、空気極２３とインターコネクタ３との間に配設されており、両者の短絡を防止している。
図５に示すように、連通孔４１１内には、導電性材料を充填してなる電気接続パス５３が配設されている。積層方向Ｘに隣接する燃料電池セル１同士は、この電気接続パス５３を介して電気的に接続されている。
そして、図２に示すように、燃料電池スタック１０は、所定の温度条件（例えば６５０℃）において、燃料ガスを燃料ガス通路２０に流通させ、空気を多孔体４に所定の方向で流通させることにより、発電を行うことができる。
図５に示すように、燃料電池スタック１０において発電が行われる際には、積層方向一方側Ｘ１から電気接続パス５３、導電層５１、インターコネクタ３、燃料極２１、固体電解質体２２、中間層２４、空気極２３、導電層５１の順に電流が流れ、以下同様にして、積層方向他方側Ｘ２に流れる。
次に、燃料電池１の作用効果について説明する。
本実施形態の燃料電池１において、インターコネクタ３は、ｎ型導電部３１とｐ型導電部３２とを有する。そのため、インターコネクタ３は、ｎ型導電部３１とｐ型導電部３２とのｐｎ接合によって良好な導電性を有する。これにより、燃料極２１からインターコネクタ３を介して十分かつ確実に電気を取り出すことができる。
本実施形態の燃料電池１において、インターコネクタ３は、ｎ型導電部３１とｐ型導電部３２とを有する。そのため、インターコネクタ３は、ｎ型導電部３１とｐ型導電部３２とのｐｎ接合によって良好な導電性を有する。これにより、燃料極２１からインターコネクタ３を介して十分かつ確実に電気を取り出すことができる。
また、インターコネクタ３のｎ型導電部３１及びｐ型導電部３２は、いずれもペロブスカイト型酸化物からなるセラミックス材料により構成されている。そのため、インターコネクタ３は、高温での発電環境下においても、耐熱性を十分に有する。これにより、燃料電池１の耐久性の向上を図ることができる。
また、ｎ型導電部３１は、一般式（１）：（Ａ1-x-yＢx）ＴｉＯ3-σ（Ａ元素：Ｓｒ、Ｂ元素：Ｌａ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。そして、一般式（１）において、０．２５≦ｘ≦０．４５とすることにより、ｎ型導電部３１の導電性を十分に確保すると共に、ｎ型導電部３１のＡ元素（Ｓｒ）の欠損量（一般式（１）におけるｙに相当する欠損）を増やすことができる。そのため、ｎ型導電部３１は、インターコネクタ３の焼成時において、燃料極２１に向けて拡散するｐ型導電部３２のＡ元素（Ｓｒ）の緩衝層としての機能を果たす。
また、一般式（１）において、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘとすることにより、ｎ型導電部３１のＡ元素の欠損量を増やすことができることに加えて、ｎ型導電部３１は、安定した結晶構造を有すると共に、燃料極２１に向けて拡散するｐ型導電部３２のＡ元素（Ｓｒ）の緩衝層としての機能を十分に果たすことができる。そのため、ｎ型導電部３１は、インターコネクタ３の焼成時において、ｐ型導電部３２から燃料極２１への元素（特にｐ型導電部３２のＡ元素（Ｓｒ））の拡散を十分に抑制することができる。
また、ｐ型導電部３２は、一般式（２）：（Ｂ1-zＡz）ＭｎＯ3+σ（Ａ元素：Ｓｒ、Ｂ元素：Ｌａ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。そして、一般式（２）において、０．１５≦ｚ≦０．５とすることにより、ｐ型導電部３２の導電性を十分に確保することができる。また、インターコネクタ３の焼成時において、ｐ型導電部３２から燃料極２１への元素の拡散量を抑制しやすくなる。
これにより、インターコネクタ３の焼成時において、ｐ型導電部３２から燃料極２１への元素（ｐ型導電部３２のＡ元素（Ｓｒ）、Ｂ元素（Ｌａ））の拡散を抑制することができる。その結果、インターコネクタ３と燃料極２１との界面に電気抵抗の高い反応物（高抵抗層）が生成することを抑制し、燃料電池としての性能を十分に確保することができる。
また、本実施形態において、インターコネクタ３のｎ型導電部３１は、一般式（３）：（Ｓｒ1-x-yＬａx）ＴｉＯ3-σ（但し、０．２５≦ｘ≦０．４５、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、ｐ型導電部３２は、一般式（４）：（Ｌａ1-zＳｒz）ＭｎＯ3+σ（但し、０．１５≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。
そのため、インターコネクタ３の導電性がより良好なものとなる。また、ｎ型導電部３１を構成するＳｒＬａＴｉＯ3-σ（ＳＬＴ）は、ｐ型導電部３２を構成するＬａＳｒＭｎＯ3+σ（ＬＳＭ）に比べて、燃料極２１（Ｎｉ−ＹＳＺ）との反応性の程度が小さく、燃料極２１中のＮｉがＳＬＴの結晶格子中に固溶する元素拡散が中心である。また、この元素拡散によって生成する反応物は、ｐ型導電部３２を構成するＬＳＭの元素拡散によって生成するＬａ2Ｚｒ2Ｏ7やＳｒＺｒＯ3に比べて高抵抗ではないため、性能低下の大きな原因とはならない。したがって、一般式（３）、（４）中のｘ、ｙ、ｚの値が前記の関係を満たすようにし、ＳＬＴとＬＳＭとの組成を最適化することにより、性能低下の大きな原因となるｐ型導電部３２の元素拡散をより効果的に抑制することができる。
また、ｎ型導電部３１は、気孔率が１０％以下である。そのため、燃料極側ガス（燃料ガス）のｐ型導電部３２への流入をｎ型導電部３１によって十分に抑制することができる。そして、ｐ型導電部３２の導電性を十分に確保することができる。
また、ｐ型導電部３２は、気孔率が１０％以下である。そのため、空気極側ガス（空気）中の酸素のｎ型導電部３１への流入をｐ型導電部３２によって十分に抑制することができる。そして、ｎ型導電部３１の導電性を十分に確保することができる。
また、ｎ型導電部３１の厚みがｐ型導電部３２の厚みよりも大きい。そのため、ｐ型導電部３２から燃料極２１への元素の拡散をｎ型導電部３１によって抑制するという効果をより一層高めることができる。
また、ｎ型導電部３１は、厚みが６〜３０μｍである。そのため、ｐ型導電部３２から燃料極２１への元素の拡散をｎ型導電部３１によって抑制する効果を十分に得ることができる。また、燃料極側ガス（燃料ガス）のｐ型導電部３２への流入をｎ型導電部３１によって十分に抑制することができる。
また、前記ｐ型導電部３２は、厚みが２〜１５μｍである。そのため、ｐ型導電部３２から燃料極２１への元素の拡散量を抑制するという効果を十分に得ることができる。また、空気極側ガス（空気）中の酸素のｎ型導電部３１への流入をｐ型導電部３２によって抑制するという効果を十分に得ることができる。
また、燃料電池１の製造方法において、燃料極２１、固体電解質体２２及びインターコネクタ３を一体的かつ同時に焼成して形成する。そのため、インターコネクタ３（ｎ型導電部３１、ｐ型導電部３２）の焼成収縮を促進させ、緻密化を図ることができる。これにより、インターコネクタ３は、気孔率が低く、導電性に優れたものとなる。すなわち、インターコネクタ３は、燃料極側ガス（燃料ガス）と空気極側ガス（空気）とを隔てる機能と燃料極２１から電気を取り出す機能との両方の機能を十分に有するものとなる。
また、燃料極２１、固体電解質体２２及びインターコネクタ３を１４００℃以下の温度で焼成して形成する。そのため、インターコネクタ３（ｎ型導電部３１、ｐ型導電部３２）の緻密化を十分に図りながら、燃料極２１の電極表面積を確保し、高性能を得ることができる。
このように、本実施形態によれば、性能を十分に確保しながら、耐久性を向上させることができる固体酸化物形燃料電池（燃料電池）１及びその製造方法を提供することができる。
（実験例）
本例は、固体酸化物形燃料電池（燃料電池）について、反応生成物及び発電出力の評価を行ったものである。
本例は、固体酸化物形燃料電池（燃料電池）について、反応生成物及び発電出力の評価を行ったものである。
本例では、燃料電池におけるインターコネクタのｎ型導電部及びｐ型導電部の組成、厚みが異なる複数の試料（試料１〜試料２１）を作製し、反応生成物及び発電出力の評価を行った。
反応生成物の評価では、燃料電池のインターコネクタについて、燃料極と同時に焼成した場合に、反応物が生成しているかどうかを確認した。具体的には、前述の実施形態１と同様の方法（但し、押出成形時の金型変更によって形状を２ｍｍ厚の平板状に変更）によって燃料極用成形体を作製し、２ｃｍ角となるように切断した。そして、燃料極用成形体の表面にｎ型導電部用被膜及びｐ型導電部用被膜を形成し、これを１４００℃の温度条件において一体的かつ同時に焼成した。この焼成体について、Ｘ線回折装置を用いて結晶相（Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7相、ＳｒＺｒＯ3相）の確認を行った。
発電出力の評価では、図６に示すように、前述の実施形態１と同様の方法によって燃料電池８１を作製した。そして、インターコネクタ８３が形成された部分に銀線８４１を巻き、銀ペーストを塗布した。この銀線８４１を燃料極（図示略）から集電を行う集電端子とした。
また、同図に示すように、空気極８２３を形成した部分にＰｔ網８４２を巻いた。そして、Ｐｔ網８４２を銀線８４３で巻き固定した後、ＬＳＣＦからなるペーストを塗布した。この銀線８４３を空気極８２３から集電を行う集電端子とした。
また、同図に示すように、発電用治具８５を用いて、燃料電池８１の両端（固体電解質体８２２及び中間層８２４の露出部分）をガラスペースト８６によってガスシール固定した。そして、燃料電池８１が電気炉８７の中央に位置するように、燃料電池８１をセットした。燃料ガス通路（図示略）には、室温で加湿した水素を２５ｃｃ／分の流量で供給した。空気極８２３側は、大気に開放した状態とした。
また、同図に示すように、燃料電池８１の温度を測定するため、燃料電池８１の空気極８２３の表面から２ｍｍ離れた位置に熱電対８８をセットし、プログラム温調計を用いて燃料電池８１が６５０℃となるように調整した。そして、燃料電池８１の発電を行い、そのときの発電出力（０．６Ｖ時における発電出力）を測定した。
表１に、インターコネクタのｎ型導電部及びｐ型導電部の組成が異なる各試料（試料１〜試料１２）について、反応生成物及び発電出力の評価結果を示した。なお、ｎ型導電部の組成は、（Ｓｒ1-x-yＬａx）ＴｉＯ3-σであり、ｐ型導電部の組成は、（Ｌａ1-zＳｒz）ＭｎＯ3+σである。また、各試料のｘ、ｙ、ｚの値は、同表に示すとおりである。
同表に示すように、試料１、試料２、試料７、試料８は、ｙを０．５ｘ、ｚを０．４に固定した状態で、ｘを０．２〜０．５の範囲で変化させた場合の評価結果である。
試料１（ｘ＝０．３）、試料２（ｘ＝０．４）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．４１Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
試料１（ｘ＝０．３）、試料２（ｘ＝０．４）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．４１Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
一方、試料７（ｘ＝０．２）においては、ｎ型導電部のＳｒの欠損量が十分ではなく、ｐ型導電部のＳｒの拡散を抑制する緩衝層としての機能を十分に得られなかった。そのため、高抵抗層であるＳｒＺｒＯ3相が確認され、発電出力が０．２６Ｗ／ｃｍ2と低い値となった。また、試料８（ｘ＝０．５）においては、結晶相が単相のｎ型導電性材料を得ることができなかった。
次に、試料１、試料３、試料９、試料１０は、ｘを０．３、ｚを０．４に固定した状態で、ｙを０．０５〜０．３の範囲で変化させた場合の結果である。
試料１（ｙ＝０．１５）、試料３（ｙ＝０．１）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．４３Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
試料１（ｙ＝０．１５）、試料３（ｙ＝０．１）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．４３Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
一方、試料９（ｙ＝０．０５）においては、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘの条件を満たしていないため、ｎ型導電部のＳｒの欠損量が十分ではなく、ｐ型導電部のＳｒの拡散を抑制する緩衝層としての機能を十分に得られなかった。そのため、高抵抗層であるＳｒＺｒＯ3相が確認され、発電出力が０．１７Ｗ／ｃｍ2と低い値となった。また、試料１０（ｙ＝０．３）においては、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘの条件を満たしておらず、結晶相が単相のｎ型導電性材料を得ることができなかった。
次に、試料１、試料４〜試料６、試料１１、試料１２は、ｘを０．３、ｙを０．１５に固定した状態で、ｚを０．１〜０．６の範囲で変化させた場合の結果である。
試料１（ｚ＝０．４）、試料４（ｚ＝０．２）、試料５（ｚ＝０．３）、試料６（ｚ＝０．５）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．５１Ｗ／ｃｍ2、０．６２Ｗ／ｃｍ2、０．４５Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
試料１（ｚ＝０．４）、試料４（ｚ＝０．２）、試料５（ｚ＝０．３）、試料６（ｚ＝０．５）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．５１Ｗ／ｃｍ2、０．６２Ｗ／ｃｍ2、０．４５Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
一方、試料１１（ｚ＝０．１）においては、ｐ型導電部のＬａ濃度が高く、Ｌａの拡散量が多かったため、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相が確認され、発電出力が０．２７Ｗ／ｃｍ2と低い値となった。
また、試料１２（ｚ＝０．６）においては、ｐ型導電部のＳｒ濃度が高く、Ｓｒの拡散量が多かったため、高抵抗層であるＳｒＺｒＯ3相が確認され、発電出力が０．２３Ｗ／ｃｍ2と低い値となった。
表２に、インターコネクタのｎ型導電部及びｐ型導電部の厚みが異なる各試料（試料１、試料１３〜試料２１）について、反応生成物及び発電出力の評価結果を示した。なお、各試料のｎ型導電部及びｐ型導電部の組成はすべて同じであり、その組成は試料１（表１参照）と同様である。
同表に示すように、試料１、試料１３〜試料１６は、ｐ型導電部の厚みを１０μｍに設定し、ｎ型導電部の厚みを変化させた場合の結果である。
試料１、試料１４、試料１５（ｎ型導電部の厚みが１０〜３０μｍ）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．５４Ｗ／ｃｍ2、０．４５Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
試料１、試料１４、試料１５（ｎ型導電部の厚みが１０〜３０μｍ）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．５４Ｗ／ｃｍ2、０．４５Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
一方、試料１３においては、ｎ型導電部の厚みが５μｍと薄いため、ｐ型導電部からの元素の拡散を十分に抑制することができず、高抵抗層であるＳｒＺｒＯ3相が確認された。また、発電出力も０．３０Ｗ／ｃｍ2と比較的低い値となった。また、試料１６においては、ｎ型導電部の厚みが４０μｍと厚いため、ｎ型導電部の電気抵抗が高くなり、発電出力も０．３７Ｗ／ｃｍ2と比較的低い結果となった。
次に、同表に示すように、試料１、試料１７〜試料２１は、ｎ型導電部の厚みを１０μｍに設定し、ｐ型導電部の厚みを変化させた場合の結果である。
試料１、試料１８、試料１９、試料２０（ｐ型導電部の厚みが２〜１５μｍ）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．５１Ｗ／ｃｍ2、０．６５Ｗ／ｃｍ2、０．４３Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
試料１、試料１８、試料１９、試料２０（ｐ型導電部の厚みが２〜１５μｍ）においては、高抵抗層であるＬａ2Ｚｒ2Ｏ7相やＳｒＺｒＯ3相は確認されなかった。また、発電出力がそれぞれ０．６３Ｗ／ｃｍ2、０．５１Ｗ／ｃｍ2、０．６５Ｗ／ｃｍ2、０．４３Ｗ／ｃｍ2であり、比較的良好な発電性能が得られた。
一方、試料１７は、ｐ型導電部の厚みが１μｍと薄いため、ｎ型導電部に空気極側の酸素分圧の影響が及んでｎ型導電部の電気抵抗が高くなり、発電出力も０．４２Ｗ／ｃｍ2と比較的低い結果となった。
また、試料２１は、ｐ型導電部の厚みが２０μｍと厚いため、ｐ型導電部から燃料極に拡散する元素の量が多くなり、ｎ型導電部によってその元素拡散を十分に抑制することができず、高抵抗層であるＳｒＺｒＯ3相が確認された。また、発電出力も０．３２Ｗ／ｃｍ2と比較的低い結果となった。
なお、本発明は、前述の実施形態１に何ら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。
また、前述の実施形態１では、固体電解質体と空気極との間に中間層を設けたが、この中間層を設けない構成とすることもできる。
また、前述の実施形態１では、固体電解質体と空気極との間に中間層を設けたが、この中間層を設けない構成とすることもできる。
また、前述の実施形態１では、インターコネクタにおけるｎ型導電部は、前記一般式（１）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、ｐ型導電部は、前記一般式（２）で表されるペロブスカイト型酸化物からなる。そして、前記一般式（１）、（２）におけるＡ元素は「Ｓｒ」、Ｂ元素は「Ｌａ」であるが、例えば、Ａ元素をＳｒと同様のアルカリ土類金属であるＣａ、Ｂａとしてもよいし、Ｂ元素をＬａと同じイオン価数（＋３）の希土類であるＹ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｙｂとしてもよい。この場合、前述の実施形態１と同様の作用効果を有する。また、前述の実験例と同様の実験結果が得られる。
１…燃料電池（固体酸化物形燃料電池）
２１…燃料極
２２…固体電解質体
２３…空気極
３…インターコネクタ
３１…ｎ型導電部
３２…ｐ型導電部
２１…燃料極
２２…固体電解質体
２３…空気極
３…インターコネクタ
３１…ｎ型導電部
３２…ｐ型導電部
Claims (10)
- 燃料極と、
該燃料極の一部に設けられた固体電解質体と、
該固体電解質体上に設けられた空気極と、
前記燃料極の他の一部に設けられたインターコネクタとを備え、
該インターコネクタは、前記燃料極上に設けられたｎ型導電性のｎ型導電部と、該ｎ型導電部上に設けられたｐ型導電性のｐ型導電部とを有し、
前記ｎ型導電部は、一般式（１）：（Ａ１−ｘ−ｙＢｘ）ＴｉＯ３−σ（但し、０．３≦ｘ≦０．４、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、
前記ｐ型導電部は、一般式（２）：（Ｂ１−ｚＡｚ）ＭｎＯ３＋σ（但し、０．２≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、
前記一般式（１）、（２）における前記Ａ元素は、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａから選択される１種以上の元素であり、前記Ｂ元素は、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｙｂから選択される１種以上の元素であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。 - 前記ｎ型導電部は、一般式（３）：（Ｓｒ１−ｘ−ｙＬａｘ）ＴｉＯ３−σ（但し、０．３≦ｘ≦０．４、０．２５ｘ≦ｙ≦０．５ｘ）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、前記ｐ型導電部は、一般式（４）：（Ｌａ１−ｚＳｒｚ）ＭｎＯ３＋σ（但し、０．２≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記ｎ型導電部は、気孔率が１０％以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記ｐ型導電部は、気孔率が１０％以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記ｎ型導電部の厚みが上記ｐ型導電部の厚みよりも大きいことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記ｎ型導電部は、厚みが１０〜３０μｍであることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 前記ｐ型導電部は、厚みが２〜１５μｍであることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
- 燃料極と、
該燃料極の一部に設けられた固体電解質体と、
該固体電解質体上に設けられた空気極と、
前記燃料極の他の一部に設けられたインターコネクタとを備え、
該インターコネクタは、前記燃料極上に設けられたｎ型導電性のｎ型導電部と、該ｎ型導電部上に設けられたｐ型導電性のｐ型導電部とを有し、
前記ｎ型導電部は、一般式（５）：（Ｓｒ １−ｘ−ｙ Ｌａ ｘ ）ＴｉＯ ３−σ （但し、０．３≦ｘ≦０．４、０．１≦ｙ≦０．２）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、
前記ｐ型導電部は、一般式（６）：（Ｌａ １−ｚ Ｓｒ ｚ ）ＭｎＯ ３＋σ （但し、０．２≦ｚ≦０．５）で表されるペロブスカイト型酸化物からなり、
前記ｎ型導電部は、厚みが１０〜３０μｍであり、
前記ｐ型導電部は、厚みが２〜１５μｍであることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。 - 請求項１〜８のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法において、
前記燃料極、前記固体電解質体及び前記インターコネクタを一体的かつ同時に焼成して形成することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の製造方法。 - 請求項９に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法において、
前記燃料極、前記固体電解質体及び前記インターコネクタを１４００℃以下の温度で焼成して形成することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の製造方法。
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