DE69909701T2 - Keramisches Laminatmaterial - Google Patents

Keramisches Laminatmaterial Download PDF

Info

Publication number
DE69909701T2
DE69909701T2 DE69909701T DE69909701T DE69909701T2 DE 69909701 T2 DE69909701 T2 DE 69909701T2 DE 69909701 T DE69909701 T DE 69909701T DE 69909701 T DE69909701 T DE 69909701T DE 69909701 T2 DE69909701 T2 DE 69909701T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
perovskite
perovskite material
dense
layer
chemical formula
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
DE69909701T
Other languages
English (en)
Other versions
DE69909701D1 (de
Inventor
Niels Christiansen
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Topsoe AS
Original Assignee
Haldor Topsoe AS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Haldor Topsoe AS filed Critical Haldor Topsoe AS
Application granted granted Critical
Publication of DE69909701D1 publication Critical patent/DE69909701D1/de
Publication of DE69909701T2 publication Critical patent/DE69909701T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/009—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone characterised by the material treated
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D71/00—Semi-permeable membranes for separation processes or apparatus characterised by the material; Manufacturing processes specially adapted therefor
    • B01D71/02—Inorganic material
    • B01D71/024—Oxides
    • B01D71/0271—Perovskites
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B18/00—Layered products essentially comprising ceramics, e.g. refractory products
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B13/00—Oxygen; Ozone; Oxides or hydroxides in general
    • C01B13/02—Preparation of oxygen
    • C01B13/0229—Purification or separation processes
    • C01B13/0248—Physical processing only
    • C01B13/0251—Physical processing only by making use of membranes
    • C01B13/0255—Physical processing only by making use of membranes characterised by the type of membrane
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/45—Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements
    • C04B41/50—Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements with inorganic materials
    • C04B41/5025—Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements with inorganic materials with ceramic materials
    • C04B41/5027—Oxide ceramics in general; Specific oxide ceramics not covered by C04B41/5029 - C04B41/5051
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/80—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone of only ceramics
    • C04B41/81—Coating or impregnation
    • C04B41/85—Coating or impregnation with inorganic materials
    • C04B41/87—Ceramics
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00—Electrodes
    • H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
    • H01M4/90—Selection of catalytic material
    • H01M4/9016—Oxides, hydroxides or oxygenated metallic salts
    • H01M4/9025—Oxides specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
    • H01M4/9033—Complex oxides, optionally doped, of the type M1MeO3, M1 being an alkaline earth metal or a rare earth, Me being a metal, e.g. perovskites
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
    • H01M8/1231—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte with both reactants being gaseous or vaporised
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2111/00—Mortars, concrete or artificial stone or mixtures to prepare them, characterised by specific function, property or use
    • C04B2111/00241—Physical properties of the materials not provided for elsewhere in C04B2111/00
    • C04B2111/0025—Compositions or ingredients of the compositions characterised by the crystal structure
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2111/00—Mortars, concrete or artificial stone or mixtures to prepare them, characterised by specific function, property or use
    • C04B2111/00474—Uses not provided for elsewhere in C04B2111/00
    • C04B2111/00793—Uses not provided for elsewhere in C04B2111/00 as filters or diaphragms
    • C04B2111/00801—Membranes; Diaphragms
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2111/00—Mortars, concrete or artificial stone or mixtures to prepare them, characterised by specific function, property or use
    • C04B2111/00474—Uses not provided for elsewhere in C04B2111/00
    • C04B2111/00853—Uses not provided for elsewhere in C04B2111/00 in electrochemical cells or batteries, e.g. fuel cells
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/74—Physical characteristics
    • C04B2235/76—Crystal structural characteristics, e.g. symmetry
    • C04B2235/768—Perovskite structure ABO3
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/32—Ceramic
    • C04B2237/34—Oxidic
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Sustainable Energy (AREA)
  • Sustainable Development (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Ceramic Capacitors (AREA)
  • Fixed Capacitors And Capacitor Manufacturing Machines (AREA)

Description

  • De vorliegende Erfindung betrifft ein keramisches Laminatmaterial oder eine hinsichtlich der Zusammensetzung abgestufte Keramik zur Verwendung bei der Herstellung von Ionen und/oder Elektronen leitenden keramischen Erzeugnissen.
  • Keramische Perowskitmaterialien in Sauerstofftrennungsmembranen weisen die allgemeine Formel auf: AxA'x'A''x''ByB'y'B''y''O3-δ, wobei x + x' + x'' = 1, und y + y' + y'' = 1, undδ eine Zahl ist, die die Zusammensetzung neutral macht.
  • Solche Materialien sind aus dem US-Patent Nr. 5,240,473 bekannt.
  • Dichte keramische Membranen umfassen ein Material ohne Perowskit bzw. Nicht-Perowskitmaterial, dargestellt durch die Formel: (Sr1-yMy)α(Fe1-xCox)α+δOδ mit Elektronen-Leitfähigkeit und Sauerstoffionen-Leitfähigkeit sind aus dem US-Patent Nr. 5,580,497 bekannt.
  • Über eine hohe Sauerstoffionen-Leitfähigkeit keramischer Materialien, welche ein Übergefüge der kubischen Perowskit-Struktur aufweisen, mit der allgemeinen chemischen Formel AxA'x'ByB'y'O2,5 wurde in der wissenschaftlichen Literatur berichtet.
  • In den Proceedings of the Electrochemical Society, Band 93, Nr. 4, 1993, Seiten 598– 612, haben Chen et al. die Kathoden/Elektrolyt-Interaktionen untersucht und deren erwartete Auswirkung auf SOFC-Parameter. Hierbei sind Perowskitmaterialien beschrieben, welche mit Materialien kombiniert sind, von denen man ausgeht, dass Nicht-Perowskitmaterialien repräsentieren. Diese Materialien YSZ und CSO bestehen aus kombinierten gesinterten Oxiden der einzelnen Metalle.
  • Sahibzada et al. haben in Catalysis Today, Band 38, Nr. 4, 1997, Seiten 459 – 466, eine dichte Schicht eines Nicht-Perowskit-Materials beschrieben. Dieses Material, Ce0,9Gd0,1O1,95 besteht nur aus Lanthanid-Metallen.
  • Es wurde beobachtet, dass Perowskitmaterialien mit hoher Sauerstoffleitfähigkeit eine schlechte Strukturstabilität zeigen und eine hohe thermische Ausdehnung bei niedrigem Sauerstoffpartialdrücken, was zu Beschränkungen führt, wenn diese Materialien bei der Trennung von Sauerstoff eingesetzt werden. In der Praxis muss ein Kompromiss zwischen der hohen Sauerstoffleitfähigkeit oder hohen Stabilität akzeptiert werden (siehe "Dimensional Instability of Doped Lanthanum Chromites in an Oxygen Pressure Gardient", P. V. Hendriksen, J. D. Carter und M. Mogensen, in Proceedings of the fourth international Symposium on Solid Oxide Fuel Cells, herausgegeben von M. Dokiya, O. Yamamoto, H. Tagawa und S. C. Singhal, the Electrochemical Society Proc., Band 95-1 (1995), 934; und
    "Dimensional Instability and effect chemistry of doped lanthanum chromites", P. H. Larsen, P. V. Hendriksen und M. Mogensen, Journal of Thermal Analysis, Band 49 (1997), 1263; und
    "Lattice Expansion induced strains in solid oxide fuel cell stacks and their significance for stack integrity", P. V. Hendriksen und O. Joergensen, in "High Temperature Electrochemistry: Ceramics and Metals". Proceedings of the 17th Risoe International Symposium on Materials Science (1996), 263).
  • Gemäß dieser Beobachtungen und Erkenntnisse stellt diese Erfindung ein dichtes keramisches Laminatmaterial bereit, umfassend wenigstens eine dichte Schicht aus einem Perowskitmaterial und wenigstens eine Schicht aus einem dichten Nicht- Perowskitmaterial und wenigstens eine Schicht aus einem dichten Perowskitmaterial mit Überstruktur.
  • Das Perowskitmaterial zur Verwendung in der Erfindung wird durch die chemische Formel dargestellt: AxA'x'A''ByB'y'B''y''O3-δ wobei:x + x' + x'' ≤ 1 und y + y' + y'' ≤ 1, und δeine Zahl ist, welche die Ladung der Zusammensetzung neutral macht.
  • A, A' und A'' sind jeweils ein oder mehrere Metalle, gewählt aus der Gruppe der Lanthanid-Metalle und/oder einem zweiwertigen Metall, vorzugsweise aus der Gruppe IIA des Periodensystems.
  • B, B' und B'' sind jeweils ein Metall, gewählt aus der Gruppe der Übergangsmetalle, der Gruppe IIIA und der Edelmetalle der Gruppe VIII des Periodensystems.
  • Das Nicht-Perowskitmaterial wird durch die chemische Formel dargestellt: (AxA'x'A''x'')a(ByB'y'B''y'')bO3-δ wobeix + x' + x'' ≤ 1 und y + y' + y'' ≤ 1und
    a eine Zahl in einem Bereich von 1 bis 4 ist
    b eine Zahl in einem Bereich von 1 bis 10 ist
    und
    δ eine Zahl ist, welche die Ladung der Zusammensetzung neutral macht
    und
    A, A', A'', B, B' und B'' wie zuvor definiert sind.
  • Das Perowskitmaterial mit Überstruktur weist eine Brownmilleritstruktur mit der allgemeinen chemischen Formel auf: AxA'x'A''x''ByB'y'B''y''O2,5 oder mit einer Pyrochlorstruktur mit der allgemeinen chemischen Formel auf AxA'x'A''x''ByB'y'B''y''O3,5 wobei x + x' + x'' ≤ 1 und y + y' + y'' ≤ 1
  • Jede Schicht in dem keramischen Laminat wird auf solch eine Weise ausgewählt, dass eine verbesserte strukturelle und chemische Stabilität im Vergleich mit jeder Einzelschicht erhalten wird, wenn diese einem sauerstoffreichen Gas auf einer Seite und einem sauerstoffarmen Gas auf der anderen Seite ausgesetzt werden. Das Brownmillerit-Material enthält eine große Anzahl an geordneten intrinsischen Sauerstoffleerstellen, welche oberhalb einer bestimmten Übergangstemperatur ungeordnet werden, abhängig von der chemischen Zusammensetzung, was letzten Endes zu einer schnellen intrinsischen Sauerstoffionen-Leitfähigkeit führt. Entsprechend können Pyrochlormaterialien an dem A-Platz und an dem B-Platz in der chemischen Formel substituiert werden, was zu einer schnellen intrinsischen Sauerstoffionen-Leitfähigkeit führt.
  • Im Gegensatz zu den klassischen Sauerstoffionenleitenden Perowskiten, kann Brownmillerit-Material als ein kubisches Perowskit mit Überstruktur klassifiziert werden, mit einer festgelegten hohen Konzentration an Sauerstoffonen-Leerstellen. Daher zeigt das Brownmillerit-Material während der Reduktion bei niedrigen Partialdrücken eine höhere Abmessungsstabilität und mechanische Stabilität als die Perowskitmaterialien.
  • In einer Ausführungsform gemäß der Erfindung wird eine dünne dichte Brownmillerit-Schicht mit einer Dicke von 0,5 μm bis 5.000 μm auf eine dünne dichte Perowskitschicht mit einer Dicke von 0,5 μm bis 5.000 μm aufgebracht und auf der sauerstoffarmen Seite der Membran angeordnet, um zu verhindern, dass die Perowskitschicht die Umgebung reduziert. Beide Schichten besitzen eine hohe Sauerstoffionenleitfähigkeit oder eine hohe gemischte Elektronen- und Sauerstoffionen-Leitfähigkeit.
  • In einer anderen Ausführungsform gemäß der vorliegenden Erfindung wird das dichte Brownmillerit auf das dichte Perowskit auf der sauerstoffreichen Seite der Membran aufgebracht, um einen hohen Durchfluss an Sauerstoffonen durch die Membran sicherzu stellen, wenn das Perowskit ausgewählt ist, um eine maximale Stabilität bezüglich der Abmessung wie auch der mechanischen Eigenschaften zu besitzen.
  • Gemäß der spezifischen Ausführungsformen der Erfindung besteht die Membran aus Brownmillerit und Pyrochlor und aus beschichteten oder laminierten Nicht-Perowskitschichten auf einer oder beiden Seiten einer Perowskitschicht oder einer Vielzahl von Schichten unterschiedlicher Zusammensetzungen, welche zu den Arten der Perowskiten, des Brownmillerits, der Pyrochlore oder der oben genannten Nicht-Perowskite gehört.
  • Beispiel 1
  • Dieses Beispiel ist ein Vergleichsbeispiel, welches zum Verständnis der Erfindung geeignet ist.
  • Unter Verwendung eines Tropfenpyrolyseverfahrens wurde ein keramisches Pulver erzeugt. Wässrige Lösungen von Metallnitraten, Acetaten oder Karbonaten wurden in den gemäß der vorgeschlagenen chemischen Formeln erforderten Anteilen gemischt. Anschließend wurde ein Verbrennungskraftstoff wie eine Glukose oder Glycin zu der obigen Lösung zugegeben, um kraftstoffreiche Mischungen zu erzielen. Die hergestellten Stammlösungen wurden in einem rotierenden Ofen tropfenpyrolisiert. Aus der XRD-Analyse der Pulver konnte ermittelt werden, dass diese eine Perowskitstruktur aufwiesen.
  • Das Material hat die chemische Formel: (La0,7Sr0,3)0,9Fe0,8Co0,2O3-δ oder (La0,7Sr0,3)0,9Ga0,8Mn0,2O3-δ und kann für Anwendungen, wie: SOFC-Kathode, gemischte elektronisch/ionisch leitfähige Membranen, Oxidationskatalysatoren und Sensoren verwendet werden. Die Perowskitverbindung mit A-Platzmangel weist eine verbesserte chemische Stabilität gegenüber anderen keramischen Materialien auf, wie yttriumstabilisiertes Zirkoniumdioxid im Vergleich mit Perowskit mit A/B = 1.
  • Nachdem das feinkörnige Perowskitpulver mit Wasser und einem geeigneten Bindemittel wie Methylzellulose vermischt wurde, kann die Mischung durch Extrusion zu Rohren geformt werden, gefolgt von Trocknen und Sintern basierend auf gut bekannten keramischen Herstellungsverfahren. Die gesinterten Rohre können an der Innenseite oder an der Außenseite und an beiden Seiten mit einer keramischen Aufschlämmung beschichtet werden, bestehend aus einem keramischen Pulver mit Brownmillerit-Struktur, synthetisiert durch ein Verfahren analog zu dem oben genannten.
  • Das Brownmillerit-Material, welches bei diesem Beispiel eingesetzt wird, weist die chemische Formel auf: Sr2Fe1,6Co0,4O5 oder Sr2Ga1,6Mn0,4O5.
  • Nach dem Sintern des Brownmillerit beschichteten Perowskitrohrs, wird eine dichte rohrtörmige Multilayer-Membran mit gemischter elektronischer und Sauerstoffionen-Leitfähigkeit erhalten.
  • Da viele ähnliche Strukturen zwischen den Perowskiten und der Brownmillerit-Struktur existieren, abhängig von den Sinterbedingungen, kann eine funktionell gestufte Membran, welche zur Sauerstofftrennung und für Membranreaktoren verwendet wird, erhalten werden.

Claims (1)

  1. Keramisches Laminatmaterial umfassend wenigstens eine dichte Schicht aus einem Perowskitmaterial, wenigstens eine Schicht aus einem dichten Nicht-Perowskitmaterial und wenigstens eine Schicht aus einem dichten Perowskitmaterial mit Überstruktur, wobei das Perowskitmaterial durch die chemische Formel dargestellt ist: AxA'x'A''x''ByB'y'B''y''O3-δ wobei x + x' + x'' ≤ 1 y + y' + y'' ≤ 1δ eine Zahl darstellt, welche die Ladung der Zusammensetzung neutral macht, A, A' und A'' jeweils ein oder mehrere Metalle sind, gewählt aus der Gruppe der Lanthanidmetalle und/oder einem zweiwertigen Metall, vorzugsweise aus der Gruppe IIA des Periodensystems, B, B' und B'' jeweils ein Metall sind, gewählt aus der Gruppe der Übergangsmetalle, der Gruppe IIIA und der Edelmetalle der Gruppe VIII des Periodensystems, und das Nicht-Perowskitmaterial durch die chemische Formel dargestellt wird: (AxA'x'A''x'')a(ByB'y'B''y'')bO3-δ wobei x + x' + x'' ≤ 1, y + y' + y'' ≤ 1 1 < a ≤ 4 1 < b ≤ 10δ eine Zahl ist, welche die Ladung der Zusammensetzung neutral macht, und A, A', A'', B, B' und B'' wie zuvor definiert sind, und wobei das Perowskitmaterial mit Überstruktur durch die Brownmilleritstruktur dargestellt ist, mit der allgemeinen chemischen Formel: AxA'x'A''x''ByB'y'B''y''O2,5 oder durch die Pyrochlorstruktur mit der allgemeinen chemischen Formel: AxA'x'A''x''ByB'y'B''y''O3,5 wobei: x + x' + x'' ≤ 1 y + y' + y'' ≤ 1und A, A', A'', B, B' und B'' wie zuvor definiert sind.
DE69909701T 1998-10-07 1999-09-22 Keramisches Laminatmaterial Expired - Lifetime DE69909701T2 (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US10332798P 1998-10-07 1998-10-07
US103327P 1998-10-07

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE69909701D1 DE69909701D1 (de) 2003-08-28
DE69909701T2 true DE69909701T2 (de) 2004-06-03

Family

ID=22294590

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE69909701T Expired - Lifetime DE69909701T2 (de) 1998-10-07 1999-09-22 Keramisches Laminatmaterial

Country Status (6)

Country Link
US (1) US6251533B1 (de)
EP (1) EP0994083B1 (de)
JP (1) JP2000108245A (de)
AT (1) ATE245614T1 (de)
DE (1) DE69909701T2 (de)
ES (1) ES2204042T3 (de)

Families Citing this family (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20040089540A1 (en) * 2000-08-07 2004-05-13 Van Heuveln Frederik Henddrik Mixed oxide material, electrode and method of manufacturing the electrode and electrochemical cell comprising it
JP3598956B2 (ja) 2000-08-28 2004-12-08 日産自動車株式会社 ガレート複合酸化物固体電解質材料とその製造方法
WO2002058169A2 (en) * 2000-11-09 2002-07-25 Trustees Of The University Of Pennsylvania The use of sulfur-containing fuels for direct oxidation fuel cells
US8007954B2 (en) 2000-11-09 2011-08-30 The Trustees Of The University Of Pennsylvania Use of sulfur-containing fuels for direct oxidation fuel cells
US6811741B2 (en) * 2001-03-08 2004-11-02 The Regents Of The University Of California Method for making thick and/or thin film
US6632554B2 (en) * 2001-04-10 2003-10-14 Hybrid Power Generation Systems, Llc High performance cathodes for solid oxide fuel cells
DE10208883A1 (de) * 2002-03-01 2003-09-18 Forschungszentrum Juelich Gmbh Sauerstoffmembran für den Einsatz bei hohen Temperaturen
CA2509498A1 (en) * 2002-12-16 2004-07-22 The Trustees Of The University Of Pennsylvania High performance ceramic anodes and method of producing the same
US7736599B2 (en) 2004-11-12 2010-06-15 Applied Materials, Inc. Reactor design to reduce particle deposition during process abatement
EP1954926A2 (de) 2005-10-31 2008-08-13 Applied Materials, Inc. Prozessunterdrückungsreaktor
US20130216800A1 (en) * 2010-01-21 2013-08-22 Joel D. Brock Perovskite to brownmillerite complex oxide crystal structure transformation induced by oxygen deficient getter layer

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2620624B2 (ja) * 1987-06-08 1997-06-18 株式会社豊田中央研究所 排気ガス浄化用触媒
JPS6431312A (en) * 1987-07-27 1989-02-01 Furukawa Electric Co Ltd Manufacture of ceramic superconducting wire material
JPH0670258U (ja) * 1993-03-15 1994-09-30 セイコー電子工業株式会社 圧電体素子
US5580497A (en) * 1993-04-16 1996-12-03 Amoco Corporation Oxygen ion-conducting dense ceramic
US6033632A (en) * 1993-12-08 2000-03-07 Eltron Research, Inc. Solid state oxygen anion and electron mediating membrane and catalytic membrane reactors containing them
JP3419974B2 (ja) * 1995-11-14 2003-06-23 ソニー株式会社 強誘電体キャパシタの製造方法
JPH11207888A (ja) * 1998-01-22 1999-08-03 Nitto Denko Corp 複合多孔質体
EP0947484A1 (de) * 1998-04-01 1999-10-06 Haldor Topsoe A/S Keramischer Werkstoff für die Abtrennung von Sauerstoff aus einem Gasgemisch

Also Published As

Publication number Publication date
EP0994083A2 (de) 2000-04-19
EP0994083A3 (de) 2000-09-06
ATE245614T1 (de) 2003-08-15
DE69909701D1 (de) 2003-08-28
JP2000108245A (ja) 2000-04-18
ES2204042T3 (es) 2004-04-16
US6251533B1 (en) 2001-06-26
EP0994083B1 (de) 2003-07-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE60007326T2 (de) Sauerstoff-ione leitende keramikmembran
DE69033969T2 (de) Komponenten für elektrochemische Zellen und ihre Verwendung in Sauerstofftrennung
DE69213488T2 (de) Verfahren zur Herstellung einer Lanthanchromitschicht und Verfahren zur Herstellung einer Zellenverbindungsschicht für Festelektrolytbrennstoffzellen
DE2837118C2 (de) Poröse Oxidelektroden für elektrochemische Hochtemperaturzellen
EP2036152B1 (de) Keramische werkstoffkombination für eine anode für eine hochtemperatur-brennstoffzelle
DE60120227T2 (de) Leitfähiges material mit mindestens zwei phasen
DE60002510T2 (de) Mischionenleiter und mit demselben verwendente Vorrichtung
DE102005003612B3 (de) Verfahren zur Herstellung einer dünnen, gasdichten und Protonen leitenden Keramikschicht sowie Verwendung derselben
EP0788175A1 (de) Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit einem Dünnfilm-Elektrolyten
DE102009039149A1 (de) Katalytische Membranmaterial-Beschichtung
DE19839382B4 (de) Oxid-Ionenleiter und seine Verwendung
DE69909701T2 (de) Keramisches Laminatmaterial
DE4406276B4 (de) Elektrisch leitendes Keramikmaterial
DE10108438A1 (de) Oxidionenleiter, Herstellungsmethode dafür und ihn verwendende Brennstoffzelle
DE112007000434B4 (de) Stapel aus elektrochemischen Zellen und elektrochemisches Reaktionssystem mit porösem Träger zur Integration von elektrochemischen Zellen mit hoher Dichte
DE69505784T2 (de) Fester Elektrolyt für eine Brennstoffzelle und sein Herstellungsverfahren
DE10351955A1 (de) Kathodenwerkstoff für eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle (SOFC) sowie eine daraus herstellbare Kathode
DE60123839T2 (de) Gestapelte mikrostrukturen leitender, keramischer oxidionenmembranen; verwendung zur trennung von sauerstoff von luft
EP2595729B1 (de) Co2 tolerantes, gemischt leitendes oxid und dessen anwendung für die wasserstoffabtrennung
DE69108160T2 (de) Brennstoffelektroden für Festoxid-Brennstoffzellen und Verfahren zu ihrer Herstellung.
DE19836132B4 (de) Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle (SOFC) für einen weiten Betriebstemperaturbereich
EP1979078B1 (de) Herstellungsverfahren eines protonen leitenden schichtsystems
DE2824408C3 (de) Verfahren zur Herstellung eines elektronisch
EP1110594B1 (de) Verwendung und Herstellung einer sauerstoffionen- und elektronenleitende Keramikmembran
DE10209791C1 (de) Anodenmaterial für Hochtemperatur-Brennstoffzellen

Legal Events

Date Code Title Description
8364 No opposition during term of opposition