JP2000063194A - 原料を坩堝に充填する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 大型の坩堝を用いて大量の原料を溶融する場
合であっても、製造される単結晶の結晶性の悪化や追加
装置等を伴うことなく、効率よく短時間で原料を溶融す
ることができる原料を坩堝に充填する方法を提供する。 【解決手段】 チョクラルスキー法により単結晶を製造
する際における、原料を坩堝に充填する方法において、
該坩堝の底側の原料充填率を、該坩堝の上側の充填率よ
り大きくすることを特徴とする原料を坩堝に充填する方
法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、チョクラルスキー
法によって単結晶を製造する際における、原料を坩堝に
充填する方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来より、半導体単結晶、特にシリコン
単結晶の製造にはチョクラルスキー法（ＣＺ法）が広く
用いられている。この方法は、石英坩堝中に充填した多
結晶原料シリコンを、外部から加熱して坩堝中に溶融
し、種結晶をその溶融シリコンに浸漬し、ゆっくり回転
させながら引き上げて、種結晶の下に棒状の単結晶を成
長させることによってシリコン単結晶を製造する方法で
ある。

【０００３】この原料を溶融する過程においては、多結
晶原料シリコンを坩堝に充填し、周囲からの加熱によっ
てこれを溶融して溶融シリコンを形成する。この時使用
される多結晶シリコンは、一般に、ジーメンス法によっ
て製造される棒状多結晶を砕いた塊状多結晶シリコンで
あるか、または、流動床反応法によって製造されるほぼ
球形の粒状多結晶シリコンである。従来は、純度の点か
ら、塊状のものが使用されることが多かった。

【０００４】近年、製造歩留等の観点から製造されるシ
リコンウエーハの大直径化が進み、それに伴い直径１２
インチ（約３０ｃｍ）以上の大直径シリコン単結晶が製
造されるようになっている。結晶の大直径化には、引上
げ装置の大型化、坩堝への原料の充填量の増大等が必要
となる。その際、結晶成長に関わるプロセスの時間がそ
れぞれ長くなる傾向があり、生産性の向上が期待したほ
どには上がらず、コストアップの要因となるという問題
がある。中でも大量の原料を溶融する過程は、その中で
も比較的多くの時間を必要とし、大直径化に伴う充填量
の増大と直接関係する項目である。

【０００５】そして、この溶融過程においては、原料の
坩堝への充填方法が問題となる。例えば図３（ａ）に示
すように、坩堝に充填する原料シリコンを細かい粒状の
原料で構成することにより、一度に大量の多結晶原料シ
リコンを溶融しようとして、坩堝への原料の充填率（坩
堝中における原料の体積占有率）を大きくすると、図３
（ｂ）に示すように、坩堝の底面や側面付近の原料だけ
が先に溶けてしまい、まだ溶けていない上側の原料が棚
状に溶着し、それが崩れて一気に落下するような状態に
成り易くなる。このような場合には原料の溶融に時間が
かかり、シリコン単結晶の生産性を悪化させることにな
る。また、図４（ａ）に示すように、坩堝に充填する原
料シリコンを、小さな塊状多結晶原料シリコンと大きな
塊状多結晶原料シリコンとを組み合わせて充填した場合
も、図４（ｂ）に示すように、原料が棚状に成り易くな
る。

【０００６】そして、生産性の悪化のみならず未溶融原
料が粘性の小さい原料融液上に落下することにより溶融
原料が周囲に飛び散り、その溶融原料の飛沫がシリコン
単結晶製造装置炉内の構造物または石英坩堝壁に付着
し、結晶引上げ中にそれが融液に落下して結晶の有転位
化の原因となることがある。また最悪の場合は、棚状に
なった未溶融原料が落下することにより石英坩堝が破損
し、原料融液の湯漏れにより単結晶の製造ができなくな
ることもある。

【０００７】また逆に、図２（ａ）に示したように、例
えば坩堝に充填する原料シリコンを大きな塊状の原料で
構成することにより、坩堝への原料の充填率を小さくし
た場合は、図２（ｂ）に示したようにスムーズに原料の
溶融が進行し、未溶融原料が棚状になるようなことは避
けられるが、坩堝内の原料シリコンに熱が伝わりにくく
なるため溶融時間がかかり、シリコン単結晶の生産性を
悪化させることになる。さらに、充填率が低いと当然に
坩堝に充填できる原料の絶対量が減り、生産性が低下
し、また大直径の単結晶を製造するのに適さなくなるの
で、原料を追加する装置等が必要となる。

【０００８】この坩堝への原料の充填方法の問題は、大
型の坩堝を用いて大直径のシリコン単結晶を製造する場
合に特に顕著となるが、製造されるシリコン単結晶は今
後さらに大直径化することが予想され、一層大きな問題
となると思われる。

【０００９】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
問題点に鑑みなされたもので、大型の坩堝を用いて大量
の原料を溶融する場合であっても、製造される単結晶の
結晶性の悪化や追加装置等を伴うことなく、効率よく短
時間で原料を溶融することができる原料を坩堝に充填す
る方法を提供することを目的とする。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明は、上記課題を解
決するためになされたもので、本発明の請求項１に記載
した発明は、チョクラルスキー法により単結晶を製造す
る際における、原料を坩堝に充填する方法において、該
坩堝の底側の原料充填率を、該坩堝の上側の充填率より
大きくすることを特徴とする原料を坩堝に充填する方法
である。このように、坩堝の底側の原料充填率を、坩堝
の上側の充填率より大きくすることにより、原料の溶融
がスムーズに進行するようになり、溶融時間が短縮され
効率よく原料の溶融が行える。特に、未溶融原料が棚状
になり、それが落下するような事態を防止でき、結晶性
に優れた単結晶を安全に効率良く生産することができ
る。なお、ここで坩堝の底側とは、坩堝の底部より坩堝
全体の高さの１／３〜２／３程度までの任意の範囲を示
し、坩堝の上側とは、この坩堝の底側より上の坩堝に原
料が充填された部分を示す。

【００１１】この場合、請求項２に記載したように、前
記充填率は、坩堝の底側で５０〜６５％とし、かつ坩堝
の上側で４０〜５０％とすることが好ましい。このよう
な充填率であれば、充填率が高過ぎて、原料シリコンが
棚状になり一気に落下するようなことを起こすことはな
い。また、充填率が低過ぎて溶融効率が低下したり、原
料充填量が不足するようなこともない。そして、坩堝の
底部と坩堝の上部に充填された原料シリコンの充填率の
バランスが最適であるので原料の溶融がスムーズに進行
するようになる。

【００１２】そして、請求項３に記載したように、請求
項１または請求項２に記載の原料を坩堝に充填する方法
により坩堝に原料を充填し、チョクラルスキー法により
単結晶を製造する方法は、単結晶を製造する各工程の中
でも時間のかかる原料溶融工程を、大直径の単結晶を製
造するために大量の原料を溶融する場合であっても、短
時間で安全に効率良く行うことができるため、従来の方
法に比べて著しく生産効率を向上させることができる優
れた製造方法となる。

【００１３】以下、本発明についてさらに詳細に説明す
るが、本発明はこれらに限定されるものではない。本発
明の発明者は、チョクラルスキー法により単結晶、特に
シリコン単結晶を製造する場合に原料シリコンを効率良
く溶融する方法について鋭意検討を重ねた。前述したよ
うに、大直径の単結晶を製造する場合等で、大量の原料
を溶融しようとして坩堝に充填する原料の充填率を単に
高くすると、原料の溶融がスムーズに進行せず、未溶融
の原料が棚状になる等の問題があった。

【００１４】このような現象は、以下のようにして起こ
る。図３（ａ）及び図４（ａ）に示すように、高い充填
率で坩堝に充填された原料は、坩堝を囲繞したヒーター
により周囲から加熱される。この熱は坩堝の底部や側面
から原料に伝わるため、原料は図３（ｂ）及び図４
（ｂ）に示すように原料の底側や外周側から溶融し液化
していく。ところが、原料の充填率が高い場合は、原料
の塊や粒どうしが接する面積が大きいため溶着し易くな
り、図３（ｂ）及び図４（ｂ）に示すように未溶融の原
料が棚状に固着してしまう。

【００１５】このような場合、坩堝の壁面や原料溶融液
から距離が離れた未溶融の原料には、熱が極めて伝わり
にくく溶融効率は著しく悪化する。また、棚状になった
未溶融原料にもいずれ熱が伝わり溶融が起こるが、その
際には棚状の未溶融原料が一度に崩壊し、原料溶融液に
落下しやすくなる。この場合は、既に溶融した融液の飛
散が生じる他、坩堝の割れ等の損傷を引き起こし、重大
な事故になりかねないことは前述した通りである。

【００１６】このような事態を避けるためには、原料ど
うしが溶着しにくいように原料の充填率を低くすれば、
図２に示すように順次スムーズに原料の溶融が進行する
ようになるが、このようにすると一度に溶融できる原料
の絶対量が減少し、原料の溶融効率も低下して単結晶製
造の生産性の悪化を招く。

【００１７】そこで本発明の発明者は、原料を坩堝に充
填する方法において、坩堝の底側の原料充填率を、該坩
堝の上側の充填率より大きくすることにより、効率良く
原料の溶融を行うことを着想した。このようにすれば、
原料の充填率を高くしても、原料が棚状になることを防
止でき、順次スムーズに原料の溶融が進行するようにな
る。さらに、本発明の発明者は、最適な原料の充填率の
組み合わせを実験を重ねることにより見出し、検討を重
ねて本発明を完成させた。

【００１８】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態により
本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれに限定
されるものではない。図１は、本発明の原料の充填方法
の一例を例示したものである。図１（ａ）に示すよう
に、坩堝の底側には高い充填率で原料を充填し、一方坩
堝の上側には底側より低い充填率で原料を充填する。こ
の例では、底側はすべて粒状原料とし、上側は塊状原料
とした。このように原料を充填した坩堝に、外側からヒ
ーターにより熱が加えられると、図１（ｂ）に示したよ
うに底側に充填された充填率の高い原料にまず熱が伝わ
り溶融が始まる。坩堝の内底面に接する部分の原料の充
填率が高いため、ヒーターの熱が伝導する効率は高く、
大量の原料を充填した場合であっても短時間で坩堝底側
に充填された原料は溶融される。

【００１９】一方、坩堝の上側に充填された原料は、ヒ
ーターにより熱を加えられる坩堝壁面から距離が離れて
おり、また充填率が低いため熱が伝わるのが底側よりも
遅い。そして、充填率が低いために原料どうしの接触面
積が小さなものとなり溶着しにくく、棚状に固着するこ
とがない。そのため坩堝底部のすでに融液化した原料中
に徐々に溶け込んでいき、坩堝上側に充填された原料が
固着して崩壊するようなことは起こらず順次スムーズに
原料の溶融は進む。

【００２０】この場合、原料の充填率を高くする方法と
しては、図１（ａ）に示すように原料多結晶の大きさを
小さくする方法によっても良いし、あるいは図１（ｃ）
に示すように小さな原料多結晶と大きな原料多結晶との
組み合わせで、その隙間が小さくなり充填率が高くなる
ように積み上げる方法等があり、坩堝の底側における原
料の体積占有率が高くなるものであれば、どのような方
法であってもかまわない。この図１（ｃ）の例は、底側
は塊状の原料とそのすき間に粒状原料を充填したもの
で、上側は塊状原料のみとしている。

【００２１】また、逆に充填率を低くする方法として
は、大きな原料を使ってある程度の隙間ができるように
積むようにする。小さい原料を使っても充填率を低くす
ることは可能ではあるが、この場合は溶融の際に原料ど
うしの固着が起こり易くなり、スムーズに原料の溶融が
起こりにくくなる場合があるので、大きな原料を使うこ
とにより充填率を低くすることが望ましい。

【００２２】そして、本発明の発明者らは、実験・検討
の結果、この原料の充填率が坩堝の底側で５０〜６５％
であり、かつ坩堝の上側で４０〜５０％である場合が最
も効率良く原料の溶融が行えることを見いだした。坩堝
の底側に充填された原料の充填率がこの範囲の値であれ
ば、熱がよく伝わり効率よく溶融が進むし、充填率が高
過ぎて坩堝の底側でさらに原料が棚状化する等の不具合
が生じることがなく、逆に充填率が低過ぎて原料の溶融
効率が低下したり充填量が不足することもない。そし
て、坩堝の上側に充填された原料の充填率が上記の範囲
の値であれば、充填率が高過ぎて坩堝の上側で原料の固
着が起こり原料が棚状となることがなく、逆に充填率が
低過ぎて原料の充填量の不足、あるいは溶融効率が低下
することもない。

【００２３】そして、これらの本発明の方法により坩堝
に原料を充填し、チョクラルスキー法により単結晶を製
造すれば、単結晶を製造する工程において特に長時間を
必要とする原料の溶融を効率良く行うことができ、単結
晶の生産性を向上させることができる。また、棚形成に
伴う原料の落下飛散により、その飛沫が結晶成長中に融
液に落下し結晶が有転位化し易くなるようなこともな
い。さらに、この発明の方法を実施するにあたっては、
原料追加の設備や特殊な原料を使う必要は必ずしもない
ことも利点である。

【００２４】

【実施例】以下、本発明を実施例および比較例を挙げて
具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるもの
ではない。 （実施例、比較例）従来の原料を坩堝に充填する方法お
よび本発明の原料を坩堝に充填する方法を用いて多結晶
原料シリコンを坩堝に充填し、多結晶原料シリコンの溶
融を行った。まず、塊状多結晶シリコンおよび粒状多結
晶シリコンを用いて、表１の実施例１〜実施例４および
比較例１〜比較例２とに示す充填率で各々１８インチの
石英坩堝に充填し、坩堝をヒーターにより加熱して溶融
し、その際の溶融量および溶融時間から溶融効率を評価
した。その結果を表１に示す。ここで、表１の溶融量
（充填量）、溶融時間、溶融効率は、実施例１の値を１
００として正規化したものである。また、溶融効率は、
溶融量／溶融時間で評価した。充填率は、充填した原料
全体の体積とその重量およびシリコンの比重（２．３３
ｇ／ｃｍ³ ）とから、簡単に計算して求めることができ
る。

【００２５】

【表１】

【００２６】表１より、実施例１〜実施例４における、
坩堝の底側の充填率を坩堝の上側の充填率より大きくす
る本発明の充填方法により原料シリコンを坩堝に充填し
た場合はいずれも、比較例１及び比較例２の従来の方法
により原料の充填を行った場合に比べて溶融効率が優れ
ていることが判る。また特に、実施例１〜実施例４にお
いて、坩堝の底側の充填率を坩堝の底側で５０〜６５％
の範囲内とし、坩堝の上側で４０〜５０％の範囲内とし
た実施例１の充填方法が、最も溶融効率において優れて
いることが判る。一方、比較例１及び比較例２の充填率
が坩堝の底側でも坩堝の上側でも一様な従来の充填方法
の場合は、充填率を高くした場合は溶融時間が長くな
り、充填率を低くした場合は溶融量が少なく、いずれも
溶融効率が低いことが判る。

【００２７】なお、本発明は、上記実施形態に限定され
るものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明
の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同
一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いか
なるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。

【００２８】例えば、本発明で言う「チョクラルスキー
法」とは、坩堝内の融液に磁場を印加しながら結晶を育
成する、いわゆるＭＣＺ法も含むものであり、本発明の
原料を坩堝に充填する方法は、当然ＭＣＺ法においても
適用でき、その効果を発揮できるものである。

【００２９】また、上記実施例では、製造する単結晶を
シリコンとした場合を説明したが、本発明はこれに限定
されるものではなく、ＧａＰ、ＩｎＰ等の化合物半導体
等をＣＺ法により製造する場合にも同様に適用できる。

【００３０】

【発明の効果】以上説明したように本発明は、チョクラ
ルスキー法により単結晶を製造する際における、原料を
坩堝に充填する方法において、該坩堝の底側の原料充填
率を、該坩堝の上側の充填率より大きくすることによ
り、原料への熱の伝導が効率的になり、また、原料の溶
融過程での崩れ方が適正になり、効率的に溶融を行うこ
とができ、溶融時間が短縮できる。また、安定した原料
溶融が行えるため、結晶成長中に結晶の有転位化が生じ
ることも少なくなり結晶品質が安定する。これによっ
て、単結晶の製造の生産性が向上する。原料の落下によ
る坩堝の割れが無くなり安全性が向上する。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の充填方法を示した図であって、（ａ）
は坩堝の底側の充填率を上げるのに、原料多結晶の大き
さを小さくしたものであり、（ｂ）は本発明の方法によ
り原料を充填された坩堝を加熱して溶融した様子であ
り、（ｃ）は坩堝の底側の充填率を上げるのに、小さな
原料多結晶と大きな原料多結晶とを組み合わせた様子を
示している。

【図２】従来の充填率を低くする充填方法を示した図で
あって、（ａ）はすべて塊状原料を充填した様子であ
り、（ｂ）は充填された原料が溶融する様子を示してい
る。

【図３】従来の充填率を高くする充填方法を示した図で
あって、（ａ）はすべて粒状原料を充填した様子であ
り、（ｂ）は充填された原料が棚状になる様子を示した
図である。

【図４】従来の充填率を高くする充填方法を示した図で
あって、（ａ）は小さな原料多結晶と大きな原料多結晶
とを組み合わせて充填した様子であり、（ｂ）は充填さ
れた原料が棚状になる様子を示した図である。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 チョクラルスキー法により単結晶を製造
   する際における、原料を坩堝に充填する方法において、
   該坩堝の底側の原料充填率を、該坩堝の上側の充填率よ
   り大きくすることを特徴とする原料を坩堝に充填する方
   法。
2. 【請求項２】 前記充填率は、坩堝の底側で５０〜６５
   ％とし、かつ坩堝の上側で４０〜５０％とすることを特
   徴とする請求項１に記載の原料を坩堝に充填する方法。
3. 【請求項３】 請求項１または請求項２に記載の原料を
   坩堝に充填する方法により坩堝に原料を充填し、チョク
   ラルスキー法により単結晶を製造することを特徴とする
   単結晶の製造方法。