FR3025208A1 - Luminophore, et composition et appareil d'eclairage le comprenant - Google Patents
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Abstract
L'invention concerne un luminophore comprenant un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) ayant un spectre d'émission qui peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, Pi; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, HP1, une longueur d'onde de pic du pic 1, PλP1, et une aire de pic 1, AP1; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, HP2, une longueur d'onde de pic du pic 2, PλP2, une largeur à mi-hauteur de pic 2, FWHMP2, et une aire de pic 2, AP2; où PλP1 < PλP2; et où au moins l'une de la hauteur de pic 2, HP2, la largeur à mi-hauteur de pic 2, FWHMP2, et l'aire de pic 2, AP2, est minimisée; ainsi qu'une composition et un appareil d'éclairage comprenant le luminophore.
Description
1 LUMINOPHORE, ET COMPOSITION ET APPAREIL WECLAIRAGE LE COMPRENANT [0001] La présente invention concerne un luminophore inorganique et son utilisation dans les applications d'éclairage, en particulier dans les dispositifs d'éclairage à diodes électroluminescentes converties par des luminophores. Plus particulièrement, la présente invention concerne un luminophore, comprenant un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) ayant un spectre d'émission qui peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, une longueur d'onde de pic du pic 1, PApi, et une aire de pic 1, AP1; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, une longueur d'onde de pic du pic 2, P42, une largeur à mi-hauteur de pic 2, FWFiMp2, et une aire de pic 2, Ap2; où PAPI < PAp2; et où au moins l'une de, (a) la hauteur de pic 2, Hp2, est minimisée; (b) la largeur à mi-hauteur de pic 2, FWHM1p2, est minimisée; et (c) l'aire de pic 2, Ap2, est minimisée; et des dispositifs d'éclairage comprenant celui-ci. [0002] Les LED (« light emitting diode » ou diode électroluminescente) converties par des luminophores (pcLED) utilisent une puce LED bleue comme source lumineuse et un ou plusieurs luminophores pour produire de la lumière blanche. Les dispositifs basés sur la technologie des pcLED sont destinés à devenir des dispositifs fondamentaux pour une utilisation générale dans les applications d'éclairage. Néanmoins, des progrès significatifs sont nécessaires pour atteindre les spécifications de performances établies par le marché de l'éclairage à semi-conducteurs. 3025208 2 [0003] Les dispositifs à pcLED créent leurs émissions de lumière blanche à partir d'une seule LED en excitant le ou les luminophores inclus au moyen du spectre d'émission produit par la puce LED bleue. Le spectre d'émission produit par la puce LED bleue excite le ou les luminophores 5 inclus qui produisent alors un spectre d'émission qui se combine avec celui de la puce LED bleue pour produire de la lumière blanche. Il est important de réaliser que le réglage des couleurs de la puce LED bleue et du ou des luminophores inclus est critique pour l'efficacité et l'optimisation des dispositifs à pcLED. Ainsi, il existe un besoin constant de développer des 10 luminophores permettant de fabriquer des dispositifs à pcLED ayant des possibilités de réglage des couleurs accrues. [0004] Egalement, les luminophores utilisés dans les agencements de dispositifs à pcLED conventionnels sont situés à proximité immédiate de la source lumineuse à LED bleue. Il en résulte que, pendant l'émission 15 de lumière, ces luminophores sont soumis à des températures élevées. Les températures de jonction présentées par les puces LED de grande puissance sont typiquement dans la plage de 100 à 150°C. A ces hautes températures, le cristal des luminophores est dans un état excité de manière vibrationnelle élevé. Quand il est placé dans un tel état excité de 20 manière vibrationnelle élevé, l'énergie d'excitation peut conduire à un dégagement de chaleur supplémentaire par le biais de la relaxation non luminescente au lieu de conduire à l'émission de luminescence souhaitée par le luminophore. Ce dégagement de chaleur exacerbe la situation ce qui conduit à un cercle vicieux qui contribue à l'incapacité des dispositifs à 25 pcLED actuels à atteindre les spécifications de performances établies par l'industrie pour le marché de l'éclairage à semi-conducteurs. Ainsi, le développement couronné de succès de dispositifs à pcLED pour l'éclairage général exige l'identification de luminophores qui peuvent fonctionner de manière très efficace à des températures de 100 à 150°C. 3025208 3 [0005] Des luminophores à base de nitrures ont été proposés pour une utilisation dans les dispositifs à pcLED du fait de leurs excellentes performances de luminescence aux hautes températures développées dans les dispositifs à pcLED. Les exemples de tels luminophores à base de 5 nitrures incluent les luminophores à base de nitrure de métal et de silicium. Les cristaux hôtes de ces matériaux pour luminophores consistent principalement en liaisons chimiques Si-N, Al-N, ainsi qu'en leurs liaisons hybrides, comme squelette de la structure. Tandis que ces liaisons sont stables, la liaison chimique entre le silicium et le carbone (Si-C) a une plus 10 grande énergie de liaison, et donc une plus grande stabilité thermique et chimique. En outre, le carbone forme des liaisons chimiques très stables avec de nombreux atomes métalliques. [0006] Les luminophores à base de carbonitrures peuvent comprendre du carbone, du silicium, du germanium, de l'azote, de 15 l'aluminium, du bore et d'autres métaux dans le cristal hôte et un ou plusieurs dopants métalliques comme activateur luminescent. Cette classe de luminophores a émergé récemment comme convertisseur de couleur capable de convertir la lumière UV proche (UVp) ou la lumière bleue en une autre lumière dans le domaine spectral visible, par exemple en 20 lumière bleue, verte, jaune, orange et rouge. Le cristal hôte des luminophores à base de carbonitrures comprend des réseaux -N-Si-C-, -NSi-N- et -C-Si-C- dans lesquels les liaisons covalentes fortes de Si-C et Si-N servent d'éléments constitutifs principaux de la structure. [0007] Dans certains luminophores à base de carbonitrures, le 25 carbone peut augmenter, au lieu d'éteindre, la luminescence du luminophore, en particulier quand le luminophore est soumis à des températures relativement élevées (par exemple 200 °C à 400 °C). Le facteur de réflexion de certains luminophores à base de carbonitrures de silicium dans le domaine de longueurs d'onde du spectre d'émission 30 souhaité augmente quand la quantité de carbone augmente. Il a été 3025208 4 indiqué que ces luminophores à base de carbonitrures présentent une excellente stabilité thermique d'émission et un rendement d'émission élevé. [0008] Une famille de luminophores à base de carbonitrures conçus 5 pour être utilisés dans des dispositifs à pcLED est décrite dans le brevet des Etats-Unis n°. 8 535 566 au nom de Li et al. Li et al. décrivent des luminophores à base de carbonitrures de silicium stoechiométriques et des dispositifs électroluminescents qui les utilisent, où la famille de luminophores à base de carbonitrures est exprimée comme suit: 10 Sr2Si5N8-((40)+4Cx03,/2:A; où 0<x5, Oz53, et ((4x/3)+z)<8; M(II)2Si51\18-((40)+z)Cx03z/2:A; où 0<x_.5, 05.z5.3, et ((4x/3)+z)<8; M(II)2_wM(I)2wSisN8-((4x/3)+z)Cx03e2:A; 15 où 0<x5.5, 0vv.0,6, 0...5_3, et ((4x/3)+z)<8; M(II)2,M(I)2wSi5_,'M(III),,N8-((4x/3)+z+m)Cx0(3z/2)+m:A); et où 0<x55, 0._..w.5_0,6, 0:5_z_3, 0rn<2, et ((4x/3)+z+m)<8; M(II)aM(I)bM(III),DdEeCfFgHh:A; où 0<a<2, 0.115_0,6, 05.c<2, 0<d....5, 0<e5.8, 0<f5.5, 0__g<2,5, et 20 0...h<0,5; où M(II) est au moins un cation divalent; où M(I) est au moins un cation monovalent; M(III) est au moins un cation trivalent; où D est au moins un cation tétravalent; où E est au moins un anion trivalent; où F est au moins un anion divalent; où H est au moins un anion monovalent; et où A est un 25 activateur de luminescence dopé dans la structure cristalline. [0009] Néanmoins, il existe un besoin constant de luminophores qui permettent la fabrication de dispositifs à pcLED ayant des possibilités de réglage des couleurs accrues. En particulier, il existe un besoin constant d'offres de luminophores rouges supplémentaires qui présentent des 30 spectres d'émission réglables ayant une longueur d'onde de pic d'émission 3025208 5 globale entre 600 nm et 660 nm combinés avec une luminescence élevée et une faible extinction thermique. [0010] La présente invention fournit un luminophore, comprenant: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) 5 M(I)cM(II)aSisNxCyOz:Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en Li, Na, K, F, Cl, Br et I; où M(II) est un cation divalent choisi dans le groupe consistant en au moins l'un de Mg, Ca, Sr et Ba; où 1,7 5_ a 2; 0 < b 5_ 0,1; 0 5_ c 5 0,1; 5 5. x 8; 0 5_ y 5_ 1,5; 0 z 5 5; où le 10 luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de 15 première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PApi; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à 20 une longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2; où Phpi< Pàp2; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de 1 tel qu'il est déterminé par l'équation suivante PR = HP1/HP2. Dans un autre mode de réalisation particulier, le luminophore 25 comprend en outre un traitement de surface; où le traitement de surface est appliqué à une surface du composé luminescent inorganique. [0011] La présente invention fournit un luminophore, comprenant: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) M(I)cM(II)aSi5NxCyOz:Eu2+b (1) 3025208 6 où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en Li, Na, K, F, Cl, Br et I; où M(II) est un cation divalent choisi dans le groupe consistant en au moins l'un de Mg, Ca, Sr et Ba; où 1,7 5. a 5_ 2; 0 < b 0,1; 0 5_ c 5 0,1; 5 5. x 5. 8; 0 y 5. 1,5; 0 z 5; où le 5 luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne, où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de 10 première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PAPI; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à 15 une longueur d'onde de pic du pic 2, P42; où PApi< P42; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de _k 1 tel qu'il est déterminé par l'équation suivante PR = HP1/HP2; et [0012] où la seconde courbe d'émission gaussienne a une largeur à 20 mi-hauteur, FWIlivip2, de < 100 nm.La présente invention fournit un luminophore, comprenant: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) M(I)cM(II)aSi5NxCyOz: Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en 25 Li, Na, K, F, Cl, Br et I; où M(II) est un cation divalent choisi dans le groupe consistant en au moins l'un de Mg, Ca, Sr et Ba; où 1,7 .5 a 5 2; 0 < b 5_ 0,1; 0 c 5. 0,1; 5 5_ x 5 8; 0 5 y 5 1,5; 0 z 5; où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 30 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première 3025208 7 courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur 5 d'onde de pic du pic 1, PAPI, et une aire de pic 1, Api; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, ayant une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2, et une aire de pic 2, Ap2; OÙ PAPI < P42; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de 1 tel qu'il est 10 déterminé par l'équation suivante PR = HP1/ Hp2; et où le spectre d'émission, ES455, a un rapport d'aires, AR, de 0,6 tel qu'il est déterminé par l'équation suivante AR = AP1/AP2. 15 [0013] La présente invention fournit un luminophore, comprenant: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) M(I)cM(II)aSi5NxCyOz:Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en Li, Na, K, F, Cl, Br et I; où M(II) est un cation divalent choisi dans le 20 groupe consistant en au moins l'un de Mg, Ca, Sr et Ba; où 1,7 5. a 5_ 2; 0 < b 5_ 0,1; 0 c 0,1; 5 5 x 5 8; 0,01 5. y 5 1,5; 0,01 z 5 5; et y*z; où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une 25 première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PApi; où la seconde courbe d'émission gaussienne 30 a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de 3025208 8 seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2; où PApi < P42; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de ? 1 tel qu'il est déterminé par l'équation suivante 5 PR = HP1/11P2. [0014] La présente invention fournit un luminophore, comprenant: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) M(I)cM(II)aSi5NxCy0,:Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en 10 Li, Na, K, F, Cl, Br et I; où M(II) est Sr; où 1,7 .5 a 5_ 2; 0 < b _5 0,1; 0 _5 c 5. 0,1; 5 5. x 5 8; 0,01 5 y 5 1,5; 0,01 5 z 5. 5; et y*z; où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première 15 courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PApi; où la seconde courbe d'émission gaussienne 20 a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2; où PApi < PAp2; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de _k 1 tel qu'il est déterminé par l'équation suivante 25 PR = Hpi/Hp2. [0015] La présente invention fournit un luminophore, comprenant: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) M(I)cM(II)aSi5NxCyOz:Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en 30 Li, Na, K, F, Cl, Br et I; où M(II) est un cation divalent choisi dans le 3025208 9 groupe consistant en au moins l'un de Mg, Ca, Sr et Ba; où 1,7 5. a 5_ 2; 0 < b 5 0,1; 0 5. c 5 0,1; 5 5 x 5. 8; 0 5. y 5_ 1,5; 0 5 z 5_ 5; où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 5 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur 10 d'onde de pic du pic 1, PApi; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2; où PApi< PAp2; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de _k. 1 tel qu'il est déterminé 15 par l'équation suivante PR = HP1/Hp2; et où le luminophore présente un spectre d'émission, ES453, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 453 nm; où le spectre d'émission, ES453, a une largeur à mi-hauteur 20 globale, FWHMglobale, de < 90 nm couplée avec une CIEx de > 0,625 sur la base du diagramme de chromaticité de la CIE 1931. La présente invention fournit une composition de luminophore caractérisée en ce qu'elle comprend: un luminophore selon la présente invention; et un véhicule liquide; où le luminophore est dispersé dans le 25 véhicule liquide. [0016] La présente invention fournit un appareil d'éclairage comprenant: une source lumineuse, où la source lumineuse produit une lumière ayant un spectre de luminescence de source; et un premier modificateur de spectre de luminescence de source, où le premier 30 modificateur de spectre de luminescence de source est un luminophore 3025208 10 selon la présente invention; où le luminophore est couplé par rayonnement à la source lumineuse. Dans un mode de réalisation particulier, l'appareil d'éclairage comprend en outre au moins un luminophore supplémentaire.
5 DESCRIPTION DETAILLEE [0017] Le terme "ES455" tel qu'il est utilisé ici est le spectre d'émission présenté par un composé luminescent donné (par exemple luminophore) lors d'une excitation avec une lumière monochromatique 10 ayant une longueur d'onde de 455 nm. [0018] Le terme "ES453" tel qu'il est utilisé ici est le spectre d'émission présenté par un composé luminescent donné (par exemple, luminophore) lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 453 nm. 15 [0019] Les termes "première courbe d'émission gaussienne" et "seconde courbe d'émission gaussienne" tel qu'ils sont utilisés ici désignent deux courbes d'émission gaussiennes résolues au moyen du logiciel de lissage de pics GRAMS avec 2 bandes gaussiennes symétriques à partir du spectre d'émission, ES455, présenté par un composé 20 luminescent inorganique représenté génériquement par la formule (1) lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm observé au moyen d'un spectromètre ayant une résolution spectrale de 1,5 nm. [0020] Le terme "pic de première courbe d'émission 25 gaussienne" tel qu'il est utilisé ici est le pic de la première courbe d'émission gaussienne à une plus grande énergie que le pic de seconde courbe d'émission gaussienne. [0021] Le terme "hauteur de pic 1" ou "Hpi" tel qu'il est utilisé ici est la hauteur de la première courbe d'émission gaussienne au niveau du 30 pic de première courbe d'émission gaussienne. 3025208 11 [0022] Le terme "longueur d'onde de pic du pic 1" ou "PApi" tel qu'il est utilisé ici est la longueur d'onde correspondant au pic de première courbe d'émission gaussienne. [0023] Le terme "aire de pic 1" ou "Api" tel qu'il est utilisé ici est 5 l'aire sous le pic de première courbe d'émission gaussienne. [0024] Le terme "pic de seconde courbe d'émission gaussienne" tel qu'il est utilisé ici est le pic de la seconde courbe d'émission gaussienne à une plus faible énergie que le pic de première courbe d'émission gaussienne. 10 [0025] Le terme "hauteur de pic 2" ou "Hp2" tel qu'il est utilisé ici est la hauteur de la seconde courbe d'émission gaussienne au niveau du pic de seconde courbe d'émission gaussienne. [0026] Le terme "longueur d'onde de pic du pic 2" ou "P42" tel qu'il est utilisé ici est la longueur d'onde correspondant au pic de seconde 15 courbe d'émission gaussienne. [0027] Le terme "largeur à mi-hauteur du pic 2" ou "FWHMpil tel qu'il est utilisé ici est la largeur à mi-hauteur de la seconde courbe d'émission gaussienne, où PApi < PAP2. [0028] Le terme "aire de pic 2" ou "Ap2" tel qu'il est utilisé ici est 20 l'aire sous la seconde courbe d'émission gaussienne. [0029] Le terme "rapport de pics" ou "PR" tel qu'il est utilisé ici est le rapport de la hauteur de pic 1, Hpi, à la hauteur de pic 2, Hpi, tel qu'il est déterminé par l'équation suivante HR = HP1/ HP2; 25 où PApi < PÀp2. [0030] Le terme "rapport d'aires" ou "AR" tel qu'il est utilisé ici est le rapport de l'aire de pic 1, Api, à l'aire de pic 2, Api, tel qu'il est déterminé par l'équation suivante AR = APIJAP2; 30 où PApi < P42. 3025208 12 [0031] Le terme "CIEx" tel qu'il est utilisé ici signifie la coordonnée de chromaticité x d'un spectre d'émission (c'est à dire ES455 ou ES453) d'un composé luminescent sur la base du diagramme de chromaticité de la CIE 1931. 5 [0032] Le terme "CIEL' tel qu'il est utilisé ici signifie la coordonnée de chromaticité y d'un spectre d'émission (c'est à dire ES455 ou ES453) d'un composé luminescent sur la base du diagramme de chromaticité de la CIE 1931. [0033] On sait que chaque cation Eu2+ incorporé dans une 10 substance inorganique représentée génériquement par la formule (1) peut occuper une position de substitution ou interstitielle dans le réseau hôte. Par exemple, les cations Eu2+ incorporés dans la substance inorganique représentée génériquement par la formule (1) peuvent se substituer dans les sites du réseau hôte autrement occupés par un cation divalent M(II) 15 (c'est à dire Mg2+, Ca2+, Sr2+ ou Ba2+). Une telle substitution spécifique de site résulte de ce que le cation Eu2+a le même état d'oxydation que celui manifesté par le cation divalent M(II) déplacé et de ce que le cation Eu2+ a un rayon ionique similaire (Sr2+ à nombre de coordination 6, 1,18 Â; Eu2+ à nombre de coordination 6, 1,17 Â). 20 [0034] Les concepteurs de dispositifs à pcLED sont tout à fait au courant de la manière dont l'oeil humain réagit au spectre électromagnétique et de la manière dont cette réaction se traduit en les performances et l'efficacité des dispositifs à pcLED. C'est-à-dire que les concepteurs de dispositifs à pcLED reconnaîtront que l'oeil humain ne sera 25 pas sensible à un spectre d'émission émis par le dispositif qui est situé à l'extérieur de l'aire sous la courbe de réponse photopique. Ainsi, ces concepteurs reconnaîtront qu'il est souhaitable de disposer de luminophores destinés à être utilisés dans des dispositifs à pcLED qui produisent le plus possible de spectre d'émission sous la courbe de 30 réponse photopique tout en fournissant des coordonnées de chromaticité 3025208 13 CIEx et CIEy appropriées sur la base du diagramme de chromaticité de la CIE 1931 pour une conception de dispositif donnée. [0035] On a constaté de manière surprenante que les substances conventionnelles représentées génériquement par la formule (1) 5 présentent un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe 10 d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, une longueur d'onde de pic du pic 1, PApi, et une aire de pic 1, Api; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, 15 1-42, une longueur d'onde de pic du pic 2, PÀp2, une aire de pic 2, Ap2, et une largeur à mi-hauteur du pic 2, FW1iMp2; où PApi < P42. On considère que la première courbe d'émission gaussienne et la seconde courbe d'émission gaussienne correspondent à des positions différentes occupées par Eu2+ dans les substances conventionnelles représentées 20 génériquement par la formule (1). Compte tenu de cette constatation, il devient apparent que la modification de ces substances pour fournir, au moins l'une de, une hauteur de pic 2 minimisée, Hp2; une largeur à mi-hauteur de pic 2 minimisée, FWHMp2; et une aire de pic 2 minimisée, Ap2, peut conduire à une augmentation significative de l'éclat de la 25 lumière émise par les substances modifiées lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm en maximisant l'émission dans la région visible pour l'oeil humain. [0036] Les substances inorganiques conventionnelles représentées génériquement par la formule (1) sont préparées par cuisson de la poudre 30 de matière première constitutive dans un creuset où les surfaces internes 3025208 14 du creuset venant en contact avec la poudre de matière première ont été auparavant conditionnées par exposition répétée à une source de silicium à des températures élevées. Également, les substances conventionnelles représentées génériquement par la formule (1) présentent un spectre 5 d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission 10 gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, une longueur d'onde de pic du pic 1, PAPI, et une aire de pic 1, Api; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, une 15 longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2, une aire de pic 2, Apt, et une largeur à mi-hauteur du pic 2, FW11Mp2; où PApi < PAp2; et où le rapport de pics, PR, tel qu'il est déterminé par l'équation suivante PR = HP1/11P2 est < 1. On a constaté de manière surprenante que les luminophores 20 représentés par la formule (1) quand ils sont préparés par cuisson de la poudre de matière première constitutive dans un creuset où les surfaces du creuset venant en contact avec la poudre de matière première sont composées d'une surface métallique vierge (c'est à dire une surface qui n'a pas été conditionnée par exposition répétée à une source de silicium à 25 des températures élevées) présentent un rétrécissement de la bande d'émission globale avec une augmentation significative de l'éclat. On considère que l'augmentation de l'éclat est due, au moins en partie, à une modification structurale du luminophore par manipulation de la position et de l'environnement de liaison de Eu2+ dans la structure cristalline du 30 luminophore de la présente invention manifestée par au moins l'une de: 3025208 15 (i) une réduction de la hauteur de pic 2, Hp2, par rapport à la hauteur de pic 1, Hpi; où le rapport de pics, PR, est 1; (ii) une réduction de la largeur à mi-hauteur du pic 2, FWHMp2; où la FWHMp2 < 100 nm; et (iii) une réduction de l'aire de pic 2, AP2/ par rapport à l'aire de pic 1, Api; où 5 le rapport d'aires, AR, est 0,6. [0037] De préférence, le luminophore de la présente invention comprend: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) M(I)cM(II)aSi5NxCyOz:Eu2+b (1) 10 où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en Li, Na, K, F, Cl, Br et I (de préférence, Li, Na et F; de manière particulièrement préférable, Li et F); où M(II) est un cation divalent choisi dans le groupe consistant en au moins l'un de Mg, Ca, Sr et Ba (de préférence, Ca, Sr et Ba; de préférence encore, Ca et Sr; de manière 15 particulièrement préférable, Sr); où 1,7 5 a _5 2 (de préférence, 1,7 _5 a 5. 1,999; de préférence encore, 1,8 _5 a 5 1,995; de manière particulièrement préférable, 1,85 5_ a 5 1,97); 0 < b 5 0,1 (de préférence, 0,001 b 0,1; de préférence encore, 0,005 _5 b 5 0,08; de manière particulièrement préférable, 0,02 _5 b 5 0,06); 0 c 5 0,1; 5 5 x 5 8 (de 20 préférence, 5,5 _5 x _5 7,8; de préférence encore, 6 _5 x 5_ 7,5; de manière particulièrement préférable, 6,25 5 x _5 7,25); 0 _5 y 5 1,5 (de préférence, 0,005 5 y _5 1,5; de préférence encore, 0,01_5 y 5 1,5; de préférence encore, 0,01 5 y _5 1,25; de manière particulièrement préférable, 0,02 < y 5. 0,1); 0 < z 5. 5 (de préférence, 0,005 5 z 5; de préférence encore, 25 0,01 _5 z 5_ 5; de préférence encore, 0,01 5_ z 5 2,5; de manière particulièrement préférable, 0,05 5 z 0,5); (de préférence, où y*z); où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une 30 première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission 3025208 16 gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, Min; où la seconde courbe d'émission gaussienne 5 a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, Php2; OÙ PApi < PAp2; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de ? 1 (de préférence, 1 à 10; de préférence encore, 1 à 5; de manière particulièrement préférable, 1 10 à 2) tel qu'il est déterminé par l'équation suivante PR = Hpi/Hp2. [0038] De préférence, le luminophore de la présente invention comprend: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) 15 M(I)cM(II)aSi5NxCyOz:Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en Li, Na, K, F, Cl, Br et I (de préférence, Li, Na et F; de manière particulièrement préférable, Li et F); où M(II) est un cation divalent choisi dans le groupe consistant en Sr et une combinaison de Sr et d'au moins 20 l'un de Mg, Ca et Ba (de manière particulièrement préférable, où M(II) est Sr); où 1,7 5 a 5 2 (de préférence, 1,7 5 a 5 1,999; de préférence encore, 1,8 5 a 5 1,995; de manière particulièrement préférable, 1,85 5 a 5 1,97); 0 < b 5 0,1 (de préférence, 0,001 5 b 5 0,1; de préférence encore, 0,005 5 b 5 0,08; de manière particulièrement préférable, 0,02 < 25 b 5 0,06); 0 5 c 5 0,1; 5 5 x 5 8 (de préférence, 5,5 5 x 5 7,8; de préférence encore, 6 5 x 5 7,5; de manière particulièrement préférable, 6,25 5 x 5 7,25); 0 5 y 5 1,5 (de préférence, 0,005 5 y 5 1,5; de préférence encore, 0,015 y 5 1,5; de préférence encore, 0,01 5 y 5 1,25; de manière particulièrement préférable, 0,02 5 y 5 0,1); 0 5 z 5 5 (de 30 préférence, 0,005 5 z 5 5; de préférence encore, 0,015 z 5 5; de 3025208 17 préférence encore, 0,01 5 z 2,5; de manière particulièrement préférable, 0,05 z 5 0,5); (de préférence, où y*z); où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le 5 spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic 10 du pic 1, PApi; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, 1)42; où PAPI < P42; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de 1 (de préférence, 1 à 10; de 15 préférence encore, 1 à 5; de manière particulièrement préférable, 1 à 2) tel qu'il est déterminé par l'équation suivante PR = HP1/Hp2. [0039] De préférence, le luminophore de la présente invention comprend: un composé luminescent inorganique représenté par la formule 20 (1) M(I)cM(II)aSi5NxCyOz:Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en Li, Na, K, F, CI, Br et I (de préférence, Li, Na et F; de manière particulièrement préférable, Li et F); où M(II) est un cation divalent choisi 25 dans le groupe consistant en Sr et une combinaison de Sr et d'au moins l'un de Mg, Ca et Ba (de manière particulièrement préférable, où M(II) est Sr); où 1,7 5 a 5 2 (de préférence, 1,7 5 a 5 1,999; de préférence encore, 1,8 5 a 5 1,995; de manière particulièrement préférable, 1,85 5 a 5 1,97); 0 < b < 0,1 (de préférence, 0,001 5 b 5_ 0,1; de préférence 30 encore, 0,005 5 b 5 0,08; de manière particulièrement préférable, 0,02 < 3025208 18 b 5. 0,06); 0 5_ c 0,1; 5 x .5. 8 (de préférence, 5,5 5. x 5. 7,8; de préférence encore, 6 _5 x 7,5; de manière particulièrement préférable, 6,25 .5. x 5_ 7,25); 0 _5 y 5. 1,5 (de préférence, 0,005 5. y 5 1,5; de préférence encore, 0,015. y _5 1,5; de préférence encore, 0,01 5_ y 5. 1,25; 5 de manière particulièrement préférable, 0,02 _5 y 5. 0,1); 0 z 5 (de préférence, 0,005 z 5; de préférence encore, 0,01.5_ z 5_ 5; de préférence encore, 0,01 5_ z 2,5; de manière particulièrement préférable, 0,05 5_ z 0,5); où y*z; où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière 10 monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a 15 une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PAPI.; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, 1342; où PApi < Php2; où le spectre d'émission, ES455, a un 20 rapport de pics, PR, de k 1 (de préférence, 1 à 10; de préférence encore, 1 à 5; de manière particulièrement préférable, 1 à 2) tel qu'il est déterminé par l'équation suivante PR = HP1/HP2. [0040] De préférence, le luminophore de la présente invention 25 présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a une longueur d'onde de pic du 30 pic 1, PApi; où la seconde courbe d'émission gaussienne a une longueur 3025208 19 d'onde de pic du pic 2, Mpi, et une largeur à mi-hauteur, FWHPip2, de < 100 nm (de préférence, 5 99 nm; de préférence encore, 5 98 nm; de manière particulièrement préférable, 5 97 nm); où PAPI < PAP2. [0041] De préférence, le luminophore de la présente invention 5 présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a une longueur d'onde de pic du 10 pic 1, PAPI, et une aire de pic 1, Api; où la seconde courbe d'émission gaussienne a une longueur d'onde de pic du pic 2, P42, et une aire de pic 2, Api; où PApi < 1342; et où le spectre d'émission, ES455, a un rapport d'aires, AR, de 0,6 (de préférence, 0,6 à 10; de préférence encore, 0,6 à 5; de manière particulièrement préférable, 0,6 à 1) tel qu'il est déterminé 15 par l'équation suivante AR = Ap1/Ap2. [0042] De préférence, le luminophore de la présente invention présente un spectre d'émission, ES453, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 453 nm; où le 20 spectre d'émission, ES453, a une largeur à mi-hauteur globale, MAIN Mglobaler de < 90 nm (de préférence, < 85 nm) couplée avec une CIEx de > 0,625 (de préférence, > 0,627; de préférence encore, > 0,630) sur la base du diagramme de chromaticité de la CIE 1931. De préférence encore, le luminophore de la présente invention présente un spectre 25 d'émission, ES453, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 453 nm; où le spectre d'émission, ES453, a une largeur à mi-hauteur globale, FWHM -globale, de < 90 nm (de préférence, < 85 nm) couplée avec une CIEx de > 0,625 (de préférence, > 0,627; de préférence encore, > 0,630) sur la base du 30 diagramme de chromaticité de la CIE 1931; et où le luminophore présente 3025208 20 une luminescence élevée (de préférence, lumens k. 210%; de préférence encore, ?. 220%; de manière particulièrement préférable, ? 225%), telle qu'elle est mesurée dans les conditions présentées dans les exemples. [0043] Le luminophore de la présente invention peut contenir des 5 impuretés. De préférence, le luminophore de la présente invention, comprend: ? 80 % en poids (de préférence encore, 80 à 100 % en poids; de préférence encore 90 à 100 % en poids; de préférence encore 95 à 100 % en poids; de manière particulièrement préférable 99 à 100 % en poids) du composé luminescent inorganique représenté par la formule 10 (1); où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de 15 première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PApi, et une aire de pic 1, Api; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a 20 une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, Php2, et une aire de pic 2, Apt; Où PApi < P42; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de ?.. 1 (de préférence, 1 à 10; de préférence encore, 1 à 5; de manière particulièrement préférable, 1 à 2) tel qu'il est déterminé par l'équation suivante 25 PR = HP1/Hp2; et (de préférence, où le composé luminescent inorganique présente en outre un rapport d'aires, AR, de ..k 0,6). [0044] De préférence, le luminophore de la présente invention présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une 30 lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le 3025208 21 spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission 5 gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PAPI, et une aire de pic 1, Api; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2, et une aire de pic 2, 10 Ap2; où PAPI < 1342; et où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de k 1 (de préférence, 1 à 10; de préférence encore, 1 à 5; de manière particulièrement préférable, 1 à 2) tel qu'il est déterminé par l'équation suivante PR = HP1/1-42 15 (de préférence, où le composé luminescent inorganique présente en outre un rapport d'aires, AR, de ? 0,6); et où les éléments dans le composé luminescent inorganique peuvent être dans des proportions stoechiométriques ou dans des proportions non stoechiométriques. [0045] De préférence, le luminophore de la présente invention 20 présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe 25 d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PAPI, et une aire de pic 1, Api; où la seconde courbe d'émission gaussienne a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, 30 Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, PAp2, et une aire de pic 2, 3025208 22 Ap2; où PAPI < PAp2; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de 1 (de préférence, 1 à 10; de préférence encore, 1 à 5; de manière particulièrement préférable, 1 à 2) tel qu'il est déterminé par l'équation suivante 5 PR = HP1/HP2 (de préférence, où le composé luminescent inorganique présente en outre un rapport d'aires, AR, de ?_. 0,6); et où le composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) peut être présent sous forme d'au moins deux phases cristallines différentes (de préférence, où le 10 composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) est présent sous forme d'une phase cristalline sensiblement pure (de préférence encore, 98 % d'une phase cristalline particulière; de manière particulièrement préférable, 99% d'une phase cristalline particulière)). [0046] De préférence, le luminophore de la présente invention 15 maintient k 70% (de préférence encore, 85%; de manière particulièrement préférable, k 90%) de son intensité d'émission relative à des températures de 25 à 150 °C. De préférence encore, le luminophore de la présente invention maintient k 70% (de préférence encore, _k 85%; de manière particulièrement préférable, 90%) de son intensité 20 d'émission relative à des températures de 25 à 200 °C. De manière particulièrement préférable, le luminophore de la présente invention maintient k 70% (de préférence encore, _k 85%; de manière particulièrement préférable, 90%) de son intensité d'émission relative à des températures de 25 à 250 °C. 25 [0047] De préférence, le luminophore de la présente invention présente une faible extinction thermique. De préférence encore, le luminophore de la présente invention présente une extinction thermique de 5. 4% à 150 °C. De manière particulièrement préférable, le luminophore de la présente invention présente une extinction thermique 30 de 5_ 4% à 150 °C et .5 15% à 250 °C. 302 52 0 8 23 [0048] De préférence, le luminophore de la présente invention présente un diamètre médian de 2 à 50 micromètres (de préférence encore, 4 à 30 micromètres; de manière particulièrement préférable, 5 à 20 micromètres). 5 [0049] Le luminophore de la présente invention, éventuellement, comprend en outre un traitement de surface appliqué à une surface du composé luminescent inorganique. De préférence, le traitement de surface fournit au moins l'une de: une stabilité accrue et une aptitude à la mise en oeuvre accrue. Le traitement de surface peut conférer une 10 stabilité accrue au composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) en munissant le composé luminescent inorganique, par exemple, d'une résistance à l'humidité améliorée. Le traitement de surface peut conférer une aptitude à la mise en oeuvre accrue au composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) en augmentant la 15 dispersibilité du composé luminescent inorganique dans un véhicule liquide donné. Les traitements de surface incluent, par exemple, les polymères (par exemple, résines acryliques, polycarbonates, polyamides, polyéthylènes et polyorganosiloxanes); les hydroxydes métalliques (par exemple, hydroxyde de magnésium, hydroxyde d'aluminium, hydroxyde 20 de silicium, hydroxyde de titane, hydroxyde de zirconium, hydroxyde d'étain, hydroxyde de germanium, hydroxyde de niobium, hydroxyde de tantale, hydroxyde de vanadium, hydroxyde de bore, hydroxyde d'antimoine, hydroxyde de zinc, hydroxyde d'yttrium, hydroxyde de bismuth); les oxydes métalliques (par exemple, oxyde de magnésium, 25 oxyde d'aluminium, dioxyde de silicium, oxyde de titane, oxyde de zirconium, oxyde d'étain, oxyde de germanium, oxyde de niobium, oxyde de tantale, oxyde de vanadium, oxyde de bore, oxyde d'antimoine, oxyde de zinc, oxyde d'yttrium, oxyde de bismuth); les nitrures métalliques (par exemple, nitrure de silicium, nitrure d'aluminium); les orthophosphates 30 (par exemple, phosphate de calcium, phosphate de baryum, phosphate de 3025208 24 strontium); les polyphosphates; les combinaisons de phosphates de métaux alcalins et de phosphates de métaux alcalino-terreux avec des sels de calcium (par exemple, le phosphate de sodium avec le nitrate de calcium); et les matériaux de type verre (par exemple, borosilicates, 5 phosphosilicates, silicates alcalins). [0050] Le luminophore de la présente invention est, éventuellement, dispersé dans un véhicule liquide pour former une composition de luminophore de la présente invention. De préférence, la composition de luminophore de la présente invention comprend un composé luminescent 10 inorganique représenté par la formule (1); et un véhicule liquide, où le composé luminescent inorganique est dispersé dans le véhicule liquide. La composition de luminophore de la présente invention est de préférence formulée avec un véhicule liquide pour faciliter au moins l'une de: la conservation du composé luminescent inorganique représenté par la 15 formule (1) et la fabrication d'un appareil d'éclairage (de préférence, un dispositif à pcLED). Le véhicule liquide peut être choisi pour être une substance volatile (par exemple, pour être évaporé pendant la mise en oeuvre). Le véhicule liquide peut être choisi pour être une substance susceptible de transformation (par exemple, pour être mis à réagir d'un 20 liquide fluide en un matériau non fluide). [0051] Les substances volatiles appropriées pour être utilisées comme véhicules liquides incluent, par exemple: les solvants non polaires (par exemple, pentane; cyclopentane; hexane; cyclohexane; benzène; toluène; 1,4-dioxane; chloroforme; diéthyléther) et les solvants aprotiques 25 polaires (par exemple, dichiorométhane; tétrahydrofurane; acétate d'éthyle; acétone; diméthylformamide; acétonitrile; diméthylsulfoxyde; carbonate de propylène). [0052] Les véhicules liquides susceptibles de transformation appropriés pour être utilisés comme véhicules liquides incluent, par 30 exemple: les résines thermoplastiques et les résines thermodurcissables 3025208 25 qui subissent un durcissement lors de l'exposition à au moins l'une de l'énergie thermique et l'énergie photonique. Par exemple, les milieux liquides susceptibles de transformation incluent: les résines acryliques (par exemple, les (alkyl)acrylates, comme le poly((méth)acrylate de 5 méthyle); le styrène; les copolymères styrène-acrylonitrile; les polycarbonates; les polyesters; les résines phénoxy; les résines de butyral; les poly(alcools vinyliques); les résines cellulosiques (par exemple, éthylcellulose, acétate de cellulose, et acétate butyrate de cellulose); les résines époxydes; les résines phénoliques; et les résines de silicone (par 10 exemple, polyorganosiloxanes). [0053] La composition de luminophore de la présente invention, éventuellement, comprend en outre: un additif. Les additifs préférés incluent un dispersant. De préférence, le dispersant favorise la formation et la stabilisation de la composition de luminophore. Les dispersants 15 préférés incluent, par exemple, les oxydes de titane, les oxydes d'aluminium, les titanates de baryum et les oxydes de silicium. [0054] L'appareil d'éclairage de la présente invention comprend: au moins une source lumineuse, où la source lumineuse produit une lumière ayant un spectre de luminescence de source; et un premier modificateur 20 de spectre de luminescence de source, où le premier modificateur de spectre de luminescence de source est un luminophore de la présente invention tel que décrit précédemment dans toutes ses variantes; et où le luminophore est couplé par rayonnement à la source lumineuse. L'appareil d'éclairage de la présente invention peut contenir une pluralité 25 de sources lumineuses. [0055] La ou les sources lumineuses utilisées dans l'appareil d'éclairage de la présente invention de préférence incluent des sources lumineuses qui émettent une lumière ayant une longueur d'onde de pic, Phsourcef entre 200 nm et 600 nm (de préférence, entre 200 nm et 550 30 nm; de préférence encore, entre 350 nm et 490 nm). De préférence, la 3025208 26 source lumineuse utilisée dans l'appareil d'éclairage de la présente invention est une source lumineuse à semi-conducteur. De préférence encore, la source lumineuse utilisée dans l'appareil d'éclairage de la présente invention est une source lumineuse à semi-conducteur choisie 5 parmi les sources lumineuses à base de GaN; les sources lumineuses à base de InGaN (par exemple, IniAliGakN, où 0 i 5, 1, 0 j 1, 0 _5 k 5, 1, et où i+j+ k=1.); les sources lumineuses à base de BN; les sources lumineuses à base de SiC; les sources lumineuses à base de ZnSe; les sources lumineuses à base de BiAliGahN, où 0 i 5 1, 0 5, j5. 1, 0 5_ k 10 1, et où i-Fj-i-k=1; et les sources lumineuses à base de BiIniAlkGa,'N, OÙ 0 i-5 1, 0 5. j5 1,05_ k 1,05_ m _5 1, et où i+j+ k+ in=1. De manière particulièrement préférable, la source lumineuse utilisée dans l'appareil d'éclairage de la présente invention est choisie parmi une source lumineuse à base de GaN et une source lumineuse à base de InGaN; où la 15 source lumineuse émet une lumière ayant une longueur d'onde de pic, PAsource, entre 200 nm et 600 nm (de préférence, entre 200 nm et 550 nm; de préférence encore, entre 350 nm et 490 nm; de manière particulièrement préférable, entre 450 nm et 460 nm). [0056] De préférence, dans l'appareil d'éclairage de la présente 20 invention, le luminophore de la présente invention présente un spectre d'émission, ESappareil, ayant une longueur d'onde de pic, PA - -appareil, entre 600 nm et 660 nm (de préférence, entre 610 nm et 640 nm; de préférence encore, entre 615 nm et 630 nm; de manière particulièrement préférable, entre 620 nm et 630 nm) lors de l'exposition au spectre de 25 luminescence de source produit par la source lumineuse. [0057] L'appareil d'éclairage de la présente invention, éventuellement, comprend en outre: un second modificateur de spectre de luminescence de source, où le second modificateur de spectre de luminescence de source comprend au moins un luminophore 30 supplémentaire, où le au moins un luminophore supplémentaire est couplé 3025208 27 par rayonnement à au moins l'un de la source lumineuse et du premier modificateur de spectre de luminescence de source. De préférence, le second modificateur de spectre de luminescence de source est au moins un luminophore supplémentaire choisi dans le groupe consistant en les 5 luminophores émettant dans le rouge, les luminophores émettant dans le bleu, les luminophores émettant dans le jaune, les luminophores émettant dans le vert et les combinaisons de ceux-ci. De préférence, le second modificateur de spectre de luminescence de source est au moins un luminophore supplémentaire disposé entre la source lumineuse et le 10 premier modificateur de spectre de luminescence. [0058] De préférence, l'appareil d'éclairage de la présente invention comprend au moins deux luminophores, où au moins l'un des luminophores est un luminophore de la présente invention. Les au moins deux luminophores peuvent être mélangés entre eux dans une matrice. À 15 titre d'alternative, les au moins deux luminophores peuvent être dispersés séparément de telle sorte que les luminophores peuvent être superposés dans des couches au lieu de disperser les luminophores ensemble dans une seule matrice. La disposition en couches des luminophores peut être utilisée pour obtenir une couleur d'émission lumineuse finale par le biais 20 d'une pluralité de processus de conversion de couleurs. [0059] Certains modes de réalisation de la présente invention vont maintenant être décrits en détail dans les exemples suivants. Exemples comparatifs C1-C6 et exemples 1-7 25 Préparation de composés luminescents inorganiques Exemples comparatifs C1-C6 [0060] Le composé luminescent inorganique, représenté génériquement par la formule (1), dans chacun des exemples comparatifs C1-C6 a été préparé par une réaction à l'état solide avec les produits de 30 départ identifiés dans le tableau 1. Les produits de départ ont été fournis sous forme de poudre, ont été pesés, mélangés ensemble physiquement 3025208 28 et broyés avec un mortier et un pilon dans une boîte à gants sous une atmosphère d'azote séché pour former un mélange de poudres uniforme. Le mélange de poudres a ensuite été chargé dans un creuset conditionné de manière conventionnelle par exposition répétée à des sources de 5 silicium à haute température pour former une couche de surface de siliciure métallique sur la surface du creuset entrant en contact avec les poudres. Le creuset chargé a ensuite été placé dans un four à haute température sous une atmosphère d'azote/hydrogène (N2/H2) de haute pureté en écoulement. Le mélange de poudres a ensuite été chauffé à 10 une température de 1500 à 1850 °C pendant 8 à 12 heures dans un four à haute température sous l'atmosphère de N2/H2 en écoulement. La poudre résultante a été retirée du creuset, broyée au moyen d'un mortier et d'un pilon sous une atmosphère d'azote séché pour former un mélange de poudres uniforme. Le mélange de poudres a ensuite été chargé de 15 nouveau dans le creuset. Le creuset chargé a ensuite été placé dans le four à haute température sous une atmosphère de N2/H2 de haute pureté en écoulement et chauffé à une température de 1500 à 1850 °C pendant encore 8 à 12 heures sous l'atmosphère de N2/H2 en écoulement. La poudre résultante a ensuite été retirée du creuset, broyée au moyen d'un 20 mortier et d'un pilon sous une atmosphère d'azote séché pour former un mélange de poudres uniforme. Ce mélange de poudres a ensuite été chargé de nouveau dans le creuset. Le creuset chargé a été placé de nouveau dans le four à haute température sous une atmosphère de N2/H2 de haute pureté en écoulement et chauffé à une température de 1500 à 25 1850 °C pendant encore 8 à 12 heures sous l'atmosphère de N2/H2 en écoulement. La poudre résultante a ensuite été retirée du creuset de cuisson, broyée au moyen d'un mortier et d'un pilon, lavée avec un acide et de l'eau désionisée à la température ambiante, broyée et ensuite tamisée au moyen d'un tamis d'une ouverture de maille de 150 à 38 dam 3025208 29 (100 à 400 mesh standard U.S.) pour fournir le composé luminescent inorganique. Exemples 1-7 5 [0061] Le composé luminescent inorganique représenté par la formule (I), dans chacun des exemples 1-7 a été préparé par une réaction à l'état solide avec les produits de départ identifiés dans le tableau 1. Les produits de départ notés dans le tableau 1 ont été fournis sous forme de poudre. Tous les produits de départ ont été mélangés ensemble 10 physiquement et broyés au moyen d'un mortier et d'un pilon dans une boîte à gants sous une atmosphère d'azote séché pour former un mélange de poudres uniforme. Le mélange de poudres a ensuite été chargé dans un creuset, où la surface du creuset entrant en contact avec les poudres était du molybdène vierge (c'est-à-dire que la surface entrant en contact 15 avec les poudres du creuset utilisé dans chacun des exemples 1-7 n'était pas conditionnée par une exposition au silicium à haute température avant l'utilisation dans les exemples 1-7). Le creuset chargé a ensuite été placé dans un four à haute température sous une atmosphère d'azote/hydrogène de haute pureté en écoulement. Le mélange de 20 poudres a ensuite été chauffé à une température de 1500 à 1850 °C pendant 8 à 12 heures dans un four à haute température sous l'atmosphère de N2/H2 en écoulement. La poudre résultante a été retirée du creuset, broyée au moyen d'un mortier et d'un pilon pour former un mélange de poudres uniforme. Le mélange de poudres résultant a ensuite 25 été chargé de nouveau dans le creuset. Le creuset chargé a été placé de nouveau dans le four à haute température sous l'atmosphère de N2/H2 en écoulement et chauffé à une température de 1500 à 1850 °C pendant encore 8 à 12 heures sous l'atmosphère de N2/H2 en écoulement. La poudre résultante a ensuite été retirée du creuset, broyée au moyen d'un 30 mortier et d'un pilon, lavée avec un acide et de l'eau désionisée à la 3025208 30 température ambiante, broyée, puis tamisée au moyen d'un tamis d'une ouverture de maille de 150 à 38 pm (100 à 400 mesh standard U.S.) pour fournir le composé luminescent inorganique.
3025208 31 TABLEAU 1 Exemple Sr3N2 Si3N4 Eu203 SIC tg/ Lgi f. g1 fal n°. Cl 143,227 147,650 5,247 14,067 C2 143,227 147,650 5,247 14,067 C3 143,227 147,650 5,247 14,067 C4 143,365 147,688 5,064 14,071 C5 143,365 147,688 5,064 14,071 C6 143,365 147,688 5,064 14,071 1 143,090 147,612 5,431 14,064 2 143,090 147,612 5,431 14,064 3 143,090 147,612 5,431 14,064 4 143,090 147,612 5,431 14,064 5 143,090 147,612 5,431 14,064 6 143,090 147,612 5,431 14,064 7 143,090 147,612 5,431 14,064 Propriétés des composés luminescents inorganiques 5 [0062] Les composés luminescents inorganiques produits ont été soumis à une analyse élémentaire pour déterminer que leurs concentrations en Eu2+ étaient équivalentes, de sorte que l'augmentation significative de l'éclat de la lumière émise par les composés luminescents inorganiques de la présente invention (par comparaison avec les 10 formulations comparatives) lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm est attribuable à une augmentation dans le spectre d'émission, ES455, du composé luminescent inorganique qui survient dans la région de réduction photopique, par au moins l'une de: (i) une minimisation de la hauteur de 15 pic 2, Hp2, par rapport à la hauteur de pic 1, Hpi, de sorte que le rapport de hauteurs, HR, est 1 à 2; (ii) une minimisation de la largeur à mi-hauteur de pic 2, FWHP1p2, de < 100 nm; et (iii) une minimisation de l'aire de pic 2, Ap2, par rapport à l'aire de pic 1, Api, de sorte que le rapport d'aires, AR, est ? 0,6. 3025208 32 [0063] Le spectre d'émission, ES453, présenté par chacun des composés luminescents inorganiques lors d'une excitation avec une source lumineuse (c'est à dire une lampe à diodes électroluminescentes (LED) ayant un pic à 453 nm) a été analysé au moyen d'un spectromètre Ocean 5 Optics USB4000 disponible auprès de Ocean Optics. La longueur d'onde de pic, PAglobale, et la largeur à mi-hauteur globale, FWHMglobale, déterminées à partir du spectre d'émission, ES453, pour chaque composé luminescent inorganique sont indiquées dans le tableau 2. [0064] Les coordonnées de chromaticité CIEx et CIEy sur la base 10 du diagramme de chromaticité de la CIE 1931 du spectre d'émission, ES453, ont été calculées pour chacun des composés luminescents inorganiques à partir du spectre d'émission dans la gamme de longueurs d'onde de 380-780 nm quand ils sont excités par l'émission provenant de la source lumineuse à LED. Les coordonnées de chromaticité déterminées 15 pour les composés luminescents inorganiques sont indiquées dans le tableau 2. [0065] Le rendement quantique interne pour chacun des composés luminescents inorganiques a été déterminé en prélevant un échantillon du composé luminescent inorganique empaqueté dans une cellule, en 20 montant la cellule dans une sphère intégrante puis en exposant le composé luminescent inorganique à la lumière émise par une source lumineuse. Spécifiquement, la lumière provenant de la source lumineuse a été guidée à travers un tube optique, filtrée à travers un filtre passe-bande étroit pour fournir une lumière monochromatique ayant une 25 longueur d'onde de 453 nm qui a ensuite été dirigée vers le composé luminescent inorganique. Le spectre de lumière émis par le composé luminescent inorganique dans la sphère intégrante lors d'une excitation avec la lumière provenant de la source lumineuse et la lumière réfléchie par le composé luminescent inorganique ont été mesurés avec un 30 spectromètre Ocean Optics USB 4000 disponible auprès de Ocean Optics.
3025208 33 Les rendements de conversion (QE et Emission) sont indiqués par rapport à un étalon interne. Le flux lumineux (lumens) a été calculé pour chacun des composés luminescents inorganiques à partir du spectre d'émission, ES453, dans la gamme de longueurs d'onde de 500-780 nm quand ils sont 5 excités par l'émission provenant de la source lumineuse à LED de 453 nm et indiqué par rapport à un étalon interne. Chacune de ces valeurs est indiquée dans le tableau 2. TABLEAU 2 10 Ex mx CIEy FWHMglobale (nm) PÂglobale Lumens QE Emission (nm) (%) (%) (%) n° Cl 0,635 0,364 88 623 201 104 117 C2 0,634 0,365 87 622 206 104 118 C3 0,634 0,365 87 623 205 104 117 C4 0,639 0,36 90 626 186 97 113 C5 0,637 0,362 92 626 187 102 114 C6 0,637 0,363 92 626 188 103 114 1 0,628 0,371 80 618 238 105 118 2 0,629 0,371 80 618 237 105 118 3 0,629 0,371 80 618 232 103 116 4 0,628 0,372 80 618 238 105 118 5 0,627 0,373 80 618 243 108 119 6 0,632 0,367 83 620 221 103 117 7 0,632 0,367 83 620 221 103 118 [0066] Le spectre d'émission, ES455, présenté par chacun des composés luminescents inorganiques lors d'une excitation avec une source lumineuse (un laser monochromatique de 455 nm) a été analysé encore 15 au moyen d'un spectromètre ayant une résolution spectrale de 1,5 nm. Le spectre d'émission, ES455, présenté par chacun des composés luminescents inorganiques lors d'une excitation avec le laser monochromatique de 455 nm a été lissé individuellement en utilisant l'approche de lissage de pics GRAMS au moyen d'une routine MATLAB 20 automatisée avec 2 bandes gaussiennes pour fournir les données 3025208 34 indiquées dans le tableau 3 pour chacun des composés luminescents inorganiques. On notera que les données indiquées dans le tableau 3 sont la moyenne déduite de l'analyse d'échantillons en double des composés luminescents inorganiques. TABLEAU 3 Ex. Hpi HP2 PR API. AP2 AR FWHMp2 (nm) PAPI. PAP2 (coups) Lcoups) (coups (coups (nm) (nm) d'aire) d'aire) Cl 13547 15116 0,90 825813 1624486 0,51 100,93 611 644 C2 60952 65361 0,93 3797007 7034778 0,54 100,98 611 643 C3 33748 36217 0,93 2078345 3890430 0,53 100,89 611 643 C4 5753 6215 0,93 349243 675636 0,52 102,13 614 646 C5 12370 14186 0,87 760791 1562385 0,49 103,42 614 645 C6 12858 15835 0,81 765238 1734731 0,44 102,92 613 645 1 9623 7863 1,22 589674 807836 0,73 96,52 610 640 2 6291 5267 1,19 382523 541721 0,71 96,62 610 640 3 19666 15449 1,27 1224946 1586536 0,77 96,48 610 640 4 6414 5238 1,22 390296 536812 0,73 96,28 610 640 5 6003 4791 1,25 370521 492514 0,75 96,57 610 640 6 9559 8656 1,10 585053 904371 0,65 98,15 611 642 7 19018 17227 1,10 1172094 1806058 0,65 98,48 611 642
Claims (10)
- REVENDICATIONS1. Luminophore caractérisé en ce qu'il comprend: un composé luminescent inorganique représenté par la formule (1) M(I)cM(II)aSi5NxCyOz:Eu2+b (1) où M(I) est une espèce monovalente choisie dans le groupe consistant en Li, Na, K, F, Cl, Br et I; où M(II) est un cation divalent choisi dans le groupe consistant en au moins l'un de Mg, Ca, Sr et Ba; où 1,7 5 a .5 2; 0 < b 5 0,1; 0 5. c .5. 0,1; 5 5. x 5 8; 0 5 y .5 1,5; 0 < z < 5; où le luminophore présente un spectre d'émission, ES455, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 455 nm; où le spectre d'émission, ES455, peut être résolu en une 15 première courbe d'émission gaussienne et une seconde courbe d'émission gaussienne; où la première courbe d'émission gaussienne a un pic de première courbe d'émission gaussienne, P1; où le pic de première courbe d'émission gaussienne, P1, a une hauteur de pic 1, Hpi, à une longueur d'onde de pic du pic 1, PAPI; où la seconde courbe d'émission gaussienne 20 a un pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2; où le pic de seconde courbe d'émission gaussienne, P2, a une hauteur de pic 2, Hp2, à une longueur d'onde de pic du pic 2, 13.42; Où Kin < P42; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport de pics, PR, de k 1 tel qu'il est déterminé par l'équation suivante 25 PR = 1-41/1"42.
- 2. Luminophore selon la revendication 1 caractérisé en ce que la seconde courbe d'émission gaussienne a une largeur à mi-hauteur, FWHMP2, de < 100 nm.
- 3. Luminophore selon l'une quelconque des revendications 1 et 30 2 caractérisé en ce que la première courbe d'émission gaussienne a une 3025208 36 aire de pic 1, Api, et la seconde courbe d'émission gaussienne a une aire de pic 2, Ap2; où le spectre d'émission, ES455, a un rapport d'aires, AR, de ? 0,6 tel qu'il est déterminé par l'équation suivante AR = Api/AP2. 5
- 4. Luminophore selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que 0,01 ... y 5_ 1,5; 0,01 5_ z .. 5; et y*z.
- 5. Luminophore l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que M(II) est Sr.
- 6. Luminophore selon l'une quelconque des revendications 10 précédentes caractérisé en ce que le luminophore présente un spectre d'émission, ES453, lors d'une excitation avec une lumière monochromatique ayant une longueur d'onde de 453 nm; où le spectre d'émission, ES453, a une largeur à mi-hauteur globale, FWHMglobale, de < 90 nm couplée avec une CIEx de > 0,625 sur la base du diagramme de chromaticité de la CIE 1931.
- 7. Luminophore selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce qu'il comprend en outre un traitement de surface; où le traitement de surface est appliqué à une surface du composé luminescent inorganique.
- 8. Composition de luminophore caractérisée en ce qu'elle comprend: un luminophore selon l'une quelconque des revendications précédentes; et un véhicule liquide; où le luminophore est dispersé dans le véhicule liquide.
- 9. Appareil d'éclairage caractérisé en ce qu'il comprend: une source lumineuse, où la source lumineuse produit une lumière ayant un spectre de luminescence de source; et un premier modificateur de spectre de luminescence de source, où le premier modificateur de spectre de luminescence de source est un luminophore selon l'une quelconque des revendications 1 à 7; 3025208 37 où le luminophore est couplé par rayonnement à la source lumineuse.
- 10. Appareil d'éclairage selon la revendication 9, caractérisé en ce qu'il comprend en outre au moins un luminophore supplémentaire.
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